2019, Vol. 40
2. 北京市市政工程设计研究总院有限公司, 北京 100082
2. Beijing General Municipal Engineering Design and Research Institute Co., Ltd., Beijing 100082, China
传统生物脱氮工艺在处理低C/N污水时, 微生物对C/N的需求存在矛盾.在硝化反应过程中, 有机物的存在使硝化细菌在与异养微生物的竞争作用中处于劣势, 从而影响硝化反应的速度[1]; 而在反硝化过程中, 反硝化菌则需要充足的有机物作为氢供体完成反硝化脱氮作用[2].所以传统生物脱氮工艺处理低C/N废水时常需要外加碳源以提高C/N比值从而达到反硝化效果[3].因此如何简易高效地处理低C/N生活污水是传统生物脱氮工艺处理污水时面临的难题.针对传统脱氮工艺处理低C/N污水碳源不足及硝化菌硝化效率不高等问题, 本实验室开发了新型浸没式IEM-UF(ionexchange membrane-ultrafiltration membrane)组合膜耦合硝化反硝化脱氮系统, 通过膜组件的选择透过性将NH4+-N与有机物进行有效分离, 富集的NH4+-N与分离的有机物分别进入硝化反应器、反硝化反应器进行反应.这样既可避免硝化反应器中自养菌与异养菌的竞争作用而且改善了反硝化反应器中碳源不足的问题[4].但该系统运行中也存在一些问题：为提高膜组件的NH4+-N富集效果, 分离器中增加电极电场以加速NH4+-N离子转移[5], 但电场同时电解消耗了部分有机物, 导致系统反硝化效果欠佳.
本研究针对上述问题, 将反硝化反应置于分离器内形成同步分离反硝化系统, 使其具备富集NH4+-N、分离有机物的同时进行反硝化脱氮.这样不仅可以充分利用分离出的有机物, 减少电解消耗, 而且可利用铁电极电解的部分二价铁进行自养生物反硝化反应[5], 进一步提高脱氮效果.本研究主要考察了IEM-UF同步分离反硝化系统不同工况下氨氮富集、硝化、同步分离反硝化脱氮及COD去除特性, 并与原系统脱氮效果进行比较, 优化整套系统.
1 材料与方法 1.1 实验水质本实验采用人工配水, 以淀粉作为碳源, 人工配水组成如表 1所示.
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表 1 实验模拟废水成分及元素组成 Table 1 Components of the simulated wastewater |
1.2 IEM-UF组合膜
新型IEM-UF组合膜是一种可浸没于液体中的平板式膜组件.该膜组件由阳离子交换膜、多孔支撑板、超滤膜组成, 基本尺寸为320 mm×220 mm×5 mm, 如图 1所示.
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1.支撑板；2.板式超滤膜；3.阳离子交换膜；4.膜组件出水口；5.导流槽；6.孔洞 图 1 膜组件示意 Fig. 1 Schematic diagram of the membrane component |
同步分离反硝化反应器装置如图 2所示.分离器长×宽×高=40 cm×20 cm×60 cm, 有效体积为40 L, 主要由直流电源、铁电极、IEM-UF组合膜以及搅拌装置组成. IEM-UF组合膜浸没在分离器内, 阳极正对阳离子交换膜, 阴极正对超滤膜. NH4+等一价阳离子在电场力的作用下透过阳离子交换膜进入膜组件内, 形成高浓度的氨氮浓缩液, 同时, 大分子有机物被膜组件截留在分离器内, 从而实现氨氮的富集和有机物的分离.同时同步分离反硝化反应器内接种有反硝化污泥进行反硝化反应.
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图 2 同步分离反硝化反应器装置 Fig. 2 Schematic diagram of the simultaneous separation and denitrification |
IEM-UF同步分离反硝化系统装置如图 3所示, 主要包括同步分离反硝化反应器、硝化反应器.原水经蠕动泵进入同步分离反硝化反应器进行氨氮富集和有机物截留.富集的氨氮浓缩液经蠕动泵进入硝化反应器中进行硝化.硝化反应器出水经蠕动泵返回同步分离反硝化反应器中进行反硝化脱氮和有机物的去除.二沉池污泥经污泥回流泵回流至同步分离反硝化反应器中.
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1.蠕动泵; 2.搅拌器; 3.电极; 4.膜组件; 5.电源; 6.同步分离反硝化反应器; 7.压力表; 8.时间继电器; 9.收集水箱; 10.曝气装置; 11.气体流量计; 12.气泵; 13.硝化反应器; 14.二沉池 图 3 本实验装置示意 Fig. 3 Schematic diagram of the test equipment |
本实验运行包括3个阶段, 各阶段运行工况如表 2所示.同步分离反硝化反应器运行条件采用实验室已有研究[6].实验过程定期排泥, 控制污泥浓度为(3 000±200)mg·L-1.
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表 2 实验运行工况 Table 2 Operating conditions of the reactor |
1.6 分析方法 1.6.1 常规指标检测
COD采用快速测定仪测定, NH4+-N、NO2--N、NO3--N、TN、MLSS采用标准方法测定[7], pH值、DO值、温度采用HACH多功能仪测定.
氨氮富集率计算如式(1):
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(1) |
式中, N1为分离器中NH4+-N浓度(mg·L-1); N2为膜组件出水NH4+-N浓度(mg·L-1).
1.6.2 微生物结构分析宏全基因组微生物多样性分析分别从硝化、同步分离反硝化反应器整个运行周期的最后1 d即第113 d采集活性污泥样品, 分别编号为A_X(硝化活性污泥)、B_F(反硝化活性污泥).由生工生物(中国, 上海)进行测序.
2 结果与讨论 2.1 同步分离反硝化反应器氨氮富集特性分离器进出水NH4+-N浓度及氨氮富集率变化情况如图 4所示.第一阶段氨氮富集率变化较大, 先升高, 后下降, 平均值为124.2%, 由于此时电流强度为0.15A, 膜组件未被污泥堵塞, NH4+能够在电场力的推动下进入膜组件, 因此刚开始1~10 d富集率逐渐升高, 最高达到170.8%.第10 d之后, 氨氮富集率呈持续下降趋势.分析原因：由于膜污染, 单位时间通过膜的NH4+离子数量逐渐减小所致.因此在第二、三阶段定期清洗膜组件以保证膜组件的氨氮富集性与透水性.第二阶段氨氮富集率平均值为124.2%、最高为170%, 其中第20 d~30 d, 氨氮富集率由均值100%提升到145%, 这是由于第二阶段将分离器内电流强度调整为0.2A, NH4+的迁移速度随电流强度增大而加快[8], 此时电迁移传质占主导地位, 单位时间进入膜组件的NH4+增加, 氨氮富集率升高; 第三阶段氨氮富集率达到稳定, 平均值为116.1%、最高为169.1%, 分离器中膜出水NH4+-N浓度和分离器内NH4+-N浓度均较第一、二阶段降低, 其中分离器内NH4+-N浓度平均值为17.9mg·L-1.分析认为可能是由于随着反应器的长期稳定运行, 其中部分反硝化菌在此工况下能够转化为厌氧氨氧化菌, 在厌氧条件下, 以NH4+为电子供体, NO2-或NO3-为电子受体, 直接将部分NH4+-N转换为N2[9], 此外, 分离器中微生物的增长繁殖也会发生一部分同化作用, 部分氨氮被微生物吸收利用来维持细菌的代谢繁殖, 导致出水NH4+-N浓度较低.
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图 4 同步分离反硝化反应器中氨氮富集率随时间变化 Fig. 4 Variation of ammonia nitrogen enrichment with time in the separator |
硝化反应器中接种污泥取自实验室稳定运行的SBR硝化反应器, 反应器接种后污泥浓度为3 200 mg·L-1.硝化反应器中进出水NH4+-N浓度及其去除率变化如图 5所示.
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图 5 硝化反应器中NH4+-N去除情况 Fig. 5 Removal of ammonia nitrogen in the nitrification reactor |
硝化反应第一阶段, 硝化效率较低, 主要是由硝化污泥刚刚接种, 需要一定的时间来适应水质达到较高的细菌浓度及活性[10].此阶段NH4+-N出水浓度平均值为29.88mg·L-1、平均去除率为57.8%.
第二阶段, 调整硝化反应器的运行周期至6 h, 反应器中AOB(氨氧化菌)菌种含量开始增加, 在反应周期内可将NH4+-N氧化, 出水NH4+-N浓度逐步降低, 此阶段NH4+-N出水浓度平均值为25.15mg·L-1、NH4+-N平均去除率为64.5%.由于此阶段分离器氨氮富集效果不稳定, 导致硝化反应器进水NH4+-N浓度波动较大, 因此氨氮去除效果不稳定.
第三阶段开始增加曝气时间, 延长为6.5 h, 出水NH4+-N浓度较一、二阶段大幅降低, 平均值为1.61mg·L-1, 平均NH4+-N去除率为97.1%, NH4+-N去除效果达到稳定.
硝化反应器三阶段均可有效去除NH4+-N, 且第三阶段NH4+-N去除效果稳定, 出水基本不含NH4+-N与NO2--N, 因此在同步分离反硝化的系统中膜组件的富集对良好的硝化反应起到了非常重要的作用.
2.3 同步分离反硝化反应器NOx--N及COD去除特性同步分离反硝化反应器中污泥取自前一阶段稳定运行的IEM-UF组合膜耦合硝化反硝化系统中反硝化反应器的污泥, 接种后污泥的MLSS为2 800 mg·L-1.同步分离反硝化反应器NOx--N、COD浓度变化、去除效果如图 6和图 7所示.
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图 6 同步分离反硝化反应器NOx--N去除效果 Fig. 6 Removal of NOx--N in the separator |
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图 7 同步分离反硝化反应器COD去除效果 Fig. 7 Removal of COD in the separator |
由图 6看出, 第一阶段刚接种活性污泥后, 硝氮去除率出现与传统反硝化过程不同趋势：先升高后下降的过程. NOx--N去除率平均值为21.9%.分析原因可能为同步分离反硝化反应器中的接种污泥为稳定运行的反硝化反应器的污泥, 反硝化细菌初期在电流的刺激下更加高效快速地在COD与NOx--N之间传递电子完成氧化还原反应, 细菌逐渐适应电场环境后, 细胞内外传递电子的速率降低造成硝氮去除率短期下降.之后反硝化细菌的数量开始逐渐繁殖增多, 硝氮去除率恢复逐渐升高.
第二阶段进水硝氮浓度不变, 将温度和电流强度分别调整为32℃、0.2A.硝氮去除率逐渐升高并趋于稳定, 出水中硝氮已明显减少, 硝氮去除率最高可达80%. 45 d后反硝化细菌能够长期在适宜电流强度、低DO、中高温、适宜pH, 以及高硝氮浓度下运行, 已基本完成了对硝酸盐氮的去除.
第三阶段将温度调为35℃, 硝氮去除率有一个快速的跃升并趋于稳定, NOx--N去除率平均值为81.2%.分析原因：随着运行条件下的驯养, 反硝化反应器内异养反硝化微生物及二价铁自养反硝化微生物均得到了驯化, 反硝化效果趋于稳定.在保证反硝化稳定运行的同时, 保持反应器pH在7.8左右, 以期反硝化反应器中产生的部分二价铁自养反硝化菌可以加快繁殖[11, 12], 使反硝化反应器有更高的去除率.
分析图 7看出, 第一、二阶段COD平均去除率分别为65.1%、62.6%.第三阶段随着反硝化反应器的稳定运行及温度的提高, 出水COD浓度平均值为19.2mg·L-1. COD平均去除率达到80.6%. 3个阶段出水COD浓度均能达到文献[13]的一级A标准中COD要求(50mg·L-1).
2.4 IEM-UF组合膜同步分离反硝化系统脱氮及COD去除特性分析图 8知, 经计算, 系统运行期间平均进水C/N为2.80, 属于典型低C/N污水[14]; 第一阶段, 系统进水TN平均浓度为52.68mg·L-1, TN去除率仅为21.2%.系统出水成分主要为NH4+-N和NO3--N, 浓度变化幅度较大, 分析原因是由于初期分离器氨氮富集率较低, 分离器中还留有NH4+-N未被富集, 在分离器中缺氧条件下NH4+-N未被氧化所致.
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图 8 IEM-UF脱氮系统氨氮、NOx--N、TN去除效果 Fig. 8 Removal of NH4+-N, NOx--N, and TN in the system |
第二阶段, 系统进水TN浓度平均值为53.35mg·L-1, TN去除率随运行时间的增加逐渐升高, 后期最高达到65.4%, 系统出水中NH4+-N浓度及NO3--N浓度均呈现逐渐下降趋势.
第三阶段, 系统进水TN浓度平均值为55.7mg·L-1, TN平均去除率为44.5%, 最高去除率为63.8%. TN去除率提高是由于第三阶段分离器氨氮富集性能稳定且硝化过程曝气时间由4.5 h调整至6.5 h, DO浓度增加至2.0, 由此提高了硝化效果, 同时反硝化反应器经过长期运行性能达到最佳, 且在其中还发生了部分二价铁的自养反硝化, NOx--N去除率达到80%以上, 此时整个系统在第三阶段实现稳定高效脱氮.出水NH4+-N浓度大幅减小, 出水中主要为NO3--N.
由图 9可以看出, 系统各阶段COD均能得到有效去除. 3个阶段COD去除率平均值分别为77.1%、77.6%和88.2%.可以稳定高效地去除COD.
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图 9 系统COD去除率效果 Fig. 9 Removal of COD in the system |
宏全基因组测序在属分类水平下检测到两反应器中分别有2 192个细菌属.本研究发现在属水平上具有硝化与反硝化脱氮作用的相关菌属如表 3所示.
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表 3 属分类水平下部分菌属统计 Table 3 Statistics of some microorganisms at the genus level |
由表 3可知, 硝化污泥样品中属水平上共检测到了两种AOB细菌Nitrosomonas(2.31%)、Nitrosospira(0.35%)和一种NOB细菌Nitrospira (12.23%).这些菌属的存在是保证硝化反应器稳定高效去除氨氮的根本[15]; 另外出芽菌属(Gemmata)和浮霉状菌属(Planctomyces)也被检出, 这些菌属均能够对硝化过程起到一定帮助[16].
反硝化污泥样品中属水平上检测到脱氯单胞菌属Dechloromonas(4.57%)、陶厄氏菌属Thauera(1.76%)、Azospira(1.03%).有研究表明Dechloromonas可以利用有机物提供电子将NO3-还原成N2[17]; Thauera为革兰氏阴性细菌, 具有异养反硝化脱氮功能[18]; Azospira可作为电子受体还原硝酸盐[19].这些菌属的存在使得反硝化作用顺利进行且能够在电流条件下生存, 是整个系统稳定脱氮和良好去除COD的关键.
此外, 反硝化污泥样品中同时检测到硝酸盐型厌氧铁氧化菌系统发育树中的几种菌属[20], 包括Dechloromonas、Thermomonas(热单胞菌属)、Acidovorax(食酸菌属)和Azospira等.证明反硝化反应器中同时发生了硝酸盐型厌氧铁氧化(nitrate-dependent anaerobic ferrous/iron oxidation, NAFO)过程[21], 这从微生物菌属角度证实了同步分离反硝化反应器中发生了部分二价铁的自养反硝化, 提升了硝酸盐去除率.
国内外关于低C/N废水脱氮研究中C/N在5~8之间时, TN去除率一般较高[22, 23]; 当C/N减小到4以下时, TN去除率下降明显[24].本实验在C/N为2.80时, 总氮去除率可达到65.4%, COD去除率达86.98%.有着良好的脱氮效果与去除COD效果, 具有一定的应用推广价值.
3 结论(1) 新型浸没式组合膜IEM-UF与硝化反应器耦合, 分离器氨氮富集率一直较高, 平均富集率达119.5%以上, 其中在第三阶段电流强度为0.2A时, 氨氮富集率最为稳定, 组合膜的分离避免了硝化反应器异养菌的竞争, 使得硝化反应器稳定高效运行, 稳定运行期间氨氮去除率达97.1%.
(2) 反硝化污泥放入IEM-UF组合膜分离器内培养形成同步分离反硝化系统, 稳定运行期间, NOx--N和COD平均去除率分别为81.2%, 76.8%.同步分离反硝化反应器充分利用有机物, 反硝化效果良好; 且部分二价铁的自养反硝化反应提升了反硝化效率.
(3) 新型同步分离反硝化系统在各反应器稳定运行期间可实现低C/N废水中COD、NH4+-N的有效去除. COD平均去除率为88.2%、TN去除率最高为65.4%.
(4) 宏全基因组测序检测在硝化污泥样品中与硝化过程相关的菌种所占比例为22.10%, 在反硝化污泥样品中参与反硝化过程的菌种比例为13.94%, 这些微生物的存在也证明了反硝化反应器与带电分离器的结合可以更加稳定高效脱氮与COD去除, 此外二价铁自养反硝化菌种的存在也说明了同步分离反硝化反应器中发生了部分二价铁的自养反硝化作用.
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