环境科学  2018, Vol. 39 Issue (1): 247-255   PDF    
引用本文
钟丽燕, 郝瑞霞, 王卫东, 万京京, 朱晓霞. DNBF-O3-GAC组合工艺深度脱除氮磷及代谢产物[J]. 环境科学, 2018, 39(1): 247-255.
ZHONG Li-yan, HAO Rui-xia, WANG Wei-dong, WAN Jing-jing, ZHU Xiao-xia. Combined Process of DNBF-O3-GAC for Nitrogen and Phosphorus and Metabolite Advanced Removal[J]. Environmental Science, 2018, 39(1): 247-255.
DNBF-O3-GAC组合工艺深度脱除氮磷及代谢产物
钟丽燕1,2, 郝瑞霞1, 王卫东1, 万京京1, 朱晓霞1     
1. 北京工业大学建筑工程学院, 北京市水质科学与水环境恢复工程重点实验室, 北京 100124;
2. 惠州市华禹水利水电工程勘测设计有限公司, 惠州 516003
收稿日期: 2017-06-08; 修订日期: 2017-07-04
基金项目: 国家自然科学基金项目(51378028)
作者简介: 钟丽燕(1991~), 女, 硕士研究生, 主要研究方向为污水处理与资源化利用, E-mail:xiaozhongliyan@163.com
通信作者: 郝瑞霞, E-mail:haoruixia@bjut.edu.cn
摘要: 为提高污水厂尾水水质，本研究采用新型缓释碳源复配海绵铁、活性炭作为反硝化生物滤池的复合填料，分别以模拟二级处理出水和实际污水厂尾水为进水，考察了复合缓释碳源填料反硝化生物滤池-臭氧-活性炭（DNBF-O3-GAC）组合工艺同步脱氮除磷及去除微生物代谢产物的性能，并借助MiSeq高通量测序技术分析了反硝化生物滤池生物膜中的微生物群落结构特征.结果表明，组合工艺取得了较好的脱氮除磷及微生物代谢产物的效果：模拟配水阶段和实际尾水阶段NO3--N平均去除率分别达到88.87%、79.99%；TP平均去除率分别达到87.67%、65.51%；UV254平均去除率分别达到45.51%、49.23%.组合工艺各处理单元具有不同的功能：NO3--N、TN、TP、TFe的变化主要发生在反硝化生物滤池反应器中；UV254、三维荧光强度的变化主要发生在臭氧-活性炭反应器中.微生物在属水平进行聚类分析结果表明，反硝化脱氮系统存在硫自养反硝化菌和异养反硝化菌，当实际尾水阶段碳源相对不足时，硫自养反硝化作用有了显著加强，Thiobacillus（硫杆菌属）的占比由7.44%上升至29.62%，硫自养反硝化与异养反硝化形成的这种互补作用延长了新型缓释碳源的使用周期.
关键词: 污水厂尾水      复合缓释碳源填料      同步脱氮除磷      微生物代谢产物      MiSeq高通量测序技术     
Combined Process of DNBF-O3-GAC for Nitrogen and Phosphorus and Metabolite Advanced Removal
ZHONG Li-yan1,2 , HAO Rui-xia1 , WANG Wei-dong1 , WAN Jing-jing1 , ZHU Xiao-xia1     
1. Key Laboratory of Beijing for Water Quality Science and Water Environment Recovery Engineering, College of Architectural Engineering, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China;
2. Huizhou City Huayu Water Resources and Hydropower Engineering Survey and Design Co., Ltd., Huizhou 516003, China
Abstract: To improve the quality of the tailings water from a wastewater treatment plant (WWTP), a denitrification biofilter (DNBF) with a composite filler composed of a new slow-release organic-carbon source (SOC-F), sponge iron, and activated carbon was tested. Studies were conducted in the combined process of DNBF-O3-GAC to explore the efficiency of the advanced removal of nitrogen, phosphorus, and microbial metabolite by using synthetic effluent made from running water and chemicals. Corresponding comparative studies were conducted by using the secondary effluent from the WWTP. The microbial population structure in the biofilm of the denitrification biofilter was analyzed by adopting MiSeq high-throughput sequencing technologies. The results indicated that the combination process achieved high efficiency removal of nitrogen, phosphorus, and microbial metabolite. The average removal rate of NO3--N in the simulated and actual water period reached 88.87% and 79.99%, respectively; the average removal rate of TP reached 87.67% and 65.51%, respectively; and the average removal rate of UV254 reached 45.51% and 49.23%, respectively. Each processing unit had different functions. The changes in NO3--N, TN, TP, and TFe mainly occurred in the denitrification biofilter, and the removal of UV254 and the change in the three-dimensional fluorescence intensity mainly occurred in the ozone-activated carbon reactor. The cluster analysis at the genus level indicated that the denitrification system had sulfur autotrophic denitrifying bacteria and heterotrophic denitrifying bacteria. Sulfur autotrophic denitrification increased obviously in the actual water period when relatively lack of carbon sources, and the proportion of Thiobacillus increased from 7.44% to 29.62%. The complementary effect of sulfur autotrophic denitrification and heterotrophic denitrification had extended the use of the new slow-release carbon source.
Key words: effluent      carbon filter      simultaneous removal of nitrogen and phosphorus      microbial metabolite      high-throughput sequencing technologies     

受当前污水处理技术的限制, 城镇生活污水经二级生物处理后仍含有一定浓度的氮、磷和残留有机物(主要是微生物代谢产物), 当回用于水体时会带来安全隐患[1~3].因此, 针对污水厂尾水水质特性, 开发简便有效的同步脱氮除磷及去除微生物代谢产物的深度处理工艺已成为亟待解决的问题.

污水厂尾水的C/N值普遍偏低, 目前主要以生物法脱氮为主, 包括异养反硝化脱氮和自养反硝化脱氮.生物脱氮时存在碳源不足的问题, 有研究表明同时发生异养反硝化作用和硫自养反硝化作用的混养条件下[4~7], 可以提高硝态氮的去除率和减少有机碳源的使用量.当外加液体碳源时投加量不易调控, 基于这种弊端, 张兰河等[8]采用“固相反硝化”工艺能够避免连续投加碳源问题, 同时也简化了操作过程.王润众[9]将自制的含有淀粉、PVA、硫磺粉的固相新型缓释碳源(SOC-F)用作反硝化生物滤池的填料并进行了再生水的脱氮研究, 硝态氮去除率可达100%, 该工艺在无需额外添加碳源的情况下取得了较好的脱氮效果, 但存在填料堵塞的问题及不具有高效除磷的功能.

再生水的深度除磷中, 单纯的生物除磷很难使出水达标排放[10], 常需要结合化学法来强化除磷的效果, 海绵铁因其高效的除磷能力而受到国内外研究者的重视.相关研究表明[11~13], 铁腐蚀所产生的Fe2+和进一步氧化生成的Fe3+以及它们的水化物, 通过沉淀、絮凝、吸附和卷扫等作用可以大幅度降低污水中的氮、磷.

目前国内外研究较多的是以活性炭吸附、臭氧氧化和膜工艺等来提高对微生物代谢产物的去除作用[14].膜处理工艺虽然是一种相对高效的污染去除工艺, 但是目前膜处理工艺的成本较高, 膜污染问题也限制了该方法的普及应用.

本研究采用王润众研制的SOC-F并复配海绵铁、活性炭作为反硝化生物滤池的复合填料, 以模拟配水和实际尾水为进水, 探究复合缓释碳源填料反硝化生物滤池-臭氧-活性炭组合工艺对再生水中氮、磷及微生物代谢产物的去除性能, 并运用MiSeq高通量测序技术分析反硝化生物滤池生物膜中的微生物群落结构.

1 材料与方法 1.1 实验装置

反硝化生物滤池-臭氧-活性炭(DNBF-O3-GAC)组合工艺实验装置如图 1所示, 分为前后两段：前段是反硝化生物滤池反应器, 后段是臭氧-活性炭反应器.

1.进水箱; 2.蠕动泵; 3.反硝化生物滤池; 4.储水箱; 5.氧气瓶; 6.臭氧发生器; 7.防腐气体流量计; 8.单向止回阀; 9.臭氧曝气器; 10. 2%KI溶液; 11.臭氧接触反应器; 12.活性炭吸附反应器 图 1 DNBF-O3-GAC组合工艺实验装置示意 Fig. 1 Experimental device for the combined process of DNBF-O3-GAC

反硝化生物滤池反应器如图 2所示, 有效容积为6.4 L, 采用上向流.反应器为圆柱形有机玻璃材质, 内径为10 cm, 高度为1.5 m, 分为上下两段：下段高为1 m, 分为承托层和填料层, 高度分别为0.1 m、0.9 m, 填料层填充由SOC-F(制备工艺流程参见文献[15])、活性炭与海绵铁组成的复合填料, 三者体积比为1.8:2:1, 并用尼龙网进行球形包裹, 以期改善填料的堵塞问题, 下段的主要作用是释碳和反硝化脱氮除磷; 上段高为0.5 m, 填充了0.35 m的火山岩填料, 主要目的是延长反硝化进程.

图 2 反硝化生物滤池实验装置示意 Fig. 2 Experimental device for the denitrification biofilter

臭氧接触反应器是一个有效容积为2.6 L的有机玻璃圆柱状容器, 高度为1 650 mm, 内径为50 mm, 高径比为33, 以有利于臭氧在反应柱中进行传质和充分反应.采用3S-A3型臭氧发生器(北京同林科技有限公司), 以纯氧为气源, 由防腐气体流量计来控制气体流量, 臭氧浓度的测定采用碘量法.臭氧发生器制备的含有臭氧的混合气体经臭氧曝气器均匀布气, 气体从下部进入并与上部进入的反硝化生物滤池出水进行充分接触反应.最终臭氧尾气由2%的KI溶液进行吸收处理.

活性炭反应器是一个内径为25 cm, 高度为0.6 m的圆柱形有机玻璃体, 有效容积为9.75 L, 采用的是粒径3~5 mm的颗粒活性炭, 活性炭反应器的HRT定为15 min.

1.2 实验水质

分别采用模拟二级处理出水和实际污水厂尾水为实验用水.其中, 模拟二级处理出水是在自来水中加入一定量的KNO3、KH2PO4、(NH4)2SO4和富里酸配置成一定浓度的水样.实际污水厂尾水取自于北京某污水处理厂的二级生物处理出水.两种实验用水水质情况见表 1.

表 1 模拟配水和实际尾水的水质情况 Table 1 Quality of the simulated and actual water

1.3 实验方法与分析指标

按照接种、挂膜顺序启动反硝化生物滤池反应器, 接种污泥来自北京某污水处理厂回流污泥, 具体反应器启动方法参照文献[16].当各污染指标稳定后, 挂膜启动成功.分别在不同HRT和进水硝态氮浓度条件下进行梯度实验, 检测项目包括进出水NO3--N、NO2--N、NH4+-N、TN、SO42-、TP、TFe、COD浓度和pH值, 各梯度至少有15 d以上的稳定运行数据.

首先分别确定出反硝化生物滤池脱氮除磷的HRT、臭氧接触反应器的臭氧投加量; 然后在组合工艺最佳工况条件下, 以模拟配水和实际尾水为进水, 考察组合工艺同步脱氮除磷及微生物代谢产物的效果; 最后在反硝化生物滤池最佳运行条件下, 分别在模拟配水和实际尾水阶段采集生物膜样本(编号分别为A1、A2), 移交给北京美吉生物公司进行MiSeq高通量测序.

主要分析指标和所用仪器及方法见表 2.

表 2 分析项目与检测方法 Table 2 Analytical devices and method

2 结果与讨论 2.1 组合工艺运行参数的确定 2.1.1 反硝化生物滤池HRT的确定

HRT对反硝化生物滤池脱氮除磷效果的影响如图 3所示.

图 3 反硝化生物滤池脱氮除磷效果 Fig. 3 Effect of nitrogen and phosphorus removal in the denitrification biofilter

由图 3(a)可知, 反应器以HRT=6 h启动运行, 进水硝态氮浓度在35 mg·L-1左右, 到第9d时, 总氮去除率已上升至100%, 反应器迅速启动成功. HRT=6h时, 总氮平均去除率可达到97.5%, 但出水COD浓度偏高.缩短HRT为3 h运行, 出水COD平均浓度下降为29.1 mg·L-1, 但总氮去除率也下降到60%左右.逐渐延长HRT至4 h, 出水COD平均浓度基本稳定27 mg·L-1左右, 总氮平均去除率恢复到94.2%.因此, 从总氮去除率和出水COD浓度两方面综合考虑, 反硝化生物滤池HRT定为4 h.

由图 3(b)可知, 反应器启动成功后一直保持较高的除磷效率, 且随着HRT的延长, TP平均去除率整体呈现上升趋势; 当HRT增至4 h时, TP平均去除效率可高达95.92%.系统稳定运行后进出水TFe增量稳定在0.2~2.5 mg·L-1范围内, 表明系统中海绵铁能持续腐蚀产生铁离子, 有研究表明, 生物海绵铁处理生活污水时, 依靠海绵铁自身溶出的铁离子(包括Fe2+和Fe3+)对磷的絮凝沉淀作用, 可以达到持续稳定的除磷效果[12].复合填料作为反硝化滤池生物载体时具有稳定体系pH值的能力, 出水pH值稳定且趋于中性.

2.1.2 臭氧投加量的确定

控制臭氧投加量分别为0、2、3、4、5、6、8、10 mg·L-1, 考察不同臭氧投加量时反应器内UV254的处理效果(结果见图 4).

图 4 不同臭氧投加量对UV254的处理效果 Fig. 4 Treatment efficiency of different ozone dosages on UV254 removal

由图 4可知, 随着臭氧投加量的增加, UV254呈现出明显的下降趋势.当臭氧投加量为6 mg·L-1时, UV254的去除率为50.49%, 继续加大臭氧投加量UV254的去除效果增加不显著, 因此, 臭氧接触反应器选用臭氧投加量6 mg·L-1来处理反硝化生物滤池出水.

2.2 组合工艺同步脱氮除磷及微生物代谢产物的运行效果

分别考察了组合工艺处理模拟配水和实际尾水同步脱氮除磷及微生物代谢产物的运行效果, 并分析了组合工艺沿程各单元进出水(如图 5)水质变化情况.

图 5 DNBF-O3-GAC组合工艺沿程采样点 Fig. 5 Sampling points in the combined process of DNBF-O3-GAC along the process path

模拟配水和实际尾水阶段沿程水质的变化情况如图 6所示.

图 6 沿程水质变化情况 Fig. 6 Variation of water quality along the process path

由图 6(a)可知, 模拟配水和实际尾水阶段时组合工艺对NO3--N的平均去除率分别达到88.87%、79.99%, 出水NO3--N平均浓度分别为3.27 mg·L-1、4.50 mg·L-1; 组合工艺对TN的平均去除率分别达到79.03%、82.17%, 出水TN平均浓度分别为7.88 mg·L-1、4.48 mg·L-1.模拟配水阶段NO3--N的去除效果强于实际尾水阶段, 这可能跟实际尾水水质的复杂性、不稳定性等特点有关.

由图 6(b)可知, 当进水分别为模拟配水、实际尾水时, 组合工艺对TP的平均去除率分别达到87.67%、65.51%, 出水TP平均浓度分别为0.183 mg·L-1、0.026 mg·L-1.其中, 反硝化生物滤池TP平均去除率分别为92.12%、79.00%, 出水TFe平均浓度分别为1.166 mg·L-1、0.244 mg·L-1.总磷的去除与出水总铁含量有一定的关系, 与反硝化生物滤池中海绵铁填料腐蚀有关, 随着反硝化生物滤池的运行, 海绵铁逐渐腐蚀钝化, 到实际尾水阶段时除磷效率有所下降.

由图 6(c)可知, 模拟配水和实际尾水阶段时组合工艺对UV254的平均去除率分别达到45.51%、49.23%, 两阶段水样经反硝化生物滤池反应器后UV254均有一定的增长, 臭氧接触反应器对UV254的平均去除率分别可达到30.77%、37.12%.

郝瑞霞等[17]利用三维荧光光谱法研究得出特征荧光团中心最大荧光强度——特征荧光强度(Ex/Em)可以用于表征污水中溶解性有机物的含量[18], 本研究通过三维荧光光谱法来表征以腐殖质类有机物为主要的微生物代谢产物.沿程三维荧光光谱图谱的变化情况如图 7所示.

图 7 沿程三维荧光光谱图谱的变化情况 Fig. 7 Change in three-dimensional fluorescence pattern along the process path

通过进一步分析组合工艺各单元进出水三维荧光光谱的数据矩阵, 得到沿程荧光强度(FI)的变化情况如图 8所示.

图 8 沿程荧光强度的变化情况 Fig. 8 Change of fluorescence intensity along the process path

由图 7可知, 模拟配水阶段时主要荧光峰有A、B和C, 实际尾水阶段时主要荧光峰有A和B, A和B分别表示富里酸、腐殖酸等腐殖质, C表示芳香族蛋白质或酚类物质.由图 8可知, 模拟配水阶段组合工艺A、B和C的荧光强度(FI)分别下降了78.9%、71.9%、88.3%;实际尾水阶段组合工艺A和B的FI分别下降了79.89%、80.45%.臭氧对荧光类物质的氧化作用明显, 从而可使该类物质的荧光峰显著降低[19, 20], 水样经6 mg·L-1臭氧氧化后, 模拟配水阶段A、B和C的FI分别下降了80.02%、79.01%、93.95%;实际尾水阶段A和B的FI分别下降了65.90%、63.51%.

因此, 无论是处理模拟配水还是实际尾水, 组合工艺均取得较好的同步脱氮除磷及去除尾水中的残余有机物(主要是微生物代谢产物)的效果.其中, TN、TP主要是在反硝化生物滤池中被去除, 去除比例分别为93%、94%; UV254、三维荧光强度的变化主要发生在臭氧-活性炭反应器中, 去除比例分别为80%以上和85%以上.

2.3 系统中微生物菌群结构分析 2.3.1 微生物多样性分析

常用Shannon-Wiener指数反映群落种类丰富度, 样本A1和A2的Shannon值分别为4.04、3.59, 表明模拟配水阶段的生物多样性比实际尾水阶段的生物多样性更丰富.运用MiSeq高通量测序技术, 样本A1和A2分别获得了33 405、30 086条优化序列.对优化后的序列进行OTU聚类, 聚类过程中去除嵌合体后得到OTU代表序列, 在97%的相似性下样本A1和A2分别获得了190、192个OUTs.

2.3.2 菌群结构特征分析

为了得到具体的微生物群落组成, 将得到的OTU代表序列与Silva库进行比对, 结合分类学分析方法, 作样本群落结构分析图(如图 9), 并将样本A1、A2中主要菌属的功能及其丰度列于表 3中.

图 9 样本群落结构分析(分类到属) Fig. 9 Bacterial communities at the genera level in the sample

表 3 样本中主要菌属的功能及其丰度 Table 3 Function and abundance of the main genus in the sample

由图 9和表 3可知, 反硝化脱氮系统存在硫自养反硝化菌和异养反硝化菌, 模拟配水阶段样本A1中发现了Thiobacillus、Simplicispira、Dechloromonas、Acidovorax、Anaerosinus等与反硝化有关的菌属, 这类菌属占已知微生物菌属的38.06%, 其中硫自养反硝化菌和异养反硝化菌所占的比例分别为7.44%和25.95%, 以异养反硝化作用为主; 实际尾水阶段样本A2中发现了Thiobacillus、Simplicispira、Dechloromonas、Sulfuritalea、Thauera等与反硝化有关的菌属[21, 22], 这类菌属占已知微生物菌属的43.75%, 其中硫自养反硝化菌和异养反硝化菌所占的比例分别为31.53%和12.22%, 以硫自养反硝化作用为主.

两阶段样本中差别比较明显的是Thiobacillus和Simplicispira的量, 其中Thiobacillus是一种硫自养反硝化菌, 该菌在厌氧条件下, 通常以单质硫或硫化物为电子供体、以硝酸盐为电子受体来完成反硝化脱氮过程[23].当实际尾水阶段碳源相对不足时, 会刺激生物膜上Thiobacillus的大量生长, Thiobacillus的占比由7.44%上升至29.62%, 系统硫自养反硝化作用在实际尾水阶段有了显著加强, 硫自养反硝化与异养反硝化形成的这种互补作用延长了新型缓释碳源的使用周期.

反硝化系统存在一定的生物除磷作用, 除磷菌包括Rhodocyclaceae_unclassified和Thermomonas[24, 25], 在模拟配水和实际尾水阶段的占比仅为6.3%、6.92%.因此组合工艺主要以海绵铁腐蚀除磷为主, 生物除磷所占的比例很小.

3 结论

(1) 组合工艺运行参数如下：反硝化生物滤池反应器HRT定为4 h, TN和TP的平均去除率可分别达到94.2%、95.92%;臭氧投加量定为6 mg·L-1; 活性炭反应器HRT定为15 min.

(2) 组合工艺取得了较好的脱氮除磷及微生物代谢产物的效果：模拟配水阶段和实际尾水阶段NO3--N平均去除率分别达到88.87%、79.99%; TP平均去除率分别达到87.67%、65.51%; UV254平均去除率分别可达到45.51%、49.23%;模拟配水阶段时A、B和C的FI分别下降了78.9%、71.9%、88.3%, 实际尾水阶段时A和B的FI分别下降了79.89%、80.45%.组合工艺各处理单元具有不同的功能：NO3--N、TN、TP、TFe的变化主要是发生在反硝化生物滤池反应器中; UV254、三维荧光强度的变化主要发生在臭氧-活性炭反应器中.

(3) 反硝化脱氮系统存在硫自养反硝化菌和异养反硝化菌.当实际尾水阶段碳源相对不足时, 硫自养反硝化作用有了显著加强, Thiobacillus的占比由7.44%上升至29.62%, 硫自养反硝化与异养反硝化形成的这种互补作用延长了新型缓释碳源的使用周期.反硝化系统存在生物除磷作用, 组合工艺主要以海绵铁腐蚀除磷为主, 生物除磷所占的比例很小.

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