2016, Vol. 37
近年来，随着我国经济的快速发展和工业化水平的迅速提高，城市人口及机动车数量的急增，大气气溶胶污染已成为我国目前面临的最严峻的环境问题之一[1].大气气溶胶粒子的大小、状态、组成和运动方式的不同决定了气溶胶的污染特征以及对环境和人类健康的影响程度[2].水溶性离子作为大气气溶胶中的重要化学组分[3, 4]，对大气的光学性质[5]，大气能见度[6]和地球-大气能量平衡[7]有着直接和间接影响.由于水溶离子理化特征的差异，不同离子在粒径段分配也存在差异[8]；并且，离子粒径分布与气象条件密切相关，有研究指出气象因素的差异可以改变离子的形成机制，从而间接影响其粒径分布[8, 9]；此外，水溶性离子来源和粒径分布存在明显的季节变化[10, 11].因此，研究不同粒径气溶胶中水溶性离子的理化特征对于深入认识大气气溶胶及其对于环境的影响具有重要意义.
南京地处于长江三角洲，经济快速发展的同时，面临着严峻的环境问题[12, 13]. 2014年南京举行了第二届青年奥林匹克运动会，为了保证青奥会期间的大气环境质量，环境保护部下发了《第二届夏季青年奥林匹克运动会环境质量保障工作方案》，包括控制扬尘、汽车尾气和工业排放等多项空气质量保障强化措施.在过去的研究中，为了保障大型活动和会议的召开如奥运会[14~16]、亚运会[17]、APEC[18, 19]而实施的空气质量保障措施均证实，除了受气象条件影响外，通过控制一次源的排放，可以降低细颗粒物和离子浓度.对青奥会期间空气质量的研究发现[20~22]，青奥会期间的污染物浓度要低于青奥会前、后期，但只要气象条件稍有不利，空气质量就会出现波动.
在污染源基本稳定的前提下，气象条件是控制空气质量的优劣的主要因素，Tai等[23]发现，温度、相对湿度、降水等气象要素的日变化对于PM2.5日均浓度有重要影响；颜鹏等[24]、Zhou等[25]研究发现层结稳定、静风和逆温等气象条件有利于污染物聚集、气溶胶增长和能见度下降.为了研究在严格的管控措施下，气象条件对空气质量的影响，本研究将青奥会期间划分为不同的天气条件，来对气溶胶中水溶性离子分布特征进行分析.
1 材料与方法 1.1 观测点和实验实施采样点位于南京信息工程大学气象楼楼顶(32.21°N，118.72°E，图 1)，距地面约40 m，海拔高度62 m.观测点东部500 m左右是宁六路，双向六车道；西部和北部为居民区、村庄和农田；东南部3 km建有钢铁、发电厂等工业区.常规气象资料来源于南京信息工程大学内的中国气象局综合观测培训实验基地(距观测地点约1.5 km).
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图 1 采样点位置及周边环境 Fig. 1 Location of observation site and the surrounding environment |
安德森9级撞击采样器，β射线测尘仪，采样时间2014-08-06~2014-09-04，观测期共30 d，每次采样时间为连续23 h，10:00至次日09:00.其中安德森9级撞击采样器的时间分辨率为23 h，β射线测尘仪为30 min.
1.2 仪器与分析方法大气气溶胶样品的采集使用安德森9级撞击采样器，采样器粒径尺度分级依次为：9.0~10.0、5.8~9.0、4.7~5.8、3.3~4.7、2.1~3.3、1.1~2.1、0.65~1.1、0.43~0.65和0.0~0.43 μm.安德森采样器的粒径尺度是相对于密度为1 g ·cm-3球形粒子的空气动力学等效直径，采样流量为28.3 L ·min-1.采样膜使用石英滤膜，采样前在马弗炉中以800℃焙烧5 h，冷却至室温后放入恒温恒湿箱中平衡24 h，用10万分之一的精密电子天平称重后放入冰箱中低温保存.采样后将采样膜放入恒温恒湿箱中24 h，称重后同样将样品低温保存在冰箱中直至分析.将采样后的滤膜取1/4，置于15 mL的PET瓶中，加入10 mL去离子水.超声处理1 h，超声后振荡1 h，静置.取静置后样品上层清液，用0.22 μm微孔水系滤头过滤后分析.样品前处理和淋洗液配制等实验用水均使用Million Q仪器超滤至电阻率达18.2 MΩ ·cm的超纯水.
水溶性离子分析使用瑞士万通公司850professional IC型离子色谱分析仪.仪器含柱温箱、电导检测器，并带有858自动进样器以及瑞士万通MagIC Net色谱工作站.其中阳离子分离柱型号为Metrosep C4-150，阴离子分离柱型号为Supp5-150.阳淋洗液为1.7 mmol ·L-1的HNO3溶液和0.7 mmol ·L-1吡啶二羧酸水溶液，阴淋洗液为3.2mmol ·L-1的Na2CO3溶液和1.0 mmol ·L-1的NaHCO3溶液.柱温45℃，流速: 1.0 mL ·min-1，进样体积: 20 μL.检测出10种水溶性无机离子，分别为：Na+、NH4+、K+、Ca2+、Mg2+、F-、Cl-、NO2-、NO3-、SO42-，各离子的检测限分别为：0.02、0.02、0.01、0.05、0.02、0.04、0.05、0.04、0.006和0.05 mg ·L-1.
2 结果与讨论青奥会期间，南京多处在阴雨的天气状况下，整个采样期间(8月6日至9月4日)平均气温为24.1℃，总降水量为98.3 mm，平均风速1.6 m ·s-1，以偏北风为主.为了研究不同天气条件下水溶性离子的分布特征，把天气条件划分为晴天、雨天和阴天这3种情况，定义日累积降水量大于0.5 mm为雨天；把云量大于9成和直接辐射辐照度/总辐射辐照度小于10%的非雨天划分为阴天，其余为晴天；由于夜间没有太阳辐射且缺少云量数据所以不考虑夜间天气，以白天天气状况为准.从表 1中可以看出，晴天的平均气温最高，为25.6℃.相对湿度和风速最低，分别为77.2%和1.2 m ·s-1.阴天气温略高于雨天，而相对湿度和风速低于雨天.雨天的温度最低而相对湿度和风速最高.
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表 1 不同天气条件下气象要素和PM2.5的平均值和标准偏差 Table 1 Average and standard deviation of the meteorological elements and PM2.5 under different weather conditions |
2.1 不同天气条件下PM2.5的变化特征
由表 1可知，PM2.5在不同天气条件下的平均浓度为晴天>阴天>雨天.从图 2中可以看出，伴随着降雨的发生，PM2.5的浓度有明显的下降.例如8月13、14日连续降水前后，PM2.5的浓度由极大值109.5 μg ·m-3降到极小值12μg ·m-3，下降了89.0%，且8月13、14日平均风速为1.6 m ·s-1，最大风速为2.8 m ·s-1，忽略大气扩散作用对污染物浓度降低的贡献，表明在此期间降雨的冲刷作用对大气气溶胶浓度降低起着主要作用.而8月23~25日的降雨过程中，8月24日的降雨使得PM2.5的浓度由94.5 μg ·m-3降低到7.5 μg ·m-3，下降了92.1%，降雨过后，气溶胶浓度迅速回升，在8月26日02:00达到最大值113.5 μg ·m-3，这可能是由于降雨过后的晴朗干洁天气和白天强太阳辐射，有利于光化学反应的进行，使得污染物浓度升高[26].
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图 2 气象要素和PM2.5的时间变化序列 Fig. 2 Time sequence of meteorological factors and PM2.5 |
图 3是采样期间不同天气条件下PM1.1、PM1.1~2.1和PM2.1~10中各离子的浓度分布和所占比例(质量分数).从中可以看出，在不同粒径范围下的浓度均是晴天>阴天>雨天，相对于晴天而言，雨天使得PM1.1、PM1.1~2.1、PM2.1~10中水溶性离子浓度分别下降了23.5%、23.4%、15.0%，这表明降雨过程对细粒子的去除作用更为明显.雨天时PM1.1和PM1.1~2.1中NH4+、K+、NO3-、SO42-的减少最为明显，分别为41.9%、53.3%、9.7%、37.2%和26.3%、58.9%、27.1%、35.0%.而Na+在PM1.1和PM1.1~2.1中的浓度不减反增，分别增加了15.5%和25.3%，通过图 4后向轨迹分析得到雨天主要受来自南京东部海面气团的影响，这表明雨天时Na+主要来源于海盐.
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图 3 不同天气条件下PM1.1、PM1.1~2.1和PM2.1~10中各离子的浓度和百分比 Fig. 3 Concentration and the percentage of water soluble ions in PM1.1, PM1.1-2.1 and PM2.1-10under different weather conditions |
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图 4 24 h 500 m高度的后向轨迹分析 Fig. 4 Backward trajectory analysis of the height of 500 m in 24 hours |
晴天、雨天和阴天这3种天气条件下均是SO42-、NO3-、NH4+和Ca2+为主要离子，分别占总离子浓度的81.4%、77.2%和75.9%. PM1.1和PM1.1~2.1中3种天气条件下仍是SO42-、NO3-、NH4+和Ca2+为主要离子，所占比例分别为85.5%、76.3%、76.8%和90.6%、86.2%、86.1%. PM2.1~10中晴天条件下，Ca2+、SO42-、NO3-、Mg2+为主要离子，占79.2%；而雨天和阴天时，Ca2+、SO42-、NO3-、Na+为主要离子，分别占76.9%和76.1%，这说明雨天和阴天来自海面的海盐粒子主要存在于粗粒子中.
图 5是不同天气条件下离子粒径分布的箱式图和散点图, 可以看出, 晴天和雨天的浓度分布相对集中, 阴天存在一个显著异常值, 这一异常值出现在8月11日，与其他天气条件相比，在0.43~1.1 μm粒径段的浓度明显较大，在0.43~0.65 μm和0.65~1.1 μm波段分别比前一日(8月10日)增大了17.7 μg ·m-3和20.0 μg ·m-3，主要是因为在0.43~0.65 μm和0.65~1.1 μm粒径段SO42-浓度的增大，分别增大了9.2 μg ·m-3和11.9 μg ·m-3，这可能是由于相对湿度较大SO42-主要是由SO2液相氧化反应生成，且风速小，静稳天气时有利于污染物的累积[27].与晴天相比，雨天在每个粒径段的平均值都小于晴天，且雨天时0.65~1.1 μm和5.8~9.0 μm有明显降低，说明降水对这两个粒径段的清除效果较好。
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1~9级分别为0.0~0.43、0.43~0.65、0.65~1.1、1.1~2.1、2.1~3.3、3.3~4.7、4.7~5.8、5.8~9.0、9.0~10.0 μm 图 5 不同天气条件下离子粒径分布箱式图和散点图 Fig. 5 Box-polt and scatter diagram of Size Distribution of ions under different weather conditions |
从图 6中可以看出, Ca2+和Mg2+谱分布类似，晴天和阴天呈双峰分布，峰值分别位于0.43~0.65 μm和4.7~5.8 μm，雨天时Ca2+和Mg2+呈三峰分布，峰值分别位于0.43~0.65、2.1~3.3和4.7~5.8 μm，且雨天的浓度值各个粒径段内均低于晴天，可以看出对于Ca2+和Mg2+来说降雨对3.3~4.7 μm粒径段清除力度较大. Na+、K+、Cl-呈双峰分布，峰值分别位于0.43~0.65 μm和4.7~5.8 μm. NH4+呈双峰分布，晴天时峰值分别位于0.65~1.1 μm和4.7~5.8 μm，雨天和阴天时，细粒径段的峰值向右移动到1.1~2.1 μm，这也说明降雨对NH4+0.65~1.1 μm粒径段的影响较大. NO3-晴天时呈三峰分布，峰值分别位于0.43~0.65、1.1~2.1和4.7~5.8 μm，晴天温度相对较高25.6℃，硝酸铵容易挥发分解，0.65~1.1 μm NO3-浓度降低，使得0.65~1.1 μm两侧0.43~0.65 μm和1.1~2.1 μm变为峰值，并不是在1.1~2.1 μm粒径NO3-浓度增加，NO3-可能以NH4NO3、Ca (NO3)2和Mg (NO3)2的形式存在；雨天和阴天NO3-呈双峰分布，且在细粒径段的峰值移动到0.65~1.1 μm处，从图 6中可以看出，雨天对NO3-1.1~2.1 μm和2.1~3.3 μm清除作用明显；阴天时NO3-在这两个粒径段的浓度高于雨天而略低于晴天. SO42-在3种不同天气条件下均呈双峰分布，晴天时峰值分别位于0.65~1.1 μm和4.7~5.8 μm处，雨天和阴天细粒径段峰值向左移动到0.43~0.65 μm处，说明降雨对SO42-在0.65~1.1 μm清除作用较强.
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图 6 不同天气条件下不同离子的谱分布 Fig. 6 Size Distribution of different ions under different weather conditions |
大气气溶胶中的NO3-和SO42-的质量比可以用来分析移动源(如机动车尾气)和固定源(如燃煤、石油等)对颗粒物浓度贡献的大小[28].燃煤是SO2的主要排放源，而NOx主要来源于机动车和燃煤的共同排放[29, 30].由表 2可见，晴天时NO3-/SO42-的平均比值为0.33，小于雨天和阴天时的NO3-/SO42-的值，一方面这可能是由于晴天时，太阳辐射较强，温度较高，NO3-高温下易分解，从而导致NO3-/SO42-的比值变低，这与相关研究结果一致[31]；另一方面，由于雨水的冲刷作用，NO3-和SO42-浓度均存在不同幅度的降低，与晴天相比，雨天时NO3-浓度降低了16.1%，而SO42-降低了34.5%，SO42-的降低幅度大于NO3-，导致雨天时NO3-/SO42-高于晴天.本研究中不同天气条件下的NO3-/SO42-比值均高于2010年夏季[32]，略低于北京2008年奥运会[33]，表明青奥会期间采取的一些管控措施，取得了一定的效果.总体来说，不同天气条件下NO3-/SO42-比值均小于1，表明青奥会期间主要来自固定源的贡献.
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表 2 不同天气条件下PM2.1中NO3-/SO42-的比值变化 Table 2 Variations of NO3-/SO42- in PM2.1 under different weather conditions |
2.5 SOR和NOR
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(1) |
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(2) |
硫氧化率SOR和氮氧化率NOR常常用来衡量大气中SO2向SO42-和NO2向NO3-的转化程度. Ohta等认为[34]，SOR>0.1表明大气中有光化学氧化过程发生；SOR < 0.1则表示大气中以一次污染物为主. SOR和NOR越大，说明由SO2和NO2转化形成的二次离子SO42-和NO3-越多，它们的转化率越高.
表 2给出了晴天、雨天和阴天时的SOR和NOR的值.从中可知，3种不同天气条件下的SOR和NOR的值分别为0.69、0.63、0.63和0.21、0.36、0.3均大于一次排放特征值0.1，表明这3种天气条件下SO2和NO2均发生了二次转化，大气中存在更多的二次颗粒物.而3种不同天气条件下的NOR值均小于SOR的值，表明青奥会期间NO2的转换率小于SO2的转化率，这可能是由于夏季高温，有利于不稳定的NH4NO3向气态HNO3和NH3转化[35].
3 结论(1) PM2.5、NO、NO2、SO2和NH3变化特征相似，不同天气条件下的平均浓度均为晴天>阴天>雨天；降雨对NO2、SO2和NH3的冲刷作用较强，分别降低了57.0%、42.9%和37.4%.
(2) PM1.1、PM1.1~2.1和PM2.1~10这3种不同粒径范围下的浓度均是晴天>阴天>雨天，降雨过程对细粒子的去除作用更为明显.晴天、雨天和阴天时SO42-、NO3-、NH4+和Ca2+均为主要离子，分别占总离子浓度的81.4%、77.2%和75.9%.雨前阴天SO42-在0.43~0.65 μm和0.65~1.1 μm增幅较大. Ca2+和Mg2+谱分布类似，呈双峰分布，降雨对SO42-和NH4+在0.65~1.1 μm清除作用较强.
(3) 不同天气条件下NO3-/SO42-比值均小于1，青奥会期间污染物主要来自固定源的贡献，且雨天和阴天NO3-/SO42-的值高于晴天. 3种不同天气条件下SOR和NOR的值均大于0.1，SO2和NO2均发生不同程度的二次转化，大气中存在更多的二次颗粒物.
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