环境科学  2015, Vol. 36 Issue (2): 379-387   PDF    
大气传输路径对上甸子本底站气溶胶光学特性的影响
蒲维维1,2, 石雪峰3, 马志强1,2, 赵秀娟1,2 , 张小玲1,2, 徐晓峰4    
1. 中国气象局北京城市气象研究所, 北京 100089;
2. 京津冀环境气象预报预警中心, 北京 100089;
3. 中国气象局, 北京 100081;
4. 石景山区气象局, 北京 100043
摘要:利用2005~2010年北京上甸子本底站的PM2.5浓度、气溶胶散射系数(σsp)的连续观测资料,结合后向轨迹分析方法,探讨了不同季节、不同气团传输路径对本底地区气溶胶光学特性的影响. 结果表明,污染物水平不仅与气团来向有关,也与气团的运动状态有关. 偏南气团路径下的PM2.5浓度和σsp整体高于偏北气团路径,同时运动速度较慢、高度较低的气团路径多对应较高的PM2.5浓度和σsp. 春、夏、秋季来自华北平原地区以及冬季来自华北区域北部的慢速、低气团对上甸子的污染水平有重要贡献. 沙尘气溶胶多出现在春季,平均气溶胶质量散射效率(αsp)为0.78 m2·g-1. 四季平均人为污染气溶胶的αsp为4.00 m2·g-1,其中冬季最高,春季最低. 对于人为污染气溶胶来说,春、夏、秋三季的西北偏西路径、偏南路径以及偏北路径中速度较慢的轨迹组均具有较高的αsp(>4.0 m2·g-1),表明这些气团路径受人为排放活动影响较大,而冬季各路径的αsp均较高,说明冬季区域内人为排放的影响比较一致. 春、夏、秋三季中其他偏北的气团路径主要受到人为污染与沙尘气溶胶的共同影响.
关键词传输路径     PM2.5     散射系数     散射效率     上甸子本底站    
Impact of Atmospheric Pollutants Transport Pathways on Aerosol Optical Properties at Shangdianzi Background Station
PU Wei-wei1,2, SHI Xue-feng3, MA Zhi-qiang1,2, ZHAO Xiu-juan1,2 , ZHANG Xiao-ling1,2, XU Xiao-feng4    
1. Institute of Urban Meteorology, China Meteorological Administration, Beijing 100089, China;
2. Environmental Meteorology Forecast Center of Beijing-Tianjin-Hebei, Beijing 100089, China;
3. China Meteorological Administration, Beijing 100081, China;
4. Shijingshan District Meteorological Administration, Beijing 100043, China
Abstract: The impact of transport pathways on aerosol properties at Shangdianzi (SDZ) background station was analyzed using the back trajectory analysis method with the observation of PM2.5 concentration and aerosol scattering coefficients (σsp) during 2005-2010. The results showed that the pollutant level at SDZ was influenced by both the direction and motion state of air masses. The southerly transport pathways of air masses had higher PM2.5 concentration and σsp than those of northerly pathways. The air masses with lower moving speed and altitude generally corresponded to higher PM2.5 concentration and σsp. Air masses originated from the North China Plain in spring, summer and autumn, and air masses from the north of North China region in winter had a significant contribution to PM2.5 concentration and σsp at SDZ. Dust aerosol appeared frequently in spring, and the mean scattering efficiency (αsp) was 0.78 m2·g-1. The mean αsp of anthropogenic aerosol of four seasons was 4.00 m2·g-1 with the highest value in winter and the lowest in spring. The west-northwest, southerly pathways, and the northerly pathways with low moving speed in spring, summer and autumn correspond to higher αsp(>4.0 m2·g-1). This indicated that these pathways were affected by the emissions form human activities. However, the αsp in winter kept at a high level among all pathways, which suggested that the emission effect was relatively uniform in surrounding regions in winter. The other northerly pathways in spring, summer and autumn were affected by anthropogenic pollutants mixed with dust.
Key words: transport pathway     PM2.5     scattering coefficients     scattering efficiency     Shangdianzi background station    

北京地区自20世纪90年代以来,随着能源结构调整以及机动车保有量的迅速增长,导致二次气溶胶污染特征逐渐突出,PM2.5已成为北京最主要的大气污染物. 环境保护局监测数据显示,2013年北京市PM2.5年均浓度达到89.5 μg ·m-3,远远超出《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)中规定的二级浓度限值,说明北京地区大气细颗粒物污染较为严重. 近十年来,我国学者针对大气气溶胶开展了多方面研究,包括气溶胶化学组成[1, 2, 3, 4, 5]、 来源解析[6, 7, 8, 9]、 气溶胶光学特性[10, 11, 12, 13, 14, 15]、 气溶胶质量浓度特征及其与气象条件的关系[16, 17, 18]等. 在气溶胶光学特性的研究方面,目前已有较多关于北京地区的研究结果,这对于了解北京地区大气气溶胶的基本光学特性起到了非常重要的作用. 然而这些研究多集中于对北京某些站点(城区、 本底站点)或某些天气过程(如雾霾天气、 沙尘天气等)的气溶胶光学厚度、 散射系数、 吸收系数等观测结果的变化特征分析,针对区域输送对北京地区气溶胶光学特性的影响分析还很少. 由于不同污染物输送路径下的气团途经区域不同,各路径气团中气溶胶的质量浓度、 理化特性存在差别,而这一差别将可能对各路径下的气溶胶光学特性产生影响. Xia等[19]针对北京城区的研究表明,来自于北京南部及东部区域的慢速气团往往对应较高的气溶胶光学厚度,而来自于北京西北区域的快速气团则与之相反. 这一研究结果能够帮助人们了解不同污染物传输路径对北京城区气溶胶光学特性的影响,但该工作主要是基于遥感探测数据开展的,缺乏对地面观测资料的研究. 另一方面,目前国内针对大气传输路径对北京地区的区域本底站点气溶胶光学特性影响的研究还较少,而这对于全面了解大气输送对北京地区气溶胶光学特性的影响是非常必要的,同时对进一步认识本底地区气溶胶光学特性及其环境、 气候相应有重要意义.

本研究利用2005~2010年北京上甸子区域大气本底站的PM2.5、 散射系数的连续观测资料,结合后向轨迹分析方法,初步揭示不同季节大气传输路径对本底地区气溶胶光学特性的影响. 1 材料与方法 1.1 站点简介

北京上甸子区域大气本底站(40°39′N,117°07′E,海拔高度293.9 m)是世界气象组织区域大气本底观测站之一,也是代表京津冀经济圈区域的大气成分本底国家野外站,该站位于北京市东北部的密云县高岭镇上甸子村,距北京市区直线距离约100 km. 在上甸子大气本底站方圆30 km内无明显人为排放,其污染物变化特征能够反映京津冀区域乃至更大范围区域内大气传输对上甸子的影响.

本研究采用的PM2.5浓度数据来自于美国R&P公司生产的1400a TEOM (Tapered Element Oscillating Microbalance)仪器的观测数据. 该仪器每周检查一次流量和滤膜负载率,当滤膜负载率超过30%时则进行更换. 管路、 切割头和泵进行定期检查和清洗,同时根据仪器的显示状态,更换气水分离器芯或过滤器.气溶胶散射系数(σsp)采用澳大利亚EcoTech公司生产的M9003浊度计的连续观测数据. 仪器进气口安装PM10切割头.仪器测量波长为525 nm,测量范围为0~2 000 Mm-1,积分角度为0°~170°,测量时相对湿度保持在60%以下,由仪器自带加热系统对进气管相对湿度进行控制. 该仪器每日自动进行定时零点检查,每周采用厂家推荐的R134a标气进行人工跨点检查. 颜鹏等[20]的研究表明,当湿度超过60%以后,气溶胶散射系数亲水增长因子f(u)开始增加,而当湿度增加到约90%以上时,f(u)才会出现快速增长. 由于本研究所采用的M9003浊度计在测量σsp时,相对湿度保持在60%以下,因此可以排除因气溶胶吸湿增长而导致的观测误差.

仪器观测所得的PM2.5浓度和σsp均为5 min平均值,该值经过质量控制后计算得到小时平均值,本研究中用于计算小时平均值的有效数据样本量不低于75%. 1.2 后向轨迹计算及聚类分析

采用美国NOAA开发的混合单粒子拉格朗日积分传输、 扩散模式HYSPLIT(Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory)模式进行气团后向轨迹计算. 模式计算所用气象资料为美国国家环境预报中心2005~2010年全球再分析气象数据. 计算后向轨迹的起始时间为每日02:00、 08:00、 14:00和20:00(北京时),起始高度为100 m,计算时间为72 h.

轨迹聚类分析是根据气团水平移动速度和方向对大量轨迹进行分组,分组原则是组间各轨迹间的差异极大,而组内的差异极小. 利用HYSPLIT提供的聚类分析工具,将计算得到的轨迹,按照空间总方差(TSV)的大小,确定具有代表性的轨迹组.

2 结果与讨论 2.1 上甸子本底站气溶胶光学特性的季节变化特征

图 1给出了上甸子本底站月平均PM2.5浓度及σsp变化. 从中可以看出,上甸子本底站大多数月份的PM2.5浓度值均高于35 μg ·m-3(GB 3095-2012中年平均二级浓度限值). 通过统计,2005~2010年上甸子PM2.5年均值分布在39.8~62.4 μg ·m-3范围内,说明上甸子地区已受到细颗粒物污染的影响. 从近6年PM2.5浓度及σsp的年变化来看,PM2.5浓度呈现下降的趋势,而σsp则与之相反,呈现略微上升的趋势,这可能与北京及周边地区所排放的细颗粒物中,含有较多具有高散射效率的成分有关.

总体来看,PM2.5浓度春夏两季较高,冬季最低. 从图 1中可以看出,PM2.5浓度最高值出现在2006年4、 5月,这主要是受春季沙尘天气影响造成的. 从天气现象观测资料来看,2006年春季,北京地区共发生11次沙尘天气过程,其中4月沙尘天气过程有5次. 沙尘天气不仅会导致粗颗粒物浓度升高,同时也会导致大气中细颗粒物浓度增加. 在2006年4月9日的沙尘过程中,上甸子本底站PM2.5日均浓度达到393.2 μg ·m-3; 在同年5月17日的沙尘过程中,PM2.5日均浓度达到662.5 μg ·m-3,其值也为近年来PM2.5浓度最高日均值.

上甸子本底站的σsp除2010年6月因仪器故障导致数据剔除外,总体季节变化规律与PM2.5相似,但在某些年份会在秋季出现高值,如2005年的10、 11月及2010年的9月. 从图 1中可以看出2007年6、 7月出现较高σsp值,分别为436.6 Mm-1和487.7 Mm-1,这可能与该时段频发的雾霾天气有关. 2007年6、 7月共出现8次雾霾天气过程,而雾霾天气通常伴随着小风、 逆温等稳定性气象条件,易造成污染物的累积. 另一方面,由于夏季雾霾天气的高温、 高湿的特点,有利于加快二次气溶胶的生成,而二次气溶胶中主要含有硫酸盐、 硝酸盐等高散射效率的成分,从而导致该时期的σsp升高.

图(a)中横线为GB 3095-2012中,2012年PM2.5的年 平均二级浓度限值35 μg ·m-3 图 1 2005~2010年上甸子本底站PM2.5浓度及σsp月变化 Fig. 1 Monthly variation of PM2.5 concentrations and σsp at Shangdianzi background station during 2005-2010
2.2 影响上甸子的主要气团路径

通过对上甸子本底站的气团进行后向轨迹计算和聚类分析,得到在不同季节的主要气流路径. 各季节各组平均轨迹的分布如图 2所示. 从中可看出,春(3~5月)、 夏(6~8月)、 秋(9~11月)、 冬(12月~次年1月)四季分别得到5、 7、 6、 4组不同的后向轨迹. 从各季节各组后向轨迹的比例来看,春季约有70%的气团来自西北方向,30%的气团来自东南方向. 北京夏季盛行偏南风,来自北京东南方向的气流比例较春季明显增多,约占60%; 来自西北和东北方向的气流大约40%左右. 秋季,气流的主要传输路径从东南方向又转变为西北方向,来自西北及西南方向的气团所占比例分别为70%、 30%左右. 冬季,由于受到蒙古冷高压的控制,北京地区盛行北风气团,气团路径基本为西北方向.

轨迹的长短可以判断气团的移动速度,长的轨迹表示气团的移动速度较快,短的轨迹则表示气团移动速度缓慢. 从图 2中还可看出,在同一季节同一方向可能因为气团移动速度的快慢存在多个轨迹组. 总体而言,4个季节的西北方向轨迹较偏南方向的气团轨迹长,表明来自西北方向的气团移动速度比较快. 2.3 各季节不同传输路径对气溶胶光学特性的影响

由于影响上甸子的气团路径主要为偏南和偏北路径,因此下文分别分析两类路径下各季节的气溶胶光学特征,并探讨不同传输路径对光学特性的影响. 2.3.1 偏南气团传输路径

图 3给出了PM2.5浓度及σsp在不同季节、 不同气团路径下的分布. 结合图 1中的气团路径可以看出,除冬季外,其他季节来自偏北气团路径(春季轨迹组1~4; 夏、 秋季轨迹组1~5)的PM2.5浓度及σsp较偏南路径(春季轨迹组5; 夏季轨迹组6~7; 秋季轨迹组6)的污染物浓度明显偏低,这说明在春、 夏、 秋季节,来自北京偏南方向的气团对上甸子的空气污染有重要贡献. 从偏南气团的路径来看,气团大多途径山东、 河北南部、 天津、 北京,最终到达上甸子本底站,运动轨迹集中在华北平原范围内. 已有研究结果表明,华北平原为我国最主要的PM2.5排放源区之一[21],因此途经该区域的气团在受到地面人为排放污染物的影响下,导致PM2.5浓度和σsp升高.

图中数字为分组序号 图 2 四季各组平均后向轨迹分布 Fig. 2 Distributions of cluster mean back-trajectories of four seasons

从气团的水平运动速度来看,春、 夏、 秋季节偏南气团路径的运动速度较慢(图 2),基本处于停滞状态. Wehner等[22]认为,气团运动速度越慢,意味着气团有更多的时间聚集地面污染物,因此,移动速度较慢的气团往往对应较高的污染物浓度. 此外,从气团的垂直运动来看(图 4),上述3个季节偏南方向的气团运动高度较偏北气团路径偏低,基本在离地面150 m左右的高度运动. 由于气团的运动轨迹贴近地面,更容易受到地面排放源的影响,造成气团中的污染物浓度水平的增加. 通过对比各季节的偏南路径(图 2、 4),可以看出春季轨迹组5、 夏季轨迹7及秋季轨迹组6的气团路径无论在气团运动范围、 气团运动速度或是气团运动高度方面,都非常相似. 从污染物的浓度水平来看,以上3个轨迹组的PM2.5浓度及σsp的平均值非常接近,分别分布在68.6~77.3 μg ·m-3、 356.1~357.8 Mm-1范围内,可以从一定程度上反映出,来自华北平原地区的偏南气团,其细颗粒物含量和气溶胶光学性质的季节变化并不是很明显.

箱式图中黑色方块表示平均值,水平横线表示中值,矩形表示25%~75%数据的分布范围,垂直线表示5%~95%数据的分布范围 图 3 PM2.5浓度及σsp在四季各轨迹组中的分布 Fig. 3 Seasonal variation of PM2.5 concentration and σsp in each cluster
2.3.2 偏北气团传输路径

与偏南气团路径不同,各季节偏北气团路径下的污染物浓度差异较大. 从图 3中可看出,在四季的偏北气团路径中,冬季轨迹组4的PM2.5浓度及σsp最高,分别为84.3 μg ·m-3、 417.7 Mm-1. 与大多数偏北气团路径不同,该气团起源于内蒙古中部地区,逐渐向南运动并围绕北京打转、 拐弯,途经河北、 天津后到达上甸子本底站. 气团运动速度慢,基本处于停滞状态. 从气团运动高度来看(图 4),轨迹组4运动高度低,在到达上甸子本底站的前30 h运动高度不超过100 m(图 4). 从轨迹组4与偏南路径下污染物浓度的对比来看,其污染物浓度均高于春、 夏、 秋季的偏南气团轨迹组,说明来自于华北区域北部的慢速气团对上甸子冬季的污染物水平有重要贡献,会加剧上甸子的空气污染程度. 冬季为北方地区的采暖季节,目前内蒙古、 河北、 天津等地大多仍然采用燃煤的方式进行取暖,因此由采暖导致的污染物浓度升高的现象较为常见. 轨迹组4由于其运动速度较慢、 运动高度低,更容易在运动的过程中将途经地区的污染物输送至上甸子,造成上甸子出现污染物浓度增加的现象. 从气团运动轨迹来看,冬季轨迹组1、 3起源于俄罗斯,轨迹组2起源于蒙古,3组气团均以较快的速度及较高的高度向上甸子本底站运动. 从图 3可看出,冬季轨迹组1~3的PM2.5浓度及σsp较轨迹组4明显偏低,PM2.5浓度及σsp约为轨迹组4的1/10~1/2. 说明来自于西北的快速气团虽然途经污染地区,但由于其运动速度较快、 运动高度较高,受地面排放的污染物影响较小,因此对上甸子的污染贡献也小.

图 4 四季各组后向轨迹的平均运动高度 Fig. 4 Average altitudes of each cluster in all seasons

秋季的气团运动特征与冬季有相似之处. 秋季轨迹组5的气团路径也起源于内蒙古中部,并以较低的速度及高度运动至上甸子本底站,其气团运动特征与冬季轨迹组4类似. 秋季其他气团轨迹组起源于俄罗斯或蒙古,气团运动速度较快且高度较高. 对比秋季各轨迹组的污染物浓度,轨迹组5的PM2.5浓度(47.5 μg ·m-3)及σsp(201.1 Mm-1)明显高于轨迹组1~4,但远低于冬季轨迹组4,其原因可能是秋季还不是北方主要的采暖季节,人为污染物的排放量仍较低.

对比四季偏北气团路径下的污染物浓度水平,夏季的气团轨迹组污染物平均浓度最低(PM2.5为27.4 μg ·m-3σsp为103.2 Mm-1),说明夏季上甸子北部区域的污染物排放量处于较低水平. 与其他3个季节相比,春季各偏北气团轨迹组的污染物浓度平均水平整体较高(PM2.5为42.9 μg ·m-3σsp为110.6 Mm-1). 春季是我国沙尘暴的易发季节,尤其是强沙尘暴,82.5%都发生在春季[23]. 从图 3中可看出,轨迹组1、 2及4的PM2.5浓度水平较高,轨迹组3则略低,但σsp的分布与PM2.5并不完全一致. 轨迹组2有较高的PM2.5浓度水平(50.7 μg ·m-3),但其σsp却较低(67.6 Mm-1). 从图 3中可看出,轨迹组2的平均PM2.5浓度超过箱式图的75%分位线. 通过统计该路径在2005~2010年发生沙尘过程的次数,发现该路径的沙尘过程发生次数多于其他西北路径,共达17次; 且在2006年5月17日的沙尘过程中,轨迹组2的PM2.5最高值小时浓度达到1 120.3 μg ·m-3,远远高于其他路径在此过程中的小时平均值. 由此可见,轨迹组2是影响北京地区春季沙尘天气的主要路径之一. 由于沙尘气溶胶多由粒径较大的矿物质粒子组成,而通常矿物质具有较低的散射效率,从而导致轨迹2虽然具有较高的PM2.5浓度,但其σsp却较低的现象. 相对于轨迹组2的PM2.5平均值,其中值偏低,这主要是由于该组气团轨迹多起源于俄罗斯或蒙古,途经区域人为污染物排放较少,当沙源地无沙尘暴发生时,西北方向的快速移动气团对上甸子的污染物起到扩散和稀释作用,使得上甸子的PM2.5浓度维持在较低水平. 2.4 各季节不同输送路径下的质量散射效率特征

在全球大气环流及化学传输模式中,气溶胶质量散射效率是计算气溶胶辐射强迫的重要参数. 气溶胶的质量散射效率αsp可以通过散射系数与气溶胶质量浓度的比值进行计算,也可为两者线性回归方程的斜率[24]. 在本研究中,将采用文献[24]的方法,利用2005~2010年各轨迹组的小时平均σsp与小时平均PM2.5浓度进行最小二乘法线性回归,计算各季节不同轨迹组的质量散射效率. 由于观测所使用的浊度计安装的是PM10切割头,所以本研究中的αsp不是真实的PM2.5质量散射效率. 通过对上甸子本底站2013年6月至2014年7月1年的GRIMM颗粒物监测资料分析表明,PM2.5约占PM10的70%以上,加之2.5 μm以上的粗颗粒对可见光的散射能力相比细颗粒物显著降低,因此本研究求得的αsp可近似作为PM2.5质量散射效率. 2.4.1 沙尘气溶胶质量散射效率

从2.3节的分析中可以看出,上甸子主要受到沙尘气溶胶和人为污染气溶胶等两类气溶胶的影响,沙尘气溶胶的影响主要在春季,人为污染气溶胶的影响则在各个季节均有出现. 表 1给出了四季不同气团输送路径的气溶胶αsp. 由于春季轨迹组5为东南路径,不是沙尘的主要传输路径,受沙尘影响小,因此在计算沙尘气溶胶的αsp时只考虑春季轨迹组1~4. 从表 1可以看出,轨迹组1~4的αsp分布范围在0.42~1.49 m2 ·g-1之间,平均αsp为0.78 m2 ·g-1,与Xu等[25]报道的中国西北戈壁地区的沙尘气溶胶αsp (~1.0 m2 ·g-1)接近. 已有研究表明[26],由于沙尘气溶胶多由矿物质组成,其对太阳光波长的散射效率一般较人为污染物,如硫酸盐等低. 轨迹组2~4的αsp分别为0.42、 0.55及0.65 m2 ·g-1,低于前人报道[27]的矿物尘的αsp(0.83 m2 ·g-1),说明轨迹组2~4的气团的气溶胶主要为矿物质成分; 而轨迹组1的αsp近乎为矿物尘气溶胶αsp的两倍,说明轨迹组1的气团中不仅含有矿物质成分,可能还含有少量随沙尘暴带来的当地污染物. 2.4.2 人为污染气溶胶质量散射效率

四季各气团传输路径的人为污染气溶胶αsp分布范围在1.70~5.38 m2 ·g-1之间,平均αsp为4.00 m2 ·g-1,约为春季沙尘气溶胶的5倍,其值与Xu等[28]报道的长三角城市地区气溶胶的质量散射效率(4.00 m2 ·g-1)相当. 从各季节的平均人为污染气溶胶的αsp来看,冬季最高,平均αsp为4.55 m2 ·g-1; 夏季次之,为4.23 m2 ·g-1; 春季最低,为3.35 m2 ·g-1,说明冬、 夏季输送至上甸子的气溶胶中含有更多的能够导致σsp增加的化学成分.

表 1中还可以看出,与其他季节某些气团轨迹组的αsp偏低而某些轨迹组αsp偏高不同,冬季各路径的αsp均较高,说明冬季各来向的气团在传输过程中受人为排放污染物影响较大. 杨复沫等[29]通过对北京PM2.5的化学组成进行分析指出,SO2-4与NO-3的质量浓度在冬季最高. 一般认为,北京的冬季气温低,太阳辐射弱,光化学反应不强,不利于气溶胶的二次生成反应,但冬季特别是在雾霾天气条件下,SO2主要是在金属催化剂作用下通过液相氧化反应转化为硫酸盐[30, 31]. 北方地区冬季干燥,大气中水汽密度较低,但当夜晚辐射降温后,低温度下一定体积里的空气含水量增多,相对湿度升高,有利于SO2液相氧化反应的发生. 杨复沫等[29]还指出,冬季的低温、 一定的湿度及其他因素也可导致大量的二次NO-3粒子生成并稳定存在. 冬季上甸子周边的北方地区主要以燃煤取暖为主,大气中来源于取暖排放的SO2及NO2总量增加,为硫酸盐及硝酸盐等气溶胶的生成提供了大量的前体物,导致冬季各气团轨迹组的气溶胶αsp升高.

表 1 四季不同气团传输路径的气溶胶质量散射效率 Table 1 Mass scattering efficiency of each cluster in four seasons

通过对比春、 夏、 秋季节各气团轨迹组的αsp可看出,这3个季节的αsp分布有一定的相似性,αsp高值(>4.0 m2 ·g-1)出现在西北偏西路径轨迹组(春、 夏、 秋季轨迹组1)、 偏南路径轨迹组(春季轨迹组5,夏季轨迹组6、 7,秋季轨迹组6)及偏北路径速度较慢轨迹组(夏、 秋季轨迹组5)中. 轨迹组1在各季中均具有较高的αsp,说明该路径在四季都有较强的排放源. Meng等[33]对2004~2006年影响上甸子的气团进行后向轨迹研究,结果表明来自西北偏西路径的轨迹组有较高的NOx、 SO2浓度,其原因可能与该路径途经一些煤矿开采区、 发电基地有关. 偏南气团路径轨迹组的αsp均在4.50 m2 ·g-1以上,由于这些气团主要经过山东、 河北南部、 天津等地,受到途经地区所排放的人为污染物的影响,导致αsp增大. 从表 1中可以看出,夏季轨迹组5达到5.38 m2 ·g-1,为四季各轨迹组αsp最高值. 夏季轨迹组5的PM2.5浓度低于该季节轨迹组6、 7(图 3),但αsp却高于两者,说明该轨迹组气团受人为排放影响的强度较偏南方向的气团大,其原因可能与轨迹组5的气团路径有关. 轨迹组5大多起源于内蒙与辽宁的边界,途径辽宁、 河北东北部、 天津等地而后到达上甸子本底站. 辽宁为我国最大的重工业基地,有成规模的冶金、 化工、 石油、 煤炭、 电力等基地; 河北、 天津的产业结构也以重工业为主,这些工业活动排放大量的SO2、 NOx污染物,在夏季高温、 高湿环境影响下,通过氧化剂的作用反应生成了具有较高散射效率的硫酸盐及硝酸盐,从而导致轨迹组5的气溶胶αsp较高.

春、 夏、 秋季节的其他偏北气团轨迹组(轨迹组2~4)αsp较低,分布在1.70~3.98 m2 ·g-1之间,平均值为3.16 m2 ·g-1,与Bergin等[32]报道的本地污染物与沙尘混合气溶胶(PM1.8)的αsp接近,说明在没有沙尘天气影响的时期,西北方向的气团主要受到人为污染气溶胶的影响,但随着气团从沙源地向北京移动,气团也会将沙尘气溶胶输送至北京,导致该路径的气团受到人为污染与沙尘气溶胶的共同影响. 从表 1中还可看出,春季轨迹组2的αsp最低(1.7 m2 ·g-1),与沙尘气溶胶αsp接近,说明在该路径下的气溶胶成分以αsp较低的矿物质为主,受人为排放的影响小. 3 结论

(1)影响上甸子的气团传输路径整体分为偏南和偏北两种. 冬季气团基本为偏北路径,春、 夏、 秋季节则偏南、 偏北路径均有出现. 偏南传输路径对应的PM2.5浓度与σsp的整体水平较高. 从偏南气团的运动特征来看,气团大多途经华北平原主要的PM2.5排放区,同时偏南气团运动速度慢、 高度低,因此在运动过程中易将山东、 河北、 天津等地的污染物输送至上甸子.

(2)冬季来自华北区域北部的慢速、 低气团对上甸子冬季的污染水平有重要贡献,这是由于该路径的气团途经冬季华北地区主要燃煤采暖区造成的. 春季各偏北气团轨迹组的污染物浓度平均水平整体较高,但无沙尘过程时,污染物浓度较低,这是由于来自西北方向的气团途径区域人为污染物排放较少,当沙源地无沙尘天气发生时,西北方向的快速移动气团对上甸子的污染物主要起到扩散和稀释作用.

(3)沙尘气溶胶与人为污染气溶胶的αsp有明显差别,总体来看,沙尘气溶胶αsp低于人为污染气溶胶. 沙尘气溶胶主要出现在春季,主要沙尘路径的平均αsp为0.78 m2 ·g-1. 四季各气团路径的平均人为污染气溶胶αsp为4.00 m2 ·g-1,其中冬季最高,夏季次之,春季最低. 说明冬、 夏季输送至上甸子的气溶胶中含有更多的能够导致σsp增加的化学成分.

(4)对于人为污染气溶胶的αsp来说,冬季各路径的αsp均较高,说明冬季上甸子受周边地区的燃煤采暖等人为排放的影响较大. 春、 夏、 秋季节的西北偏西路径、 偏南路径以及偏北路径中速度较慢的轨迹组均具有较高的αsp,可能与这些气团路径受工业生产等人为活动影响较大有关. 春、 夏、 秋季节的其他偏北气团轨迹组(轨迹组2~4)的气团在没有沙尘天气影响的时期,西北方向的气团主要受到人为污染气溶胶的影响,但随着气团从沙源地向北京移动,气团也会将沙尘气溶胶输送至北京,导致该路径的气团受到人为污染与沙尘气溶胶的共同影响.

致谢: 感谢上甸子站的周怀刚、 王振发、 王文彦、 董璠、 何迪、 周礼岩、 石庆峰等在仪器维护及巡视方面所做的大量工作.

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