2025, Vol. 46
2. 东南大学土木工程学院，南京 211189
2. School of Civil Engineering, Southeast University, Nanjing 211189, China
自20世纪50年代至今，塑料及其制品在农业、渔业、工业、国防及日常消费等领域被广泛应用，全球每年的塑料产量超过3.2亿t，但仅有不到50%的塑料被回收或填埋，其余被释放到环境中，沉积在水体和陆地环境中的塑料垃圾总量达到7.1亿t[1]. 2004年，微塑料（microplastics，MPs）被首次定义为粒径小于5 mm的塑料微粒或碎片[2]. 随后，又发现了纳米尺寸的塑料颗粒，并将粒径小于1 μm或小于100 nm的塑料颗粒定义为纳米塑料（nanoplastics，NPs）[3]. 由于塑料的高化学稳定性和难生物降解性，塑料污染在环境中持续积累并长期存在，塑料污染问题已是当前面临的最重要的环境问题之一，受到国内外的广泛关注. 2018年联合国环境署聚焦一次性塑料污染问题，发布世界环境日主题为“塑战速决”. 而我国也是塑料生产和消费大国，约占全球产量的30%. 在2020年，国家发展改革委和生态环境部联合印发了“关于进一步加强塑料污染治理的意见”关注塑料污染治理.
MPs/NPs广泛分布于多种生态环境中，目前在淡水、海洋和水生生物中广泛发现聚氯乙烯（PVC），聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）、聚苯乙烯（PS）和聚乙烯（PE）等塑料垃圾[1，4]. 塑料垃圾在物理、化学和生物等过程的共同作用下，被逐渐破碎降解为毫米级甚至纳米级的塑料微粒[5]. 然而，NPs因分离、检测和追踪等研究手段的限制，尚无研究报道水体或土壤中NPs的环境负荷数据. 但已有研究证实自然环境中不同粒径的塑料颗粒或碎片广泛存在[6，7]. 如日常使用的一次性塑料制品如食品尼龙袋、茶包等在热水中会释放以亿计的NPs[8]. 因此，尽管NPs的环境水平尚未量化，但NPs与其他塑料垃圾一样在自然环境中普遍存在[9，10]. 此外，NPs尺寸显著小于其他较大的塑料垃圾，如微塑料（MPs），可能表现出与MPs截然不同的胶体稳定性、迁移能力和生物毒性[5，11，12]，对生物及生态系统的潜在危害很多是未知的，是亟需解决的问题之一. 人工湿地生态处理技术由植物-微生物-基质-废水组合而成，通过过滤、吸附、沉淀、离子交换、植物吸收和微生物同化异化等一系列物理、化学和生物作用，人工湿地能够高效去除污水中常规污染物，具有高效节能、运行费用低、维护简单和抗负荷能力强等优势，对新型持久性污染物（微/纳米塑料）的生态修复等方面表现出良好的应用前景. 因此，综述MPs/NPs在复杂生态系统人工湿地多介质中的分布特征和迁移规律、去除特性及其生态效应，以期为人工湿地去除塑料污染奠定理论基础，并为构建综合型高效净化的人工湿地提供技术支持.
1 微纳米塑料的环境来源与分布研究 1.1 环境中MPs/NPs的分析检测方法MPs/NPs的分析检测方法涉及多种技术，包括目视法、光学显微镜法、扫描电子显微镜-能谱法（SEM-EDS）、傅里叶变换红外光谱法（FTIR）、激光红外成像光谱法（LDIR）、拉曼光谱法（Raman）、差示扫描量热法（DSC）、热重分析法（TGA）和热裂解气相色谱质谱联用法（Py-GC-MS）等，研究人员在实验中根据样品情况、MPs/NPs的种类大小和质量的范围，选择适合的分析检测技术. 其中，目视法和光学显微镜法能观察MPs/NPs的外观形态和大小，但存在着主观性和误差，以及不能进行定性定量分析[13]. SEM-EDS可以分析外观形态和元素，FTIR和Raman可定性定量分析微塑料[14 ~ 16]；Huppertsberg等[17]将DSC和TGA耦合，通过升温使聚合物发生相变，根据聚合物固液相转变间的热容量差异鉴别聚合物类别，该方法样品容量为1~0 mg，成本低且操作简单，但缺点在于由于不同聚合物间过度温度重叠，故不能测定每一种聚合物，目前可测PP和PE. Py-GC-MS是目前应用比较广泛的方法，与传统GC-MS的区别是在GC仪器上方垂直连接微波热解炉，可以定量少量样品. 原理是纳米塑料在惰性条件下热解，热解温度是500~800 ℃，形成的气体会被捕获在色谱柱上而分离，进而根据质谱法鉴定样品的量[18].
1.2 MPs/NPs的环境来源与迁移分布特征由于塑料产品的广泛使用且缺乏有效的管理，大量塑料垃圾不可避免地进入自然生态系统中. 环境中MPs/NPs的来源众多，按形成方式可以分为：原生微/纳米塑料和次生微/纳米塑料. 原生微/纳米塑料主要来源于工业生产制造或者化妆品中的原料等[19]. 次生微/纳米塑料是由大塑料碎片在自然条件下或使用过程中，经过物理破碎、风化作用、化学氧化、光降解和生物降解等作用所形成的MPs/NPs[20，21]. 表 1归纳总结了MPs/NPs的环境来源与丰度的研究，由于生物难降解和高化学稳定性，MPs/NPs在环境中持续积累并长期存在，广泛分布于自然生态系统如陆地或水生系统，其具有较高的环境丰度，如施用污泥肥料的MPs/NPs在土壤中丰度高达22 700个·kg-1[22]，德国地区污水处理厂排出的污水中含有的MPs/NPs在地表水环境中丰度也高达9 000个·m-3[23]. 在海洋中，由于轮船运输、捕捞水产品等行为会带来大量MPs/NPs，中国某沿海附近的渔民进行捕捞所产生的MPs/NPs的丰度有3.07个·m-3[24]；中国东山运河表层水中MPs的平均丰度大约为7 295个·m-3，从上游到下游呈递增趋势，丰度最高的点位于人口最密集的区域[25]；美国海洋工业也会产生2 300个·m-3的MPs/NPs[26]. 此外，在西太平洋的空气中检测到源自纺织品的MPs/NPs，其丰度为1.37个·m-3[27].
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表 1 自然环境中MPs/NPs的来源与环境丰度 Table 1 Sources and environmental abundance of MPs/NPs in the natural environment |
大气中MPs/NPs经过雨水或沉降作用进入陆地环境及地表水体中. 积累在陆地上的MPs随着雨水径流等渗透作用进入地下水. 但随着土壤层深度的增加，粒径大于10 μm的MPs会被截留过滤，最终进入地下水的塑料碎片几乎都是NPs[32]. 此外，陆地环境的MPs/NPs通过风力作用迁移至大气环境；海水中的MPs/NPs会随着水浪机械运动进入大气中或陆地上[40]. 土壤中的蚯蚓通过打洞和排泄等行为影响其在土壤中的迁移转运行为[41，42]. 水环境中的MPs/NPs主要由陆源途径输入，如人类活动产生的塑料垃圾通过径流[43]或渗入地下水的等方式[44]，小而轻的塑料碎片悬浮在水面上，大而重的塑料碎片沉积在水体内部；同时，淡水环境中MPs/NPs经过洋流运动或由各类海洋生物吞食和消化等过程迁移至深海.
2 人工湿地重要组分对MPs/NPs的吸附截留机制研究 2.1 植物对MPs/NPs的吸收去除研究水生植物是湿地生态系统的重要组成部分. 作为初级生产者，植物在净化污染物和维持生态系统稳定方面发挥着至关重要的作用. 因此，MPs/NPs与植物之间的相互作用对于人工湿地去除MPs/NPs至关重要. 在湿地系统中，MPs/NPs通过植物根系传递到茎叶，在那里它们积累并影响植物的生长和发育[45]. 一般来说，微塑料尺寸较大，难以穿透富含纤维素的植物细胞壁，不能被植物吸收[46]，但纳米级塑料颗粒可以穿透细胞壁进入植物体内. 此外，湿地中的大型挺水植物还可以通过降低水流速度，使得较大尺寸的微塑料颗粒得以沉降；例如，当污水流经芦苇根茎时，其流速发生变化，产生对流现象，导致MPs/NPs难以在水中移动进而发生沉降[47]. 同样，植物由于其发达的根系而与沉积物中的MPs/NPs紧密接触，导致大量的MPs/NPs被吸附固定到根际表面，从而拦截微纳米颗粒[48].
其他湿地植物如无柄植物和大型藻类的黏附和缠绕等作用在截留和吸收MPs/NPs中起着重要作用. 在微观尺度上，大型藻类表面的多糖能够增强MPs/NPs黏附；如硫酸化多糖被证实增强了植物表面黏附性[49]. 且多糖可以改变表面电导率，通过静电引力与MPs/NPs相互作用[50]. 一些植物具有致密的分支或者丝状结构，比其他类似大小的生物体捕获更多的MPs/NPs；丝状植物类型比非丝状植物截留去除MPs/NPs的能力要强，可能因为丝状结构与弹性塑料材料如塑料纤维和塑料线等相互缠绕[51]. 例如，Taylor等[52]发现湿地维管植物表面拦截积累了大量MPs/NPs，即使清洗植物表面后，带负电荷的MPs/NPs也能稳固地黏附在根部表面.
2.2 基质对MPs/NPs的去除研究人工湿地中基质在污染物净化过程中主要起到直接作用和间接作用，其中直接作用是指过滤、沉淀、吸附和絮凝等，通过多种物理作用可有效去除水体中的固体悬浮物、有机物等多种污染物；间接作用则是为植物、微生物的生长提供空间，并为氧传输提供必需条件[53，54]. 多项研究发现，基质的粒径和孔隙率与微塑料的去除密切相关，且粒径较小的基质表现出更好的MPs/NPs去除效果[55]；同时，基质附着大量微生物，这些微生物对MPs/NPs有着降解去除作用[56].
目前，现有研究发现人工湿地去除MPs/NPs主要依靠基质作用，且基质类型影响MPs/NPs去除效果. Wang等[57]发现用砾石填充的人工湿地对微塑料的平均去除率约为80%. 相比之下，细砂在去除微塑料方面优于砾石. 细砂填充的人工湿地的微塑料去除效率为96%，而砾石填充的人工湿地的微塑料去除率为仅10%[58]. 此外，基质的类型还会影响生物膜生长，其具有不规则表面有利于微生物的附着和生长，且较大的比表面积使MPs/NPs更容易黏附在生物膜上而被去除[58]. 与传统基质相比，一些新型材料可以更有效地去除MPs/NPs，例如矿物填料和生物碳. Qian等[59]发现带负电荷的MPs易与矿物填料中的金属阳离子结合，形成更致密的氢氧化物，促进塑料颗粒的沉淀去除.
2.3 微生物对MPs/NPs的去除研究微生物能够降解MPs/NPs，具有降解塑料碎片的潜力，并且微生物亦是人工湿地的重要组成部分. 如表 2所示，微生物降解去除MPs/NPs以酶促作用为主，酶促作用将大分子分解成较小的代谢产物，例如H2O、CO2和CH4等[56]. 然而，微生物降解MPs/NPs的过程涉及多种生化反应，不同MPs/NPs的降解存在一定差异. 目前对MPs/NPs降解机制尚未完全阐明[60]. 在降解过程中，塑料颗粒一般首先转化为小尺寸单体，然后才能被微生物分解矿化. 与细胞膜孔径相比，微塑料的粒径相对较大，因而无法通过细胞膜，必须首先解聚成较小的单体，然后才能被微生物吸收和生物降解. 例如Bacillus sp.可以将塑料聚合物的长链裂解成单体，使其可以被微生物代谢，从而降解PE[61]. 微塑料在微生物分泌的胞外酶或者微生物内部发生水解反应，其对微塑料的生物降解至关重要[62]. Rhodococcus sp.可以分泌胞外酶水解PP，同时PP水解后产生较多孔隙，Rhodococcus sp.进入孔隙并在内部生长，增加孔径并引发裂纹[63]；同样，Themobifida fusca产生的水解酶能够以相当高的速率解聚PET塑料[64].
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表 2 微生物对MPs/NPs的降解去除1） Table 2 Degradation and removal of MPs/NPs by different types of microorganisms |
3 人工湿地对MPs/NPs的去除效果及机制研究
传统污水处理系统被认为是环境中塑料污染的主要来源之一[71]. 目前，传统污水处理系统通过吸附、截留、絮凝、过滤和沉淀等物理化学过程去除塑料垃圾，但仍有相当部分的塑料污染被排放到自然环境[71，72]. 而人工湿地由植物、基质、微生物和水组成，通过物理、化学和生物作用有效去除水中常规污染物，也为环境中各种新型污染物（塑料污染和金属纳米颗粒）的生态修复提供了一条可行路径. 图 1总结了MPs/NPs在人工湿地系统中的迁移转化过程，MPs/NPs经过植物固定吸收、基质的截留以及附着在其上微生物的生物降解等过程而被去除.
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图 1 MP/NPs在人工湿地生态系统中的迁移示意 Fig. 1 Migration of MP/NPs in constructed wetland ecosystem |
如图 1所示，MPs/NPs湿地系统后，湿地的植物能够过滤较大粒径的微塑料颗粒，小粒径的MPs/NPs颗粒可以附着在水生植物体表或水底各种基质表面的微型生物群落上；同时植物还可以通过降低水流速度，使得较大尺寸的微塑料颗粒得以沉降[47]. 人工湿地的基质一方面能够截留沉淀MPs/NPs，另一方面可以为微生物提供附着位点，对MPs/NPs进行降解[53]. 微生物降解是人工湿地去除MPs/NPs的重要方式，其原理是通过附着在MPs/NPs表面的微生物在MPs/NPs的碳链上加入可以被微生物结合和降解的官能团或是通过胞外酶解离微塑料聚合物的长碳链后再通过生物分泌的各种酶将微塑料分解为分子量低的单体后被胞内酶进一步代谢降解[73].
表 3归纳总结了人工湿地系统对MPs/NPs的去除效果研究，结果表明，人工湿地能够有效去除总悬浮物（TSS），而TSS的去除与MPs/NPs的去除呈现显著正相关[74]，因此推测人工湿地在去除MPs/NPs方面具有较大潜力. 而多项研究发现，湿地植物茎叶及根系能够改变水力条件、减缓水流速度，同时植物表面粗糙和活性较高，使MPs/NPs更容易被截留[75]. 另一方面，植物茎叶和基质生物膜也可吸附和降解去除部分MPs/NPs[58，75]. 例如，Sarkar等[76]发现人工湿地去除了约50%的塑料垃圾，其中对薄膜状塑料的去除率达到80.9%，而对纤维状和碎片状塑料垃圾的去除率较低（其去除率分别为67.91%和41.23%）. Smyth等[77]研究发现人工湿地对300~500 μm塑料颗粒去除率为76%，而对106~300 μm和500~5 000 μm塑料颗粒去除率达到95%. 然而，也有研究发现人工湿地对小尺寸塑料碎片（< 300 μm）的去除效果较差，仅去除了30.0%~75.6%的微纤维状的塑料[78].
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表 3 人工湿地系统对MPs/NPs的去除效果1） Table 3 Removal effect of constructed wetland system on MPs/NPs |
此外，有研究发现其他生态处理系统如生物滞留池和雨水漂浮处理湿地也能够有效去除水体中的MPs和NPs. 生物滞留池对MPs/NPs的平均去除率为84%. 而且生物滞留池对小尺寸的NPs去除效果较好，平均去除率超过95%[77]. 雨水漂浮处理湿地能够有效去除雨水径流中的MPs/NPs（> 70%），这可能是由于降雨期间MPs/NPs随水流移动或雨水漂浮处理湿地的重新悬浮.
4 MPs/NPs对植物和微生物的胁迫效应研究植物和微生物是人工湿地生态系统中的重要组成部分，其功能的正常发挥离不开各组分的联合作用，但当MPs/NPs进入人工湿地后不可避免地会与他们接触暴露，可能会对各组分产生胁迫抑制效应. 本文总结归纳了MPs/NPs对植物和微生物的影响研究进展.
4.1 MPs/NPs对植物的影响MPs/NPs进入自然环境后，会直接或间接地对植物产生影响. 目前，MPs/NPs颗粒对植物的直接影响主要是造成生化毒性效应和物理损伤. 如表 4所示，50 mg·L-1的PA、Pe和PS暴露后，湿地植物美人蕉叶片组织内的超氧化物歧化酶（SOD）、过氧化物酶（POD）及过氧化氢酶（CAT）的活性增高，H2O2含量增加；其中PE组中，SOD、POD和CAT的活性最大，相较于控制组，分别增加了41.22%、29.31%和54.33%[81]，这主要是因为微塑料胁迫会破坏植物体内活性氧的代谢平衡，导致植物体内活性氧的增加，刺激植物抗氧化酶活性增强[82]. 同样，湿地植物香蒲在10 μg·L-1和1000 μg·L-1的PS⁃NPs暴露下180 d后，其SOD、POD、CAT活性以及丙二醛（MDA）含量均显著升高；与对照组相比，10 μg·L-1和1 000 μg·L-1处理组的SOD活性分别增加了1.2倍和6.1倍（P < 0.05），两个处理组的CAT和POD活性显著增加了42.0%和56.5%；并且，1 000 μg·L-1处理组的MDA含量升高意味着香蒲的细胞膜受到损伤并破坏了光合作用的效果，这也导致了硝化和反硝化的减弱，氮的去除效果降低[83]. 100 nm的PS在蚕豆植物中引起了遗传毒性和氧化应激，SOD和POD活性显著提高（P < 0.001），CAT活性也显著升高（P < 0.05）[84]. 以上研究表明，暴露的MPs/NPs诱导产生过量的ROS（活性氧自由基）、激发了植物的氧化应激系统，提高了抗氧化酶的活性. 此外，MPs/NPs可能会缠绕在植物根部，造成物理损伤，导致细菌或其他污染物进入植物组织. 暴露在100 nm的PS下的玉米根系形态发生改变，细胞壁受到损伤[85]. 不规则形状且外表锋利的PE微塑料（粒径为4~12 μm，浓度为100 mg·L-1）导致浮萍的根长减少了25%[86]. Gao等[87]的实验结果也表明23 μm的PE的吸附聚集会损害紫莴苣（绿莴苣）的根细胞壁和细胞质膜，使其总根长、总根表面积、平均根径和根毛数分别降低了7.37%（7.12%）、17.98%（15.03%）、15.61%（10.26%）和13.96%（11.59%）.
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表 4 MPs/NPs对植物的影响作用综述 Table 4 Review of effects of MPs/NPs on plants |
MPs/NPs对植物生长和生理指标表现出负面效应，主要表现在生物量、株高、叶面积、根系、根冠比、可溶性糖、叶绿素含量和光合作用等方面[94]. 例如晏记侠[92]分析比较了人工湿地中PS（0、100和1 000 μg·L-1）对植物风车草的影响，其研究发现叶绿素含量受到显著抑制，且与表现出浓度效应，高浓度PS（1 000 μg·L-1）暴露下，风车草的叶绿素含量降低了33%；而100 μg·L-1和1 000 μg·L-1两组之间的叶绿素含量也表现出了显著的差异，这说明浓度越高的PS，对叶绿素的抑制能力越强. Bhattacharya等[88]发现PS（20 nm，0.08~0.8 g·L-1）能抑制藻类光合作用，并诱导ROS产生. 同样，Ren等[91]也发现5 μm和70 nm的PS使卷心菜的净光合速率（Pn）显著降低（P < 0.05）. 这些现象都表明了微纳米塑料的暴露将会抑制植物的光合作用. 0~500 mg·L-1的PS（粒径分别为2 μm和80 nm）暴露后，白三叶草和凤仙花种子的发芽率、发芽势根毛和根冠比显著降低，且与暴露浓度正相关，这是由于植物抗氧化系统如SOD、CAT和活性物质可溶性蛋白（SP）及可溶性糖（SS）、H2O2含量受到PS的暴露的影响；SOD和CAT的活性都是先增加后降低，白三叶草和凤仙花种子在PS的胁迫下，它们受到的破坏超出了植物抗氧化系统的调节能力和植物的防御系统，最终使SOD和CAT降低；SP和SS不仅仅受到微塑料浓度的影响，2 μm和80 nm两种粒径的PS对种子SP和SS的影响表现出了显著的差异，2 μm的PS在抑制SP方面引发了更大的胁迫响应，而80 nm的PS对SS的胁迫作用更强[89]. 另外，土壤中的MPs/NPs也可以通过改变土壤的物理化学特性间接影响植物. MPs/NPs改变土壤pH值，例如100~154 μm的PE和聚乳酸（PLA）导致土壤pH值发生变化，PLA使土壤pH显著增加，而PE降低了土壤的pH[95]. 在另一项实验中，PE暴露后使土壤pH值降低从而增加了莴苣对镉的吸收[96].
4.2 MPs/NPs对微生物的影响环境中不易降解的MPs/NPs尺寸较小，具有较大的比表面积，适宜于多种微生物在MPs/NPs表面附着并形成生物膜. MPs/NPs有利于生态系统中微生物群落丰度的增加，Yang等[97]实验表明，MPs暴露后，人工湿地中脱氮相关微生物（Nitrospira和Nitrosomonas）丰度增加了3.1~4.0倍. MPs暴露后，周飞[98]研究发现人工湿地微生物丰度增加. 然而，Zhong等[99]研究发现MPs暴露后，CW中Bacteroidetes丰度降低. 1 mg·L-1和50 mg·L-1的PS、PE和PA MPs暴露后，湿地基质脱氢酶和磷酸酶受到显著抑制作用，破坏细胞膜完整性，降低功能基因丰度和改变基质微生物群落结构，最终导致COD和磷去除效能下降，其中PS MPs（50 mg·L-1）的胁迫毒性作用最强[100]. 此外，PS NPs（100 nm）暴露后，人工湿地中微生物如放线菌门（Actinobacteria）相对丰度相较于对照组提高了13.81%，而其他微生物如变形菌门（Proteobacteria）、拟杆菌门（Bacteroidetes）和绿弯菌门（Chloroflexi）相对丰度相较于对照组分别降低了9.41%、19.01%和36.41%[93]. 同样，Yuan等[101]发现随着PE MPs暴露时间增加，人工湿地中变形菌门丰度显著升高（增加了57%）. 以上研究结果表明MPs/NPs显著影响湿地关键基质酶活性和功能微生物群落.
MPs/NPs会对微生物功能基因产生影响. 例如，Gao等[102]发现微塑料显著抑制了蚯蚓体内微生物的碳氮代谢功能基因，暴露23 d后，微塑料显著降低了土壤碳循环功能基因和碳固定基因acsE和frdA，使蚯蚓内脏碳循环的功能基因降低了58.03%；同时，微塑料降低了土壤反硝化基因nirS和nosZ，使蚯蚓内脏氮循环的功能基因降低了58.96%. Zhang等[103]也发现低密度聚乙烯（LDPE）暴露30 d后，MPs显著降低了编码淀粉（sga）、半纤维素（abfA、manB和xylA）和纤维素（cex）的功能基因丰度，并且随着老化的LDPE浓度升高，功能基因的丰度也大幅度降低. 然而，有些MPs/NPs也会对微生物产生有利的影响，如Huang等[104]发现LDPE增强了微生物氨基酸代谢和异种生物生物降解代谢有关的功能基因，在其90 d的实验中，氨基酸代谢和异种生物生物降解代谢的功能基因的相对丰度分别为12.53%和7.36%，明显高于对照土壤中的功能基因丰度（P < 0.05）.
5 MPs/NPs对人工湿地运行特性的影响研究 5.1 MPs/NPs对有机物和磷去除的影响人工湿地通过植物、基质和微生物的共同作用能够有效去除污水中MPs/NPs，但也导致大量MPs/NPs颗粒积累在湿地内部，可能会对人工湿地的持续运行造成负面影响. MPs/NPs颗粒会影响微生物的脱氮除磷效果，残留在基质内部的MPs/NPs颗粒也会改变土壤环境，同时影响植物对氮磷等营养元素的吸收. Rozman等[105]发现25 μm的PS对人工湿地COD去除无影响，这与韩庭苇[93]的研究发现一致，即1 mg·L-1和10 mg·L-1的PS NPs暴露人工湿地的COD去除率分别为93.97%和93.47%，与对照组湿地无差异（93.16%）. 同样，周飞[98]研究发现，PET、PS和PP等微塑料（30.8~500 μm）未对人工湿地的有机物去除率产生显著影响（P > 0.05）. 晏记侠[92]也发现，100 μg·L-1和1 000 μg·L-1的PS MPs投加后，与空白组相比，COD去除率分别下降了0.44%和1.62%，但没有显著性差异（P > 0.05）. 而且粒径更小的PS纳米塑料暴露后，人工湿地对COD的去除率仍然高达90%[102]. Yuan等[101]的研究发现，PE微塑料暴露后，COD的去除率保持在90%. 此外，PS、PLA和PVC微塑料暴露后，人工湿地的COD去除受到的影响较小[106]. 然而，万冰洲[100]实验发现，1和50 mg·L-1的PA、PE、PS（500 μm）微塑料暴露后，人工湿地的COD去除率受到显著影响，而且表现出浓度效应，其中PS微塑料的抑制效果最为显著（降低14.85%），其次为PE微塑料和PA微塑料. 同样，在蚯蚓污泥湿地中，2 000、20 000和200 000个·kg-1的PET微塑料暴露后，有机物去除率分别为87.8%、82.9%和72.1%，与对照具有显著差异（90.2%）[99]. 植物类型也可能影响微塑料对人工湿地COD去除，如50 mg·L-1的PS微塑料（5~500 μm）暴露后，人工湿地的COD去除率均显著下降，其中美人蕉、黄菖蒲和再力花人工湿地中COD去除率分别降低了11.88%、14.36%和11.39%[81].
人工湿地中磷污染物的去除主要通过非生物过程（例如基质吸附和共沉淀）去除，同时还包括植物和微生物的吸收作用而去除. 而MPs/NPs进入湿地后可能会对湿地基质性质等产生影响，进而降低对磷的吸附. 例如，PS可以通过改变基质理化性质改变磷的释放和分布，Rozman等[105]研究发现，PS暴露250 d后，湿地出水中磷浓度表现出显著差异（P < 0.000 1）. 微纳米塑料对人工湿地的TP去除的影响具有浓度效应，如10、20和50 mg·L-1的PS微塑料暴露后，TP去除率相比对照组分别下降了18.44%、31.47%和35.35%[81]. 与PS微塑料类似，50 mg·L-1的PE和PA微塑料暴露后，人工湿地TP去除率分别降低了32.59%和38.01%，且PA对TP去除的抑制作用具有持续性[100]. 此外，纳米塑料暴露可能抑制湿地植物的生长，进而抑制植物对磷元素的吸收，从而降低了湿地的除磷效果. 然而，Yuan等[101]研究发现，PE微塑料暴露人工湿地的TP去除率与对照组湿地均为77.9%左右，PE没有抑制TP去除. 1 mg·L-1和10 mg·L-1的PS纳米塑料暴露后，人工湿地的TP去除率仅降低了1.44%和2.85%，与对照组无显著差异[93，107].
5.2 MPs/NPs对氮污染物去除的影响人工湿地中氮污染物主要是通过微生物的硝化/反硝化反应和植物对氮的吸收而去除，而MPs/NPs可能会对脱氮功能菌群硝化菌和反硝化菌产生毒性，以及抑制植物生理生态活性，使得人工湿地的脱氮效果下降. 相对于纳米塑料，PS微塑料对人工湿地氮去除的影响较小，粒径为500 μm的50 mg·L-1的PS微塑料暴露后，NH4+-N去除率相比对照组下降了4.51%，TN去除率下降了3.54%，表现出的抑制效果较差[81]. 同样. 周飞[98]也发现PE、PP、PS和PET微塑料暴露后，人工湿地的硝化功能未受到影响，NO3--N去除率与对照组无差异（P > 0.05），这与万冰洲[100]的研究结果一致，即浓度为50 mg·L-1的PA微塑料暴露仅使TN去除率下降了2.52%. Yang等[83]研究了PS纳米塑料对人工湿地氮去除的影响，结果表明，TN去除率降低了29.5%~40.6%，其原因在于PS纳米塑料能够穿透细胞膜并破坏了膜完整性和ROS平衡，干扰微生物酶（氨单加氧酶、硝酸还原酶和亚硝酸盐还原酶）活性和电子传递系统活性（ETSA）. 此外，Ma等[107]研究发现，10 mg·L-1的PS NPs严重抑制了TN去除，出水TN平均浓度显著提高了15.12%. 且1 mg·L-1的PS NPs未对NH4+-N的去除产生明显影响，仅使NH4+⁃N的去除率降低了0.64%，而10 mg·L-1的PS NPs持续暴露却明显抑制了NH4+-N的去除（P < 0.05），使NH4+-N去除率降低了2.32%[87]. Huang等[108]也发现PS NPs对NH4+-N去除的抑制效果远大于PS MPs，PS MPs暴露下，NH4+-N平均去除率下降了11.68%；而在PS NPs暴露下，NH4+-N平均去除率下降了17.56%. Yang等[109]利用测序技术发现，PS NPs及其他纳米工程材料会对人工湿地的氨氧化过程产生显著的负面影响. 晏记侠[92]发现100 μg·L-1的PS MPs对NH4+-N去除率有一定的抑制作用，但无显著差异，而1 000 μg·L-1的PS MPs则显著抑制了NH4+-N去除效果（P < 0.05）. Yang[97]研究显示，人工湿地中MPs的积累会导致氧摄取率（OUR）的加速，严重抑制硝化效率. 还有研究发现，MPs/NPs暴露时间也显著影响人工湿地的脱氮效果，如Ma等[110]发现1 mg·L-1和10 mg·L-1的PS NPs暴露33 d后，TN平均出水浓度分别增加了7.10%和7.41%，暴露34~66 d期间分别增加了4.86%和6.6%，在暴露67~99 d期间仅分别增加了4.11%和3.72%. 此外，还有研究表明，暴露MPs后，人工湿地的NH4+⁃N和NO3--N的去除效果没有表现出显著差异（P=0.094 7和P=0.078 9），但是NO2--N的浓度却出现了大幅度的下降，可能是干扰了湿地内部的氮转化过程[105]. 微纳米塑料可能对人工湿地不同氮形态的去除也表现出不同的效应，如Yuan等[101]研究发现，PE MPs显著抑制了NH4+-N和TN去除，而对NO3--N去除的影响较小. Yang等[111]也发现粒径在3 mm~60 nm的PS微纳米塑料对人工湿地的NH4+-N去除产生了显著抑制（P < 0.001），其去除率下降了7.6%~71.2%. 以上研究结果表明，微纳塑料显著影响人工湿地中的氮转化过程，然而对于实际环境条件下微纳米塑料浓度是否会影响其运行特性的研究仍相对较少，影响机制尚不清楚，亟需更加深入和系统地探讨.
6 人工湿地中微纳塑料污染研究存在问题与展望 6.1 存在的问题目前，新型污染物微纳米塑料在水环境中的积累与潜在风险逐渐引起重视. 人工湿地是由植物、基质、微生物、水等组成的复杂且多相的生态系统，导致进入湿地环境后微纳米塑料的生态效应更为复杂且难以预测，然而相关研究较为匮乏.
（1）虽然多项研究表明人工湿地具有去除微纳塑料的潜力，去除率达到90%，但是相关研究结果来源于实验室小试阶段；且相对于人工湿地完整生命周期来说，相关研究实验周期较短，并不能完整体现人工湿地系统对于该新型污染物的去除效能的可持续性，需要进一步揭示其持续去除机制.
（2）人工湿地存在丰富的微生物和生物膜附着于微纳塑料表面，可能会改变塑料表面形貌、表面官能基团、密度和疏水性等理化性质，进而影响微纳塑料在人工湿地中的迁移归趋，关于微生物与生物膜形成对微纳塑料在人工湿地中的影响仍处于初级阶段，尚缺乏基础数据.
（3）部分研究认为微纳米塑料表现出较强的生态毒性效应，对人工湿地生态因子——植物和微生物造成毒性胁迫作用，进而影响人工湿地的除污效能，但目前研究中塑料暴露浓度高达100 mg·L-1，远高于实际环境浓度. 因此，在实际污水条件下湿地的运行除污性能是否受到微纳塑料影响胁迫仍需要进一步研究.
6.2 研究展望人工湿地是一种低成本、维护简便的除污技术，可作为控制去除水体中微纳米塑料的生态处理措施和方法. 目前研究表明，人工湿地中粒径较小、易于微生物附着的滤料基质可有效截留微纳米塑料；湿地植物具有生物量大、根系发达、抗逆性等特点，也可强化人工湿地对微纳米塑料去除能力. 然而，针对微纳塑料污染在人工湿地中的迁移转化和生态效应的研究中仍存在不足和空缺，本文总结了未来人工湿地去除微纳米塑料的研究可以着重于以下3个方面：
（1）开展人工湿地全生命周期实验，长期处理含微纳米塑料污水条件下，探究基质类型、运行特性植物种类等的变化，借助先进分析检测技术，对基质和植物组织中的微纳米塑料赋存情况进行定量解析，阐明微纳米塑料在人工湿地多相介质中的分布与迁移机制，探究人工湿地去除微纳米塑料的可持续性.
（2）着眼于微纳塑料环境浓度暴露下，探讨人工湿地生态因子——植物和微生物对微纳塑料胁迫的响应特征，解析微纳塑料对湿地氮磷等其他污染物的去除效能的影响和毒性效应，阐明实际环境浓度微纳米塑料对人工湿地除污效能可持续性的影响及机制.
（3）系统研究人工湿地中微生物生物膜界面上微纳塑料的老化过程，探明湿地微环境下微纳塑料的表面特性的动态变迁及其在湿地组分间的迁移输运与转化途径，揭示微生物生物膜对微纳塑料的迁移归趋影响及内在机制.
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