2025, Vol. 46
2. 四川农业大学建筑与城乡规划学院, 成都 611830
2. College of Architecture and Urban-Rural Planning, Sichuan Agricultural University, Chengdu 611830, China
土壤是人类赖以生存和发展的基础性自然资源, 更是维护良好生态环境的关键组成部分. 土壤生态安全是土壤资源可持续开发的基础, 是国家粮食安全、经济安全和生态安全的基础. 土壤重金属具有非生物降解性和持久性且有较高的毒理性, 直接或间接通过食物链威胁着粮食安全、生态系统和人类健康, 其污染引起了全社会的关注[1~3]. 但随着城市化、工业化和农业集约化等进程的加快, 土壤重金属污染问题在全球范围内引起了广泛的关注[4~6]. 土壤重金属积累不仅导致土壤肥力及功能的下降而且影响农作物的产量和质量[7]. 因此, 确定土壤中重金属的来源并进行全面的污染评价对于土壤污染治理至关重要.
重金属的来源受自然因素和人为因素控制. 其中基岩和成土母质等地质背景条件为主要的自然因素[2], 而采矿、冶金、电镀等工矿企业“三废”排放, 以及农业生产中污水灌溉、化肥的不合理使用和畜禽养殖等人为因素是造成或加剧重金属超标的重要原因[8~10]. 对土壤重金属进行溯源是实现重金属污染管控与防治的重要手段, 而对土壤重金属污染来源解析方法的研究则还处在不断探索中. 近年来, 相当多的方法和模型已被用来探讨重金属的来源, 如地统计模型[11]、绝对因子分析-多元线性回归分析（absolute factor analysis-multiple linear regression, APCS-MLR）[12]、UNMIX模型[13, 14]、正定矩阵因子分解（PMF）模型[15, 16]和化学质量平衡法（CMB）[17]等. APCS-MLR受体模型基于主成分分析, 引入0浓度因子从而确定主成分因子的绝对得分, 利用多元统计得分确定各公因子的对重金属来源的贡献率. APCS-MLR受体模型因其不受污染源的个数限制, 且实现条件较为简单可行, 在结果解释方面客观准确, 目前该方法已广泛用于确定重金属的来源[18]. 此外, 内梅罗综合污染指数法、富集因子法、地累积指数法和潜在生态风险指数法等, 已广泛用于土壤重金属污染评价和生态风险评估, 且具有丰硕的研究成果[19, 20].
长江流域安徽段农业资源条件优越, 是我国水稻、小麦和玉米等重要的农产品产区和国家商品粮生产基地之一[21, 22]. 近年来研究发现, 区内耕地土壤存在如Cd、Hg、As、Pb和Mn等重金属超标现象[23, 24]. 如李子杰等[22]指出长江流域长江经济带耕层土壤重金属风险指数跨度较大, 处于轻微风险. 王茜等[23]研究表明长江流域内南陵至泾县基本农田的土壤中重金属Fe、Mn和Hg等含量异常, Hg表现为局部异常. 刘海等[25, 26]也针对皖江经济带土壤-农作物系统重金属开展了研究, 表明根系土Cd、Cu、Cr和Ni具有明显的积累效应, 水稻根系土较小麦土污染严重；潜在生态风险为轻微-中等风险等级. 安庆市位于安徽省西南部、长江中下游北岸, 是长江中下游重要的综合交通枢纽；长江中下游商贸物流中心；重要的旅游服务基地；石化、轻纺和装备制造业为主的产业基地. 近年来, 工矿企业“三废”不合理排放及农田耕种农药化肥的不合理使用, 导致安庆市农田土壤受到部分重金属的污染[27]. 当前研究关注的焦点大多数在矿区和污染场地等周边典型区域[6, 28], 对于城市周边耕地土壤重金属的来源、污染特征及生态风险研究尚且不足, 而安庆市周边的土壤重金属污染特征及来源研究尚未进行系统地研究, 鉴于此, 本文以安庆市耕地为研究对象, 基于相关性分析和主成分分析等探讨区域重金属的来源；综合利用污染指数法、地累积指数法和潜在生态风险指数法等评价区域内重金属的污染特征及生态风险, 旨在为安庆市耕地土壤重金属污染源头管控提供参考.
1 材料与方法 1.1 研究区概况安庆市位于安徽省西南部、长江中下游北岸, 是安徽省重要城市以及长江沿岸十大港口城市之一, 为皖西南政治、经济和文化中心. 其地理坐标范围东经116°44′04″~117°14′42″, 北纬30°12′04″~30°46′16″. 东南与池州市隔江相望, 西南接望江县, 西邻怀宁县, 北与桐城市和枞阳县相接.
区内地势自北西向南东逐渐降低, 呈阶梯状的地貌景观. 西北部地势较高, 沟谷较发育, 地形起伏较大；东南部地势较低, 平坦开阔. 区内最高峰为杨桥镇境内的三县尖, 山峰高程690.0 m, 最低处位于长江沿岸, 地面高程7.7 m. 区内水系纵横交错, 均属长江水系. 菜子湖、破罡湖、石塘湖、七里湖、八里湖和石门湖等湖泊均与长江相通. 多年平均降雨量为1 428.18 mm, 多年平均蒸发量为1 300.77 mm, 多年平均气温为16.82℃, 多年平均日照时数1 672 h[29].
区内用地类型包括农业用地、林业用地和建设用地这3类. 土壤质地以黏性土为主, 部分地段分布有粉细砂. 土壤类型以红壤、黄棕壤和水稻土为主, 小部分为潮土、棕壤、石灰岩土、紫色土和山地草甸土. 红壤、黄棕壤、石灰岩土和紫色土主要分布于低山丘陵和岗地；棕壤主要分布于林地和荒地；山地草甸土主要分布于山顶平台和滩地；水稻土主要分布于沿江沿湖低丘岗地及圩畈地区；灰潮土主要分布于河漫滩、冲沟. 主要种植物为水稻、油菜、棉花、小麦以及各类蔬菜, 部分地段种植茶叶、苗木和花圃.
1.2 样品采集与测试参照《多目标区域地球化学调查规范（1∶250 000）》（DD 2005-1）, 样点布设密度为1点·km-2, 采用梅花样多点组合的方法采集土壤样品, 采集深度为0~20 cm, 每个样品采集重量不低于1 kg. 共采集了222个样品（图 1）, 其中北部菜子湖周边土壤样品69个, 东部破罡湖周边土壤样品68个, 西南部七里湖周边土壤样品85个. 采集的土壤样品全部采用日光晒干和自然风干. 干燥后的样品用木棒适当敲打, 以便达到自然粒级. 样品先用木棒、木锤揉碎或轻轻敲碎, 然后用20目尼龙筛过筛, 将小于20目筛孔部分收集到牛皮纸样袋中, 然后送实验室.
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图 1 研究区位置及采样分布示意 Fig. 1 Location and sampling distribution of the study area |
样品分析测试依据《区域地球化学样品分析方法》（DZ/T 0279-2016）, 由国土资源部合肥矿产资源监督检测中心完成. Cr、Ni、Cu、Pb和Zn等5种元素由X射线荧光光谱法（XRF）测定；As和Hg由原子荧光法（AFS）测定；电感耦合等离子体质谱法（ICP-MS）测定Cd；离子选择性电极法（ISE）测定pH[25]. 测试过程中采用国家一级标准物质（GBW系列）进行质量保证和控制, 加标回收率在95%~105%. 所有样品分析误差均小于10%.
1.3 评价方法 1.3.1 内梅罗污染指数法内梅罗指数法基于单因子指数法[30], 是目前环境污染评价广泛使用的一种评估方法. 能直观和快速反映土壤重金属污染及超标程度[20]. 计算方法如下：
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式中, PIi为土壤重金属i单项污染指数；Ci为土壤重金属i实测值, mg·kg-1；Si为土壤重金属i评价标准, mg·kg-1, 取《土壤环境质量农用地污染风险管控标准（试行）》（GB 1568-2018）筛选值；NPI为内梅罗综合污染指数, Pave为重金属单项污染指数的平均值；Pmax为重金属单项污染指数的最大值. 单因子污染指数PIi划分为无污染（PIi≤1）、轻度污染（1 < PIi≤2）、中度污染（2 < PIi≤3）和重度污染（PIi > 3）等4个等级；综合污染指数NPI划分为无污染（NPI≤0.7）、警戒水平（0.7 < NPI≤1.0）、轻度污染（1.0 < NPI≤2.0）、中度污染（2.0 < NPI≤3.0）和重度污染（NPI > 3.0）这5个等级[31].
1.3.2 地累积指数法地累积指数法（Igeo）充分考虑自然地质过程的背景作用和人类活动对重金属污染的影响[32, 33]. 其计算公式如下.
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式中, Ci为重金属实测值, K为修正指数, 通常用来校正成岩作用引起区域背景值的变动, 一般取1.5[32]；Bi为重金属元素背景值, 取安徽省江淮流域土壤元素背景值, 即As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn的背景值分别为9.40、0.104、69.4、24.9、0.041、25.0、25.9和53.2 mg·kg-1[34]. 地累积指数划分以下7个等级：Igeo < 0, 无污染；0≤Igeo < 1, 无污染到轻度污染；1≤Igeo < 2, 中度污染；2≤Igeo < 3, 中度污染到强污染；3≤Igeo < 4, 强污染；4≤Igeo < 5, 强污染到极强污染；Igeo≥5, 极强污染[35].
1.3.3 污染负荷指数法污染负荷指数法由Tomlinsoh等[36]提出, 该方法能体现重金属污染的空间变化及各种重金属对污染的贡献[37]. 其计算公式如下：
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式中, Pij为重金属i在j点的污染系数, 计算方法参考式（1）；PLIj为j点的污染负荷指数；PLIzone为某一区域污染负荷指数；m为参与评价的重金属总数；n为采样点个数. 污染程度分级如表 1所示[37, 38].
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表 1 地累积指数（Igeo）、污染负荷指数（PLI）及潜在生态风险指数（Er） Table 1 Description of geo-accumulation (Igeo), pollution load index (PLI), and potential ecological risk index (Er) |
1.3.4 潜在生态风险评价
潜在生态风险指数由瑞典学者Hakanson基于重金属的理化性质和环境的相互作用提出, 用以评价重金属污染程度及其潜在生态危害[39]. 采用如下公式计算：
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式中, RI为综合生态风险指数；Eri为重金属i的潜在生态风险指数；Tri为重金属i的毒性响应系数；Wi为重金属i的含量实测值, mg·kg-1；Bi为重金属i的背景值, mg·kg-1. 重金属Cu、As、Cd、Cr、Hg、Zn、Ni和Pb的毒性响应系数分别为5、10、30、2、40、1、5和5[40]. 潜在生态风险指数评价标准见表 1.
1.3.5 绝对因子得分-多元线性回归（APCS-MLR）模型绝对因子得分-多元线性回归（APCS-MLR）受体模型是基于主成分分析（PCA）获取主成分因子得分（APCS）, 以ACPS为自变量, 各重金属含量作为因变量进行多元线性回归分析, 从而计算不同污染源的贡献率[41, 42]. 其分析步骤如下.
（1）将重金属含量数据标准化后引入0含量因子
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（2）PCA归一化因子分数减去Z0得到绝对主成分因子数（APCS）.
（3）以APCS为自变量, 重金属含量为因变量进行多元线性回归, 利用回归系数计算每个重金属的来源贡献率.
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式中, Ci为重金属均值, mg·kg-1；σi为标准偏差, Ci为含量估计值, mg·kg-1；bi0为对重金属元素i做多元线性所得的常数项；bpi为源p对重金属元素i做多元线性的回归系数；bpi × APCSp均值为源p贡献值. APCS-MLR受体模型中不同来源及未知源的具体计算过程详见文献[16].
1.4 数据处理基于ArcGIS 10.8平台绘制采样分布图, Origin软件绘制数据关系图. 采用Excel 2013对土壤重金属数据处理和描述性统计, 并做APCS-MLR受体模型分析, 运用SPSS 26.0进行相关性分析和主成分分析法分析.
2 结果与讨论 2.1 土壤重金属含量特征研究区耕地土壤重金属含量统计如表 2所示. 土壤pH值在4.77~8.54之间, 平均值为6.40, 整体偏酸性；土壤重金属ω（Cd）、ω（Hg）、ω（As）、ω（Pb）、ω（Cr）、ω（Cu）、ω（Ni）和ω（Zn）平均值分别为：0.20、0.13、8.18、32.52、71.24、30.44、33.38和100.84 mg·kg-1. 所有重金属含量均值均低于农用地土壤污染风险管控标准（GB 15618-2018）的筛选值, 表明安庆市周边耕地土壤环境质量整体较好. 与江淮流域土壤元素背景值相比, 除As外, 其他元素（Cd、Hg、Pb、Cr、Cu、Ni和Zn）的含量平均值均高于背景值, 分别为江淮流域背景值的1.92、3.17、1.26、1.03、1.22、1.33和1.90倍. 在所有样品中, Cd、Hg、As、Pb、Cr、Cu、Ni和Zn的超标率分别为：89.63%、99.10%、27.03%、78.38%、42.79%、60.36%、74.77%和98.65%. 其中元素Hg超过背景值倍数最高且超标率较大. 与江淮流域背景值相比[34], 所有重金属均存在明显富集, 可能存在污染风险, 需进一步明晰其来源.
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表 2 研究区土壤重金属含量统计1） Table 2 Statistical results of heavy metal content of soil in the study area |
变异系数反映了土壤中某个元素分布的均匀程度[43]. 变异系数越大, 元素在土壤中的分布越不均匀, 受人类活动影响越强烈[43]. 研究区土壤重金属变异性相对较大（表 2）, 其中Hg、Pb、Cu、Ni和Ni为中度变异程度[44], Cd、As和Cr为强变异[44], 以As的变异系数最高, 表明安庆市周边耕地土壤重金属分布极不均匀, 推测土壤中重金属受人类活动影响较严重. 同时也由表 2可知, 菜子湖周边耕地土壤中ω（Cd）、ω（Hg）、ω（As）、ω（Pb）、ω（Cr）、ω（Cu）、ω（Ni）和ω（Zn）平均值分别为：0.20、0.12、7.55、37.69、69.69、25.44、28.29和85.85 mg·kg-1；破罡湖周边耕地土壤中ω（Cd）、ω（Hg）、ω（As）、ω（Pb）、ω（Cr）、ω（Cu）、ω（Ni）和ω（Zn）平均值分别为：0.22、0.11、10.06、32.46、77.08、28.44、34.86和96.83 mg·kg-1；七里湖周边耕地土壤中ω（Cd）、ω（Hg）、ω（As）、ω（Pb）、ω（Cr）、ω（Cu）、ω（Ni）和ω（Zn）平均值分别为：0.18、0.15、7.20、28.36、67.84、36.10、36.34和116.21 mg·kg-1. Cd和Hg整体上含量差异较小, 破罡湖周边土壤中的As和Cr含量明显要高于菜子湖和七里湖；而七里湖周边耕地土壤中的Cu和Zn含量明显要高于菜子湖和破罡湖.
2.2 土壤重金属污染特征 2.2.1 内梅罗综合指数研究区8种重金属单因子污染指数评价结果如图 2所示. 土壤重金属单因子指数（PI）均值大小依次为：Cu（0.61） > Zn（0.50）=Cd（0.50） > Ni（0.48） > Pb（0.33） > Cr（0.28） > As（0.27） > Hg（0.26）.
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图 2 单因子污染指数评价结果 Fig. 2 Results of individual element pollution index |
菜子湖周边土壤重金属单因子指数（PI）均值大小依次为：Cu（0.51） > Cd（0.49） > Zn（0.43） > Ni（0.40） > Pb（0.38） > Cr（0.28） > As（0.25） > Hg（0.23）, 除Hg、Cr和Zn均为无污染水平外, As、Pb和Ni均有一个样点处于轻度污染水平, Cd和Cu各有3个样点处于轻度污染水平和1个样点处于重度污染水平[图 2（a）]. 破罡湖周边土壤重金属单因子指数（PI）均值大小依次为：Cu（0.57） > Cd（0.56） > Ni（0.50） > Zn（0.48） > As（0.34） > Pb（0.32） > Cr（0.31） > Hg（0.22）, Hg、As、Pb和Cr均为无污染, Cd、Cu、Ni和Zn中轻度污染的样点数分别为5、4、1和1个, 此外, Cd和Zn各有一个样点为重度污染水平[图 2（b）]. 七里湖周边土壤重金属的PI均值大小依次为：Cu（0.72） > Zn（0.58） > Ni（0.52） > Cd（0.45） > Hg（0.30） > Pb（0.28） > Cr（0.27） > As（0.24）, Hg、Pb和Cr均为无污染, As、Cd、Cu、Ni和Zn中轻度污染的样点数为2、1、1、1和4个, 仅有Cu有一个样点为中度污染[图 2（c）].
总体上, 研究区所有土壤样点中Hg和Cr均为无污染水平, Cd和Cu轻度污染占比较大, 分别为4.05%和5.41%, As、Pb、Ni和Zn样点占比为1.35%、0.45%、1.35%和2.25%. 而重度污染只有Cd、Cu和Zn, 占比较小, 不到1%. 单因子指数（PI）显示研究区重金属污染主要来源于Cd和Cu, 为土壤的主要污染物. 研究结果与滁州地区的污染类型基本一致[20].
研究区土壤重金属内梅罗综合指数（NPI）在0.28~2.14之间, 均值为0.60, 整体上处于无污染水平, 但不同取样区域仍有部分样点处于污染水平. 不同采样区域内梅罗综合指数（NPI）均值大小依次为：七里湖（0.64） > 破罡湖（0.60） > 菜子湖（0.56）. 菜子湖周边土壤有1个样点处于中度污染[图 3（a）], 而处于无污染、警戒水平、轻度污染和重度污染的占比分别为88.40%、2.90%和7.24%. 破罡湖和七里湖周边土壤处于无污染、警戒水平和轻度污染的占比分别为83.82%、8.82%、7.36%和76.47%、21.18%、2.35%[图 3（a）]. 菜子湖和破罡湖周边土壤污染相对较为严重.
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图 3 内梅罗综合指数及污染负荷指数评价结果 Fig. 3 Results of Nemerow pollution index and pollution load index |
菜子湖周边土壤重金属污染负荷指数（PLI）在0.19~0.81之间, 均值为0.33[图 3（b）]；破罡湖周边土壤重金属污染负荷指数（PLI）在0.20~0.67之间, 均值为0.37[图 3（b）]；七里湖周边土壤重金属污染负荷指数（PLI）介于0.22~0.54, 均值为0.36[图 3（b）]. 整体上研究区土壤重金属污染负荷指数（PLI）在0.19~0.81之间, 均值为0.36. 即研究区重金属污染负荷指数（PLI）均小于1, 表明就研究区重金属污染负荷指数来说, 其样品均处于无污染水平.
2.2.3 地累积指数北部菜子湖周边土壤重金属地累积指数均值大小为：Hg（0.89） > Cd（0.12） > Zn（0.06） > Pb（-0.16） > Ni（-0.51） > Cu（-0.74） > Cr（-0.78） > As（-1.10）[图 4（a）]；东部破罡湖周边土壤重金属地累积指数均值大小为：Hg（0.75） > Cd（0.32） > Zn（0.16） > Ni（-0.18） > Pb（-0.30） > Cu（-0.54） > Cr（-0.56） > As（-0.61）[图 4（b）]；西南部七里湖周边土壤重金属地累积指数均值大小为：Hg（1.26） > Zn（0.48） > Cd（0.10） > Cu（-0.12）=Ni（-0.12） > Pb（-0.32） > Cr（-0.71） > As（-1.22）[图 4（c）]. 整体上研究区土壤重金属地累积指数均值大小依次为：Hg（0.99） > Cd（0.17） > Zn（0.25） > Ni（-0.26） > Pb（-0.32） > Cu（-0.44） > Cr（-0.71） > As（-1.00）, 显示出研究区土壤中Hg、Cd和Zn具有较高的污染水平.
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1.中度至严重污染, 2.中度污染, 3.轻微至中度污染, 4.轻微污染, 5.未受污染 图 4 地累积指数评价结果 Fig. 4 Result of geo-accumulation index |
研究区土壤重金属As、Pb、Cr、Cu和Ni绝大部分处于未受污染水平, 未受污染占比分别为93.24%、85.59%、86.94%、73.87%和66.67%；而Hg绝大部分处于轻微污染-轻微污染至中度污染, 其占比分别达43.69%和53.60%；Cd与Zn处于未受污染和轻微污染的占比分别为39.64%和51.80%与31.08%和63.96%. 此外, 菜子湖和破罡湖周边土壤分别有1和2个样品Cd处于中度污染水平, 菜子湖周边土壤有1个样品Pb处于中度污染水平, 破罡湖周边土壤有1个样品Zn处于中度污染水平.
2.2.4 潜在生态风险指数北部菜子湖周边土壤8种重金属单项潜在生态风险指数（Eri）均值大小为：Hg（114.02） > Cd（56.81） > As（8.03） > Pb（7.28） > Ni（5.66） > Cu（5.11） > Cr（2.01） > Zn（1.61）[图 5（a）]. Hg处于中风险、较重风险和高风险的占比为7.25%、85.51%和7.25%, Cd处于低风险、中风险、较重风险、高风险和严重风险的占比分别为27.54%、60.87%、8.70%、1.45%和1.45%, As除1.45%处于中风险外, 其余为低风险. 其余元素均处于低风险水平.
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图 5 潜在生态风险指数评价结果 Fig. 5 Result of potential ecological risks |
东部破罡湖周边土壤8种重金属单项潜在生态风险指数（Eri）均值大小为：Hg（107.25） > Cd（64.70） > As（10.7） > Ni（6.97） > Pb（6.27） > Cu（5.71） > Cr（2.22） > Zn（1.82）[图 5（b）]. As、Pb、Cr、Cu、Ni和Zn均为低风险水平；而Cd以中风险为主, Hg以较重风险为主, Cd和Hg处于低风险、中风险、较重风险和高风险的占比分别为27.94%、48.53%、19.12%、4.41%和2.94%、17.65%、73.53%、5.88%.
西南部七里湖周边土壤8种重金属单项潜在风险指数（Eri）均值大小依次为：Hg（147.25） > Cd（51.72） > As（7.66） > Ni（7.27） > Cu（7.25） > Pb（5.48） > Zn（2.18） > Cr（1.95）[图 5（c）]. Pb、Cr、Cu、Ni和Zn均为低风险水平；As以低风险为主, 占比达98.82%, 中风险占比为1.18%；Hg处于中风险、较重风险和高风险的占比分别为11.76%、77.65%和21.18%；而Cd绝大部位处于中风险水平, 占比达67.06%, 低风险和较重风险占比分别为24.71%和8.24%.
总体上, 区内土壤8种重金属单项潜在风险指数（Eri）均值大小依次为：Hg（124.67） > Cd（57.28） > As（8.71） > Ni（6.68） > Pb（6.28） > Cu（6.11） > Cr（2.05） > Zn（1.90）. Pb、Cr、Cu、Ni和Zn均为低风险水平, As绝大部分处于低风险水平, 占比为99.10%, Hg以较重风险为主, 占比达78.83%, 低风险、中风险和高风险占比分别为0.90%、8.11%和12.16%；而Cd处于低风险、中风险、较重风险、高风险和严重风险的占比分别为26.58%、59.46%、11.71%、1.80%和0.45%, 以中风险为主.
菜子湖周边土壤重金属综合生态风险指数（RI）在120.58~484.33, 平均值为200.51[图 6（a）], 处于中等生态危害程度. 菜子湖周边土壤重金属轻度生态危害、中等生态危害和强度生态风险的占比分别为4.35%、92.75%和2.90%, 以中等生态危害水平为主；破罡湖周边土壤重金属综合生态风险指数（RI）在101.14~391.75, 均值为205.64. 破罡湖周边土壤重金属轻度生态危害、中等生态危害和强度生态风险的占比分别为20.59%、69.12%和10.29%, 以中等生态危害水平为主；七里湖周边土壤重金属综合生态风险指数（RI）在149.60~417.80, 均值为230.76[图 6（c）]. 七里湖周边土壤重金属轻度生态危害、中等生态危害和强度生态风险的占比分别为1.18%、92.94%和5.88%, 以中等生态危害水平为主. 整体上, 区内土壤重金属处于中等生态危害水平, 其比例达85.59%.
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图 6 综合潜在生态风险指数评价结果 Fig. 6 Results of comprehensive potential ecological risk coefficient |
内梅罗综合指数表明, 研究区重金属绝大部分处于无污染状态, 单因子指数（PI）显示研究区重金属污染主要来源于Cd和Cu. 地累积指数显示研究区土壤Hg绝大部分处于轻微污染-轻微污染至中度污染, Cd与Zn也有较高的污染水平. 潜在生态风险指数法表明Hg和Cd的生态风险等级高于其它6种重金属元素. 这表明研究区土壤重金属Cd的污染较为突出, 存在较大的风险, 这与我国当前土壤重金属污染的特征基本一致. 有研究表明在我国的长三角地区、珠三角地区、广西地区、湖南地区等地, Cd是污染最为突出的重金属[20]. Cd来源于农业面源污染、大气沉降、交通运输、工矿业活动等, 其在土壤中的富集程度高. Cu和Zn也有一定的污染水平, 这应该与评价参数选取（背景值）有关, 若以全国土壤Zn背景值作为评价标准时, 其单因子评价指数平均值为0.43, 若以江淮流域背景值作为评价标准其单因子指数平均值为0.50, 这说明评价尺度不一将影响评价结果. 研究区铜矿资源丰富, 安庆铜矿设计年处理矿石量115.5万t, 年产铜量9 350 t, 铁精矿39万t. 在耕地尤其是农田土壤中的Zn含量对人体健康是有益的, 在不存在共伴生重金属污染元素的情况下, 富Zn土壤在一定程度上有利于人体健康[20]. 因此这说明Zn和Cu在本区域富集明显, 但不能代表有污染.
潜在生态风险评价显示Hg生态风险最高, 其次为Cd. 这可能与Hg和Cd的区域背景值相关, 另外Hg和Cd的毒性系数也显著高于其他重金属元素. 安庆市是典型的石化工业城市, 石油的采集、冶炼、运输等均对农田土壤Hg产生富集并累积, 同时, 安庆市也是安徽省农作物生产基地, 大量农药、化肥等施用将导致Hg和Cd富集, 从而导致安庆市耕地土壤中Hg和Cd具有较高的生态风险. 有必要考虑Hg和Cd的生态风险预警.
污染负荷指数法PLI表明, 总体上该区域污染程度较小. 但潜在生态风险指数RI显示本区重金属大多处于中等污染水平, 中等以上污染程度主要受某一点位Hg和Cd的超标影响. 因此必须做好Cd和Hg的外源输入管控, 加强对污染区域的精细化管理, 尤其是对风险较高区域实现土壤环境质量分类管理.
2.3 土壤重金属溯源分析 2.3.1 相关性分析通常情况下, 两种元素间关联性越强, 表明其可能是同源或伴生的可能性较大, 因此相关性分析有助于土壤重金属的溯源分析[45, 46]. 研究区北部菜子湖周边土壤重金属Cd、Cr和Pb两两之间具有显著的相关线性（P < 0.01）, 相关系数均超过0.5, 其中Cd与Pb的相关系数达0.75[图 7（a）], 说明这3种元素具有相同或一致的来源；Ni与Cr这2种重金属元素的相关系数超过0.6, 具有显著的相关性（P < 0.01）, 说明Ni和Cr具有较强的同源性；此外, Cd-Ni、Pb-Ni和Cr-Pb之间也具有显著的相关性（P < 0.01）, 相关系数均大于0.4. 说明这3种元素也存在部分同源特征. 东部破罡湖周边土壤重金属Cd、Cr和Pb两两之间具有显著的相关线性（P < 0.01）, 其中Cd与Pb的相关系数达0.65[图 7（b）], 说明上述3种元素可能具有一致的来源；Cr和Ni也具有显著的相关性（P < 0.01）, 相关系数达0.66；表明这2种元素可能具有同源性；其他元素的相关性与菜子湖周边土壤的相关性具有相同的显著性特征. 此外也发现, 在西南部七里湖周边的土壤重金属相关性与菜子湖和破罡湖周边土壤具有一致性[图 7（c）], 这表明研究区土壤重金属的来源具有相对一致的来源性, 但从相关性分析无法判断其来源, 需要进一步建立模型辨析其来源.
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*表示P < 0.05时相关性显著, **表示P < 0.01时相关性显著 图 7 土壤重金属间的Pearson相关系数 Fig. 7 Pearson correlation coefficient among soil heavy metals |
主成分分析适宜性检验结果表明, KMO（Kaiser-Meyer-Olkin）值为0.557, Bartlett球形检验显著性水平为0.00（P < 0.01）, 表明利用主成分分析可以用来解析重金属来源的相关性[47]. 研究区土壤重金属主成分分析结果见表 3, 经Kaiser选择后特征值大于1的因子, 提取3个主成分, 其因子累计贡献率为67.811%, 基本能解析8种重金属绝大部分信息. 推测研究区土壤重金属主要来源为3个.
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表 3 土壤重金属元素旋转主成分矩阵1） Table 3 Rotated component matrix for principal component analysis loadings for heavy metals in soil |
第一主成分（PC1）贡献率为27.111%, 由Cr和Ni组成, 载荷系数为强负荷（> 0.75）[18], 载荷分别为0.904和0.855；相关性分析结果表明这2种重金属具有显著同源性（图 7）. 由表 2可知, Cr和Ni的含量平均值与江淮流域背景值相近, 变异系数相对较小, 受人为活动影响较小. 相关研究表明, Cr和Ni主要受地质背景和成土母质的控制[48, 49]. 相关学者指出长江流域土壤重金属中Cr和Ni主要来源于自然源[50]. 推测本区第一成分（PC1）中的Cr和Ni来源主要为自然源.
第二成分（PC2）贡献率为20.534%, Cd、As和Pb具有较大的载荷, 载荷分别为0.653、0.601和0.685. 相关性分析表明, Cd与Pb具有显著的相关性（P < 0.01）, Pb和As也呈一定的相关性（P < 0.05）. 表 2显示, Cd、As和Pb变异系数较大, 受人类活动干扰强烈. 相关研究表明, 施用农药的土壤中Cd和As是未施用农药的200多倍[51], 农业化肥的施用在一定程度上导致Cd、As和Pb的累积. 如长期使用含As农药、杀虫剂等化学剂量的农田将导致As富集[52]. Cd和Pb多存在于磷肥等化肥中[3], 农业化肥的施用将会导致土壤Cd和Pb的累积[20]. 2023年安庆市统计年鉴显示农用化肥施用量为174 348 t, 农药使用量为7 089 t. 显然农业生产活动中农药和化肥的使用将导致重金属的富集. 推测本区第二成分（PC2）中的Cd、As和Pb来源主要为农业源.
第三成分（PC3）贡献率为20.166%, Hg、Cu和Zn载荷较大, 分别为0.766、0.748和0.621. 表 2显示, Hg、Cu和Zn这3种元素的含量平均值均超过江淮流域背景值, 尤其是Hg, 其浓度均值为背景值的3倍多. 相关性分析表明Cu和Zn呈显著的相关性. 有研究表明, 农田中的高含量Hg和Zn主要与工业活动中的金属冶炼和燃煤相关[53]. 大气（工业废气和汽车尾气排放等）中的重金属元素以干湿沉降的方式进入农业土壤, 导致Cu、Hg和Zn等重金属富集[25]. 近年来, 安庆市形成了石油化工、装备制造和纺织服装等支柱产业, 安庆石化等更是国内外知名企业. 工业生产活动中燃煤和燃油将导致重金属的富集. 推测本区第三成分（PC3）中Hg、Cu和Zn主要来源为工业源.
2.3.3 污染源定量解析基于PCA分析基础上将主成分得分转换为绝对主成分因子得分（APCS）, 建立多元线性回归模型, 估算各种污染来的贡献率. 土壤8种重金属建立的APCS-MLR受体模型如表 4所示. 除As的线性回归系数为0.373外, 其余重金属的线性回归系数均大于0.60, 所有元素的预测值与实测值的比值（E/O）均为1, 表明ACPS-MLR模型的拟合度较好, 分析结果可信度较高[16].
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表 4 线性回归模型 Table 4 Linear regression model |
自然源、农业源、工业源和未知源对研究区土壤重金属的贡献率分别为28.15%、36.07%、12.90%和22.80%（图 8）. 农业活动主要是控制本区土壤重金属的关键性因子, 表明研究区农业耕作活动农药、化肥的施用是导致本区重金属富集的主要因素. 另外, 燃煤和燃油等工业活动和废水的排放、矿业活动等未知源的贡献率也较大, 除自然源外, 其他3种源均可视为人类活动影响因素, 三者的贡献率达71.85%. 这表明研究区重金属的来源受人类活动影响较大.
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图 8 土壤重金属污染源贡献率 Fig. 8 Contribution rate of heavy metal pollution sources in soil |
综上所述, 以农业源污染为主. 对于农业源污染的控制, 加强源头控制, 合理施用农药化肥. 其次是从城市公共交通、汽车行业发展、清洁燃油供应等方面协调推进. 可以在公交车线路延长、增设和优化、鼓励新能源汽车、车用燃料清洁化的应用等方面采取综合措施以减轻污染源. 此外是对影响较大的污染源及其污染途径, 要进行定点动态监测；完善污水处理措施, 切实符合排放标准.
3 结论（1）研究区土壤以酸性土壤为主, 除As外, Cd、Hg、Pb、Cr、Cu、Ni和Zn的含量均值均高于背景值, Hg超过背景值倍数且超标率较大.
（2）重金属污染评价显示Cd和Hg这两种重金属是研究区的主要污染特征因子. 地累积指数显示研究区土壤Hg绝大部分处于轻微污染-轻微污染至中度污染, Cd少量样品处于轻微污染水平. 污染负荷指数法揭示研究区区域污染程度较小. 潜在生态风险评价表明研究区大多处于中等污染水平, 这主要是受某一点位Hg和Cd的影响.
（3）基于主成分分析初步认为Cr和Ni主要来源于自然源, Cd、As和Pb主要来源于农业源, Hg、Cu和Zn主要来源于工业源. APCS-MLR受体模型揭示自然源、农业源、工业源和未知源对研究区土壤重金属的贡献率分别为28.15%、36.07%、12.90%和22.80%.
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