环境科学  2025, Vol. 46 Issue (4): 2501-2511   PDF    
关中平原农田土壤剖面重金属空间分布、影响因素、风险评价及源解析
朱舒1, 李舒怡2, 鱼洋2, 朱元骏2, 乔江波2, 邵明安1     
1. 西北农林科技大学资源环境学院, 杨凌 712100;
2. 西北农林科技大学水土保持科学与工程学院, 杨凌 712100
摘要: 为了解关中平原农田土壤剖面(0~1 m)重金属空间分布、影响因素、生态风险特征和来源, 采集关中平原124个样点0~1 m的土壤样品, 分析了不同深度(0~10、10~20、20~40、40~60和60~100 cm)土壤重金属(As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn)的含量, 基于地统计学生成了土壤重金属空间分布, 基于结构方程模型研究了重金属的影响因素, 基于地累积指数法、单因子污染指数法和潜在生态风险指数法评价了土壤重金属生态环境风险, 基于PMF模型解析了土壤重金属的来源. 结果表明, 研究区农田土壤0~10 cm ω(As)、ω(Cd)、ω(Cr)、ω(Cu)、ω(Ni)、ω(Pb)和ω(Zn)平均值分别为19.57、0.71、69.65、21.91、28.67、17.54和73.77 mg·kg-1, As、Cd、Cr、Pb和Zn含量平均值均超过背景值, 随深度的增加, 除Ni和Cr外, 其它均呈现降低的趋势. 空间分布表明, 同一土层不同重金属空间分布不同, 且不同深度重金属空间分布也不同. 结构方程模型显示, 不同深度重金属分布的影响因素具有深度依赖性. 生态风险评估表明, 不同深度的Cd具有较高生态风险, 其余均属于轻微风险. 源解析显示, 0~40 cm土层来源一致, 主要来源为杀虫剂和除草剂、有机肥和化肥、自然源、交通导致的大气沉降和工业源, 40~100 cm来源一致, 主要为杀虫剂和除草剂、有机肥和化肥、自然源和交通导致的大气沉降.
关键词: 农田      重金属      源解析      结构方程模型(SEM)      健康风险评价     
Spatial Distribution, Influencing Factors, Risk Assessment, and Source Analysis of Heavy Metals in Soil Profile of Farmland in the Guanzhong Plain
ZHU Shu1 , LI Shu-yi2 , YU Yang2 , ZHU Yuan-jun2 , QIAO Jiang-bo2 , SHAO Ming-an1     
1. College of Natural Resources and Environment, Northwest A&F University, Yangling 712100, China;
2. College of Soil and Water Conservation Science and Engineering, Northwest A&F University, Yangling 712100, China
Abstract: In order to understand the spatial distribution, influencing factors, ecological risk characteristics, and sources of heavy metals in the soil profile (0-1 m) of farmland in the Guanzhong Plain, soil samples of 0-1 m were collected from 124 sites in the Guanzhong Plain. The contents of heavy metals (As, Cd, Cr, Cu, Ni, Pb, and Zn) in soil were analyzed at different depths (0-10 cm, 10-20 cm, 20-40 cm, 40-60 cm, and 60-100 cm). The study generated the spatial distribution characteristics of soil heavy metals based on geostatistics and investigated the influencing factors of heavy metals based on structural equation modeling (SEM). In addition, the ecological environmental risks of soil heavy metals were evaluated using the methods of index of geo-accumulation (Igeo), single factor contaminant index (Pi ), and potential ecological risk index (Ei ). Finally, the sources of soil heavy metals were analyzed using the PMF model. The results showed that the average heavy metal content of ω(As), ω(Cd), ω(Cr), ω(Cu), ω(Ni), ω(Pb), and ω(Zn) in the 0-10 cm were 19.57, 0.71, 69.65, 21.91, 28.67, 17.54, and 73.77 mg·kg-1, respectively. The average values of As, Cd, Cr, Pb, and Zn exceeded the background values. With the increasing soil depth, all heavy metals showed a decreasing trend except for Cd and Ni. The spatial distribution indicated that different heavy metals in the same soil layer had different spatial distributions, and the spatial distribution of heavy metals also varied at different depths. The structural equation model showed that the factors affecting the distribution of heavy metals at different depths were deeply dependent. The ecological risk assessment showed that Cd at different depths had higher ecological risks, while the rest were considered minor risks. The sources of 0-40 cm soil layer were consistent, and the main sources were pesticides and herbicides, organic fertilizers and fertilizers, natural sources, and traffic-induced atmospheric subsidence and industrial sources; the sources of 40-100 cm were consistent, and the main sources were pesticides and herbicides, organic fertilizers and fertilizers, natural sources, and traffic-induced atmospheric subsidence.
Key words: farmland      heavy metals      source analysis      structural equation modeling(SEM)      health risk assessment     

近年来随着我国工业化、城市化和农业集约化的高速发展, 农田土壤重金属污染日益严重[1~4]. 2014年的《全国土壤污染状况调查公报》指出: 我国耕地的主要污染物为重金属, 其中As、Cd、Ni、Cu、Hg和Pb超标率分别达到了2.7%、7.0%、4.8%、2.1%、1.6%和1.5%. 农田土壤重金属污染一方面影响作物产量和质量, 进而影响我国粮食安全[5, 6];另一方面通过食物链进入人体威胁人类健康[7~9]. 因此, 准确掌握农田土壤重金属污染特征、影响因素、来源及生态风险评价迫在眉睫.

目前国内外学者关于农田土壤重金属分布及影响因素、来源和风险评估进行了大量研究, 且取得了重要进展[10~12]. 如吴灿萍等[13]以云南某铜选冶厂周边农田为研究对象, 发现研究区土壤Cr、As、Pb和Hg重金属平均含量超过云南省背景值, 地累积指数中As属于轻度累积, 其余均为无累积, 重金属主要来源为工业、土壤成土母质、农业活动、交通和化石燃料. 余高等[14]对锰矿区周边农田研究发现: 研究区Cu、Zn、Cr、Ni、Mn和Hg含量均值均高于贵州省平均值, 且主要来源为矿业开采, 其次为农业活动和交通运输混合源、自然源和农业活动源. 魏洪斌等[15]以冀东平原农田为研究对象得出: 该地区部分受到明显污染威胁, Cd尤为突出, 源解析表明研究区重金属主要受人为活动的影响, 其次是成土母质. 综上所述, 由于不同地区农田的土壤、气候、周围环境不同, 导致农田土壤金属空间变异性、源解析及风险评价具有区域分异特征, 因此需对特定区域特定分析. 此外, 目前关于农田土壤重金属的相关研究主要集中在农田耕作层(0~20 cm)[8, 10, 12], 而浅层重金属能够从浅层土壤垂向迁移进入地下水[16, 17], 但目前关于深层土壤重金属的相关研究报道甚少.

关中平原是我国重要的粮食生产基地, 了解该地区农田重金属分布及影响因素、来源、风险评价等对于保障区域粮食安全至关重要. 目前关于该研究区土壤重金属的相关研究虽然已有报道, 但是主要集中在0~20 cm浅层[18~20], 关于20 cm以下鲜见报道, 且以往研究主要针对关中平原土壤重金属空间分布、来源和生态风险评价, 关于其影响因素并未报道. 因此, 本文以关中平原农田为研究对象, 研究深层(0~1 m)土壤重金属(As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn)空间分异特征, 影响分布的主控因子, 来源及生态风险评估, 旨在为研究区农田土壤的污染防控和可持续生产利用提供科学依据.

1 材料与方法 1.1 研究区概况

关中平原位于我国黄土高原南部(34°00′~35°40′N, 107°30′~110°30′N, 图 1), 西起宝鸡、东至潼关, 南接秦岭、北到陕北高原, 面积为3.4×104 km2, 东西距离360 km. 气候为典型的暖温带半干旱半湿润季风气候, 年平均气温为12~13.6 ℃, 年均降水量为530~700 mm, 主要集中在6~9月, 约占全年降水量的45%. 土壤类型主要有黑垆土、黄绵土和塿土. 该地区以灌溉型农业为主, 一年两熟, 是陕西省主要的粮食生产基地, 同时该地区煤炭和石灰石等矿产资源丰富.

图 1 研究区地理位置示意 Fig. 1 Location of the study area

1.2 土壤采集与室内分析

2018年12月至2019年2月在关中平原进行网格化采样(20 km × 20 km), 采样深度为1 m, 采样间隔为0~10、10~20、20~40、40~60和60~100 cm, 共布设采样点124个. 需要注意的是, 研究区有大量种植果园, 在没有农田的情况下选择果园代替农田, 累计采集农田土壤样点95个, 果园土壤样点29个. 利用手持GPS记录经度、纬度和海拔, 灌溉条件通过咨询附近居民获取. 每个样点用土钻法在每个土壤深度(0~10、10~20、20~40、40~60和60~100 cm)沿S形钻取5个土样并混合一个样品, 其中采样间距约为2 m.

所有扰动土壤样品经风干、去杂后分别过0.149 mm和2 mm筛备用, 用于土壤重金属和理化性质分析. 重金属先用HNO3、H2O2和HF消解, 然后用电感耦合等离子体质谱法(Thermo Scientific, Waltham, MA, USA)测定;为了保证重金属测量准确度, 每20个样品插入4个标准物质进行质量控制, 样品回收率在96%~100%, 测定误差在允许范围内. 土壤有机含量(SOC)采用重铬酸钾容量法测定. 土壤颗粒组成利用马尔文激光粒度仪(Marlven Instruments, Malvern, England)测定. 土壤pH值采用玻璃电极法进行测定.

1.3 气象数据获取

年均降雨量(MAP)和年均气温(MAT)来自中国气象数据共享服务平台(http://cdc.cma.gov.cn/). 本研究选取近10 a气象数据(2010~2019年), 关中平原共计89个气象站, 利用克里格法对现有气象数据进行空间插值并提取研究区域内每个采样点的MAP和MAT.

1.4 评价方法 1.4.1 地累积指数

地累积指数(Igeo)由德国科学家Müller[21]提出, 被广泛用于评价土壤和沉积物重金属的污染程度[22]. 计算公式如下:

(1)

式中, Ci表示重金属的实测值, Si表示重金属的背景值, 1.5表示地壳运动引起的背景值变动系数[23].

1.4.2 单因子污染指数法

单因子污染指数法(Pi)用于对单个污染因子的污染程度进行评价[24]. 计算公式如下:

(2)

式中, Ci表示重金属的实测值, Si表示重金属的背景值, 选择陕西省关中塿土重金属背景值作为参比值[25].

1.4.3 潜在生态风险指数法

潜在生态风险指数(Ei)法由瑞典学者Håkanson[26]提出, 目前被广泛应用于综合评价土壤和沉积物重金属的潜在生态风险. 计算公式如下:

(3)
(4)

式中, RI表示多种重金属的综合潜在生态风险指数;Ei表示单因子潜在生态风险指数;Ti表示土壤重金属的毒性系数, As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn的毒性系数分别为10、30、2、5、5、5和1[26], Pi同式(2). 分级标准见表 1.

表 1 土壤重金属污染指数分级标准 Table 1 Classification of heavy metal indices

1.4.4 结构方程模型(SEM)

结构方程模型分为测量模型和结构模型. 本研究中, 将年均降雨量(MAP)、年均气温(MAT)、土地利用方式(LUT)和灌溉作为独立变量, 土壤重金属分布作为潜变量, 土壤属性(pH、SOC和土壤颗粒组成)作为内生变量.

1.4.5 正交矩阵因子分解模型(PMF)

正交矩阵因子分解模型是由美国环保署推荐一种污染源解析受体模型(U.S.Environmental Protection Agency, 2014)[27], 将多维数据原始矩阵分解成2个矩阵, 因子贡献矩阵和因子剖面矩阵及残差矩阵[28, 29], 公式如下:

(5)

式中, i表示第i个土壤样品, k表示第k个潜在源, j表示第j种元素, p表示污染源数量, Sik表示样品的含量矩阵, Aij表示因子贡献矩阵, Bjk表示因子剖面矩阵, Eik表示残差矩阵.

因子贡献和分布用最小化目标函数Q来确定, 公式如下:

(6)

式中, n表示土壤样品个数, m表示研究重金属个数, Uik表示土壤样品ik个重金属的不确定度, 公式如下:

(7)

式中, MDL表示样品检出限(As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn的检出限分别为0.12、0.05、0.11、0.08、0.06、0.09和0.67 mg·kg-1), δ表示相对不确定度, C表示重金属实测值.

1.5 数据处理统计分析

采用SPSS软件对重金属含量进行描述性统计分析和生态风险评估, 采用ArcGIS 10.8软件生成土壤重金属含量空间分布图, 采用EPA PMF 5.0软件进行重金属源解析, 采用AMOS 24.0软件进行结构方程模型分析.

2 结果与讨论 2.1 不同土层重金属描述性统计特征

研究区0~10 cm土层ω(As)、ω(Cd)、ω(Cr)、ω(Cu)、ω(Ni)、ω(Pb)和ω(Zn)的范围分别为3.91~29.19、0.18~1.88、34.60~88.65、4.84~43.71、10.35~36.53、8.23~52.33和23.83~120.75 mg·kg-1(表 1), 相应的土壤背景值(BV)分别为12.70、0.12、65.70、23.50、30.50、16.30和65.80 mg·kg-1(表 2)[30]. 可见该地区土壤重金属均受到不同程度的污染, 超标率分别为94.02%(As)、100%(Cd)、80.34%(Cr)、24.79%(Cu)、24.79%(Ni)、50.43%(Pb)和80.34%(Zn). 研究区土壤pH平均值为8.30, 属于碱性, 采用土壤环境质量标准(GB 15618-2018)中pH>7.5的风险管控标准[31], 除Cd外, 其余重金属均低于风险管控值. 雷凌明等[19]以关中平原的泾惠渠灌区为研究对象也发现土壤中Cd含量比背景值高了108%, 累积最严重. 综合超标率和风险值, 说明该地区Cd污染应该被重视. 随着深度的增加, 不同重金属平均值呈现不同的趋势, 除Ni和Cr呈增加趋势外, 其它重金属浓度均呈下降趋势(表 2). 这主要由于一方面土壤重金属具有表层富集现象, 另一方面不同重金属迁移速率不同, 且受到土壤、气候、植被等因素影响, 导致不同的趋势. 变异系数是解释重金属变异程度的一个指标, 变异系数越大, 表明受外界干扰越显著[32]. 0~10 cm土层重金属的变异系数大小为: Cd(34%)>Pb(32%)>As(22%)>Cu(21%)>Zn(17%)>Ni(12%)>Cr(10%)(表 2). 整体上表现为超标率越高, 变异系数越大, 即受人类影响越剧烈[33, 34]. 随着深度的增加, 与0~10 cm土层变化规律类似, 超标率越高, 变异系数越大(表 2).

表 2 土壤重金属描述性特征及相关标准1) Table 2 Descriptive statistics and related standards of heavy metals in soil

2.2 不同土层重金属空间分布特征

研究区0~10 cm土层不同重金属空间分布不同, As高值区主要在平原中部, Cd高值区主要出现在平原西部, Cr和Ni高值区呈现斑块状分布, 而Cu和Pb高值区出现在中部偏南(图 2), Zn高值区主要在中部和西部. 10~20 cm土层除As外, 其它重金属分布整体上与0~10 cm类似. 20~40 cm除As、Cr、Pb和Zn外, 其余重金属与10~20 cm分布类似. 40~60 cm除As和Pb外, 其余重金属与20~40 cm分布类似. 60~100 cm除Cd和Cu与40~60 cm类似外, 其余重金属与40~60 cm分布均不同. 整体上同一土层不同重金属空间分布不同, 且不同深度重金属空间分布也不同.

图 2 土壤重金属空间分布特征 Fig. 2 Spatial distribution of heavy metal contents in soils

2.3 不同土层重金属空间分布的影响因素

为明确不同土层影响重金属分布的影响因素, 通过建立结构方程模型进行分析(图 3). 本研究选取土壤属性(土壤颗粒组成、SOC、pH等)、气候因素(降雨、温度等)、土地利用方式(果园、农田)和管理措施(灌溉、不灌溉)这4类因素作为影响因素来分析. 由图 3可知, 不同土层的结构方程模型CMIN/df均小于3, P值均大于0.05, GFI均大于0.9, 说明不同土层模型均拟合良好, 能够代表不同自变量与重金属的关系. 结果表明: 不同土层影响因素不同, 具体而言, SOC对0~10 cm重金属有显著的直接效应;砂粒对10~20 cm重金属有显著的直接效应, 而灌溉和SOC对其有间接的显著效应;SOC、MAT和粉粒对20~40 cm有显著的直接效应, 而MAP和pH对其有显著的间接效应;SOC和砂粒对40~60 cm有显著的直接效应, 而MAP对其有显著的间接效应;MAP、MAT、SOC、LUT和砂粒对60~100 cm土层有显著的直接效应, 且MAP对其有显著的间接效应. 可见, 土壤重金属分布具有深度依赖性, 不同深度影响因素不同.

蓝线表示正向影响, 橙线表示负向影响, 箭头旁边的数字表示标准化路径系数, 实线表示显著效应, 虚线表示无显著效应;*表示在0.05水平上显著, **表示在0.01水平上显著, ***表示在0.001水平上显著 图 3 重金属空间分布影响因素的结构方程模型 Fig. 3 Structural equation model of factors affecting the spatial distribution of heavy metals

2.4 不同土层重金属生态风险评估

研究区0~10 cm土层Igeo平均值大小依次为: Cd(1.91)>As(0)>Zn(-0.44)>Cr(-0.51)>Pb(-0.53)>Ni(-0.69)>Cu(-0.72)(图 4). 基于Igeo分级标准, Cd属于偏中度污染, 其余重金属属于清洁. 对于其余深度, Igeo平均值顺序与0~10 cm相似, 且Igeo分类标准基本一致. 即Cd属于偏中度污染, 其他重金属土壤没有受到污染. 对于Pi, 0~10 cm土层的平均值依次为: Cd(5.96)>As(1.53)>Zn(1.11)>Pb(1.07)>Cr(1.05)>Cu(0.93)=Ni(0.93)(图 5). 按照Pi的分类标准, Cd污染严重, As、Zn和Pb属于轻微污染, Cu和Ni属于无污染. 其余深度的污染特征与0~10 cm保持一致. 对于Ei, 0~10 cm土层Cd的平均潜在生态风险(Ei)为178.66, 属于强风险, 其他重金属的Ei均小于40, 属于轻微风险(图 6). 对于其余深度, 结果与0~10 cm相同. 0~10、10~20、20~40、40~60和60~100 cm土层的RI平均值分别为213.46、208.59、201.40、193.54和188.02, 属于中等生态潜在风险. 这主要是由于重金属Cd的Pi高, 导致所有重金属的RI值都很高.

图 4 土壤重金属地累积指数 Fig. 4 Geo-accumulation index of heavy metals in soil

图 5 土壤重金属单因子污染指数 Fig. 5 Single factor pollution index of heavy metals in soil

图 6 土壤重金属单因子潜在风险指数 Fig. 6 Potential ecological risk index of heavy metals in soils

2.5 不同土层重金属源解析

本研究运用PMF模型对研究区不同土层重金属进行源解析, 因子初始设定为3~6, 迭代次数默认为20. 对于0~10 cm土层, 当因子为5时, 重金属大部分残差在-3~3之间, 所有重金属拟合系数均大于90%, 表明模型拟合效果很好, 可以很好地解析污染源信息, 其它土层对应的最适因子分别为5、5、4和4.

对于0~10 cm土层, 因子1的主要载荷为As(57.79%)(图 7). 据调查关中平原每年粮食种植要喷洒大量的除草剂和杀虫剂, 而除草剂和杀虫剂的大量使用会造成As的大量积累[35, 36]. 因此, 因子1可以归类为农业中的除草剂、杀虫剂等. 因子2的主要载荷为Cu(52.60%)、Ni(41.05%)和Cr(38.21%). 该地区所有重金属中Cu的超标率最低, 不同土层平均值为19.83%. 自然母岩通常被认为是土壤中Cr和Ni的主要来源[37, 38], 因此因子2可以归类为自然源. 因子3的主要载荷为Cd(57.94%). 该地区Cd的超标率达到了100%. 关中平原为我国的粮食主产区, 耕作历史有千年之久, 在此期间大量禽畜粪便等有机肥和化肥大量使用. 而禽畜粪便等有机肥中Cd污染严重[39], 且据报道中国农田土壤中来源于禽畜粪便的有机肥达到778 t·a-1[40]. 此外, 该地区大量施入化肥, 其中磷肥ω(Cd)范围为9.5~96.4 mg·kg-1[30]. 因此, 因子3可以归类为化肥、有机肥等. 因子4的主要载荷为Cu(37.85%)、Zn(33.54%)和Pb(31.65%). 关中平原工业发达, 形成了装备制造、新型纺织、化工生产和食品加工等四大核心支柱产业, 如陕西柴油机重工有限公司、中国唯一、亚洲最大的重要航空工业基地、康师傅集团和小秦岭矿产开发区等, 而工业活动对土壤中的Cu、Zn和Pb具有重要影响[41~43], 因此因子4可以归为工业活动. 因子5的主要载荷为Pb(31.65%). 关中平原交通发达, 大量汽车尾气排放, 而尾气排放是大气中重金属Pb的主要来源[44, 45]. 因此, 因子5可以归类为交通运输产生的沉降作用.

(a)0~10 cm, (b)10~20 cm, (c)20~40 cm, (d)40~60 cm, (e)60~100 cm 图 7 PMF模型不同土层各重金属源贡献率 Fig. 7 Source contribution ratio of heavy metals in PMF for different soil layers

对于10~20 cm土层, 因子1的主要载荷为Cd(70.39%), 因子2的主要载荷为As(56.02%), 因子3的主要载荷为Pb(49.06%), 这与0~10 cm土层来源一致. 因子4的主要载荷为Cu(52.49%)和Zn(39.56%), 与0~10 cm类似, 该因子可能为工业活动. 因子5的主要载荷为Cr(22.71%)、Cd(19.5%)和Ni(18.20%). 自然母岩通常被认为是土壤中Cr和Ni的主要来源, 而Cd除来自化肥、有机肥外, 母质中也含有Cd, 因此, 因子5为自然源.

对于20~40 cm土层, 因子1的主要载荷为Cu(36.94%)、Ni(35.61%)和Cr(32.95%), 因子2的主要载荷为Cd(48.48%), 因子3的主要载荷为Pb(49.35%), 因子4的主要载荷为As(48.14%). 因子5的主要载荷为Cu(36.77%)、Pb(34.54%)和Zn(29.99%). 该层结果与0~10 cm一致, 5个因子分别代表自然源、化肥和有机肥、交通导致的沉降、除草剂等和工业活动.

对于40~60 cm, 因子1的主要载荷为As(73.62%), 因子2的主要载荷为Cu(56.47%)、Ni(41.60%)、Zn(36.95%)和Cr(36.29%). 因子3的主要载荷为Cd(75.40%), 因子4的主要载荷为Pb(53.73%). 因子1、3和4与前面一致, 分别代表除草剂等、化肥等和交通导致的沉降. 因子2除包含Cu、Ni和Cr外, 还包含Zn, 虽然0~10 cm土层Zn的超标率达到了80.34%, 但是随着深度的增加, Zn超标率呈现降低的趋势, 降至53.85%, 因此因子2可以归类为自然源.

对于60~100 cm, 因子1的主要载荷为Cd(80.33%), 因子2的主要载荷为As(63.54%), 因子3的主要载荷为Pb(95.84%), 因子4的主要载荷为Cu(51.27%)、Ni(36.72%)和Cr(31.69%). 结果与0~10 cm和20~40 cm一致, 分别代表化肥等、除草剂、交通导致的沉降和自然源. 综上所述, 关中平原不同土层重金属的来源主要为除草剂和杀虫剂、自然源、化肥和有机肥、交通导致的沉降和工业活动, 其中工业活动主要对0~40 cm土层有影响, 而对40~100 cm无影响, 具有深度依赖性.

3 结论

(1) 研究区0~1 m不同土层As、Cd、Cr和Zn含量平均值均超过背景值, 随着深度的增加, 重金属As、Cr、Cu、Pb和Zn含量平均值呈现降低的趋势, 而Cr和Ni呈现增加的趋势. 除Cd外, 其余重金属均低于风险管控值.

(2) 结构方程模型显示影响0~10 cm土层重金属分布的因素为SOC;10~20 cm为砂粒、灌溉和有机质;20~40 cm为SOC、土壤质地、MAT、MAP和pH;40~60 cm为SOC、砂粒和MAP;60~100 cm为MAP、MAT、SOC、LUT和砂粒.

(3) 生态风险评价结果表明: 不同深度的Cd均属于中度污染, 具有很强的危害程度, 其它重金属为轻微污染或无污染, 且危害程度低, 因此, 研究区Cd污染应受到重视.

(4) 源解析结果表明: 0~10、10~20和20~40 cm的来源主要为杀虫剂和除草剂、有机肥和化肥、自然源、交通导致的大气沉降和工业源, 40~60 cm和60~100 cm土层主要来源为杀虫剂和除草剂、有机肥和化肥、自然源和交通导致的大气沉降.

参考文献
[1] Shi T R, Ma J, Zhang Y Y, et al. Status of lead accumulation in agricultural soils across China (1979-2016)[J]. Environment International, 2019, 129: 35-41.
[2] Setia R, Dhaliwal S S, Singh R, et al. Ecological and human health risk assessment of metals in soils and wheat along Sutlej river (India)[J]. Chemosphere, 2023, 312. DOI:10.1016/j.chemosphere.2022.137331
[3] Li Z Y, Ma Z W, van der Kuijp T J, et al. A review of soil heavy metal pollution from mines in China: pollution and health risk assessment[J]. Science of the Total Environment, 2014, 468⁃469: 843-853.
[4] 中华人民共和国国土资源部中国地质调查局. 中国耕地地球化学调查报告(2015年)[R]. 北京: 中华人民共和国国土资源部中国地质调查局, 2015.
[5] Wang N, Guan Q Y, Sun Y F, et al. Predicting the spatial pollution of soil heavy metals by using the distance determination coefficient method[J]. Science of the Total Environment, 2021, 799. DOI:10.1016/j.scitotenv.2021.149452
[6] Lu A X, Li B R, Li J, et al. Heavy metals in paddy soil-rice systems of industrial and township areas from subtropical China: levels, transfer and health risks[J]. Journal of Geochemical Exploration, 2018, 194: 210-217.
[7] 孙贤斌, 李玉成. 淮南大通煤矿废弃地土壤重金属空间分布及变异特征[J]. 地理科学, 2013, 33(10): 1238-1244.
Sun X B, Li Y C. The spatial distribution of soil heavy metals and variation characteristics of Datong abandoned coal mine area in Huainan city[J]. Scientia Geographica Sinica, 2013, 33(10): 1238-1244.
[8] 王菲, 吴泉源, 吕建树, 等. 山东省典型金矿区土壤重金属空间特征分析与环境风险评估[J]. 环境科学, 2016, 37(8): 3144-3150.
Wang F, Wu Q Y, Lv J S, et al. Spatial characteristics and environmental risk of heavy metals in typical gold mining area of Shandong province[J]. Environmental Science, 2016, 37(8): 3144-3150.
[9] Baltas H, Sirin M, Gökbayrak E, et al. A case study on pollution and a human health risk assessment of heavy metals in agricultural soils around Sinop province, Turkey[J]. Chemosphere, 2020, 241. DOI:10.1016/j.chemosphere.2019.125015
[10] 张超, 贺峰, 王姊煜, 等. 秦岭典型钼矿区农田土壤和作物重金属污染特征、来源解析及健康风险评价[J]. 环境科学, 2024, 45(9): 5526-5537.
Zhang C, He F, Wang Z Y, et al. Pollution characteristics, source analysis and health risk assessment of heavy metals of water and soil in a typical mining area of Qinling mountains[J]. Environmental Science, 2024, 45(9): 5526-5537.
[11] Liu H W, Zhang Y, Yang J S, et al. Quantitative source apportionment, risk assessment and distribution of heavy metals in agricultural soils from southern Shandong Peninsula of China[J]. Science of the Total Environment, 2021, 767. DOI:10.1016/j.scitotenv.2020.144879
[12] 郭银苹, 隋鹤, 王梦超, 等. 废旧塑料再生基地农田土壤重金属污染特征及风险评价[J]. 土壤通报, 2023, 54(6): 1447-1456.
Guo Y P, Sui H, Wang M C, et al. Heavy metal pollution characteristics and risk assessment in farmland soil in waste plastic recycling base[J]. Chinese Journal of Soil Science, 2023, 54(6): 1447-1456.
[13] 吴灿萍, 周罕, 付俊, 等. 铜选冶厂周边农田土壤重金属污染特征及来源解析[J]. 环境化学, 2024, 43(1): 311-322.
Wu C P, Zhou H, Fu J, et al. Analysis of heavy metal contamination characteristics and sources in farmland soil around copper dressing and smelting plant[J]. Environmental Chemistry, 2024, 43(1): 311-322.
[14] 余高, 陈芬, 张晓东, 等. 锰矿区周边农田土壤重金属污染特征、来源解析及风险评价[J]. 环境科学, 2023, 44(8): 4416-4428.
Yu G, Chen F, Zhang X D, et al. Pollution characteristics, source analysis, and risk assessment of heavy metals in the surrounding farmlands of manganese mining area[J]. Environmental Science, 2023, 44(8): 4416-4428.
[15] 魏洪斌, 罗明, 吴克宁, 等. 冀东平原农田土壤重金属污染源分析与风险评价[J]. 土壤通报, 2023, 54(2): 462-472.
Wei H B, Luo M, Wu K N, et al. Source analysis and risk assessment of heavy metal pollution in farmland soil in the Eastern Hebei plain[J]. Chinese Journal of Soil Science, 2023, 54(2): 462-472.
[16] Sayyad G, Afyuni M, Mousavi S F, et al. Transport of Cd, Cu, Pb and Zn in a calcareous soil under wheat and safflower cultivation-A column study[J]. Geoderma, 2010, 154(3-4): 311-320.
[17] Ettler V, Mihaljevič M, Kříbek B, et al. Tracing the spatial distribution and mobility of metal/metalloid contaminants in Oxisols in the vicinity of the Nkana copper smelter, Copperbelt province, Zambia[J]. Geoderma, 2011, 164(1-2): 73-84.
[18] Liu W J, Chai G L, Deng W B. A combination of finite mixture distribution model with geo-statistical models to study spatial patterns and hazardous areas of heavy metals in cropland soils of the Guanzhong Plain, Northwest China[J]. Chemosphere, 2021, 283. DOI:10.1016/j.chemosphere.2021.131222
[19] 雷凌明, 喻大松, 陈玉鹏, 等. 陕西泾惠渠灌区土壤重金属空间分布特征及来源[J]. 农业工程学报, 2014, 30(6): 88-96.
Lei L M, Yu D S, Chen Y P, et al. Spatial distribution and sources of heavy metals in soils of Jinghui irrigated area of Shaanxi, China[J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering, 2014, 30(6): 88-96.
[20] 易秀, 郭婷婷, 谷晓静. 陕西省泾惠渠灌区土壤重金属污染累积趋势预测[J]. 生态环境学报, 2010, 19(9): 2209-2213.
Yi X, Guo T T, Gu X J. The prediction of accumulation trend for soil pollution of heavy metals in Jinghuiqu irrigation district of Shaanxi[J]. Ecology and Environmental Sciences, 2010, 19(9): 2209-2213.
[21] Müller G. Schwermetalle in den sedimenten des rheins-veränderungen seit 1971[J]. Umschau in Wissenschaft und Technik, 1979, 79(24): 778-783.
[22] 庞阔, 李敏, 刘璐, 等. 基于蒙特卡洛模拟与PMF模型的黄河流域沉积物重金属污染评价及源解析[J]. 环境科学, 2022, 43(8): 4008-4017.
Pang K, Li M, Liu L, et al. Evaluation and source analysis of heavy metal pollution in sediments of the Yellow River basin based on Monte Carlo simulation and PMF model[J]. Environmental Science, 2022, 43(8): 4008-4017.
[23] Yu G, Chen F, Zhang H L, et al. Pollution and health risk assessment of heavy metals in soils of Guizhou, China[J]. Ecosystem Health and Sustainability, 2021, 7(1). DOI:10.1080/20964129.2020.1859948
[24] 胡杰, 赵心语, 王婷婷, 等. 太原市汾河河岸带土壤重金属分布特征、评价与来源解析[J]. 环境科学, 2022, 43(5): 2500-2509.
Hu J, Zhao X Y, Wang T T, et al. Distribution characteristics, evaluation, and source analysis of heavy metals in soils of Fenhe riparian zone in Taiyuan city[J]. Environmental Science, 2022, 43(5): 2500-2509.
[25] 薛澄泽, 肖玲, 吴乾丰, 等. 陕西省主要农业土壤中十种元素背景值研究[J]. 西北农业大学学报(自然科学版), 1986, 14(3): 30-53.
Xue C Z, Xiao L, Wu Q F, et al. Studies of background values of ten chemical elements in major agricultural soils in Shaanxi Province[J]. Acta Universitatis Sept Occ Agriculturae, 1986, 14(3): 30-53.
[26] Håkanson L. An ecological risk index for aquatic pollution control. A sedimentological approach[J]. Water Research, 1980, 14(8): 975-1001.
[27] USEPA. Risk assessment guidance for Superfund: volume Ⅰ: human health evaluation manual (part A)[R]. Washington: U.S. Environmental Protection Agency, 1989.
[28] Guan Q Y, Wang F F, Xu C Q, et al. Source apportionment of heavy metals in agricultural soil based on PMF: a case study in Hexi Corridor, northwest China[J]. Chemosphere, 2018, 193: 189-197.
[29] Chai L, Wang Y H, Wang X, et al. Pollution characteristics, spatial distributions, and source apportionment of heavy metals in cultivated soil in Lanzhou, China[J]. Ecological Indicators, 2021, 125. DOI:10.1016/j.ecolind.2021.107507
[30] 杜泽坤. 陕西主要麦区土壤重金属空间分布特征及其源解析[D]. 杨凌: 西北农林科技大学, 2020.
Du Z K. Spatial distribution characteristics and source apportionment of heavy metals in the main wheat regions of Shaanxi Province[D]. Yangling: Northwest A & F University, 2020.
[31] GB 15618-2018, 土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准(试行)[S].
[32] 郭笑笑, 刘丛强, 朱兆洲, 等. 土壤重金属污染评价方法[J]. 生态学杂志, 2011, 30(5): 889-896.
Guo X X, Liu C Q, Zhu Z Z, et al. Evaluation methods for soil heavy metals contamination: a review[J]. Chinese Journal of Ecology, 2011, 30(5): 889-896.
[33] 李军, 李旭, 高世刚, 等. 基于APCS-MLR和PMF模型的燃煤电厂周边土壤潜在有毒元素(PTEs)污染特征与来源解析[J]. 环境科学, 2023, 44(10): 5689-5703.
Li J, Li X, Gao S G, et al. Contamination characteristics and source apportionment of potentially toxic elements in soil around the Coal-fired power plant using APCS-MLR and PMF models[J]. Environmental Science, 2023, 44(10): 5689-5703.
[34] Huang C Y, Guo Z H, Li T S, et al. Source identification and migration fate of metal(loid)s in soil and groundwater from an abandoned Pb/Zn mine[J]. Science of the total Environment, 2023, 895. DOI:10.1016/j.scitotenv.2023.165037
[35] Yang S Y, He M J, Zhi Y Y, et al. An integrated analysis on source-exposure risk of heavy metals in agricultural soils near intense electronic waste recycling activities[J]. Environment International, 2019, 133. DOI:10.1016/j.envint.2019.105239
[36] Fei X F, Lou Z H, Xiao R, et al. Contamination assessment and source apportionment of heavy metals in agricultural soil through the synthesis of PMF and GeogDetector models[J]. Science of the Total Environment, 2020, 747. DOI:10.1016/j.scitotenv.2020.141293
[37] 韩琳, 徐夕博. 基于PMF模型及地统计的土壤重金属健康风险定量评价[J]. 环境科学, 2020, 41(11): 5114-5124.
Han L, Xu X B. Quantitative evaluation of human health risk of heavy metals in soils based on positive matrix factorization model and geo-statistics[J]. Environmental Science, 2020, 41(11): 5114-5124.
[38] 周艳, 陈樯, 邓绍坡, 等. 西南某铅锌矿区农田土壤重金属空间主成分分析及生态风险评价[J]. 环境科学, 2018, 39(6): 2884-2892.
Zhou Y, Chen Q, Deng S P, et al. Principal component analysis and ecological risk assessment of heavy metals in farmland soils around a Pb-Zn mine in Southwestern China[J]. Environmental Science, 2018, 39(6): 2884-2892.
[39] 潘霞, 陈励科, 卜元卿, 等. 畜禽有机肥对典型蔬果地土壤剖面重金属与抗生素分布的影响[J]. 生态与农村环境学报, 2012, 28(5): 518-525.
Pan X, Chen L K, Bu Y Q, et al. Effects of livestock manure on distribution of heavy metals and antibiotics in soil profiles of typical vegetable fields and orchards[J]. Journal of Ecology and Rural Environment, 2012, 28(5): 518-525.
[40] Liu B L, Ai S W, Zhang W Y, et al. Assessment of the bioavailability, bioaccessibility and transfer of heavy metals in the soil-grain-human systems near a mining and smelting area in NW China[J]. Science of the Total Environment, 2017, 609: 822-829.
[41] Zhuo H M, Fu S Z, Liu H, et al. Soil heavy metal contamination and health risk assessment associated with development zones in Shandong, China[J]. Environmental Science and Pollution Research, 2019, 26(29): 30016-30028.
[42] Shen F, Liao R M, Ali A, et al. Spatial distribution and risk assessment of heavy metals in soil near a Pb/Zn smelter in Feng County, China[J]. Ecotoxicology and Environmental Safety, 2017, 139: 254-262.
[43] Dong B, Zhang R Z, Gan Y D, et al. Multiple methods for the identification of heavy metal sources in cropland soils from a resource-based region[J]. Science of the Total Environment, 2019, 651: 3127-3138.
[44] 李晋昌, 张红, 石伟. 汾河水库周边土壤重金属含量与空间分布[J]. 环境科学, 2013, 34(1): 116-120.
Li J C, Zhang H, Shi W. Concentrations of soil heavy metals and their spatial distribution in the surrounding area of Fenhe Reservoir[J]. Environmental Science, 2013, 34(1): 116-120.
[45] 夏子书, 白一茹, 王幼奇, 等. 基于PMF模型的宁南山区小流域土壤重金属空间分布及来源解析[J]. 环境科学, 2022, 43(1): 432-441.
Xia Z S, Bai Y R, Wang Y Q, et al. Spatial distribution and source analysis of soil heavy metals in a small watershed in the mountainous area of Southern Ningxia based on PMF Model[J]. Environmental Science, 2022, 43(1): 432-441.