2025, Vol. 46
2. 河北省农业环境保护监测总站, 石家庄 050035
, WEI Liang1 , GENG Li-ping1 , LIU Feng2 , ZHAO Quan-li1 , WU Hong-bin2 , XUE Pei-ying1 , LIU Wen-ju1
2. Hebei Agricultural Environmental Protection Monitoring Station, Shijiazhuang 050035, China
工业“三废”的不合理排放[1]、道路交通[2]和过度农艺措施[3]等人为活动是导致农田土壤重金属污染问题的主要因素[4, 5]. 2014年全国土壤污染调查公报显示[6], 我国耕地土壤点位超标率为19.4%, 主要污染物为镉（Cd）、镍（Ni）、铜（Cu）、砷（As）、汞（Hg）和铅（Pb）等. 此外, 2021年中国生态环境状况公报中显示, 影响农用地土壤环境质量的主要污染物是重金属, 其中Cd是首要污染物[7]. 污染土壤中的重金属易通过植物吸收和转运造成农产品重金属超标[8 ~ 11]. 基于文献检索和全国范围实地样品采集与分析[12], 结果表明蔬菜可食部位重金属超标率为Pb（18.5%）、Cd（12.9%）和As（0.21%）, 其中茄果类蔬菜表现出重金属的低累积特点, 而根茎类蔬菜对Pb具有较强的富集能力. 近年来, 我国多地的金属冶炼厂周边农田和典型污灌区, 出现了一系列由土壤污染而导致蔬菜和粮食作物重金属超标的问题[5, 13 ~ 16], 如可食部位同样在地下的胡萝卜重金属含量未超标, 但花生籽粒中Cd和Pb含量存在超标现象, 马铃薯可食部位Cd、As和Pb超标率分别为39.1%、46.2%和4.35%. 由此可见, 可食部位生长在地上或者地下的农产品中重金属的超标现象并不相同[17, 18], 这可能是因为植物本身对重金属的累积能力[19, 20]和土壤中重金属的污染程度不同造成的[21, 22].
在华北平原某一重金属复合污染区（受金属冶炼和污水灌溉的共同影响）, 种植小麦-玉米的农田土壤存在轻、中和重度的Cd、As和Pb复合污染, 小麦籽粒中Cd和Pb点位超标率分别为76.7%和13.3%[5], 但是玉米籽粒Cd、As和Pb均不超标[23]；调查时发现, 在污染区种田大户会根据农作物的经济价值选择栽种辣椒（朝天椒, 河北省为朝天椒的主要产区之一[24]）和甘薯, 分别属于可食部位在地上的茄果类和可食部位在地下的根茎类. 那么复合污染区这两种作物可食部位对重金属Cd、As和Pb累积特性和含量特征是否存在差异?因此, 本研究重点调查分析了距污染源（冶炼厂和污灌河流）不同距离下土壤及辣椒/甘薯可食部位Cd、As和Pb含量、污染特征和富集能力, 并评价了其健康风险, 以期为通过替代种植实现污染耕地安全利用和科学评估污染区辣椒和甘薯食用的安全性提供数据支撑.
1 材料与方法 1.1 研究区概况研究区域为华北平原某一金属冶炼厂（2016年停产, 但是厂区并没有拆除或者搬迁）周边的历史污灌农田（污灌时间为1958~1998年）. 该区域主要为冬小麦-夏玉米一年两熟制, 也存在某些种植大户栽种辣椒和甘薯的情况. 辣椒农田离污染源较远而甘薯地离污染源较近（图 1）. 辣椒和甘薯农田土壤均为中壤质潮土, 基本理化性质如表 1所示.
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图 1 采样单元示意 Fig. 1 Schematic of sampling site |
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表 1 辣椒和甘薯农田土壤基本理化性质 Table 1 Basic physicochemical properties of soils from the fields of chili pepper and sweet potato |
1.2 样品采集与测定
2021年10月进行污染区土壤和植物样品的采集. 由于冶炼厂废气的排放与污水灌溉对甘薯和辣椒的农田影响范围不同, 将甘薯农田划分为10个采样单元（30个采样点）, 每个采样单元2 500 m2（南北纵向50 m, 东西横向50 m）；将辣椒农田划分为9个采样单元（27个采样点）, 每个采样单元2 500 m2（南北纵向50 m, 东西横向50 m）, 采样单元布置见图 1. 每个采样单元按照S型取样法采集0~20 cm耕层土壤. 土壤样品风干后去除沙砾及植物残体, 粉碎后过0.15 mm尼龙筛待测. 植物样品按照1∶1取样法采集与土壤对应的甘薯和辣椒样品, 将辣椒整个果实、辣椒皮和辣椒籽分别清洗干净, 用吸水纸拭干样品表面水分装入纸质样品袋中, 85℃杀青30 min, 65℃烘干至恒重, 于不锈钢微型粉样机粉碎后保存备用. 甘薯果实洗净后将皮和瓤分开, 用不锈钢刀将整个果实和瓤切成薄片, 平铺于样品袋中, 放入鼓风干燥箱中杀青、烘干, 粉碎后待测.
土壤Cd、As和Pb全量采用HNO3+HCl+HF+HClO4进行消解, 电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS, 7500X, 美国Agilent公司）测定消煮液中Cd、As和Pb含量, 以国家一级标准物质（GBW07451和GBW07452）进行准确度和精密度控制[5], 回收率为83%~95%. 甘薯和辣椒中Cd、As和Pb全量采用HNO3-H2O2消解[23, 25], ICP-MS（NexION 350X, 美国PE公司）测定甘薯和辣椒中Cd、As和Pb的含量, 同时, 甘薯和辣椒样品分别以国家一级标准物质[GBW10047, 胡萝卜；GBW07603（GSV-2）, 灌木枝叶]进行质控, 并同步分析空白样品以去除试剂干扰, 其中Cd、As和Pb回收率为85%~115%, 均符合质量控制要求.
1.3 辣椒和甘薯农田土壤Cd、As和Pb污染状况评价方法因为该农田为重金属复合污染, 采用内梅罗综合污染指数法且兼顾单因子指数的平均值和最高值, 以突出污染较重的污染物作用, 因此采用综合污染指数法, 计算方法见式（1）和式（2）.
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(1) |
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(2) |
式中, Pi为重金属i单项污染指数；Ci为重金属i实测含量（mg·kg-1）；Si为重金属i评价标准值（mg·kg-1）；P为重金属综合污染指数；Pmax为各单项污染指数最大值. P≤1时表示无污染；1 < P≤2时表示轻度污染；2 < P≤3时表示中度污染；P > 3时表示重度污染[5].
1.4 辣椒和甘薯果实Cd、As和Pb健康风险评价方法针对摄入农产品中重金属引起的健康风险, 采用目前国际上常用的化学致癌物风险评价模型和化学非致癌物风险评价模型来进行评价. Cd和As为化学致癌物, 因此选择化学致癌物风险评价模型式：
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(3) |
式中, Ri为化学致癌物质i对个体的健康年风险；ADDi为化学致癌物质i的日均暴露于人体的剂量, mg·（kg·d）-1；SFi为化学致癌物质i的致癌强度系数, kg·d·mg-1, Cd为6.1, As为1.5[5].
分级标准：Ri≤1×10-6 a-1, 表示化学致癌物质i对人体健康没有风险；1×10-6 a-1 < Ri≤ 1×10-4 a-1, 有风险但为人体可接受的风险水平；Ri > 1×10-4a-1表示有较显著的人体健康风险[5].
Pb不属于化学致癌物, 因此选择化学非致癌物风险评价模型式（4）.
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(4) |
式中, H为化学非致癌物质所致个人致癌年风险, a-1；ADDi为化学非致癌物i的日均暴露于人体的剂量, mg·（kg·d）-1；RfD为化学非致癌物质日均暴露的参考剂量, mg·（kg·d）-1, Pb为0.003 5[26].
分级标准：H≤1, 表明化学非致癌物尚未对人体造成健康风险；1 < H≤10, 有很大可能性对人体健康产生影响；H > 10, 已经对人体健康造成威胁, 存在慢性毒性.
辣椒和甘薯中污染物在人体摄入途径下日均暴露量ADDi计算方法见式（5）.
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(5) |
式（5）中人体健康风险评价模型参数见表 2.
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表 2 人体健康风险评价模型参数 Table 2 Parameters of human health risk assessment model |
1.5 数据统计分析 1.5.1 富集系数和转运系数
辣椒和甘薯果实以及各部位对重金属Cd、As和Pb的富集能力用富集系数[12, 31]表示, 富集系数的计算见式（6）；辣椒和甘薯秸秆中Cd、As和Pb向果实以及各部位的转运能力用转运系数表示, 转运系数的计算见式（7）.
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(6) |
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(7) |
采用Microsoft Excel 2019和Origin 2022进行数据统计与统计图的绘制, SPSS软件（IBM 20.0）的单因素方差分析法（Tukey HSD, P < 0.05）进行差异显著性比较.
2 结果与讨论 2.1 辣椒和甘薯农田土壤Cd、As和Pb含量及污染特征辣椒农田土壤重金属ω（Cd）、ω（As）和ω（Pb）分别为1.22~2.03、54.27~84.84和54.85~77.46 mg·kg-1（表 3）, 所有位点土壤Cd含量和As含量均超过我国《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准》（GB 15618⁃2018, pH > 7.50）中的筛选值[ω（Cd）为0.60 mg·kg-1, ω（As）为25.00 mg·kg-1, ω（Pb）为170.00 mg·kg-1], 分别高于筛选值1.03~2.38倍和1.17~2.39倍, 土壤Pb含量不超标. 土壤污染评价结果显示, Cd、As和Pb单项污染指数分别为2.62、2.77和0.38, Cd和As属中度污染, Pb为清洁水平；土壤综合污染指数达2.38, 属Cd和As中度复合污染.
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表 3 辣椒和甘薯农田土壤Cd、As和Pb含量及其污染特征 Table 3 Concentrations and contaminated characteristics of Cd, As, and Pb in the soils from the field of chili pepper and sweet potato |
甘薯农田土壤重金属ω（Cd）、ω（As）和ω（Pb）分别1.11~2.55、41.22~184.34和90.40~223.49 mg·kg-1（表 3）. 所有位点土壤Cd含量和As含量分别超出筛选值0.88~3.25倍和0.65~6.37倍；土壤Pb含量点位超标率为20.00%. Cd、As和Pb的单项污染指数分别为2.89（中度污染）、3.24（重度污染）和0.80（清洁水平）；土壤综合污染指数高达2.82, 为Cd和As中度复合污染土壤, 接近重度污染水平（综合污染指数3.00）.
本研究中甘薯农田距离污染源较近, 辣椒农田较远（图 1）, 前者土壤Cd、As和Pb的单项和综合污染指数均显著大于后者（P < 0.05, 表 3）, 说明距离污染源越近, 农田土壤重金属污染越严重[32]. 据调查, 该污染区域农田重金属主要来源于两方面[5]：一是2005~2016年金属冶炼厂不合理排放的废气, 且该地区主导风向为西北风；二是1958~1998年的污水灌溉, 污灌河流为从西到东的流向（河流水污染因酸洗冶炼原料的废水排放所致）. 已有的调查研究还发现河北石家庄典型污灌区土壤Cd污染程度与距污灌河流远近有关[33], 同样河南焦作铅锌冶炼厂3 km范围内距离冶炼厂较近的农田土壤Cd和Pb污染更严重[34].
2.2 辣椒和甘薯果实中Cd、As和Pb含量及污染特征辣椒果实ω（Cd）、ω（As）和ω（Pb）范围分别为0.33~0.99、0~0.18和0.05~0.26 mg·kg-1（图 2）. 其中Cd含量超出《绿色食品辣椒制品》国家农业行业标准（NY/T 1711-2020）安全限值[ω（Cd）为0.10 mg·kg-1]2.35~8.93倍[35], As含量和Pb含量均未超标（0.50 mg·kg-1）；为进一步探明重金属Cd、As和Pb在辣椒和甘薯果实不同部位的含量特征, 将辣椒果实分为辣椒皮和辣椒籽. 辣椒皮和籽中ω（Cd）分别为0.20~0.67 mg·kg-1和0.38~1.23 mg·kg-1, 分别超出安全限值1.00~5.70倍和2.84~11.33倍, 且辣椒籽 > 辣椒皮, 这是因为Cd由秸秆向辣椒籽的转运系数（1.02） > 秸秆向辣椒皮的转运系数（0.62）（P < 0.05）. 辣椒皮和籽As含量均低于食品中污染物的安全限值. 皮和籽ω（Pb）分别为0.17~0.53 mg·kg-1和0.04~0.15 mg·kg-1, 前者高于后者, 且辣椒皮Pb含量存在1个点位超标（0.53 mg·kg-1）, 本研究还发现Pb由秸秆向辣椒皮转运系数（0.18）明显高于其向辣椒籽的转运系数（0.02）.
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图 2 辣椒果实及不同部位中Cd、As和Pb含量及分布 Fig. 2 Concentrations of Cd, As, and Pb in fruit and different parts of chili pepper |
一般而言, 土壤中的重金属被植物根系吸收后, 通过横向运输进入根系木质部, 在蒸腾拉力和根压作用下经木质部向地上部转运, 到达茎叶后可经韧皮部再分配进入果实中[36]. 在我国南方（贵州）和北方（北京）地区调查均发现, 辣椒可食部位对Cd的富集能力显著强于As和Pb[37 ~ 39], 这可能是由于Cd从辣椒秸秆向果实的转运能力较强造成的[40, 41], 本研究中Cd、As和Pb由秸秆向果实的转运系数分别为0.86、0.11和0.04, Cd的转运系数分别为As和Pb的8.14倍和19.9倍, 这直接说明了辣椒果实Cd易超标的原因.
甘薯果实部位ω（Cd）、ω（As）和ω（Pb）分别为0~0.02、0~0.25和0.01~0.05 mg·kg-1（图 3）, 均未超过《食品安全国家标准食品中污染物限量》[ω（Cd）为0.10 mg·kg-1, ω（As）为0.50 mg·kg-1, ω（Pb）为0.20 mg·kg-1]（GB 2762-2022）[42]. 将整个果实分为瓤和皮分析Cd、As和Pb发现, 瓤和皮ω（Cd）分别为2.25×10-3~1.49×10-2 mg·kg-1和6.29×10-3~3.91×10-2 mg·kg-1, 均远低于《食品安全国家标准》（GB 2762-2022）中Cd含量限值. 瓤和皮ω（As）分别为0.01~0.23 mg·kg-1和0.02~0.41 mg·kg-1, 也均未超标. 瓤和皮ω（Pb）分别为0.001~0.03 mg·kg-1和0.04~0.21 mg·kg-1, 除2个点位甘薯皮样品轻微超标外（0.21 mg·kg-1）, 其他样品中Pb含量均低于安全限值. 此外, 甘薯果实Cd、As和Pb均表现为：皮 > 瓤（P < 0.05）, 这是因为甘薯皮对土壤中Pb的富集系数为瓤的10倍（表 4）.
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图 3 甘薯果实及不同部位中Cd、As和Pb含量 Fig. 3 Concentrations of Cd, As, and Pb in fruit and different parts of sweet potato |
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表 4 辣椒和甘薯可食部位对土壤中Cd、As和Pb富集系数1） Table 4 Bioaccumulation factors (BAFs) of Cd, As, and Pb in edible parts of chili pepper and sweet potato |
已有的研究发现在甘薯储藏组织（瓤）中没有观察到木质部等运输重金属的组织结构, 因此土壤中的Cd被甘薯根系吸收后大部分累积在甘薯的块根和茎的须根中, 一部分在块根的须根中通过木质部进入块根表皮, 其余Cd经木质部向地上部的茎叶转运；此外, 甘薯块根的生物量较大对重金属累积具有稀释作用, 也是导致甘薯瓤中Cd等重金属含量较低的原因之一[43].
此外, 虽然辣椒田土壤重金属污染程度轻于甘薯田块, 但是辣椒果实Cd含量超标且高出甘薯15.51~48.55倍. 相关调查研究也发现, 茄果类作物果实积累的Cd含量比根茎类蔬菜高, 与本文结果类似, 如某矿区周边农田种植的番茄、茄子和辣椒等茄果类蔬菜果实Cd含量均大于紫薯、生姜和红萝卜等块根类蔬菜[44]；湖南某典型矿区周边Cd污染农田种植的茄果类可食部位中Cd含量显著高于薯类[45], 这种差异主要由作物本身对Cd、As和Pb的转运和富集特征决定.
2.3 辣椒和甘薯可食部位对Cd、As和Pb的富集特征分析富集系数是可食部位重金属含量与土壤中重金属含量的比值, 可用来探讨其对土壤中重金属的累积效应[12, 31]. 富集系数越大说明作物该部位越容易从土壤中累积该元素, 即其生物有效性越强[12, 31]. 辣椒和甘薯可食部分重金属的富集系数如表 4所示, 辣椒可食部位对Cd的富集系数存在BAF籽 > BCF果实 > BCF皮的趋势, 且均显著高于甘薯（P < 0.001）；无论是辣椒还是甘薯, 可食部位对Cd的富集能力均显著高于As和Pb（P < 0.001）；总之, 辣椒可食部位对土壤中重金属Cd具有很强的富集能力, 因此, 朝天椒种植应加强产地土壤环境中Cd含量的管控. 已有研究也发现, 矿区Cd、As和Pb复合污染土壤种植的茄果类蔬菜（辣椒、五彩椒、朝天椒和线椒）和根茎类蔬菜（紫薯和萝卜）对Cd的富集能力显著强于As和Pb, 且茄果类蔬菜对重金属的富集能力强于根茎类蔬菜[42].
2.4 辣椒和甘薯果实重金属Cd、As和Pb的健康风险评价辣椒和甘薯果实中致癌化学物（Cd和As）和非致癌化学物（Pb）对成人和儿童人体健康风险值见表 5. 结果发现, 辣椒果实和辣椒籽中Cd对成人的健康风险值高于最大可接受风险水平1×10-4, 说明其存在显著的健康风险；辣椒皮以及甘薯整个果实或瓤中Cd对成人的健康风险值在1×10-6~1×10-4, 有可接受的健康风险；辣椒和甘薯的所有可食部位Cd对儿童的健康风险值均在1×10-6~1×10-4, 说明污染区生产的辣椒和甘薯对儿童有健康风险但可接受. 辣椒果实中As对成人和儿童的健康风险值均低于1×10-6, 说明对人体健康没有风险, 而其他部位累积As的健康风险值均在1×10-6~1×10-4, 处于有风险但可接受水平；辣椒和甘薯可食部位中Pb对成人和儿童的非致癌健康风险值均低于1, 说明辣椒和甘薯中Pb尚未对人体健康造成风险.
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表 5 辣椒和甘薯果实Cd、As和Pb对成人和儿童人体健康风险值 Table 5 Human health risk values of Cd, As, and Pb in edible parts of chili pepper and sweet potato for adults and children |
综上所述, 中度Cd和As复合污染区生产的辣椒存在显著的健康风险, 甘薯有健康风险但可接受.
3 结论（1）辣椒和甘薯农田属中度Cd和As复合污染, 其中甘薯农田土壤综合污染指数显著高于辣椒田, 属中度偏重水平.
（2）中度Cd和As复合污染区种植的辣椒可食部位只有Cd含量超标, 并且辣椒可食部位Cd、As和Pb含量均显著高于甘薯, 这是由辣椒果实对土壤Cd、As和Pb的高富集能力决定的.
（3）中度Cd和As复合污染区生产的辣椒存在显著的健康风险, 甘薯有健康风险但可接受.
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