2024, Vol. 45
2. 沈阳大学科技创新研究院，沈阳 110044
2. Institute of Technical Innovation, Shenyang University, Shenyang 110044, China
土壤是保障人类生存的基础资源.重金属在土壤中具有不可降解、不可逆性和生物累积性等特征[1, 2]. 土壤重金属过量不仅使农作物减产, 造成巨大经济损失, 还直接威胁到人类的健康[3, 4]. 近年来, 国内外学者对重金属研究主要集中在矿山、城市和农田等区域[5~9]. 研究内容涉及重金属迁移转化、来源和富集与评价等方面[10~14].而针对设施菜地这类封闭性较强的农业生态系统中重金属污染随种植年限变化的研究还较缺乏.设施农业是一种利用工程技术手段减少外界环境干扰, 从而实现四时种植生产的现代农业模式.近年来, 我国设施农业发展迅速, 年产量和种植面积均位居世界第一[15]. 2017年我国蔬菜年产量接近世界总产量的1/2, 2018年, 我国蔬菜种植面积高达2.0×107 hm2[16].
然而在种植过程中, 由于长期的高温、高湿和农药、化肥的过量投入造成土壤质量严重退化.土壤酸化、硬化、盐渍化和微生物群落失衡等问题接连出现[17, 18], 致使蔬菜产量下降、品质降低, 经济损失和生态环境问题突出.特别是设施菜地重金属污染严重, 已有研究表明, 沈阳细河污灌区设施土壤中Cd累积超标11倍, Cd污染严重[19], 陕西省设施大棚表层土壤Cd和Zn等累积已出现超标样点, 超标率在0.5% ~ 7.2%[20], 我国设施农业Cd超标最为严重, 在南部、北部和西北部地区的超标率分别为41.7%、54.5%和11.1%[21], 但关于不同种植年限与土壤重金属污染研究关注较低.
沈阳市作为我国东北地区的中心城市, 也是我国农产品的主要产区.沈阳地区现约有耕地面积66.5万hm2, 其中设施农业用地占70%, 沈北及新民设施蔬菜基地是东北地区典型的设施蔬菜种植基地, 产品已经远销到韩日等海外市场.因此, 本文以辽宁省沈阳市典型蔬菜基地设施大棚土壤为研究对象, 探究不同种植年限蔬菜大棚土壤中重金属分布及形态特征, 同时采用潜在生态风险指数法、重金属风险评价标准法、次生相与原生相分布比值法以及健康风险评价模型对设施土壤重金属污染水平、生态风险及潜在人群健康风险进行系统评估, 以期为设施农业土壤重金属污染控制及健康可持续发展提供理论依据.
1 材料与方法 1.1 样品采集供试土壤采自辽宁省沈阳市典型蔬菜基地设施大棚, 该地区位于辽宁省中部, 东经122.96°~123.57°, 北纬41.91°~ 42.10°, 属于温带半湿润大陆性季风气候, 年均气温为8.2℃, 日照时数为2 753.2 h, 年均降水量为417.7 mm, 平均无霜期为160 d, 土壤主要为草甸棕壤.该地区多数大棚以种植黄瓜、角瓜、油菜和豆角等为主, 在种植前, 先进行翻耕处理, 按照市场需求及季节变化进行轮作, 多数大棚一年四季以蔬菜轮作为主, 个别大棚会进行蔬菜和花卉轮作, 主要施用复合肥, 氮、磷和钾为主要元素, 同时配施羊粪和鸡粪等有机肥.
本研究选取种植年限为0~5、6~10、11~15、16~20和21~25 a这5个种植时间段的蔬菜大棚, 每种棚龄的蔬菜大棚根据其种植模式、施肥方式、种植蔬菜种类等分别选取3~6个, 采集表层（0~20 cm）土壤样品.采用梅花采样法, 从5个不同的位置收集土壤样本, 并将其混合在一起.样品采集后剔除大的石砾、植物残体后装入帆布袋中, 带回实验室, 放在牛皮纸上自然风干后, 采用4分法分别过0.25 mm和0.149 mm筛, 装入自封袋后备用.
1.2 样品分析方法土壤pH测定参照《土壤农化分析》.土壤中Cu、Cr、Zn、Ni、Cd和Pb含量采用盐酸-硝酸-氢氟酸-高氯酸四酸消解法, 具体为：首先用蒸馏水润湿土样, 加入浓盐酸于加热板上加热（控温90℃）, 消解液约剩3 mL, 其次加入硝酸, 加盖加热至无明显颗粒, 再加入氢氟酸, 开盖飞硅30 min（控温120℃）, 最后加入高氯酸加热至冒白烟, 完成的消解溶液会形成一个不易滴落的液滴, 颜色为白色或黄色.
Cu、Cr、Zn、Ni、Cd和Pb的形态分析采用优化的BCR连续提取法, 方法如下：①弱酸态（F1）, 向土样加入醋酸溶液（0.11 mol·L-1）, 摇床振荡16 h, 离心10 min（4 000 r·min-1）, 取上清液加硝酸, 摇匀定容；②可还原态（F2）, 向上一步残渣中加入盐酸氢胺溶液（0.5 mol·L-1, pH为1.5）, 振荡、离心和转移步骤同F1；③可氧化态（F3）；向上一步残渣中加入30%双氧水（pH为2~3）, 静置1h, 水浴消解（控温85℃）, 再加入30%双氧水消解（水浴85℃）, 后加入乙酸铵溶液（1.0 mol·L-1, pH为2）, 振荡、离心和转移步骤同F1；④残渣态（F4）, 提取方法与总量一致.重金属总量及各形态含量采用电感耦合等离子体质谱仪ICP-MS（ELANDRC-E, PerkinElmer）测定.分析过程中使用国家标准样品和空白样品进行质控.
1.3 生态风险评价潜在生态风险指数法可以对重金属污染的程度进行有效评估, 并且充分考虑对环境、生物毒素以及生态的多种因素的影响[22, 23]. 其表达式如公式（1）~（2）所示, 在原有评价标准基础上, 有学者针对6种重金属RI风险值进行校正[24], 其评价标准划分见表 1, 其中重金属Cr、Cu、Zn、Ni、Cd和Pb的毒性系数分别为2、5、1、5、30和5[25].
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表 1 单项和综合潜在生态风险等级分级 Table 1 Individual and comprehensive potential ecological risk classification |
式中, Cfi重金属i相对参比值的污染系数；Csi为该物质的实际检出浓度；Cni为重金属i的评价参比值；Eri为第i种重金属环境风险指数；RI为多元素环境风险综合指数.
1.4 健康风险评价此法可以评估当前或未来环境中某些物质的化学成分, 以及它们是否会对人类健康造成潜在的危害[26].
土壤中重金属污染物对不同人群（儿童和成人）的危害主要通过饮食、呼吸和皮肤接触这3种途径[27]. 采用USEPA公布的健康风险评价模型对沈阳市城郊设施大棚土壤重金属（Zn、Cr、Cd、Cu、Pb和Ni）进行成人和儿童两类人群健康风险评价.其计算如公式（3）~（6）所示[28].
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式中, CDIIngestion为直接摄入的长期日暴露量, mg·（kg·d）-1；CDIInhalation为呼吸吸入的长期日暴露量, mg·（kg·d）-1；CDIDermal为皮肤接触的长期日暴露量, mg·（kg·d）-1；Cs为各采样点土壤某种重金属含量, mg·kg-1；CDI为3种暴露途径的总和.公式其他参数值, 具体见表 2[29].
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表 2 健康风险模型指数 Table 2 Health risk model index |
致癌风险评估以及非致癌风险评估如公式（7）~（10）所示.
（1）致癌风险评估
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(7) |
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式中, SF为致癌斜率系数, RfD为不同暴露途径下的参考剂量, 具体参数如表 3所示[30, 31], TCR为3种途径致癌风险概率之和.当10-6 < TCR < 10-4时, 表明存在潜在致癌风险, 而当TCR < 10-6, 风险可忽略, 但当TCR > 10-4, 则表明致癌风险显著.
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表 3 重金属参考剂量与致癌斜率因子1） Table 3 Reference dose of heavy metals and carcinogenic slope factor |
（2）非致癌风险评估
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(10) |
式中, HQ为危害指数, HI为3种暴露途径下非致癌风险指数之和, 当HQ < 1或HI < 1时, 风险值较小；相反, 风险较高.
1.5 数据处理利用Microsoft excel 2010、Origin9.0和SPSS16.0等软件对实验数据进行分析和绘图.本文各指标的均值为同一棚龄期内各大棚土壤响应指标的平均值±标准差.
2 结果与分析 2.1 不同种植年限设施土壤重金属总量变化随着蔬菜大棚种植年限的延长, 土壤pH值明显降低（表 4）, 这与高新昊等[32]研究的结果一致.但种植16~20 a蔬菜大棚与21~25 a蔬菜大棚表层土壤pH值差异不大.不同种植年限蔬菜大棚土壤中重金属含量变化及风险值如表 4和表 5所示, 结果表明种植21~25 a土壤中Cu含量与种植16~25 a土壤中Cd含量均高于农用地土壤污染风险管控标准（GB 15618-2018）中相应安全限值, 其余年限两种重金属均未超过风险筛选值.设施菜地中Zn、Cr、Pb和Ni含量在不同年限内较低, 均未超过对应风险筛选值.然而, 菜地土壤中的重金属Cu、Cr、Zn、Ni以及Cd含量都高于沈阳市的重金属土壤的背景值.与背景值相比, 不同年限土壤重金属Cu、Zn、Cd和Cr增幅区间分别为11%~134%、20%~189%、69%~219%和1%~21%, 而重金属Ni在20 a后增幅为7%, 土壤重金属Cd、Zn和Cu累积现象明显, 尤其Cd累积现象最大.
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表 4 设施菜地土壤化学性质及重金属含量1） Table 4 Soil chemical properties and heavy metal contents in protected vegetable plots |
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表 5 农用地土壤污染风险筛选值 Table 5 Screening value of soil pollution risk of agricultural land |
2.2 不同种植年限设施土壤重金属形态分布
对沈阳地区典型设施菜地土壤中重金属的赋存形态进行分析, 结果如图 1所示.不同年限中, 重金属Cu、Cr、Pb、Zn和Ni残渣态占比最大, 其次为可还原或可氧化态, 弱酸态含量最少, 其中Cu和Cr残渣态占比均超过60%, 21~25 a种植年限土壤中Cr元素残渣态最高占比达82%.设施菜地土壤中重金属Cd在不同年限中的赋存形态与其他重金属差异明显, 表现为：弱酸态（F1） > 可氧化态（F3） > 残渣态（F4） > 可还原态（F2）.所有种植年限土壤Cd的弱酸态占比均最高, 这也表明设施土壤中重金属Cd稳定性较弱, 具有一定迁移风险.
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（a）Cu, （b）Cr, （c）Zn, （d）Ni, （e）Cd, （f）Pb；F1：弱酸态, F2：可还原态, F3：可氧化态, F4：残渣态 图 1 不同种植年限土壤中Cu、Cr、Zn、Ni、Cd和Pb形态分布 Fig. 1 Fraction distributions of Cu, Cr, Zn, Ni, Cd, and Pb in soil of different planting years |
由表 6可知, 设施菜地土壤中重金属的潜在生态风险平均值分别为Cr（1.72）、Zn（2.06）、Pb（3.57）、Ni（3.76）、Cu（7.46）和Cd（56.96）, 其中Cd元素值最大为59.96, 属于中等风险水平, 而Cr、Zn、Pb、Ni和Cu的潜在风险指数均小于40, 处于低风险水平.随着种植年限的增加, 研究区表层土壤中Cd潜在生态风险指数值也呈现增长趋势, 表现为：0~5 a（26.81） < 6~10 a（29.43） < 11~15 a（50.85） < 16~20 a（81.97） < 21~25 a（95.77）, 种植16 a后, 设施土壤中Cd表现为强生态污染, 说明随着种植时间的推移, 设施土壤中重金属Cd会不断累积, 最终对人体健康和作物质量产生威胁.因此, 随着种植年限的增加, 设施农业在施肥、种植方式、作物筛选等多方面应采取合理措施.6种重金属综合风险RI值随着种植年限增加也呈增长趋势, 0~5 a最低, 为38.06, 属于低生态风险, 而种植21~25 a土壤重金属RI最高, 为121.96, 属于中生态风险.设施菜地土壤重金属Cd的风险虽然较高, 但整体潜在风险指数低.因此, 为防止Cd污染土壤, 危害农产品, 应筛选种植不易富集Cd的作物.
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表 6 不同种植年限下设施大棚土壤中重金属的潜在生态风险指数 Table 6 Potential ecological risk index of heavy metals in greenhouse soil under different planting years |
2.3.2 重金属风险评价标准法（RAC）
重金属的毒性不仅取决于它们的浓度和种类, 还受到它们的形态的影响[33]. 有研究表明, 重金属对植物的毒性、生物有效性和迁移转化能力受土壤中重金属的形态影响, 重金属形态对预测重金属在不同介质中的动态变化和环境风险具有重要意义[34~36].
由表 7可知.不同年限中, 研究区土壤重金属Cu、Ni和Cr的RAC值均小于1, 属低风险水平.而Zn在不同种植年限下的RAC值介于0.1~0.3之间, 属于中等风险水平.此外, Pb在16~20 a的土壤中的RAC值最高, 达到了0.02, 属于较高的风险水平.而重金属Cd的RAC值超过0.4, 表明Cd的迁移能力强, 生物活性高, 存在潜在生物毒害作用.
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表 7 不同种植年下蔬菜大棚土壤中重金属的RAC值 Table 7 RAC values of heavy metals in vegetable greenhouse soil in different planting years |
2.3.3 次生相/原生相分布比值法（KRSP）
进一步采用次生相与原生相分布比值法对设施菜地土壤重金属污染进行评价, 结果如图 2所示.不同种植年限中, 设施菜地土壤重金属Cu和Cr的KRSP值较小, 处于无污染水平.土壤中重金属Zn和Ni在低种植年限为中度污染状态, 其余年限表现为轻微污染, 甚至无污染.设施菜地土壤重金属Pb在11~15 a种植土壤中的KRSP值最大, 达到重度污染.菜地土壤中重金属Cd在不同种植年限的KRSP值由小到大的顺序为：0~5 a（299%） < 6~10 a（368%） < 11~15 a（384%） < 16~20 a（467%） < 21~25 a（480%）, 除0~5 a外, 其余年限土壤重金属Cd的污染程度都表现较重.
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图 2 不同种植年限蔬菜大棚土壤重金属KRSP值分布 Fig. 2 Distribution map of KRSP value of heavy metals in vegetable greenhouse soil with different planting years |
由表 8所示, 不同年限设施菜地土壤重金属对儿童和成人经过3种不同暴露途径HI值均未超过1, 属人体可接受范围, 不会对研究区域居民健康构成威胁. 表 9列出了土壤重金属致癌健康风险值, 可以发现不同年限菜地土壤中重金属Ni对成人和儿童TCR值介于10-6~10-4, 会对周围居民构成潜在致癌风险.总体上来看儿童致癌风险大于成人, 为成人的1.08倍.重金属Cd也会对儿童构成潜在致癌风险, 而且随着种植年限延长, 设施土壤对成人的致癌风险不容忽视.重金属Cr在种植10~20 a时间段的设施土壤中表现出对成人和儿童较明显的致癌风险, 需要考虑采取相应预防措施.
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表 8 不同年限设施大棚土壤重金属非致癌健康风险值 Table 8 Non-carcinogenic health risk value of heavy metals in greenhouse soil of different years |
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表 9 不同年限设施大棚土壤重金属致癌健康风险值 Table 9 Health risk value of heavy metal carcinogenesis in greenhouse soil of different years |
3 讨论
重金属作为典型持久性有毒污染物, 在土壤中可以通过迁移、转化和富集等途径进入农作物体内并通过食物链危害人体健康.设施农业由于长期连作的种植模式, 容易造成重金属在土壤中的积累.本研究结果表明, 重金属Cd、Zn和Cu在菜地表层土壤累积现象明显（表 4）.诸多学者对设施菜地土壤重金属的相关研究也得出相似结论, 有研究表明天津省武清区菜地土壤中Cu、Zn和Cd含量高于天津省土壤背景值, 存在明显累积现象[37]. 对山东寿光地区蔬菜大棚中重金属的研究发现, Cd、Cu和Zn含量分别比背景值高164.8%、78.6%和123.9%, 累积趋势明显[38]. 广东省设施菜地表层土壤中重金属Cd、Zn和Cu等也存在不同程度累积[39]. 重金属的生物有效性及毒性除了受浓度影响外, 主要由其存在形态决定.本研究中沈阳地区设施土壤除重金属Cd以弱酸态为主外, 其余重金属形态占比最高均为残渣态.重金属的4种形态中, 前3种形态是可提取的, 也被称为可利用态, 具有一定潜在风险.不同赋予形态的迁移性排序为：F1 > F2 > F3, F1对外界环境最为敏感[40]. 残渣态重金属形态稳定, 一般条件下难以进行迁移转化, 生物可利用性最弱[41]. 有研究表明Cr是成岩元素, 多来源于地表径流所输送的陆源碎屑物质, 迁移性较低[42], 这与本研究的结论基本一致.
我国设施菜地土壤重金属Cu、Zn和Cd累积可能与不合理利用肥料有关[43]. 研究区菜地主要施用复合肥, 配施鸡粪和羊粪等有机肥.而肥料长期投加会影响土壤理化性质, 从而影响重金属有效态含量[44]. 有研究表明长期施用肥料, 会提高土壤中Cd和Zn的累积量和有效性, 土壤中重金属Cd的主要来源为肥料和农药[45, 46]. 也有研究显示土壤Cd污染可能与研究区交通道路车辆产生的大量废气有关, 通过干湿沉降等方式进入农田土壤, 并不断积累[47].
结合Hakanson潜在生态风险指数、RAC值和KRSP值发现Cd的生态风险最高, 一方面可能与重金属Cd自身性质有关, 生物活性高, 易发生溶解迁移；另一方面可能受到人为影响[48]. 与Zhang等[49]沈阳典型设施菜地研究比, 本研究中土壤风险程度较低, 可能和不同研究区域和人类活动影响强弱有关.祁迎春等[50]研究表明陕西省延安市蔬菜大棚处于中等风险水平, 并且Cd是主要贡献因子, 得出了与本研究相似的结论.虽然研究区风险未达到明显恶化的程度, 但重金属Cd生态风险较高.因此, 为保证当地农业的发展应采取合理措施及种植适宜的作物.
4 结论（1）与风险值对比, 高年限Cd和Cu含量已经超出了预期的安全阈值, 但各年限土壤重金属Cr、Ni、Zn和Pb及低年限Cu和Cd未超出限值.菜地土壤重金属Cu、Cr、Zn、Ni和Cd含量均超过土壤背景值, 其中重金属Cd、Zn和Cu增幅最大, 且随种植年限的延长而增加, 土壤中重金属弱酸提取态和可还原态含量的增加会加速重金属在土壤-作物系统中迁移.
（2）设施菜地土壤中重金属Cd随年限增加潜在生态风险增加, 特别是16 a后, 达到强生态风险, Cr、Ni、Zn、Cu和Pb均处于轻微生态风险.根据综合潜在风险指数, 20 a后具有中生态风险, 其余各年限土壤处于低生态风险.
（3）从健康风险看, 不同年限土壤重金属对人体非致癌风险较低, 属于可控范围.但重金属Cd和Ni对人体存在潜在致癌风险, 尤其高种植年限中重金属Cr存在较明显致癌风险.
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