2024, Vol. 45
2. 宁夏大学生态环境学院, 银川 750021
2. School of Ecological Environment, Ningxia University, Yinchuan 750021, China
多环芳烃（polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs）是含有2个或2个以上苯环的芳香烃类化合物, 对环境和人类具有潜在的毒性、致癌性和诱变性[1].因其有半挥发性、持续降解和可远距离迁移的特点, 而普遍存在于空气、地表水、土壤和沉积物等环境介质中[2], 成为一类备受关注的持久性有机污染物.PAHs主要来源于煤炭和生物质燃烧、车辆尾气以及石油化工排放等, 随后通过降雨、降尘、地表径流和废污水排放等途径进入水体中[3, 4], 会对水生生物和人体健康造成严重危害.近年来, 我国学者围绕水体PAHs污染开展了大量调查研究, 已在巢湖[5]和太湖[6]等湖泊水系中发现PAHs浓度污染处于中高水平.在松花江流域[7]、长江流域[8]、珠江流域[9]、淮河流域[10]、辽河流域[11]和海河流域[12]等主要流域的研究中, 发现丰水期的PAHs浓度高于枯水期且总体上不同流域PAHs污染呈现中高风险[13].现有的研究都集中在中东地区和沿海城市[14, 15]西北地区研究相对较少, 针对黄河流域及周边城市如兰州和西安可见少量报道[16, 17].
宁夏是我国重要的能源基地之一. 2022年, 宁夏生产原煤9.35×107 t, 加工原油4.58×106 t, 火力发电1.72×1011 kW·h.煤炭、石油的开采、燃烧、加工及相关产业的发展势必排放大量PAHs[18].此外, 宁夏依黄河而发展灌溉农业, 已形成完善的灌排体系.作为宁夏重要的地表水体类型之一, 随着城镇化的发展, 排水沟已由原来只接纳农田退水, 转变为同时还接纳生活污水和工业废水, 最后汇集进入黄河.排水沟水质的好坏势必会影响黄河宁夏段水质.第三排水沟是宁夏最长的排水水系, 流经银川市和石嘴山市, 全长约70 km[19].本课题组前期调查研究结果显示, 第三排水沟中存在药物和个人护理品等新污染物的污染问题[20, 21].本文将进一步探讨PAHs这类新污染在宁夏第三排水沟中的污染特征和生态风险, 以期为黄河流域生态保护和高质量发展先行区的建设提供基础数据.
1 材料与方法 1.1 研究区样品采集第三排水沟起始于银川市金凤区, 横贯贺兰县、石嘴山市平罗县和惠农区, 与第五排水沟汇合后流入黄河, 多年平均流量5.1 m3·s-1, 年径流量约为1.6×108 m3, 排水面积1.04×104 hm2, 是银北灌区沟线最长、负担排水面积最大的渠道.第三排水沟沿途承担着9.67×104 hm2农田排水任务, 同时还承担着流域内石嘴山市范围内部分生活污水和工业废水以及贺兰县暖泉工业园区的大量工业废水和银川市部分生活污水[19]的排水.
从贺兰县团结沟开始每隔5~10 km设置一个采样点, 共设置18个采样点.具体采样点位置见图 1.其中, S1~S4位于上游贺兰段, S5~S11位于中游平罗段, S12~S18位于下游惠农段.分别于冬季（2021年11月）、春季（2022年3月）和夏季（2022年7月）进行采样, 采集的水样存储在预先洗净的1 L棕色玻璃瓶中, 4 ℃下避光冷藏运回实验室.
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图 1 采样点示意 Fig. 1 Schematic diagram of sampling sites |
三重四级杆气相色谱质谱联用仪（GCMS-TQ8040, 日本岛津）, 固相萃取装置（Supelco, visiprepTM12DL）, 固相萃取小柱OasisHLB（6 mL, 500 mg, Waters）Milli-QAdvantage型超纯水仪（美国MilliPore）.
16种PAHs混合标准物质：萘（Nap）、苊烯（Acy）、二氢苊（Ace）、芴（Flu）、菲（Phe）、荧蒽（Fla）、芘（Pyr）、蒽（Ant）、苯并[a]蒽（BaA）、（Chry）、苯并[b]荧蒽（BbF）、苯并[k]荧蒽（BkF）、苯并[a]芘（BaP）、二苯并[a, h]蒽（DaA）、茚苯[1, 2, 3-cd]芘（IcdP）和苯并[ghi]苝（BghiP）, 购自美国O2si公司.液相色谱纯试剂甲醇、二氯甲烷、乙酸乙酯和正己烷均购自美国Sigma公司.
1.3 样品前处理与分析量取1.0 L经0.45 μm玻璃纤维滤膜过滤的水样, 加入1%的甲醇, 充分混匀.依次用10 mL甲醇和超纯水活化HLB固相萃取小柱；将水样以3~5 mL·min-1流速通过小柱, 待水样通过后, 用10 mL超纯水淋小柱, 抽干柱内水分.用10 mL二氯甲烷/乙酸乙酯（1∶1, 体积比）进行洗脱, 洗脱液氮吹浓缩至约100 μL, 用正己烷定容至1 mL.用0.22 μm针筒过滤器过滤后, 保存于棕色自动进样瓶中, 于-18℃保存, 待上机检测[22].
样品采用三重四级杆气相色谱质谱联用仪（GCMS-TQ8040, 日本岛津）进行测定, 色谱柱为DB-5MS型, 规格为30 m×250 μm×0.25 μm, 载气为氦气, 以无分流模式注入.色谱柱升温程序：初始温度为80 ℃, 保持2 min, 以20 ℃·min-1升到180 ℃, 保持5 min, 再以10 ℃·min-1升到290 ℃, 保持12 min.进样口温度为280 ℃, 载气流量为1 mL·min-1.电离方式为EI, 扫描模式为Scan模式.
1.4 质量保证与控制样品采用外标法进行定量, PAHs的定量标准曲线的浓度范围包括50.0、100.0、200.0、500.0和750.0 μg·L-1, 各目标化合物的线性相关系数r 2 > 0.99.在1 L超纯水中加入50 ng PAHs混合标准品做加标回收实验, 设置3个平行样.结果显示, 回收率范围为66.18%~119.34%, 相对标准偏差为0.07%~14.36%.各目标化合物的检出限在0.77~1.37 ng·L-1之间, 定量限在2.56~4.55 ng·L-1之间.实验过程中每隔10个样品, 设置1个空白样品和2个平行样品.平行样品的相对标准偏差在0.02%~9.61%之间, 符合实验要求.
1.5 正定矩阵因子分解模型（PMF）采用美国环保署的多变量受体模型正定矩阵因子分解模型（EPA PMF 5.0）对宁夏第三排水沟中的PAHs进行来源解析[23], PMF模型将采样数据分解成两个矩阵, 即系数的贡献g和因子数f, 利用样品的浓度和不确定度数据进行各个点加权, 使得目标函数Q最小化：
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(1) |
式中, Q为累积残差, i为样品数, j为测定的污染物种类；p为PMF模型找到的合适的因子数；fjk为每个源的成分矩阵；gik为样品中每种污染物的贡献矩阵；uij为样品中污染物种类的不确定性, 计算方法如下：
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(2) |
式中, δ为化合物浓度值的相对标准偏差, MDL为方法检出限.分别输入冬季、春季、夏季以及浓度平均值共18个样点的PAHs样本数据以及16种PAHs的不确定度进行模拟.
1.6 生态风险评估采用Kalf风险商值法（RQ）对宁夏第三排水沟水体中PAHs进行风险评价, 16种PAHs的风险商值法可分为两大类, 分别为可忽略风险浓度商值法和最大允许风险浓度商值法[24].计算公式如下：
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(3) |
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(4) |
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(5) |
式中, cPAHs为水中PAHs的浓度, cQV（NCS）为可忽略风险标准值, cQV（MPCS）为最大允许风险标准值.根据16种PAHs的单个目标污染物可忽略风险浓度和最大风险浓度的生态商值划分生态风险等级如表 1所示.
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表 1 水体中PAHs及∑PAHs的生态风险等级1） Table 1 Ecological risk level of PAHs and ∑PAHs in surface water |
1.7 数据处理
数据计算统计由Excel 2020完成；采用SPSS 26.0对多组数据进行单因素方差分析；运用PMF 5.0软件对数据进行正定矩阵因子分解分析；采用ArcGIS 10.2、Surfer 13.0和Origin 2023等软件绘制相关图形.
2 结果与讨论 2.1 PAHs的浓度水平宁夏第三排水沟中16种PAHs检出情况见表 2.可以看出, PAHs在第三排水沟各采样点中均被检出, ρ(∑PAHs)范围为324.11~530.77 ng·L-1, 平均值为414.73 ng·L-1, 中位值为413.52 ng·L-1.16种PAHs单体的检出率均在90%以上, 浓度范围为0~59.58 ng·L-1, 其中, 高环DaA和IcdP的检出浓度平均值较高, 分别为48.53 ng·L-1和45.45 ng·L-1.参考美国环保署水质标准（USEPA, 2022）中对水体中PAHs各单体浓度的标准阈值, 排水沟中BaA、BbF、BkF、BaP、DaA和IcdP这6种致癌性单体的检出浓度平均值均超过USEPA的标准阈值, 其中, 强致癌单体BaP浓度（28.2 ng·L-1）远超我国地表水环境质量标准值（2.8 ng·L-1）.
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表 2 宁夏第三排水沟PAHs的检出情况及标准1） Table 2 Detection conditions and standards of PAHs in the Third Drain of Ningxia |
表 3汇总了近5年中国不同河流中PAHs的浓度范围和均值.与国内不同河流水体PAHs的检出浓度相比较, 宁夏第三排水沟PAHs的检出浓度范围高于华北地区的海河流域水源地（83.7~278.0 ng·L-1）[25], 华南地区的北江（41.2~413.8 ng·L-1）[26]和流溪河（156.73~422.03 ng·L-1）[27], 华中地区的汉江（18.3~146.8 ng·L-1）[8], 西北地区的黄河灵武段（135.0~265.0 ng·L-1）[28]和陕北矿区河流（50.06~278.16 ng·L-1）[29], 华东地区的淮河（23.6~173.2 ng·L-1）[30]、九龙江（19.1~74.5 ng·L-1）[31]和长江下游支流（37.27~285.88 ng·L-1）[32]；较低于东北地区的松花江（135.0~563.0 ng·L-1）[33]和浑河（15.64~2 100.58 ng·L-1）[34], 远低于华中地区的沙颍河（356.60~2 275.04 ng·L-1）[35]；浓度平均值低于浑河（424.01 ng·L-1）[34], 远低于沙颍河（1 051.23 ng·L-1）[35]、而高于长江典型江段（107.04 ng·L-1）[4].相对于国内流域水系水体中的PAHs检出浓度, 宁夏第三排水沟PAHs的污染程度处于中等水平.
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表 3 近5年中国不同河流水体中PAHs的浓度范围和均值 Table 3 Concentration range and mean of PAHs in different river bodies in China in the past five years |
2.2 PAHs的时空分布特征
宁夏第三排水沟中PAHs的季节差异和分布如图 2所示, 沿第三排水沟采样点（S1~S18）, 冬季ρ(∑PAHs)最高的在采样点S2（438.96 ng·L-1）, 春季的最高浓度采样点在S8（457.05 ng·L-1）和夏季的在采样点S3（530.77 ng·L-1）.各采样点ρ(∑PAHs)平均值呈现夏季（465.49 ng·L-1）显著高于冬季（392.02 ng·L-1）和春季（386.68 ng·L-1）, 这样的季节变化模式与之前在九龙江[31]和太子河[36]的发现类似, 主要是因为夏季地表径流和外排水量较大, 引起表层农田土壤的冲刷和沉积物的悬浮, 导致PAHs在水中更容易富集[37].此外, 夏季的人类活动较冬季更为频繁可能也是一个导致夏季PAHs浓度高的原因[31].各采样点高环单体BbF、BkF、BaP、DaA和IcdP均呈现夏季显著高于春季和冬季, 中环单体Flu、Pyr和Chry在不同季节无显著差异, 低环单体Nap和Phe呈现冬季显著高于春季和夏季.单体的季节差异性可能是由季节变化引起的大气沉降、降水和水流侵蚀[38, 39]等自然条件的改变造成的, 同时也与周边的产业类型和生产生活方式密切相关.
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不同小写字母表示同一化合物在不同季节间的差异显著（P < 0.05） 图 2 宁夏第三排水沟中PAHs的季节差异及分布 Fig. 2 Seasonal differences and distribution of PAHs in the Third Drain of Ningxia |
宁夏第三排水沟中PAHs的空间分布如图 3, 第三排水沟中PAHs的污染程度大小为：上游贺兰段（S1~S4） > 中游平罗段（S5~S11） > 下游惠农段（S12~S18）, 可能是因为上游银川市人口数量逐年增多, 又接纳了暖泉工业园区的工业排放以及周边农田退水, 另外, 还可能与宁东煤炭能源基地火电厂分布较多, 排放的PAHs能长距离传输有关[40].使得上游贺兰段∑PAHs浓度平均值高于中下游.从具体的点位分布来看, ρ(∑PAHs)平均值的最高值出现在采样点S2（460.66 ng·L-1）, 第二峰值同样在上游的采样点S3（459.13 ng·L-1）, 第三峰值在中游的采样点S8（454.74 ng·L-1）, 3个采样点均位于村庄聚集区、周边遍布大量农田；采样点S13（402.09 ng·L-1）、S15（406.79 ng·L-1）和S18（410.08 ng·L-1）的浓度值相对处于较低水平, 均位于人口稀疏地区, 且S18为排水沟入黄口, 接近于第三排水沟的均值水平（414.73 ng·L-1）, 因此, 第三排水沟的PAHs污染会对黄河干流造成较大影响.
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图 3 宁夏第三排水沟中PAHs的空间分布 Fig. 3 Spatial distribution of PAHs in the Third Drain of Ningxia |
宁夏第三排水沟中PAHs的组分特征如图 4所示.PAHs在各季节的组分占比大小表现为：高环（5~6环） > 低环（2~3环） > 中环（4环）.高环的PAHs相对分子质量较大, 沸点高难挥发[41], 易吸附在颗粒物表面, 由于大气颗粒物的沉降和地表径流带来的表层土壤冲刷, 不少颗粒物中吸附大量的PAHs汇入水中, 导致水体中高环PAHs含量较高, 在银川市湿地地表水中也发现了以高环为主的组分特征[42].夏季高环组分占比明显高于其他两季, 主要是夏季农田退水量大, 冬季农田退水量小且地表径流量少, 导致夏季有更多的高环PAHs进入水体中.冬季低环组分的占比较高, 这主要因为低环PAHs来源于煤炭燃烧, 冬季面临着城乡居民取暖的现状, 城市多以热电厂供暖, 农村地区则以煤炭燃烧取暖, 所以导致冬季低环组分占比较高.春季中环组分高于其他两季, 由于中环的PAHs主要来自煤和生物质的低温燃烧[43], 而春季农村地区取暖和春耕对煤和生物质的使用量较大.一般来说, 冬季的汇入水量减少.同时, 夏季降水增多, 地表径流量大, 也会使更多的工农业生产、交通污染等产生的污染物进入水体, 因此季节变化会引起水体中PAHs的浓度和组成的变化[44].
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图 4 宁夏第三排水沟中PAHs的组分特征 Fig. 4 Composition characteristics of PAHs in the Third Drain of Ningxia |
宁夏第三排水沟中PAHs的PMF源成分谱如图 5所示, 16种PAHs可以识别出4种不同的来源.主因子1贡献率为27.36%. BKF、BaA、BbF、DaA和IcdP在因子1中贡献率较高, 其中, BkF和BaA是煤高温燃烧的指示物[45, 46], 因此判定因子1为煤化工源.主因子2贡献率为27.64%, IcdP、BghiP、DaA和BaP贡献率较高, BghiP、DaA和BaP是汽油燃烧产物的指示物, IcdP主要来自柴油燃烧[47], 因此判定因子2为交通排放源；主因子3贡献率为26.85%, Phe、Chry、BaA、Acy、Pyr和Ant在因子3中贡献率较高, Ant和Acy为木材燃烧的特征指示物[48, 49], 第三排水沟流经村庄, 木材和秸秆等生物质依然是农村地区生活燃料之一.而Phe、BaA和Chry, 为煤炭燃烧的特征排放物[50, 51], 因此判定因子3为煤炭燃烧源；主因子4贡献率为18.15%, Nap、Ace和Flu贡献率较高, Nap是石油化工类物质泄漏的特征指示物[52].因此判定因子4为石油化工类排放源.综上所述, 该地区PAHs的主要来源为煤化工源、交通排放源、煤炭燃烧源以及石油化工排放源.
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图 5 宁夏第三排水沟中PAHs的PMF源成分谱 Fig. 5 PMF source composition spectrum of PAHs in the Third Drain of Ningxia |
为进一步明晰不同污染源的季节差异, PMF模型计算得到的不同污染源在不同季节贡献率如图 6所示, 冬季煤化工和煤炭燃烧贡献率较高；春季也是以煤化工贡献为主, 其他3个污染源的贡献差异不大, 夏季贡献率较高的为交通排放和煤炭燃烧；煤化工和煤炭燃烧贡献率在冬春两季均较高, 主要是由于冬季气温较低导致, 其次由于冬季供热取暖, 2021年石嘴山市电力、热力生产和供应业能源消费达84.7万t标准煤[53], 煤炭使用量较大, 所以贡献率高于夏季.根据宁夏回族自治区统计局数月统计数据显示, 石嘴山市2022年6月规模以上的工业能源消费量累计增长2.3%, 而3月为-4.5%, 2021年11月累计增长1.0%[54], 因此证实夏季能源消耗量较高, 重工企业生产工作量大；根据宁夏交通客货运输量统计数据显示, 受疫情影响全区2021年11月份营业性客货运输量均下降, 而在2022年5月之后逐渐增长[55], 因此夏季交通运输量相对较大, 所以石油化工类排放和交通排放贡献率较高.总体来看, 第三排水沟PAHs污染来源呈现出明显的季节变化.
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图 6 不同季节的PMF源解析结果 Fig. 6 Results of PMF model analysis for different seasons |
生态风险评价结果如图 7所示, 第三排水沟中, BaA、BbF和BghiP的RQMPCS值在1.07~3.34之间, 表现为高风险.DaA在采样点S3、S8、S10、S12和S17的RQMPCS ≥ 1.0, 均表现为高风险；其余采样点DaA的RQNCS ≥ 74.70且RQMPCS < 1.0, 表现为中风险.IcdP在采样点S4的RQNCS值为84.38且RQMPCS值为0.84, 表现为中风险；其余17个采样点的RQMPCS ≥ 1.0, 均表现为高风险.提示BaA、BbF、BghiP、DaA、IcdP这5种单体会对第三排水沟中的水生生物产生严重危害, 应立即采取措施降低污染水平.此外, Nap、Acy、Ace、Flu、Phe、Ant、Flu、Pyr、Chry、BkF和BaP等11种单体在所有采样点RQNCS ≥ 1.0且RQMPCS < 1.0均表现为中风险, 应加强监管阻止污染加剧.第三排水沟的单体生态风险特征与沙颍河[35]和辽河[13]的评估相似, 高风险都以中高环PAHs贡献为主.∑PAHs在所有采样点的RQ∑PAHs(NCS) ≥ 800且RQ∑PAHs (MPCS) ≥ 1.0, 均表现为高风险, 说明排水沟中的水生生物正在遭受PAHs的威胁. 因此, 需要尽快采取措施有针对性地加强排水沟中PAHs的污染控制.
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图 7 宁夏第三排水沟中PAHs生态风险商值 Fig. 7 Distribution of PAHs risk areas in the Third Drain of Ningxia |
（1）宁夏第三排水沟中16种PAHs均被检出, ρ(∑PAHs)的范围为324.11~530.77 ng·L-1, 平均值为414.73 ng·L-1, 浓度最高的两种单体分别为DaA和IcdP. BaA、BbF、BkF、BaP、DaA和IcdP这6类单体浓度均超过USEPA标准阈值；与国内其他不同河流相比, 第三排水沟中PAHs处于中等污染水平.
（2）第三排水沟∑PAHs浓度平均值呈现夏季显著高于冬、春两季, 高环单体呈现夏季显著高于春季和冬季, 中环单体在不同季节无显著差异, 低环单体呈现冬季显著高于春季和夏季. PAHs的污染程度整体表现为上游贺兰段 > 中游平罗段 > 下游惠农段.
（3）第三排水沟中PAHs在不同季节和不同采样点的组分占比大小均表现为：高环 > 低环 > 中环；夏季高环组分占比明显高于其他两季, 冬季低环组分的占比较高, 春季中环组分高于其他两季.
（4）来源解析结果表明, 第三排水沟PAHs污染来源有煤化工排放（27.36%）、交通排放（27.64%）、煤炭燃烧（26.85%）以及石油化工排放（18.15%）；污染来源呈现明显的季节变化, 煤化工和煤炭燃烧的贡献率在冬、春两季较高, 而交通排放和煤炭燃烧的贡献率在夏季较高.
（5）生态风险评价结果表明, 单体BaA、BbF和BghiP在所有采样点均表现为高风险, DaA和IcdP在部分采样点表现为高风险, 其余单体均表现为中风险；∑PAHs在所有采样点均表现为高风险, 可能对水生生物造成严重危害, 应进一步加强对PAHs的污染防控.
| [1] | Chen J, Fan B, Li J, et al. Development of human health ambient water quality criteria of 12 polycyclic aromatic hydrocarbons (PAH) and risk assessment in China[J]. Chemosphere, 2020, 252. DOI:10.1016/j.chemosphere.2020.126590 |
| [2] | Tong R P, Yang X Y, Su H R, et al. Levels, sources and probabilistic health risks of polycyclic aromatic hydrocarbons in the agricultural soils from sites neighboring suburban industries in Shanghai[J]. Science of the Total Environment, 2018, 616-617: 1365-1373. DOI:10.1016/j.scitotenv.2017.10.179 |
| [3] | Wang Y Z, Liu M Z, Dai Y, et al. Health and ecotoxicological risk assessment for human and aquatic organism exposure to polycyclic aromatic hydrocarbons in the Baiyangdian Lake[J]. Environmental Science and Pollution Research, 2021, 28(1): 574-586. DOI:10.1007/s11356-020-10480-1 |
| [4] |
杨梦茹, 徐雄, 王东红, 等. 长江典型江段水体PAHs的分布特征、来源及其生态风险[J]. 中国环境科学, 2022, 42(11): 5308-5317. Yang M R, Xu X, Wang D H, et al. Distribution characteristics, source and ecological risks assessment of PAHs in water bodies of typical sections of the Yangtze River[J]. China Environmental Science, 2022, 42(11): 5308-5317. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2022.11.037 |
| [5] |
张锡涛, 彭书传, 王继忠, 等. 巢湖水体中多环芳烃的污染特征、来源解析与风险评价[J]. 环境科学学报, 2023, 43(5): 47-57. Zhang X T, Peng S C, Wang J Z, et al. Pollution characteristics, source apportionment and risk assessment of polycyclic aromatic hydrocarbons in Lake Chaohu[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2023, 43(5): 47-57. |
| [6] | Kong J J, Dai Y X, Han M S, et al. Nitrated and parent PAHs in the surface water of Lake Taihu, China: occurrence, distribution, source, and human health risk assessment[J]. Journal of Environmental Sciences, 2021, 102: 159-169. DOI:10.1016/j.jes.2020.09.025 |
| [7] |
陈锋. 松花江流域水环境中多环芳烃的源解析方法与应用研究[D]. 北京: 中国地质大学(北京), 2016. Chen F. Study on the methods of source apportionment of polycyclic aromatic hydrocarbons and the application in Songhua River[D]. Beijing: China University of Geosciences (Beijing), 2016. |
| [8] | Dong L, Lin L, He J, et al. PAHs in the surface water and sediments of the middle and lower reaches of the Han River, China: occurrence, source, and probabilistic risk assessment[J]. Process Safety and Environmental Protection, 2022, 164: 208-218. DOI:10.1016/j.psep.2022.06.009 |
| [9] | Liu F, Niu L X, Chen H, et al. Seasonal changes of polycyclic aromatic hydrocarbons in response to hydrology and anthropogenic activities in the Pearl River estuary, China[J]. Marine Pollution Bulletin, 2017, 117(1-2): 255-263. DOI:10.1016/j.marpolbul.2017.01.061 |
| [10] | Zhang J M, Liu G J, Wang R J, et al. Polycyclic aromatic hydrocarbons in the water-SPM-sediment system from the middle reaches of Huai River, China: distribution, partitioning, origin tracing and ecological risk assessment[J]. Environmental Pollution, 2017, 230: 61-71. DOI:10.1016/j.envpol.2017.06.012 |
| [11] | Wang H, Liu Z, Sun L N, et al. Characterization and risk assessment of polycyclic aromatic hydrocarbons in surface water from Liaohe River, northeast China[J]. Polycyclic Aromatic Compounds, 2018, 38(5): 389-401. DOI:10.1080/10406638.2016.1220960 |
| [12] | Wang Y Z, Zhang S L, Cui W Y, et al. Polycyclic aromatic hydrocarbons and organochlorine pesticides in surface water from the Yongding River basin, China: seasonal distribution, source apportionment, and potential risk assessment[J]. Science of the Total Environment, 2018, 618: 419-429. DOI:10.1016/j.scitotenv.2017.11.066 |
| [13] | Yu H Y, Liu Y F, Han C X, et al. Polycyclic aromatic hydrocarbons in surface waters from the seven main river basins of China: spatial distribution, source apportionment, and potential risk assessment[J]. Science of the Total Environment, 2021, 752. DOI:10.1016/j.scitotenv.2020.141764 |
| [14] | Han B, Liu A, Gong J W, et al. Spatial distribution, source analysis, and ecological risk assessment of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in the sediments from rivers emptying into Jiaozhou Bay, China[J]. Marine Pollution Bulletin, 2021, 168. DOI:10.1016/j.marpolbul.2021.112394 |
| [15] | Zhao Y L, Li J S, Qi Y, et al. Distribution, sources, and ecological risk assessment of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in the tidal creek water of coastal tidal flats in the Yellow River Delta, China[J]. Marine Pollution Bulletin, 2021, 173. DOI:10.1016/j.marpolbul.2021.113110 |
| [16] |
李亚. 兰州市不同环境介质中PAHs污染特征及其健康风险评价[D]. 兰州: 兰州大学, 2017. Li Y. The pollution characteristics and health risk Assessment of PAHs in different environmental media in Lanzhou[D]. Lanzhou: Lanzhou University, 2017. |
| [17] |
王文岩, 张娟, 李雪芳, 等. 西安城郊水体中多环芳烃污染特征及来源辨析[J]. 干旱地区农业研究, 2015, 33(5): 201-206. Wang W Y, Zhang J, Li X F, et al. Characteristics and sources of polycyclic aromatic hydrocarbons pollution in water of Xi'an outskirt regions[J]. Agricultural Research in the Arid Areas, 2015, 33(5): 201-206. |
| [18] | 张丽珠. 煤炭加工利用过程中的有机毒物污染[J]. 煤炭加工与综合利用, 1995(5): 43-45. |
| [19] |
李娇, 田林锋, 陈月霞, 等. 第三排水沟石嘴山段农业面源污染及防控对策[J]. 宁夏农林科技, 2019, 60(11): 35-36, 59. Li J, Tian L F, Chen Y X, et al. Agricultural non-point source pollution of the third drain in Shizuishan and its control[J]. Ningxia Journal of Agriculture and Forestry Science and Technology, 2019, 60(11): 35-36, 59. |
| [20] |
李富娟, 高礼, 李凌云, 等. 宁夏第三排水沟中抗生素的污染特征与生态风险评估[J]. 环境科学, 2022, 43(3): 1394-1403. Li F J, Gao L, Li L Y, et al. Contamination characteristics and ecological risk assessment of antibiotics in the third drain of Ningxia[J]. Environmental Science, 2022, 43(3): 1394-1403. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2022.03.045 |
| [21] |
李富娟, 高礼, 李凌云, 等. 宁夏第三排水沟中药物和个人护理品(PPCPs)的污染特征与生态风险评估[J]. 环境科学, 2022, 43(8): 4087-4096. Li F J, Gao L, Li L Y, et al. Contamination characteristics and ecological risk assessment of pharmaceuticals and personal care products (PPCPs) in the third drain of Ningxia[J]. Environmental Science, 2022, 43(8): 4087-4096. |
| [22] |
李富娟. 宁夏第三排水沟中典型PPCPs和PAHs的污染特征与生态风险评估[D]. 银川: 宁夏大学, 2022. Li F J. Contamination characteristics and ecological risk assessment of typical PPCPs and PAHs in the third drain of Ningxia[D]. Yinchuan: Ningxia University, 2022. |
| [23] |
徐红, 汪青, 华德武, 等. 芜湖市景观水体多环芳烃的含量特征、来源与生态风险评价[J]. 水土保持学报, 2018, 32(2): 321-328, 348. Xu H, Wang Q, Hua D W, et al. The concentration characteristics and sources of polycyclic aromatic hydrocarbons and its ecological risk assessment in landscape water of Wuhu, China[J]. Journal of Soil and Water Conservation, 2018, 32(2): 321-328, 348. |
| [24] |
曾超怡. 长江重点江段水体中PAHs及其衍生物的分布和风险评估[D]. 桂林: 桂林理工大学, 2021. Zeng C Y. Distribution and risk assessment of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) and their derivatives in surface water of the Yangtze River[D]. Guilin: Guilin University of Technology, 2021. |
| [25] |
张俊, 王海兵, 孟宪智, 等. 海河流域地表水水源地多环芳烃污染特征及来源分析[J]. 环境监测管理与技术, 2020, 32(6): 61-64. Zhang J, Wang H B, Meng X Z, et al. Pollution characteristic and source identification of PAHs in typical surface water sources in Haihe Basin[J]. The Administration and Technique of Environmental Monitoring, 2020, 32(6): 61-64. |
| [26] |
昌盛, 樊月婷, 付青, 等. 北江枯水期多环芳烃的污染分布特征与风险评估[J]. 西北大学学报(自然科学版), 2020, 50(1): 57-67. Chang S, Fan Y T, Fu Q, et al. Pollution distribution characteristics and risk assessment of polycyclic-aromatic hydrocarbons in surface water and sedment of Beijiang River[J]. Journal of Northwest University (Natural Science Edition), 2020, 50(1): 57-67. |
| [27] | Xie Z L, Gao L, Liang Z B, et al. Characteristics, sources, and risks of polycyclic aromatic hydrocarbons in topsoil and surface water from the Liuxi River Basin, South China[J]. Archives of Environmental Contamination and Toxicology, 2020, 78(3): 401-415. DOI:10.1007/s00244-020-00711-4 |
| [28] | Liu Y, Bu Q W, Cao H M, et al. Polycyclic aromatic hydrocarbons in surface water from Wuhai and Lingwu sections of the Yellow River: concentrations, sources, and ecological risk[J]. Journal of Chemistry, 2020, 2020. DOI:10.1155/2020/8458257 |
| [29] |
吴喜军, 董颖, 赵健, 等. 陕北矿区典型河流多环芳烃的赋存特征、来源及毒性风险分析[J]. 环境科学, 2023, 44(4): 2040-2051. Wu X J, Dong Y, Zhao J, et al. Occurrence characteristics, sources, and toxicity risk analysis of polycyclic aromatic hydrocarbons in typical rivers of northern Shaanxi mining area, China[J]. Environmental Science, 2023, 44(4): 2040-2051. |
| [30] |
张元成, 陈佳伟, 潘露, 等. 淮河(安徽段)水体中多环芳烃的分布特征、来源及生态风险评价[J]. 新余学院学报, 2023, 28(2): 25-32. Zhang Y C, Chen J W, Pan L, et al. Distribution characteristics, sources and ecological risk assessment of polycyclic aromatic hydrocarbons in the water of the Huai River (Anhui section)[J]. Journal of Xinyu University, 2023, 28(2): 25-32. |
| [31] | Wu Y L, Wang X H, Ya M, et al. Seasonal variation and spatial transport of polycyclic aromatic hydrocarbons in water of the subtropical Jiulong River watershed and estuary, southeast China[J]. Chemosphere, 2019, 234: 215-223. |
| [32] |
贾天琪, 雷荣荣, 武小琳, 等. 长江下游支流水体中多环芳烃的分布及生态风险评估[J]. 环境科学, 2020, 41(5): 2221-2228. Jia T Q, Lei R R, Wu X L, et al. Distribution, sources, and risk assessment of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in tributary waters of the lower reaches of the Yangtze River, China[J]. Environmental Science, 2020, 41(5): 2221-2228. |
| [33] | Mohammed R, Zhang Z F, Jiang C, et al. Fate and occurrence of polycyclic aromatic hydrocarbons and their derivatives in water and sediment from Songhua River, northeast China[J]. Water, 2021, 13(9). DOI:10.3390/w13091196 |
| [34] |
李爽, 刘殷佐, 刘入瑜, 等. 浑河沈抚段多环芳烃的污染特征及风险评价[J]. 中国环境科学, 2019, 39(4): 1551-1559. Li S, Liu Y Z, Liu R Y, et al. The pollution characteristics and risk assessment of polycyclic aromatic hydrocarbons of Shen-Fu section of the Hun River Basin[J]. China Environmental Science, 2019, 39(4): 1551-1559. |
| [35] |
杜士林, 丁婷婷, 董淮晋, 等. 沙颍河流域水环境中多环芳烃污染及风险评价[J]. 农业环境科学学报, 2020, 39(3): 601-611. Du S L, Ding T T, Dong H J, et al. Pollution and ecological risk assessment of polycyclic aromatic hydrocarbons in the water environment of Shaying River Basin, China[J]. Journal of Agro-Environment Science, 2020, 39(3): 601-611. |
| [36] | Song X Y, Hu X J, He M M, et al. Distribution and sources of polycyclic aromatic hydrocarbons in the surface water of Taizi River, Northeast of China[J]. Environmental Monitoring and Assessment, 2013, 185(10): 8375-8382. |
| [37] | Wu Y L, Wang X H, Li Y Y, et al. Polybrominated diphenyl ethers, organochlorine pesticides, and polycyclic aromatic hydrocarbons in water from the Jiulong River Estuary, China: levels, distributions, influencing factors, and risk assessment[J]. Environmental Science and Pollution Research, 2017, 24(10): 8933-8945. |
| [38] | Van Metre P C, Mahler B J, Furlong E T. Urban sprawl leaves its PAH signature[J]. Environmental Science & Technology, 2000, 34(19): 4064-4070. |
| [39] | Yan J X, Liu J L, Shi X, et al. Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in water from three estuaries of China: distribution, seasonal variations and ecological risk assessment[J]. Marine Pollution Bulletin, 2016, 109(1): 471-479. |
| [40] |
崔洋, 常倬林, 王天河, 等. 银川市区及宁东能源基地早晚逆温变化及其对大气污染影响研究[J]. 干旱区资源与环境, 2022, 36(8): 84-91. Cui Y, Chang Z L, Wang T H, et al. Changes of morning and evening atmospheric temperature inversion and its impact on air pollution in Ningdong Energy Base and urban area of Yinchuan city[J]. Journal of Arid Land Resources and Environment, 2022, 36(8): 84-91. |
| [41] | Li X X, Kong S F, Yin Y, et al. Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in atmospheric PM2.5 around 2013 Asian Youth Games period in Nanjing[J]. Atmospheric Research, 2016, 174-175: 85-96. |
| [42] |
田大年, 党丽慧, 丁润梅, 等. 银川市湿地表层水中多环芳烃的分布、来源及生态风险评价[J]. 环境科学, 2019, 40(7): 3068-3077. Tian D N, Dang L H, Ding R M, et al. Distribution, sources, and ecological risk assessment of polycyclic aromatic hydrocarbons in the surface waters of the Yinchuan Wetlands[J]. Environmental Science, 2019, 40(7): 3068-3077. |
| [43] |
张艺璇, 曹芳, 郑涵, 等. 2017年秋季长春市PM2.5中多环芳烃的污染来源及健康风险评价[J]. 环境科学, 2020, 41(2): 564-573. Zhang Y X, Cao F, Zheng H, et al. Source apportionment and health risk assessment of polycyclic aromatic hydrocarbons in PM2.5 in Changchun City, autumn of 2017[J]. Environmental Science, 2020, 41(2): 564-573. |
| [44] | Han J, Liang Y S, Zhao B, et al. Polycyclic aromatic hydrocarbon (PAHs) geographical distribution in China and their source, risk assessment analysis[J]. Environmental Pollution, 2019, 251: 312-327. |
| [45] | Liang M, Liang H D, Rao Z, et al. Characterization of polycyclic aromatic hydrocarbons in urban-rural integration area soil, North China: spatial distribution, sources and potential human health risk assessment[J]. Chemosphere, 2019, 234: 875-884. |
| [46] | Wang L J, Dong S Z, Liu M M, et al. Polycyclic aromatic hydrocarbons in atmospheric PM2.5 and PM10 in the semi-arid city of Xi'an, Northwest China: seasonal variations, sources, health risks, and relationships with meteorological factors[J]. Atmospheric Research, 2019, 229: 60-73. |
| [47] | Riaz R, Ali U, Li J, et al. Assessing the level and sources of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in soil and sediments along Jhelum riverine system of lesser Himalayan region of Pakistan[J]. Chemosphere, 2019, 216: 640-652. |
| [48] | Wang C H, Wu S H, Zhou S L, et al. Polycyclic aromatic hydrocarbons in soils from urban to rural areas in Nanjing: concentration, source, spatial distribution, and potential human health risk[J]. Science of the Total Environment, 2015, 527-528: 375-383. |
| [49] |
彭珂醒, 李瑞飞, 周亦辰, 等. 地表水悬浮态多环芳烃时空变化特征及主要输入源响应机制[J]. 环境科学, 2022, 43(7): 3645-3655. Peng K X, Li R F, Zhou Y C, et al. Spatiotemporal distribution and source apportionment of suspended polycyclic aromatic hydrocarbons in surface water[J]. Environmental Science, 2022, 43(7): 3645-3655. |
| [50] | Yunker M B, Macdonald R W, Vingarzan R, et al. PAHs in the Fraser River basin: a critical appraisal of PAH ratios as indicators of PAH source and composition[J]. Organic Geochemistry, 2002, 33(4): 489-515. |
| [51] |
王成龙, 邹欣庆, 赵一飞, 等. 基于PMF模型的长江流域水体中多环芳烃来源解析及生态风险评价[J]. 环境科学, 2016, 37(10): 3789-3797. Wang C L, Zou X Q, Zhao Y F, et al. Source apportionment and ecological risk assessment of polycyclic aromatic hydrocarbons in surface water from Yangtze River, China: based on PMF model[J]. Environmental Science, 2016, 37(10): 3789-3797. |
| [52] | Miao Y, Kong X S, Li C X. Distribution, sources, and toxicity assessment of polycyclic aromatic hydrocarbons in surface soils of a heavy industrial city, Liuzhou, China[J]. Environmental Monitoring and Assessment, 2018, 190(3). DOI:10.1007/s10661-018-6521-x |
| [53] | 石嘴山统计局, 国家统计局石嘴山调查队. 石嘴山统计年鉴-2022[M]. 石嘴山: 石嘴山统计局, 2022. |
| [54] | 宁夏回族自治区统计局. 宁夏数据[EB/OL]. https://nxdata.com.cn/easyquery.htm?cn=D0100. |
| [55] | 宁夏回族自治区交通运输厅. 行业发展[EB/OL]. https://jtt.nx.gov.cn/hyfz/qsjtysjjyxqk/, 2024-01-04. |