2024, Vol. 45
2. 北京科技大学能源与环境工程学院, 工业典型污染物资源化处理北京市重点实验室, 北京 100083;
3. 清华大学深圳国际研究生院, 深圳 518055
2. Beijing Key Laboratory of Resource-Oriented Treatment of Industrial Pollutants, School of Energy and Environmental Engineering, University of Science and Technology Beijing, Beijing 100083, China;
3. Tsinghua Shenzhen International Graduate School, Tsinghua University, Shenzhen 518055, China
甲烷（CH4）和氧化亚氮（N2O）是对全球气候变暖影响最大的非二氧化碳温室气体. CH4的全球增温潜势（global warming potential, GWP）是二氧化碳（CO2）的27或29.8倍, N2O的GWP是CO2的273倍[1]. 2014年, CH4和N2O排放分别占中国总温室气体排放量的9%和5%, 且呈增长趋势[2]. 河流是重要的CH4和N2O排放源. 全球河流系统的CH4总排放量为1.5~26.8 Tg·a-1, 占全球CH4总排放量的0.3%~5.3%[3]. 全球河流系统的N2O总排放量至少为0.68 Tg·a-1, 占全球N2O总排放量的10%[4]. 值得注意的是, CH4和N2O排放通量最高的河段往往位于城市, 即城市河流是重要的CH4和N2O排放区域[5 ~ 10].
城市河流是指发源于城区的河流或流经城区的河段, 以及在城市发展过程中人工开挖形成的运河或水渠[11, 12]. 与自然河流相比, 城市河流与人类之间的相互影响更为直接且强烈：一方面, 城市河流为市民提供水资源、生态调节和景观游憩等服务；另一方面, 人类活动改变了城市河流的营养条件与水文条件, 影响了河流生态系统中CH4和N2O产生与排放过程[4, 13]. 营养条件上, 城市河流的特征是再生水、雨水补水, 垃圾渗滤液和清洗废水也会经土壤或雨水排水系统进入河道[14], 所以水质呈现有机物浓度高、氮磷浓度高、DO低和pH高等特点[15 ~ 18], 为产生CH4和N2O提供了有利条件. 水文条件上, 多数城市河流的河床浅[19]、流速缓[16]、河床生态性弱, 易发生水体富营养化. 此外, 城市热岛效应可能加强城市河流的CH4和N2O排放[20, 21]. 综上, 人为营养元素输入、缺氧和流速缓等因素使城市河流成为CH4和N2O排放热点地区.
然而, 目前关注城市河流CH4和N2O排放的研究有限[22], 增加了全球内陆水域及城市生态系统碳核算的不确定性[6, 19]. 已有研究存在时空样本分布不均、产排机制模糊等问题[3]. 首先, 由于城市河流碳排放问题与城市化进程息息相关, 所以城市河流的研究样本时空差异性较大：20世纪90年代, 美国、日本和欧洲等经济发达地区开始关注城市河流CH4和N2O排放问题[23 ~ 25]；2005年后, 中国、印度开始发布城市河流CH4和N2O的排放数据[26, 27]；2020年后, 越南和厄瓜多尔等其他发展中国家才开始发布相关数据[28, 29]. 因此, 各国之间的研究数据难以直接对比. 此外, 多数研究的采样频率低（一季度一次）且监测时间跨度短, 普遍缺少2a以上的长期监测数据, 这给后续的数据统计与趋势分析造成了困难. 空间上, 当前的研究数据存在区域集中问题：中国的数据集中在北京[16]、上海[30]、天津[31]和重庆[32]等直辖市及长三角[33]、珠三角流域[34], 少量研究关注西北地区[35], 其他城市数据不足；全球的数据多分布于美国、日本和欧洲等地, 亚洲、非洲和南美洲数据不足. 因此, 需要各地进一步完善研究样本与数据库. 最后, 河流内部CH4和N2O的产生、排放机制尚未澄清[36, 37], 现存关于河流CH4和N2O影响因素的研究结论时常相互矛盾[38], 今后需要更系统地认识城市河流内部的各类呼吸途径、温室气体排放途径[39].
在全球城市化进程加速的大背景下, 将有更多河流受到城市扩张的影响而成为城市河流[22]；同时, 气候变暖正反馈作用也将提高现有城市河流的CH4和N2O排放通量[40]. 因此, 城市河流作为不容忽视的CH4和N2O排放源, 亟需得到研究者更多的关注[3, 22, 37]. 这不仅有助于提高城市碳核算的全面性与准确性, 也有助于系统地理解人类活动对河流生态系统的影响, 从而采取针对性措施减排CH4和N2O[41, 42]. 综上, 本研究梳理了当前国内外城市河流CH4和N2O排放特征；估算了2018年北京市与上海市城市河流的CH4和N2O排放量, 表明城市河流是重要的碳排放源；分析了城市河流CH4和N2O产生与排放的机制及影响因素；最后为预测与减少城市河流CH4和N2O排放提出了建议, 以期为城市河流碳减排提供理论支持.
1 全球城市河流CH4和N2O排放情况 1.1 空间特征城市河流CH4和N2O排放的空间特征主要体现在发展水平不同的地区之间, 地区发展水平也是体现城市河流与自然河流环境区别的重要指标. 根据Stanley等[39]构建的MethDB数据库, 全球受人类影响河流的CH4溶存浓度平均值为（1 350 ± 5 160）nmol∙L-1, 排放通量平均值为（4 230 ± 8 410）µmol∙（m2∙d）-1；根据Yao等[43]构建的DLEM数据库, 全球受人类影响河流的N2O溶存浓度平均值为51.92 nmol∙L-1, 排放通量平均值为41.10 µmol∙（m2∙d）-1. 本文针对城市河流, 梳理近20 a国内外相关文献中的CH4和N2O溶存浓度与排放通量实测数据, 选取部分数据总结, 如图 1和表 1所示. 发达国家中, 美国、日本和德国等国城市河流的CH4溶存浓度范围为3~4 990 nmol∙L-1, 排放通量范围为74.40~3 489.60 µmol∙（m2∙d）-1[22, 44 ~ 46]；N2O溶存浓度范围为8.00~294.60 nmol∙L-1, 排放通量范围为-3.20 ~ 766 µmol∙（m2∙d）-1[6, 44]. 我国作为发展中国家, 城市河流的CH4溶存浓度范围为0.03~70 200 nmol∙L-1, 排放通量范围为6~578 025 µmol∙（m2∙d）-1[20, 47, 48], N2O溶存浓度范围为8.80 ~ 5 968.30 nmol∙L-1, 排放通量范围为-9.60~4 940 µmol∙（m2∙d）-1[19, 47, 49, 50]. 中国相关研究数据主要集中在北京、上海、安徽、江苏、重庆和天津等经济发达地区. 其中, 北京、重庆和上海的河流温室气体排放通量显著较高（如图 1）：2018年, 北京市河网的CH4排放通量均值达14 200 µmol∙（m2∙d）-1, N2O排放通量均值为133.60 µmol∙（m2∙d）-1[19, 20]；同年, 重庆市河网的CH4排放通量均值为3 546 µmol∙（m2∙d）-1, N2O排放通量均值达8 930 µmol∙（m2∙d）-1[51]. 亦有少量研究关注到我国中小城市的河流：2009年, 海南东部河网的CH4排放通量均值为5 967 µmol∙（m2∙d）-1, N2O排放通量均值为72.10 µmol∙（m2∙d）-1[52]；2018年, 内蒙古锡林河的CH4排放通量均值为7 760 µmol∙（m2∙d）-1, N2O排放通量均值为24.32 µmol∙（m2∙d）-1[8]；2020年, 南京市河网的CH4排放通量均值为1 991.67 µmol∙（m2∙d）-1, N2O排放通量均值为48 µmol∙（m2∙d）-1[33, 53]. 目前, 其他发展中国家的研究数据匮乏, 印度、越南和厄瓜多尔等国的CH4溶存浓度均值为491.67~64 630 nmol∙L-1, 排放通量范围为82.30~59 088 µmol∙（m2∙d）-1, N2O溶存浓度均值为34~107.14 nmol∙L-1, N2O排放通量范围为0.24~31.44 µmol∙（m2∙d）-1[27 ~ 29, 41].
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a1.北京, 2018~2020年；a2.重庆, 2014~2015年；a3.重庆, 2015~2016年；a4.安徽, 2008年；a5.安徽, 2009年；a6.安徽, 2018年；a7.安徽, 2020~2021年；a8.江苏, 2020年；a9.上海, 2015年；a10.上海, 2018~2019年；a11.长江沿线, 2008年；a12.福建, 2021年；a13.深圳, 2018年；a14.日本, 2018~2019年；a15.美国, 2000~2002年；a16.美国, 2017~2020年；a17.西班牙, 2013年；a18.英国, 2018~2020年；a19.英国, 2020~2021年. b1.北京, 2012~2013年；b2.北京, 2018~2020年；b3.天津, 2020年；b4.重庆, 2014~2015年；b5.重庆, 2015~2016年；b6.安徽, 2008年；b7.安徽, 2009年；b8.江苏, 2019~2020年；b9.上海, 2009~2011年；b10.上海, 2013~2014年；b11.上海, 2015年；b12.上海, 2018~2019年；b13.长江沿线, 2008年；b14.福建, 2021年；b15.印度, 2003~2004年；b16.美国, 2000~2002年；b17美国, 2008~2019年 图 1 全球城市河流CH4和N2O溶存浓度及排放通量情况 Fig. 1 Dissolved concentrations and emission fluxes of CH4 and N2O from global urban rivers |
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表 1 全球城市河流CH4和N2O溶存浓度及排放通量情况1） Table 1 Dissolved concentrations and emission fluxes of CH4 and N2O from global urban rivers |
1.2 时间特征
在全球发展趋势上, 自20世纪90年代以来, 由于发达国家的社会发展程度高且环境管理措施完善, 入河营养物有限, 所以河流的CH4和N2O排放量呈达峰后下降趋势[28, 43]；相反, 发展中国家的人口和工业水平不断增长, 且污水收集率和处理率较低, 所以温室气体排放量呈上升趋势[28]. 通过对比上海河网[30, 54 ~ 56]、重庆河网[49, 51, 57]和安徽巢湖流域[17, 50, 58, 59]的历年研究数据发现, 我国作为发展中国家, 城市河流CH4和N2O的溶存浓度与排放通量正逐年升高. 如图 1和表 1所示, 2018年重庆河网的CH4排放通量平均值[8 930µmol∙（m2∙d）-1]为2014年[1 400 µmol∙（m2∙d）-1]的6.4倍；2019年上海河网的CH4排放通量平均值[2 010 µmol∙（m2∙d）-1]为2014年[1 131.12 µmol∙（m2∙d）-1]的1.8倍[30, 55]. 然而, 众多发展中国家缺少GHGs历史、当前监测数据, 所以目前全球城市河流的CH4和N2O排放估算具有高度不确定性.
1.3 我国城市河流CH4和N2O排放量现状由于城市河流的碳排放问题此前未受重视, 目前可靠的CH4和N2O排放通量实测数据较少, 现有研究大多基于气体传输速率经验公式或河水硝氮浓度进行换算. 本文根据城市河流水面面积及实测单位面积温室气体排放量, 估算2018年我国北京市和上海市城市河流水-大气界面CH4和N2O排放量. 其中, 北京市河流水面面积与排放通量参考已有研究的结果[16, 19, 20]；上海市河流水面面积参考2018年政府报告[80], 排放通量参考已有研究的结果[3, 30]. 推算得到（以CO2-eq计, CH4为27倍, N2O为273倍, 下同）, 2018年北京市城市河流水-空气界面CH4和N2O排放量分别为234.63 Gg和59.53 Gg, 2018年上海市城市河流水-空气界面CH4和N2O排放量分别为159.86 Gg和260.24 Gg.
对比2010年上海市河流CH4和N2O排放量估算结果（103.68 Gg和124.41 Gg）可知[54, 56], 2018年上海市河流的碳排放通量显著上升. 相较于2010年, 2018年上海市河流CH4和N2O排放量分别增长了54.2%和109.2%, 年均增幅达6.77%和13.65%.
对比城市内不同来源的CH4和N2O排放量可知, 相对于生物质燃烧等来源, 城市河流产生的GHGs较小[81]；但相比于污水处理厂, 城市河流是不容忽视的CH4和N2O排放源（表 2）.根据已有研究, 2017年北京市污水厂的CH4和N2O排放量分别为3.39 Gg和0.35 Gg[82], 北京全市N2O年排放量为6.04 Gg[16, 19, 81]；2016年上海市污水厂的CH4和N2O排放量分别为4.77 Gg和0.41 Gg[83]. 可见, 2018年北京城市河流CH4排放量约为污水厂的2.57倍, N2O排放量占全市N2O年排放总量的5.01%；2018年上海城市河流CH4排放量约为污水厂的1.24倍, N2O排放量约为污水厂的2.3倍. 因此, 城市河流是城市水系统碳核算的重要组成部分.
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表 2 上海和北京不同来源的CH4和N2O排放量比较（以CO2-eq计） Table 2 Comparison of CH4 and N2O emissions from different sources in Shanghai and Beijing (expressed by CO2-eq) |
在全球城市化进程加速的背景下, 城市河流应该成为未来城市碳核算、碳减排的重点. 然而, 我国不同城市的经济发展水平、自然环境条件、研究数据积累存在差异, 这将显著影响城市河流CH4和N2O排放量核算. 北京、上海作为我国一线城市, 其河流CH4和N2O排放量估计结果可为其他飞速发展中的城市提供参考. 我国及我国不同城市河流的CH4和N2O排放总量与具体排放特征有待后续研究进一步明晰.
2 城市河流CH4和N2O的来源与归趋 2.1 CH4来源与归趋 2.1.1 CH4的产生与输入城市河流中赋存的CH4是其产生与消耗动态平衡的结果. CH4的来源分为两种：河流内部微生物产生、携带CH4的上游水与其他径流输入. 微生物产CH4过程以产甲烷菌为主体, 反应途径有氢营养型产甲烷、乙酸发酵产甲烷和甲基发酵产甲烷[30]. 不同数量和不同化学特性的有机物会支持不同微生物群落以不同的方式产甲烷[84]. CH4的产生位置主要是厌氧且富含有机物的河床深层沉积物, 少量研究发现CH4也会在上层含氧水层中产生[85, 86]. 因为污水排放和水闸、大坝等市政设施建设导致河床沉积物C/N较高, 所以城市河流主要以乙酸发酵方式产生CH4[20, 30, 87]. 值得一提的是, 城市河水中赋存的镉、铅、铜等低浓度重金属可能会对产甲烷过程具有抑制作用[70]. 携带CH4的其他径流是城市河流不可忽视的CH4重要来源. 区别于农业河流受土壤浸出液补给CH4[32], 输入城市河流的径流主要有：污水厂尾水[20]、合流制管道溢流液、垃圾填埋渗滤液、降雨形成的地表径流[22]和地下水[24, 88]等. 受污水厂尾水影响, 城市河流的CH4排放通量可达自然河流的3~11倍, 且波动幅度更大[60]. 此外, 由于河流系统的纵向连续性, 且城市河流一般为过境水, 因此携带CH4的上游水也是城市河流CH4来源之一[89]. 上述CH4产生与输入途径总结于图 2中.
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粗心箭头表示CH4的释放过程, 区别于空心箭头表示的CO2释放过程 图 2 城市河流CH4的产生/消耗过程与输入/输出过程 Fig. 2 Production and emission processes of CH4 in urban rivers |
城市河流中主要存在3种CH4归趋：经好氧或厌氧过程氧化为CO2、从水-大气界面排入大气和由水流携带CH4输出至下游. 其中, CH4的好氧氧化过程在河流中普遍存在, 大量CH4在沉积物表面或在穿过含有溶解氧（dissolved oxygen, DO）的水层时被氧化为CO2, 导致CH4释放通量不到产量的10%[90]. 然而, 部分城市河道较浅[19], 这将减少CH4在水层中的氧化量并增加释放通量[3]. 除了甲烷好氧氧化, 河床中还存在多种途径的厌氧型甲烷氧化（anaerobic methane oxidation, AMO）[91]. 其中, 反硝化型甲烷厌氧氧化（denitrifying anaerobic methane oxidation, DAMO）是指DAMO古菌、n-DAMO细菌（nitrite-dependent anaerobic methane oxidation bacteria）以NO2-和NO3-作为甲烷厌氧氧化的最终电子受体, 生成CO2和N2的过程[92]. DAMO贡献了甲烷氧化量的35%, 是控制河流甲烷排放的重要过程[93]. 由于城市河流中含有大量溶解性无机氮（dissolved inorganic nitrogen, DIN）[92, 93], 且沉积物中有机质浓度较高, 所以生成的CH4极易与NO2-和NO3-直接接触引发DAMO过程.
根据CH4从水-大气界面排入大气的途径, 可将释放通量分为：扩散通量、气泡通量和植物介导通量. 研究表明, 在水温较高的城市河流中, CH4气泡通量对总通量的贡献率可能达70%~99%[3, 27]. 然而, 由于操作难度较大, 目前在实地监测中考虑CH4气泡通量的研究很少, 导致城市河流的CH4排放量被严重低估[30]. 上述CH4消耗与输出途径同样总结于图 2中.
2.2 N2O来源与归趋 2.2.1 N2O的产生与输入城市河流中赋存的N2O也是其产生与消耗动态平衡的结果. 城市河流中N2O的来源可分为：河流内部微生物产生、携带N2O的上游水与其他径流输入. 微生物产N2O过程可分为氧化反应与还原反应. 氧化反应分为两种：①好氧条件下, 以NH4+为底物, 通过硝化作用生成中间产物N2O；②缺氧条件下, 以NO2-和NH4+为底物, 通过厌氧氨氧化作用生成中间产物N2O[5]. 还原反应则是在缺氧条件下, 以NO3-为底物, 通过nirK型反硝化菌的不完全反硝化作用或NO3-的异化还原过程（dissimilatory nitrate reduction to ammonium, DNRA）, 逐步生成N2O[37]. 此外, 硝化-反硝化作用近年来也受到研究者关注, 指在具有溶解氧浓度梯度的界面上同时发生硝化作用与反硝化作用, 从而快速产生和释放N2O的过程[94]. 在自然河流与城市河流中, 不完全反硝化过程都是N2O的主要产生途径之一[4, 21, 95]. 同时, 由于城市河流中氨氮供应较为充足, 所以硝化细菌的反硝化作用也可能是产N2O重要途径[21, 54]. 通常认为含有丰富有机物的表层沉积物是产生N2O的主要位置[38]. 因为底层沉积物的缺氧环境不仅不利于进行硝化反应, 反而有利于完全反硝化反应消耗N2O[37]. 实际上, 城市河流的各个位置都可能产生N2O：上覆水通过硝化反应产N2O [6]；厌氧区（如河底沉积物、水气交换速率慢的河段）则通过反硝化、DNRA和ANAMMOX等过程产N2O；河水中悬浮颗粒物表面也是N2O的产生位置[5, 94, 96], 合适粒径的颗粒物可以为微生物提供附着表面、丰富的有机碳和适宜的氧浓度[97], 从而进行硝化-反硝化反应和ANAMMOX反应[98]. 因此, 含有较多泥沙的城市河流可能具有更高的N2O排放速率.
携带N2O的上游水和其他径流是河流重要的N2O来源[79]. 农业河流的主要输入径流是富含营养物质和N2O的土壤浸出液, 与季节性农作活动有关[32, 54]. 城市河流的主要输入径流有：污水厂尾水[23]、地下水[4]及降雨形成的地表径流[21, 99]和管道冲洗液[54]等, 季节性输入规律较弱[54]. 其中, 污水厂尾水携带大量营养物和溶解性N2O[9, 21, 73], 对N2O溶存浓度的贡献率可达50%[23]. 以上海河网为例, 河水N2O溶存浓度范围为36~143 nmol∙L-1, 考虑污水厂出水中N2O溶存浓度范围为596~1 643 nmol∙L-1, 可见汇入的尾水直接提高了城市河流N2O溶存浓度[54, 100]. 综上所述, 城市河流中存在多种N2O来源, 辨析N2O的具体产生途径及各途径对N2O产量的贡献率是当前的研究热点之一[101]. 上述N2O产生与输入途径总结于图 3中.
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粗心箭头表示N2O的释放过程, 区别于空心箭头表示的N2释放过程 图 3 城市河流N2O的产生/消耗过程与输入/输出过程 Fig. 3 Production and emission processes of N2O in urban rivers |
城市河流中N2O的归趋可分为：N2O被nirS型反硝化菌进一步反硝化为N2[37]、从水-空气界面排入大气、由水流携带N2O输出至下游[99]. 有研究显示, 城市河流中排入大气和参与完全反硝化反应的N2O占95%, 而自然河流中仅有25%[99]. 完全反硝化过程在产N2O的同时也消耗大量的N2O, 最后仅有不到1%的反硝化氮以N2O形式存在[4]. 然而, 完全反硝化过程在城市河流中受到抑制, 一方面原因是城市河流接收污水和冲刷地表的降雨径流, 河水不稳定的理化条件会抑制N2O还原酶的活性；另一方面, 城市河流中普遍存在的H2S会抑制对N2O还原为N2, 有利于N2O积累[5, 21]. 上述N2O消耗与输出途径总结于图 3中.
3 城市河流CH4和N2O产生与排放的影响因素 3.1 水体及沉积物理化性质对城市河流CH4和N2O产排过程的影响河流内部环境中, 影响城市河流CH4和N2O产排过程的主要因素是有机物、无机氮、溶解氧、温度以及pH.
3.1.1 有机物河流中有机物的浓度与组成成分是产生CH4的重要控制条件[84]. CH4溶存浓度与溶解性有机物浓度正相关[39, 102]. 河流中溶解性有机物的来源可分为陆源和内源：陆源包括降雨径流、人类活动造成的污废水等；内源包括藻类、河道底泥等[103]. 随着城市化水平的提高, 输入河流的陆源性有机负荷增加[22], 其不仅为产CH4提供了充足的原料, 而且会促进水体富营养化, 使得水中内源有机物（藻类）增加, 进一步促进CH4的生成[33, 104]. 有机物浓度与N2O产量的关系不明确, 正相关[16]、负相关[76]和无显著相关关系[105]均有可能.
在有机物组成成分方面, 部分种类的有机物可能削弱城市河流CH4和N2O产量. 少量研究发现, 城市河流的CH4排放通量低于自然河流, 可能是因为城市河流中某些对产甲烷菌有毒害作用的腐植质作为终端电子受体, 减少CH4产量[22]. 另外, 城市河流底泥沉积物中难降解有机物较多, 也可能导致CH4产量减少[106, 107]. 对于N2O, 有研究发现, 进入城市河流的有机物中含有较多芳香化合物, 其不仅会直接抑制反硝化菌的活性, 还能通过减弱光合作用而减少其他有机碳的产生, 间接削弱反硝化作用, 减少N2O产量[36].
3.1.2 无机氮污水厂尾水的排入导致城市河流的无机氮浓度通常较高. 外源DIN对城市河流CH4和N2O排放通量具有显著影响[5]. CH4与氮素之间的关系较为复杂. 硝氮既可以作为产甲烷微生物的氮源, 也可以作为电子受体参与甲烷厌氧氧化[24]. 部分研究显示, 增加硝氮输入可使CH4排放上升[39, 55]. 然而, 多数研究发现CH4排放量与硝氮浓度呈负相关[13, 24, 38, 108]：一方面, 硝态氮浓度升高使得反硝化细菌丰度增加, 与产甲烷菌形成微生物竞争[39], 且反硝化过程的中间产物对产甲烷菌有毒害作用, 所以硝态氮浓度升高可能会抑制CH4的产生[38, 108]；另一方面, 甲烷反硝化作用大大减少了CH4排放通量[13, 24]. 有研究发现, CH4排放量与氨氮浓度呈正相关：一方面, 氨氮与CH4都偏好赋存于缺氧环境[55]；另一方面, 氨氮浓度升高促进ANAMMOX细菌生长, ANAMMOX细菌对亚硝氮的亲和力高于DAMO细菌, 从而减弱甲烷氧化过程[109].
溶解性无机氮是产生N2O的主要底物, 其浓度与城市河流N2O排放量正相关[5, 19]. 各类DIN中, 硝态氮是影响城市河流N2O产生与排放的关键因素[24, 37, 110], 有研究认为, 硝氮浓度是预测河流N2O排放情况的最佳指标[111]. 基于此, IPCC提出了根据水体硝氮浓度计算N2O排放量的排放因子法, 并将河流及水库的N2O排放因子（emission factor, EF5r：0.0026 kg·kg-1, 以N2O-N/NO3-N计）统一设置为0.26%[112]. 实际上, 由于地区发展水平不同、城市河流中的高硝氮促进完全反硝化等原因, 该方法估计的城市河流N2O排放量不准确, 应当使用静态箱等方法直接测定N2O排放通量[19, 21, 31]. 此外, 城市河流具有低C/N值的水质特点[15]. N2O排放通量通常与C/N值负相关：一方面是低C/N值不利于完全反硝化, 有利于N2O积累[34]；另一方面, 低C/N值不利于蓝藻固定硝酸盐, 反硝化作用可利用的硝氮增加[5, 37]. 因此, 相比于自然河流, 城市河流往往具有更高的N2O产率和排放量[15].
3.1.3 溶解氧溶解氧是影响城市河流温室气体排放潜力的主要因素之一[113]. 一方面, 溶解氧反映了溶解性有机物条件、微生物生存条件；另一方面, 溶解氧通过影响甲烷氧化速率调节CH4浓度, 通过影响硝化、反硝化速率调节N2O浓度[41]. 有研究表明, DO与CH4和N2O溶存浓度呈负相关关系[5, 33, 56, 75]. 然而, 河道坡度等水文条件可能会干扰DO与GHGs排放之间的关系, 单一参数推断时需谨慎. 例如坡度较大的湍急河段可能同时有利于充氧以及CH4和N2O排放[75, 90]. 当前, 几乎所有的内陆水系都以缺氧为特征, 且气候变暖和城市化进程会加强城市河流缺氧的趋势[21, 114]. 因此, 城市河流的CH4和N2O排放通量可能进一步上升.
3.1.4 温度和pH温度和pH通过影响微生物的生存从而影响温室气体排放[6, 115]. 有研究发现, 温度与CH4气泡通量之间存在指数关系[3, 46, 115]. 在5~35℃范围内, 上海河流水温每上升1℃, CH4气泡通量将增强12.5%[3]. 中国、美国和澳大利亚等地的城市河流均发现了暖季CH4排放通量高于冷季的时间特征[3, 24, 88]. 温度升高除了提高酶活性, 还为产甲烷菌提供了其他适宜条件：更高的有机物产量、更低的溶解氧以及更高的反应速率. 低温时, 微生物代谢速率较低, 且水层中较高的DO有助于CH4氧化[88]. 有研究发现, 在15~30℃范围内, 反硝化速率和N2O产量随温度上升而增加[10]. 中国和美国等地的城市河流N2O排放通量呈现春夏高、秋冬低的时间特征[5, 6, 24, 60], 可能是由于水温上升提高酶活性, 有机碳和DO更快被消耗, 创造有利于反硝化过程的氧化还原条件[13]. 然而, 也有关于富营养化河流的研究发现, 温度上升时, N2O产量随温度上升而下降[116]；还有研究发现, N2O溶存浓度在冬季更高[21, 73]. 可能的原因是低温有利于更多N2O溶存于水；且DO接近饱和, 可强化硝化反应产N2O[38].
城市河流的pH平均值多呈弱碱性[16, 56, 115]. 产甲烷菌生长的最适pH值约为7.0~7.2, 可见城市河流为产甲烷提供了相对适宜的pH值条件[115, 117]. pH值是产N2O过程的重要控制因素：较高pH值有利于DNRA；pH值接近中性有利于反硝化作用产N2O；较低pH值有利于化学反硝化作用、硝化细菌的反硝化作用[5, 16, 21]. 然而, 反硝化作用、光合作用会使pH值上升, 从而提高N2O还原酶的活性, 导致N2O产量下降[5, 73].
3.2 水文及植被条件对城市河流CH4和N2O产排过程的影响城市河流的水文、植被等自然条件是影响局部环境产生与排放温室气体的特性条件, 是不同河流水质相似而CH4、N2O排放情况不同的主要原因[5], 可体现在河流级别、降水、流速、风速和水生植物等方面.
3.2.1 河流级别城市河流的级别、河网面积是影响CH4和N2O排放通量的关键因素. 有研究发现, CH4浓度和N2O通量与河流级别的数值呈正相关关系[63, 118, 119], 即上游小支流是重要的温室气体排放源[63, 120, 121]. 如法国塞纳河, 河流N2O排放量在上游支流最高[122]. 这是因为小支流的河床/水层体积比高, 河水中的硝氮、有机碳易被底部沉积物中的微生物利用[5]. N2O排放通量则与河网面积呈正相关关系[13]：一方面是由于大河网的水力停留时间增加, 河流进行生物地球化学过程的机会增加；另一方面, 河网内的大部分河流都是小河, 所以大河网的N2O排放通量较高[121].
与较大河流相比, 小河流通常具有更陡峭的河道坡度与更快的流速[43]. 河道坡度也是GHGs浓度的重要控制条件, 其通过影响水体流速、气体交换速率来控制气体的溶存浓度与排放通量[75]. 有研究发现, CH4浓度与河道坡度负相关[75], N2O排放通量与河道坡度正相关[43].
3.2.2 降水及流速与风速城市河流CH4和N2O的产排过程与降水高度相关[28, 44]. 有研究发现, 城市河流雨天时的CH4排放量是平时的6.5~21.3倍, N2O排放量是平时的2.2~5.7倍[70]. 降水对CH4和N2O有两方面影响：产气方面, 雨水将更多城市地表有机物和管道沉积物冲刷进河流, 增强营养物质运输[9], 并创造厌氧环境[123]；排气方面, 降水时水体波动明显, 促进水-大气界面CH4和N2O交换[70, 124], 且原本存在于土壤与河床沉积物孔隙中的气体受水挤压而排出[22, 70]. 有研究发现, 城市河流CH4溶存浓度与流量负相关[24, 38, 88, 125]. 可能是由于降水增加城市河流流量, 同时城市路面的不透水基质有利于地表径流快速汇流并横向输入, 从而对城市河段CH4和N2O浓度产生明显稀释效应, 降低溶存浓度[32].
流速、风速与CH4和N2O排放通量显著正相关, 与CH4和N2O溶存浓度负相关[19, 24, 75, 126]. 高流速对气体通量有两方面影响：产气方面, 高流速带来的高曝气将抑制反硝化作用和厌氧产甲烷作用, 有利于硝化作用产N2O, 不利于产CH4[127]；排气方面, 高流速下的水体紊动加强气体释放过程, 有利于提高CH4和N2O通量[30]. 风速是影响水-空气界面气体交换的关键因素, 高风速有利于提高CH4和N2O通量. 有研究显示, 北京市河流春季的N2O排放通量略高于夏季[19], 因为夏季高温虽然有利于提升生化反应速率, 但春季的高风速可以提高水-大气界面的N2O交换速率, 强化气体释放过程.
3.2.3 水生植物水生植物是城市河流的重要组成部分, 可分为漂浮植物、浮叶植物、沉水植物和挺水植物等[128]. 水生植物对城市河流CH4和N2O排放量影响显著[129]. 沉水植物水域的N2O年排放量为开阔水域的65%, 挺水植物水域的N2O年排放量则仅为沉水植物区的1.1%[130]. 一方面原因是沉水植物和挺水植物可通过光合作用提高河水溶解氧浓度, 促进CH4氧化并抑制反硝化产N2O, 减少CH4和N2O在水中的积累[131]. 另一方面, 植物的生长过程将改变河流营养条件, 如沉水植物在吸收硝氮的同时, 根部可分泌有机物为反硝化菌提供电子供体, 提升河水C/N值, 有助于完全反硝化作用消耗N2O[37]. 然而, 增加水生植物也可能增加河流CH4和N2O排放量：水生植物残体及根系分泌物可作为产CH4和N2O的底物[132]；挺水植物以植物介导的方式释放CH4气泡, 可大幅减少在水层中被氧化的CH4[39]. 有研究发现, 具有丰富水生植物的河流的CH4和N2O排放量显著低于富营养化且缺失沉水植物的河流[130]. 然而, 气候变暖将导致河流的优势植物种类由沉水植物快速向漂浮植物转化, 促进温室气体排放, 形成正反馈效应[129]. 此外, 在城市河流的日常管理中, 为了保障运输通畅、降低洪涝风险, 人们会定期修剪沉水植物, 由此增加的流速可为河流带来更多营养物, 促进河床沉积物潜流区的物质交换, 导致更高的CH4及N2O排放量[133]. 因此, 今后应考虑在城市河流内合理设置一定的水生植物, 在保证城市运输效率的同时降低河流CH4及N2O排放量.
3.3 城市化进程对城市河流CH4和N2O产排过程的影响城市化进程中, 出现了城市用地面积增加、微塑料污染和极端天气事件频发等现象, 它们对河流生态系统的新陈代谢及温室气体排放具有很大影响[134], 甚至超越了空间异质性和季节更替对河流的影响[135, 136].
3.3.1 城市用地面积增加城市用地面积增加促进城市河流排放CH4和N2O. 有研究发现, 即使城市用地面积在流域中占比很小, 也会给水体CH4和N2O排放情况造成巨大影响[41]. 城市用地可分为居住用地、公共设施用地、工业用地、市政公用设施用地、水域和其他用地等[137]. 居住用地和公共设施用地的特点是人口密度高、人类活动强度高且经济发展水平高, 这意味着更高的城市河流温室气体排放风险[42]. 工业用地增加了无害废物处理的压力和环境污染的风险[42]. 市政公用设施用地中的土地填埋场与污水处理厂增加了输入河流的碳、氮营养物[45], 且输入有机物的特点不同于自然本底有机物[136], 已经被广泛证明是城市河流CH4及N2O的重要来源[9, 20, 21, 73]；蓄水池等市政雨水设施中积累了大量的有机物且改变了水文条件, 其CH4排放因子平均值甚至可达污水厂的7倍[138]. 道路广场用地中的不透水路面、市政公用设施用地中的排水管道系统、水域中的“三面光”河道则减少了在输水过程中被降解的有机物, 弱化了城市河水与河岸带之间的联系[120], 促进城市河流排放更多CH4和N2O. 因此, 城市用地面积对流域CH4和N2O排放影响较大[41, 57]. 今后, 对各类用地进行河流温室气体产排风险评估, 合理调整城市土地利用方式或为减少水体碳排放的有效途径[42, 139].
3.3.2 城市河流中的微塑料污染由于城市存在塑料垃圾管理不善、轮胎磨损颗粒较多和塑料雨水设施老化等问题, 所以城市河流中往往含有大量微塑料[113, 140]. 研究提出, 微塑料对城市河流温室气体排放的影响亟需关注[113]. 在CH4方面, 因为微塑料主要由碳元素组成, 所以留存在河底沉积物中的微塑料会显著影响河流的碳储存与碳循环, 促进CH4产生[113]. 在N2O方面, 微塑料及完整塑料制品增大了微生物附着生长的面积；相较于水层, 具有较强反硝化活性的nirK型反硝化细菌更倾向于附着在微塑料上[69], 所以微塑料生物圈具有更高的N2O排放量[141]. 因此, 微塑料可能对城市河流的温室气体排放过程具有重要影响, 有待进一步研究.
3.3.3 极端气候事件愈加频繁的极端气候事件会导致城市河流的温室气体排放模式发生重大变化[142]. 首先, 极端热浪事件会在短期内显著提升生物地球化学反应速率, 提高内源营养物负荷, 促进水体富营养化, 导致温室气体排放通量上升[143]. 其次, 极端旱涝事件导致水体干湿循环过程加快, 扩大低流量水域、乃至间歇性内陆水域面积, 从而影响水体温室气体排放[144, 145]. 对于CH4, 极端高温、干旱条件会导致河床产生更多热源性CH4排放[22]；极端降雨事件会导致河床含水量和河水有机物浓度升高, 创造生物源CH4排放高峰[44, 123]. 对于N2O, 干旱河床的好氧条件有利于暴露沉积物中的有机物分解, 促进硝化作用产N2O；浸没河床的缺氧条件有利于微生物利用硝氮进行反硝化作用产N2O. 因此, 相较于常流水域, 频繁发生干旱-浸湿循环的水域具有更高的N2O排放通量[146, 147]. 综上, 人类活动引发的极端热浪、极端旱涝等天气事件将使得城市河流CH4和N2O排放量高于常规天气情景.
4 展望城市河流是不容忽视的CH4和N2O排放源. 当前, 国内外关于城市河流CH4和N2O产生与排放的过程机制和减排手段研究不足, 建议从以下3个方面开展进一步研究：
（1）丰富实测数据, 提高核算能力. 采用静态浮箱等方法, 在各类地区对城市河流CH4和N2O溶存浓度及排放通量进行实地直接监测, 系统地建立河流碳排放数据库；根据各地实际情况, 优化城市河流温室气体排放因子, 建立更适合城市河流的气体交换速率计算公式；对涵盖管网-给排水厂-河湖的城市给排水系统进行碳排放核算.
（2）强化来源识别, 控制源头排放. 根据各地实际情况, 辨析城市河流CH4和N2O的具体产生途径及各途径对气体产量的贡献率；探究城市河流内部DAMO过程；提升城市排水系统的收集与处理效率, 降低输入河流的碳氮负荷.
（3）明确影响机制, 调控河道排放. 模拟城市河流条件, 进一步明确DIN种类、温度、pH及流速等单一因素对CH4、N2O以及温室气体排放总量的影响；探究微塑料、重金属等典型污染物对城市河流CH4和N2O产排过程的影响；探究城市河流中常见种类的水生植物对CH4和N2O产排过程的影响；进一步探究各类极端气候事件对城市河流CH4和N2O产生与排放的影响；考虑融合历史气体排放数据、水文气象条件、植被覆盖与用地类型等要素, 建立城市河流碳排放模型, 为城市碳减排提供数据支撑.
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