2024, Vol. 45
2. 粤港澳环境质量协同创新联合实验室, 广州 511443
2. Guangdong-Hong Kong-Macau Joint Laboratory of Collaborative Innovation for Environmental Quality, Guangzhou 511443, China
地表臭氧（O3）是对人类健康和植被生长有害的重要污染物[1 ~ 6]. 据估计, 每年全球有近30万人过早死亡与O3暴露有关[7, 8]. 地表O3主要由氮氧化物（NO x）和挥发性有机物（VOCs）等一次污染物发生光化学反应产生的[9 ~ 11]. 自2013年《大气污染防治行动计划》实施以来, NO2、PM2.5和SO2的浓度已经大幅下降[12 ~ 14], 但中国主要城市的O3浓度持续增加[15 ~ 20]. 珠三角作为中国的特大城市群之一, O3污染问题凸显[21 ~ 24].
O3的形成受源排放和气象因素（太阳辐射、温度和相对湿度等）的共同影响[25 ~ 31]. 逐步多元线性回归（MLR）通过基于多个自变量的最优组合构建回归方程来预测因变量[32, 33], 被广泛用于量化气象因素对O3污染的贡献[34 ~ 36]. 气象因素对O3污染的贡献随地区和研究时段的不同而有所差异. 例如, Han等[37]利用逐步MLR模型发现气象因素贡献了2013~2018年长三角夏季平均O3浓度增加的41%, 而Li等[38]研究发现气象因素对2013~2019年全国夏季O3日最大8 h浓度平均值（MDA8-O3）增加的贡献为37%. LMG（lindeman-merenda-gold）方法可以将MLR模型解释的气象因素贡献分解为单个气象参数的贡献[39, 40], 在研究中也得到了广泛地应用. Dang等[41]使用LMG方法分析表明, 仅在气象参数变化的情况下, 10 m风速和相对湿度对2012~2017年长三角夏季MDA8-O3的贡献分别占气象因素总贡献的40%和29%；Xu等[42]用LMG方法计算气象参数的相对重要性, 表明地表向下短波辐射通量、相对湿度和风速是珠三角2014~2020年秋季期间对MDA8-O3有较大影响的气象因子. 同时, Qian等[43]的研究表明, 建立基于夏季各月份的MLR模型拟合长三角夏季O3浓度更准确.
因此, 本研究分别建立基于秋季各月份和整个秋季气象参数的MLR模型拟合珠三角秋季O3浓度, 以此定量气象因素对珠三角秋季O3年变化和趋势的影响, 同时利用LMG方法定量各个气象参数的相对贡献, 以期为珠三角O3污染防治工作提供技术支持.
1 材料与方法 1.1 数据资料研究区域珠三角包括广州、佛山、中山、东莞、深圳、惠州、珠海、江门和肇庆共9个城市. 污染物数据来自中国环境监测总站全国空气质量观测数据网（http://www.cnemc.cn/）的小时数据, 并按照《环境空气质量标准》（GB 3095~2012）对污染物数据进行质量控制. 用同1 d珠三角9个城市MDA8-O3来表征区域整体O3浓度水平. 气象数据来自欧洲中尺度天气预测中心（European Centre for Medium-Range Weather Forecasts, ECMWF）提供的时间分辨率为1 h, 空间分辨率为0.25°×0.25°的ERA5再分析数据, 包括向下太阳辐射（DSWRF）、边界层高度（BLH）、总云量（TCC）、相对湿度（RH）、总降水量（TP）、10 m风速（WS）、850 hPa经向风（V850）、2 m最高温度（T2m）和海平面气压（SLP）.
1.2 逐步多元线性回归对2015~2021年秋季每日观测MDA8-O3（MDA8-O3obs）与每日气象参数进行逐步多元线性回归以获得气象驱动的秋季每日MDA8-O3（MDA8-O3met）, 具体形式如下[44]：
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(1) |
式中, MAD8-O3met为气象驱动的MDA8-O3, xk为气象参数, β0为截距项, 对第k个气象参数的回归系数βk采用逐步加删减项的方法确定, 以获得最佳的模型, ε为残差项, 通过式（1）拟合得到2015~2021年珠三角秋季的每日MDA8-O3, 并预测2022年秋季的每日MDA8-O3.
利用2015~2022年期间每日观测MDA8-O3与MLR模型拟合的MDA8-O3的相关系数（R）、平均绝对误差（MAE）和均方根误差（RMSE）, 评价MLR模型的性能.
本研究中的MDA8-O3年变化是指在气象驱动下MDA8-O3相对于前一年的变化, 具体为：
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(2) |
式中, D为当月或秋季的天数, n为MLR模型中保留的气象参数的个数, j为某个月或秋季, m和m+1为年份, xki(m，j)和xki(m+1，j)分别为m年和m+1年第j月或秋季第i天的第k个气象参数.
各气象参数对MDA8-O3年变化的相对贡献为[43]：
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(3) |
本研究中, 将MAD8-O3obs和MAD8-O3met在2015~2022年均值的线性趋势分别定义为观测的趋势和气象驱动的趋势.
1.3 LMG方法LMG方法能够在同时考虑自变量自身贡献和与其他自变量共同贡献的情况下, 依据公式（4）计算出各个自变量的贡献值[45].
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(4) |
式中, r为序列（r=1, 2, 3, …, i！）, r（i）为自变量xi进入模型的顺序, si（r）为在r种排列中, 在xi进入模型之前的自变量集合, sR2[xi|si（r）]为模型中已经含有si（r）的自变量时, 再增加xi所引起的R2的增加量. LMG（xi）为自变量xi进入模型后, 所引起的R2增加量的平均值.
1.4 相对重要性分析相对重要性是指在分析多个解释变量对响应变量的影响时, 各个解释变量在模型中所占的比例或权重. 在多元线性回归模型中, 相对重要性可以用来评估各个自变量的重要性. 常见的相对重要性分析方法有：相关系数的平方、标准回归系数和相对权重法. 在本论文中, 采用了相对权重法进行分析, 具体为[46]：
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(5) |
式中, λjk2βjk2为因变量Y变化中与自变量Xj相联系的部分, ɛj为Y的变化中所有由Xj引起的部分.
2 结果与讨论 2.1 影响珠三角MDA8-O3obs的关键气象参数对影响MDA8-O3obs的气象参数进行相对重要性分析, 相对重要性是指将回归模型的预测变量标准化之后再构建模型, 用标准化后模型的回归系数大小来表示预测变量的相对重要性大小. 以相对重要性大于10%为标准分别筛选出9月、10月、11月和整个秋季的关键气象参数（图 1）. 影响9月MDA8-O3obs的关键气象参数包括：V850、BLH、DSWRF、RH和TCC；影响10月MDA8-O3obs的关键气象参数包括BLH、DSWRF、RH和TCC；影响11月MDA8-O3obs的关键气象参数包括BLH、DSWRF、RH、T2m和TCC；影响整个秋季MDA8-O3obs的关键气象参数包括V850、BLH、DSWRF、RH、T2m和TCC. 本研究中筛选出的关键气象参数与Xu等[42]的结果有所差异, 这与研究时段的不同有关.
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虚线表示相对重要性为10% 图 1 气象因子的相对重要性 Fig. 1 Relative importance of meteorological factors |
将筛选出的关键气象参数与每日MDA8-O3obs进行逐步多元线性回归, 分别构建了9月、10月、11月和整个秋季的MLR模型（表 1）.
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表 1 逐步多元线性回归的方程 Table 1 Equations for stepwise multiple linear regression |
关键气象参数可解释的MDA8-O3变化占观测值的百分比用MLR调整后的决定系数（R2）表示, 其中各关键气象参数的相对贡献由LMG方法计算. 在珠三角, 关键气象参数的变化可以解释2015~2021年观测MDA8-O3变化的58.0%~75.0%（图 2）. 9月、10月和11月占主导的气象参数分别为DSWRF、RH和DSWRF, 分别占总气象影响的70.4%、76.9%和37.9%. 对整个秋季而言, T2m是占主导地位的气象参数, 占总气象影响的59.1%.
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图 2 2015~2021年9月、10月、11月和整个秋季珠三角各关键气象参数对总气象影响观测MDA8-O3变化的相对贡献 Fig. 2 Estimated relative contribution of each key meteorological variable to the total meteorological impact on observed variations in MDA8-O3 for September, October, November, and the entire autumn season from 2015 to 2021 in the PRD |
图 3展示了2015~2022年的整个秋季期间MDA8-O3obs和MDA8-O3met的时间序列, 两者的相关系数为0.82, MAE和RMSE分别为23.3 μg·m-3和28.5 μg·m-3（表 2）, MLR模型可以捕捉观测到54.0%的超标日数[MDA8-O3≥160.0 μg·m-3]. 同时评估了利用9月、10月和11月各月的气象参数构建的MLR模型的性能（表 2）, 利用各月构建的MLR模型结果的相关系数也为0.82, MAE和RMSE分别为22.8 μg·m-3和28.3 μg·m-3, 较整个秋季的MLR模型效果稍有提升. 在捕捉O3超标日数上, 基于各月的MLR模型也稍优于基于整个秋季的MLR模型（表 3）. 由于基于各月的MLR模型效果稍优于基于整个秋季的MLR模型效果, 因此接下来的分析均采用基于各月的MLR模型结果.
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图 3 2015~2022年珠三角秋季观测MDA8-O3、基于各月气象参数建立的MLR拟合的MDA8-O3和基于整个秋季气象参数建立的MLR拟合的MDA8-O3 Fig. 3 Time series of MDA8-O3 from observed values, those fitted by MLR based on individual months in autumn, and those fitted by MLR based on the entire autumn season from 2015 to 2022 in the PRD |
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表 2 观测的MDA8-O3与用当月气象参数拟合和用整个秋季气象参数拟合的MDA8-O3的评估指标1） Table 2 Correlation coefficient between MDA8-O3 from observed values, those fitted by MLR based on individual months in autumn, and those fitted by MLR based on the entire autumn season |
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表 3 用当月气象参数拟合和用整个秋季气象参数拟合的MDA8-O3超标准确率/% Table 3 Comparison of performance on MDA8-O3 exceedance by MLR based on individual months in autumn and that fitted by MLR based on the entire autumn season |
2.3 气象参数对MDA8-O3年变化和趋势的贡献
图 4展示了2015~2022年9月、10月、11月和整个秋季MDA8-O3met相对于上一年的变化情况. 相对于2015年, 2016年气象条件使9月的MDA8-O3met增加, 使10月、11月和秋季的MDA8-O3met减少；相对于2016年, 2017年气象条件使10月和秋季的MDA8-O3met增加, 使9月和11月的MDA8-O3met减少；相对于2017年, 2018年气象条件使MDA8-O3met增加；相对于2018年, 2019年气象条件使MDA8-O3met增加, 其中11月的增幅最大, 达到了45.0 μg·m-3；相对于2019年, 2020年气象条件使9月、10月、11月和秋季MDA8-O3met减少, 其中9月的减幅最大, 为60.0 μg·m-3；相对于2020年, 2021年气象条件使9月和秋季MDA8-O3met增加, 使10月和11月MDA8-O3met减少, 其中9月的增幅甚至超过了10月和11月的减幅；相对于2021年, 2022年气象条件使9月、10月和秋季的MDA8-O3met增加, 使11月的MDA8-O3met减少.
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括号中的数值表示相较于2019年, 2020年各气象参数对珠三角MAD8-O3met减少的贡献率 图 4 气象驱动的珠三角9月、10月、11月和整个秋季MDA8-O3年变化 Fig. 4 Annual change in MDA8-O3 driven by meteorology in the PRD in September, October, November, and entire autumn season |
为了进一步探索2020年相对于2019年MDA8-O3减少34.1 μg·m-3的原因, 对关键气象参数进行了对比（图 4）. 相较于2019年, 2020年的TCC、RH和V850分别增加了21.9%、6.7%和1.9 m·s-1, 而T2m减少了0.8℃, 云量和相对湿度增加以及温度降低不利于诱发O3污染[47], 同时风速的增大有利于O3的扩散[48], 最终导致了2020年相对于2019年MDA8-O3减少. TCC、RH、V850和T2m对MAD8-O3met减少分别贡献了31.3%、45.2%、6.7%和15.8%, RH的贡献是最为突出的.
2015~2022年珠三角秋季MDA8-O3观测和气象驱动的趋势如图 5所示. 在珠三角, 9月、10月、11月和整个秋季MDA8-O3的观测趋势分别为7.3、5.2、4.8和5.8 μg·（m3·a）-1, 气象驱动的趋势分别为3.6、2.4、2.4和3.1 μg·（m3·a）-1, 分别占观测趋势的49.3%、46.2%、50.0%和53.4%.
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矩形上、下数字分别表示非气象和气象驱动的MDA8-O3变化率 图 5 2015~2022年9月、10月、11月和整个秋季的观测、气象驱动和非气象驱动的MDA8-O3变化趋势 Fig. 5 Observed, meteorologically driven, and non-meteorologically driven trends of MDA8-O3 variations for September, October, November, and the entire autumn season from 2015 to 2022 |
（1）与基于2015~2021年珠三角整个秋季气象参数建立的MLR模型相比, 基于秋季各月气象参数建立的MLR模型效果稍优, MDA8-O3met与MDA8-O3obs之间的R2、MAE和RMSE分别为0.82、23.3 μg·m-3和28.3 μg·m-3.
（2）相较于2019年, 珠三角2020年秋季由气象驱动的MDA8-O3减少了34.1 μg·m-3, 其中TCC、RH、V850和T2m的贡献率分别为31.3%、45.2%、6.7%和15.8%, RH变化的贡献率最大.
（3）珠三角2015~2022年9月、10月、11月和秋季观测的MDA8-O3趋势分别为7.3、5.2、4.8和5.8 μg·（m3·a）-1, 其中由气象驱动的趋势分别为3.6、2.4、2.4和3.1 μg·（m3·a）-1, 气象对2015~2022年珠三角秋季MAD8-O3变化的贡献为53.4%.
致谢: 本文使用了中国环境监测总站的空气质量监测数据和欧洲中尺度天气预测中心的气象再分析数据, 在此表示感谢.
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