环境科学  2024, Vol. 45 Issue (5): 2905-2912   PDF    
引用本文
白一茹, 刘旭, 张钰涵, 张睿媛, 马艳, 王幼奇. 生物炭对黄绵土中NO3--N运移过程影响及模拟[J]. 环境科学, 2024, 45(5): 2905-2912.
BAI Yi-ru, LIU Xu, ZHANG Yu-han, ZHANG Rui-yuan, MA Yan, WANG You-qi. Effect of Biochar on NO3--N Transport in Loessial Soil and Its Simulation[J]. Environmental Science, 2024, 45(5): 2905-2912.
生物炭对黄绵土中NO3--N运移过程影响及模拟
白一茹1, 刘旭1, 张钰涵1, 张睿媛1, 马艳1, 王幼奇2,3     
1. 宁夏大学地理科学与规划学院, 银川 750021;
2. 宁夏大学生态环境学院, 银川 750021;
3. 西北土地退化与生态恢复国家重点实验室培育基地, 银川 750021
收稿日期: 2023-05-08; 修订日期: 2023-08-14
基金项目: 宁夏自然科学基金项目（2023AAC03046）；国家自然科学基金项目（41867003）；宁夏回族自治区重点研发计划项目（2021BEG02011）
作者简介: 白一茹（1984 ~）, 女, 博士, 副教授, 主要研究方向为土壤污染物迁移及修复, E-mail：yr0823@163.com
通信作者: 王幼奇, E-mail：wyq0563@163.com
摘要: 为探究不同施加量生物炭对黄绵土NO3--N运移过程及特征的影响, 以生物炭与黄绵土质量比分别为0%（T0）、1%（T1）、2%（T2）、3%（T3）、4%（T4）和5%（T5）的6组混合土样为研究对象, 以NO3--N为示踪物质, 通过室内土柱溶质运移模拟试验, 研究了不同生物炭施加量对黄绵土中NO3--N运移过程影响并进行模型模拟. 结果表明, NO3--N在黄绵土中的穿透曲线随生物炭施加量增加明显右移, 峰值逐渐降低. 初始穿透时间、完全穿透时间及穿透总历时均随生物炭施加量增大而增加, T1、T2、T3、T4和T5处理NO3-穿透总历时分别是T0的1.26、2.31、2.72、3.22和3.57倍. 两区模型（TRM）的R2 > 0.997, RMSE < 2.083, 相较于对流-弥散方程（CDE）, TRM模型拟合精度更高, 能较好地模拟不同含量生物炭施加后的黄绵土中NO3--N运移过程. 对TRM模型拟合参数进行分析发现, 随生物炭施加量增加, 平均孔隙流速、水动力弥散系数和可动区含水比率均逐渐减小, 而弥散度和质量交换系数呈现增加的趋势. 研究显示, 生物炭有效增强了黄绵土对NO3--N的固持能力, 减少了NO3--N向地下水体的渗漏, 对保持土壤肥力与防止地下水污染具有重要作用.
关键词: 生物炭      硝态氮      穿透曲线      对流-弥散方程（CDE）      两区模型（TRM）     
Effect of Biochar on NO3--N Transport in Loessial Soil and Its Simulation
BAI Yi-ru1 , LIU Xu1 , ZHANG Yu-han1 , ZHANG Rui-yuan1 , MA Yan1 , WANG You-qi2,3     
1. School of Geography and Planning, Ningxia University, Yinchuan 750021, China;
2. School of Ecology and Environment, Ningxia University, Yinchuan 750021, China;
3. Breeding Base for State Key Laboratory of Land Degradation and Ecological Restoration in Northwestern China, Yinchuan 750021, China
Abstract: The objective of this study was to explore the effects of different amounts of biochar on the migration process and characteristics of NO3--N in loessial soil. In this study, six groups of mixed soil samples with biochar and loessial soil mass ratios of 0% (T0), 1% (T1), 2% (T2), 3% (T3), 4% (T4), and 5% (T5) were used as research objects. NO3--N was used as the tracer. Through the indoor soil column solute transport simulation tests, the effects of different biochar application amounts on the NO3--N transport process in loessial soil were simulated and studied. The results showed that the breakthrough curve of NO3--N in loessial soil shifted to the right with the increasing of biochar application, and the peak value gradually decreased. The initial penetration time, complete penetration time, and total penetration time increased with the increasing of biochar application amount. The total penetration time of NO3- in the T1, T2, T3, T4, and T5 treatments was 1.26, 2.31, 2.72, 3.22, and 3.57 times that of T0, respectively. The R2 was > 0.997 and RMSE was < 2.083 of the two-zone model (TRM). Compared with the convection-dispersion equation (CDE), the TRM model had higher fitting accuracy and could better simulate the NO3--N migration process in loessial soil after the application of different contents of biochar. The analysis of the fitting parameters of the TRM model showed that the average pore velocity, hydrodynamic dispersion coefficient, and water content ratio in the movable zone gradually decreased with the increasing of biochar application, whereas the dispersion and mass exchange coefficient showed an increasing trend. The results showed that biochar application could effectively enhance the ability of loessial soil to fix NO3--N, reduce the leakage of NO3--N to groundwater, and play an important role in maintaining soil fertility and preventing groundwater pollution.
Key words: biochar      nitrate nitrogen      penetration curve      convection dispersion equation(CDE)      two region model(TRM)     

为保障国家粮食安全, 我国每年都有大量的氮肥被投入到农田生态系统中, 2021年全国农用氮肥施用量为1 745.3万t[1], 氮肥的过量施用会使得大量氮素以活性氮形式（NO3--N和NH4+-N）运移进入地表水或地下水中[2]. 《第二次全国污染源普查公报》显示, 2017年全国农业面源水污染排放量中总氮为141.49万t, 其中种植业总氮流失71.95万t占总排放量的50.85%. 土壤氮素的运移淋失不仅造成了土壤质量的下降[3, 4], 而且污染了地表水及地下水[5, 6], 对人体及整个生态系统造成直接或间接的威胁. 其中氮肥中的NO3--N溶解度大, 易溶于水, 且不易被土壤胶体吸附, 相较于NH4+-N更易从土壤中流失[7, 8]. NO3--N的运移淋失是导致水资源污染的重要原因之一, 因此研究NO3--N在土壤中的运移过程及规律对土壤养分的调控及农业面源污染防治具有重要的理论及现实意义[9~11].

生物炭作为土壤改良剂具有微观孔隙发育好、比表面积大的特点[12, 13], 能够吸附土壤中未被作物利用的营养元素, 延缓养分在土壤中的释放, 促进作物根系生长和提高作物产量[14~17], 同时在一定程度上减少养分流失, 削减环境污染的风险[18, 19]. 已有研究表明, 生物炭能够增强土壤持氮能力, 有效地减少土壤氮素的淋失[20~22]. 尹秀玲等[23]研究发现, 玉米秸秆生物炭添加量为2%时可显著增强暗棕壤对氮的结合能力和减少氮素流失. Zheng等[24]研究发现, 添加芦竹生物炭会显著减少土壤中氮素的淋失. 张雪莲等[25]研究表明, 化肥配施生物炭能有效阻控耕层NO3--N向下层土壤淋溶迁移. 朱启林等[26]研究指出, 生物炭对土壤NO3--N具有较高的固持能力, 同时配施秸秆可以降低NO3--N淋失. 虽然生物炭对土壤氮素的保持和减少淋失作用已有一定的研究, 但针对不同生物炭施加量条件下黄绵土中NO3--N的运移特征研究较少, 尤其是溶质运移模型模拟方面比较缺乏.

黄绵土质地疏松, 土壤结构易被侵蚀破坏, 养分和有机质含量较低, 保水保肥能力较差[27~30]. 基于此, 本研究通过土柱溶质运移试验, 对比分析了NO3--N在不同生物炭施加量下土壤的溶质穿透曲线, 并采用对流-弥散方程（CDE）和两区模型（TRM）对溶质运移过程进行模型模拟并获得相关参数, 通过明确不同生物炭施加量对黄绵土NO3--N运移过程的影响, 以期为减少宁南山区黄绵土养分流失和防治农业面源污染提供数据参考.

1 材料与方法 1.1 试验材料

供试土壤于2022年10月取自宁夏回族自治区彭阳县王洼水保试验站附近（36°06′N, 106°39′E）表层土壤（0 ~ 10 cm）, 土壤容重为1.43 g·cm-3, 土壤砂粒、粉粒和黏粒含量分别为18.29%、72.93%和8.78%, 属黄绵土. 采集的土壤样品经自然风干及剔除杂物后, 再研磨过2 mm筛备用, 风干土初始含水率0.007 cm3·cm-3. 本试验所用生物炭由陕西亿鑫生物能源科技有限开发公司提供, 为杂木黑炭, 炭化时间5 ~ 8 h, 炭化温度500 ~ 800 ℃, 电导率为744.56 μS·cm-1, pH为8.85, 全氮量为2.26 g·kg-1, 全碳量为178.02 g·kg-1, 经研磨后过2 mm筛备用.

1.2 试验方法

本试验前先将生物炭与备用土样按照质量比均匀混合, 在充分考虑农业生产中生物炭的实际用量及参照相关研究的基础上[29~31], 确定各处理质量比分别为：0（T0）、1%（T1）、2%（T2）、3%（T3）、4%（T4）和5%（T5）, 利用有机玻璃柱（其直径为5 cm, 高度为20 cm）进行溶质运移试验, 装置如图 1所示. 土柱底部平铺滤纸, 防止土壤颗粒损失造成装土不均和堵塞出流孔口. 将不同处理的土样按2 cm每层分层装入土柱内, 总高度10 cm, 容重为1.43 g·cm-3, 层与层之间进行打毛, 以使土壤层间充分结合, 装填更加均匀. 土柱上部为供水口, 下部为多孔玻璃构成的溶液淋出口, 试验时于注水口处放置滤纸以防注水破坏上部土体结构. 采用马氏瓶供水并维持水头恒定, 试验开始时使用蒸馏水淋洗土柱直至无NO3--N淋出, 随后停止供水并立即排去土柱表层积水；紧接着将马氏瓶内蒸馏水替换为100 mg·L-1 KNO3溶液, 水头高度为5 cm, 同时用10 mL量筒在土柱下端承接出流液, 每满10 mL接1次, 并记录所用时间, 用于计算土壤饱和导水率, 用紫外分光光度法测定出流液NO3--N浓度, 直至出流液NO3--N连续3个浓度差值小于1%, 此时认为完全穿透, 进而根据试验数据进行方程拟合和溶质运移参数计算.

图 1 溶质运移装置示意 Fig. 1 Solute transport device

1.3 基本理论及指标计算 1.3.1 饱和导水率计算

土壤饱和导水率是指单位水势梯度下通过饱和土壤的水通量, 是反映土壤水分运动及溶质运移的重要指标. 定水头法测得土壤饱和导水率的计算公式为：

(1)

式中, KS为土壤饱和导水率, cm·min-1；Q为出流量, mL；L为土柱高度, cm；A为水流流经横截面积, cm2；H为渗流路径总水头差, cm；t为渗透时间, min；

1.3.2 溶质运移模型

土壤溶质穿透曲线（breakthrough curve, BTC）是反映出流液的相对浓度与孔隙体积变化的关系曲线, 可以描述溶质在土壤中混合置换和转移的特征, 是研究土壤运移机制的一个重要途径. 本试验以NO3--N为示踪物质, 研究一维稳态水流下饱和土壤的溶质运移过程.

运用CXTFIT程序求解溶质运移参数, 一维饱和CDE方程[32]表示为：

(2)

式中, c为溶质浓度, mg·L-1；t为时间, h；D为弥散系数, cm2·h-1, 包括扩散和水动力学弥散；v为土壤孔隙流速, cm·h-1；R为阻滞系数；x为溶质迁移的距离, cm, x≥0.

稳定水流条件下TRM模型[33, 34]为：

(3)
(4)
(5)
(6)

式中, θ为土壤体积含水量, cm3·cm-3；θm和θim分别为可动区和不可动区的体积含水量, cm3·cm-3；cm和cim为可动区和不可动区的溶质浓度, μg·mL-1；vm为可动区的平均孔隙流速, cm·h-1；ω为两区之间的质量交换系数, h-1；β为可动区水体含量比率.

弥散度（λ）通过D、L和v计算获得[35, 36]：

(7)
1.4 数据处理与分析

本文应用CXTFIT程序对施加不同含量生物炭的溶质穿透曲线进行CDE及TRM模型的模拟分析, 通过对试验数据的拟合得到模型参数v、D、λ及决定系数R2和均方根误差RMSE. 应用Office 2010处理试验数据, 利用SPSS 22.0进行差异性分析与统计检验, 采用Origin 2022软件作图.

2 结果与分析 2.1 生物炭含量对饱和导水率的影响

不同生物炭施加量下各处理土壤Ks变化情况如图 2所示. 从中可知, 当生物炭施加量从0增加至5%时, 黄绵土Ks逐渐减小；对各处理Ks进行比较发现T1、T2、T3、T4和T5处理分别较T0减少了52.49%、67.62%、70.13%、77.10%和88.23%, 同时各处理间Ks均存在显著差异（P < 0.05）. 从分析结果可知, 生物炭明显降低了黄绵土饱和导水率, 有效减缓了土壤水分的渗漏.

不同小写字母表示不同处理之间存在显著差异（P < 0.05） 图 2 不同生物炭施加比例对土壤饱和导水率的影响 Fig. 2 Effect of different biochar application ratios on soil saturated hydraulic conductivity

2.2 不同生物炭施加量下黄绵土穿透曲线特征

图 3为不同生物炭施加量下黄绵土NO3--N的BTC曲线变化情况. 从中可知, 各处理BTC曲线均呈现“S”型曲线特征. 但不同处理条件下的“S”型穿透曲线形状及变化趋势存在差异, 具体表现为随生物炭施加量增加, NO3--N穿透曲线逐渐右移, 其相对浓度随时间的增加而逐渐升高的趋势放缓, 拖尾特征明显, 表明生物炭的施加对黄绵土中NO3--N运移过程具有一定的迟滞效应. 除T0和T1处理穿透曲线的峰值接近1, 其余各处理的穿透曲线峰值均明显小于1, 说明随生物炭施加量的增多, 黄绵土固定了部分NO3--N, 起到了保肥的作用.

图 3 不同生物炭施加量下黄绵土NO3--N穿透曲线 Fig. 3 NO3--N breakthrough curves of soil with different biochar contents

2.3 生物炭含量对穿透时间的影响

初始穿透时间（te）、完全穿透时间（ts）及穿透总历时（tt）均为溶质穿透的重要特征参数, 由土壤的孔隙水流速和水动力弥散系数共同决定[37]. 表 1为不同生物炭施加量下NO3--N穿透时间, 从表 1可知, te、ts和tt均与生物炭施加量成正相关, 即生物炭施加量越大, 溶质初始穿透和完全穿透时间越长, 穿透过程历时也越长. 对数据进一步分析发现, T1处理间的te和ts较T0处理增大了2.5倍以上, tt增加1倍多, T1、T2、T3、T4和T5处理穿透总历时分别是T0的1.26、2.31、2.72、3.22和3.57倍. 表明生物炭施加有效地减缓了NO3--N在黄绵土中的运移速度, 降低了NO3--N污染地下水体的风险. 同时, T1、T2和T3处理的te变化较小, 而T4和T5处理te增幅较大, 说明均匀增加的生物炭施加量对NO3--N的te影响是不一致的, 生物炭施加量较大时（T4和T5）, 对te的变化影响较大. 结果表明, 生物炭的使用和施加量的增加延长了NO3--N在黄绵土中的te、ts和tt, 增强了土壤对NO3--N固持能力, 减少了相同情况下的NO3--N渗漏量, 有利于土壤氮素保持和防止地下水的氮素污染.

表 1 不同生物炭施加量的NO3--N穿透时间/h Table 1 NO3--N penetration time of different biochar application amounts/h

2.4 不同生物炭施加量下运移模型参数对比及分析

为进一步探讨不同生物炭施加量对黄绵土NO3--N运移特征的影响, 并研究分析不同溶质运移数学模型的适用性, 利用CDE方程和TRM模型对不同处理的穿透曲线进行模型模拟, 并对主要参数进行拟合. 由表 2中CDE方程和TRM模型对v的拟合值变化趋势可知, 生物炭降低了黄绵土孔隙水流速, 并且施加量越大, 孔隙水流速越小. 这可能是由于生物炭施加后土壤孔径减小, 水流通道变窄. CDE方程推求出的D无明显规律, T1、T2和T5较T0小, T3和T4比T0大, 而TRM拟合穿透曲线求得D值变化趋势均随生物炭施加量增加不断减小, 表明NO3--N在穿透过程中机械弥散作用逐渐减弱.

表 2 NO3--N穿透曲线拟合得到的相关模型参数 Table 2 Relevant model parameters obtained by NO3--N penetration curve fitting

λ用以表征溶质在孔隙介质中的弥散能力, 其大小与孔隙介质的平均粒径和均匀度间密切相关, 数量上等于D和v的比值, λ越大孔隙介质的溶质扩散能力就越强[37]. CDE方程的λ值除T1处理外, 其余各处理λ值均大于T0处理, 而经生物炭处理的TRM模型的λ值均大于T0, 除T5处理外, 基本呈现随生物炭施加量增加而增大的趋势. TRM模型的β值随着生物炭量的增加不断减小, 从0.889降至0.083；ω值除T1处理外, 均随着生物炭的增加不断增大. 表 2显示, CDE方程的R2值在0.929 ~ 0.994之间, 而TRM模型的R2均大于0.997, 这表明TRM能较好地模拟不同生物炭施加量下黄绵土NO3--N的运移过程. RMSE值越小则表明模拟值和观测值之间的差异越小, 模型拟合效果越好. CDE方程和TRM模型的模拟结果显示, TRM的RMSE值为0.533 ~ 2.083, 而CDE方程RMSE值为3.419 ~ 9.212, TRM模型的模拟结果明显较好, 模拟值与真实值的误差最小, 拟合度最高.

为更直观地对比实测、CDE方程及TRM模型模拟的溶质穿透曲线之间的区别和联系, 将T0、T1、T2、T3、T4和T5处理的3种溶质穿透曲线绘成图 4. 从中可知, CDE方程模型拟合曲线与实测曲线存在不同程度的偏离, 且生物炭施加量越大, 偏离现象更为明显, 其中T2、T3、T4和T5处理尤为明显；CDE方程模拟的曲线显示, 穿透前期和后期高于实测值, 穿透中期低于实测值. 图 4表明, TRM模型拟合曲线与实测曲线在穿透全过程中保持着较高的拟合度, 无明显疏离现象. 这表明施加生物炭处理的黄绵土中NO3--N运移方式既包括可动区的对流弥散形式, 又不可忽略土壤水相对不可动区水体的溶质扩散形式[37]. 上述分析进一步表明, 与CDE方程相比, TRM模型可以更好地模拟不同生物炭施加量下黄绵土NO3--N的运移过程及规律, 拟合结果可信度较高.

图 4 基于CDE和TRM模型拟合的穿透曲线对比 Fig. 4 Comparison of fitted breakthrough curves by convection-dispersion equation (CDE) and two-region model (TRM)

3 讨论

随着生物炭施加量的增加黄绵土Ks逐渐减小, 这与张皓钰等[38]对生物炭显著降低黄绵土Ks的研究结论一致. 原因在于生物炭的密度相较于土壤密度小, 在定容重条件下, 施加生物质炭会堵塞部分土壤大孔隙, 改变土壤的孔隙直径及分布状况, 减弱其连通性, 使得作为水分通道的土壤有效孔隙数量减少[39]. BTC曲线右移, 产生拖尾延长现象, 可能是由于生物炭颗粒施加后, 虽然小孔隙增多, 但可供水分流动和互相连通的孔隙减少[40], 使得饱和土壤的孔隙结构更为复杂, 大小和分布不均的土壤孔隙致使各孔隙水流流速不一, 进而在土壤剖面形成了不均衡的溶质锋, 因此造成穿透曲线拖尾延长. T2、T3、T4和T5处理的穿透曲线峰值明显小于1, 说明在试验过程中部分溶质损失或被保存在土壤中, 造成这种情况的原因有以下3点：一是试验测定过程存在一定的损失量以及测量误差, 使得测量值小于实际值[41]；二是生物炭粒径相较土壤颗粒较小, 与黄绵土混合后土壤黏粒含量相当于增加, 一定程度上填充了土壤孔隙, 增加了不动水区范围, 溶质NO3--N在扩散到不动水区后出现积累；三是生物炭会促进硝态氮向其他氮形态的转化或抑制其他氮形态向硝态氮转化, 从而减少土壤中可用于运移淋失的硝态氮含量[42], 使得穿透曲线峰值小于1, 且生物炭施加量越大, 穿透曲线峰值越小. 结果表明生物炭的施加有利于土壤NO3--N的保持, 能够防止土壤氮素流失. 这与肖茜等[43]和Sika等[44]在生物炭施加显著降低土壤氮素流失的研究结果一致.

CDE方程和TRM模型模拟结果显示, v均随生物炭用量增加减小；CDE方程模拟参数D值无明显变化规律, TRM模型的D值随生物炭含量增加逐渐减小, 与观测到的实际情况相符；CDE方程和TRM模型模拟的参数λ总体随生物炭含量增大而增大, 与实际观测结果一致；这表明生物炭施加量越大, 机械弥散作用逐渐减弱；土壤溶质弥散度越大, 即NO3--N在土壤中充分扩散的能力就越强. 这可能是由于水动力弥散作用由对流弥散和扩散共同引起溶质的分散[37], 生物炭增强了土壤孔隙复杂程度, 部分土壤孔隙堵塞且水流通道弯曲度增大, 不连通孔隙区增加, 所以孔隙流速降低, 对流弥散减弱, 扩散增强. 但当施加量达到5%时, 可能由于生物炭施加量过大导致土壤孔隙粒径过小, 进而降低土壤溶质扩散能力.

可动区含水量比率β表示均衡条件下, 可动区域中溶质所占土体总质量的百分比[45]. TRM模型的模拟结果显示, 随着生物炭量的增加, β值不断减小, 表明随着生物炭含量的增加, 混合土样中不可动区水体的含水率增加, 土壤不可动区域增加. ω是表征可动区和不可动区域之间溶质交换程度的参数[45]. ω值总体呈现随生物炭增加不断增大的趋势, 由T2的0.028增至T5的0.051, 数值整体偏小, 说明生物炭的施加促进了可动区与不可动区域之间溶质交换程度, 使得原本较低的溶质交换略有增强, 促进了NO3--N向土壤微孔和死孔的扩散, 证明生物炭的施加能够促进NO3--N在土壤中充分存储和扩散潜力, 有利于黄绵土增强持氮能力. 综合以上分析, TRM模拟预测效果在本研究中适用性较好.

4 结论

（1）黄绵土饱和导水率随生物炭施加量增加而减小；NO3--N的穿透曲线随生物炭施加量增加明显右移, 峰值降低；初始穿透时间、完全穿透时间及穿透总历时均随生物炭施加量增大而增加. 表明生物炭含量增加可以有效阻止了NO3--N向地下水体的渗漏, 降低了地下水污染风险, 增强土壤持氮能力.

（2）相较于CDE方程, TRM模型的拟合精度更高, 其能较好模拟生物炭添加条件下黄绵土中NO3--N运移过程.

（3）TRM模型参数拟合结果显示, 随生物炭施加量的增加, 土壤孔隙流速、水动力弥散系数、可动区含水比率均逐渐减小, 而弥散度和质量交换系数呈现增加的趋势.

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