天津市PM<sub>2.5</sub>碳组分空间差异性及来源解析

引用本文

武甫亮, 吴建会, 戴启立, 肖致美, 冯银厂. 天津市PM_2.5碳组分空间差异性及来源解析[J]. 环境科学, 2024, 45(3): 1328-1336.

WU Fu-liang, WU Jian-hui, DAI Qi-li, XIAO Zhi-mei, FENG Yin-chang. Spatial Variability and Source Apportionment of PM_2.5 Carbon Components in Tianjin[J]. Environmental Science, 2024, 45(3): 1328-1336.

天津市PM_2.5碳组分空间差异性及来源解析

武甫亮¹, 吴建会¹, 戴启立¹, 肖致美², 冯银厂¹

1. 南开大学环境科学与工程学院, 国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室, 天津 300350;
2. 天津市生态环境监测中心, 天津 300191

收稿日期: 2023-04-14; 修订日期: 2023-05-29

基金项目: 天津市科技计划项目（20JCYBJC01170）

作者简介: 武甫亮（1999~）, 女, 硕士研究生, 主要研究方向为大气颗粒物来源解析, E-mail: wufuliang3005@163.com

通信作者: 吴建会, E-mail: envwujh@nankai.edu.cn

摘要: 2021年在天津市不同功能区共设置4个点位同步采集细颗粒物（PM_2.5）样品, 测定了其中8种碳质亚组分的含量. 结果表明, 采样期间各点位ρ[有机碳（OC）]为3.7~4.4 μg·m^-3, ρ[元素碳（EC）]为1.6~1.7 μg·m^-3, OC浓度在中心城区最高, EC浓度差别较小. 采用最小比值法对二次有机碳（SOC）进行估算, 结果表明环城区二次污染较为突出, SOC占OC的比例达48.8%. 各功能区碳质亚组分间的相关性强弱呈现出外围区 > 中心城区 > 环城区的特征, 均表现出EC₁与OC₂和EC₁与OC₄相关性最强. 正定矩阵因子（PMF）来源解析结果显示, 道路扬尘源（9.7%~23.5%）、燃煤源（10.2%~13.3%）、柴油车尾气（12.6%~20.2%）和汽油车尾气（18.9%~38.8%）是天津市PM_2.5中碳组分的主要来源. 不同功能区碳组分污染源存在差异, 中心城区和外围区主要受汽油车尾气影响；环城区受二次污染和柴油车尾气的影响更为突出.

关键词: 天津 PM_2.5 碳组分空间差异来源解析

Spatial Variability and Source Apportionment of PM_2.5 Carbon Components in Tianjin

WU Fu-liang¹ , WU Jian-hui¹ , DAI Qi-li¹ , XIAO Zhi-mei² , FENG Yin-chang¹

1. State Environment Protection Key Laboratory of Urban Particulate Air Pollution Prevention, College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300350, China;
2. Tianjin Eco-Environmental Monitoring Center, Tianjin 300191, China

Abstract: The contents of eight carbonaceous subfractions were determined by simultaneously collecting PM_2.5 samples from four sites in different functional areas of Tianjin in 2021. The results showed that the organic carbon (OC) concentration was 3.7 μg·m^-3 to 4.4 μg·m^-3, and the elemental carbon (EC) concentration was 1.6 μg·m^-3 to 1.7 μg·m^-3, with the highest OC concentration in the central urban area. There was no significant difference in EC concentration. The concentration of PM_2.5 showed the distribution characteristics of the surrounding city > central city > peripheral area. The OC/EC minimum ratio method was used to estimate the concentrations of secondary organic carbon (SOC) in PM_2.5, and the results showed that the secondary pollution was more prominent in the surrounding city, with SOC accounting for 48.8%. The correlation between carbon subcomponents in each functional area showed the characteristics of the peripheral area > central area > surrounding area, all showing the strongest correlation between EC₁ and OC₂ and EC₁ and OC_4. By including the carbon component concentration into the positive definite matrix factorization (PMF) model for source apportionment, the results showed that road dust sources(9.7%-23.5%), coal-combustion sources (10.2%-13.3%), diesel vehicle exhaust (12.6%-20.2%)and gasoline vehicle exhaust (18.9%-38.8%)were the main sources of carbon components in PM_2.5 in Tianjin. The pollution sources of carbon components were different in different functional areas, with the central city and peripheral areas mainly affected by gasoline vehicle exhaust; the surrounding city was more prominently affected by the secondary pollution and diesel vehicle exhaust.

Key words: Tianjin PM_2.5 carbon components spatial variability source apportionment

大气颗粒物的碳组分成分复杂, 会对人体健康产生极大危害^{[1 ~ 3]}, 同时其对气候和环境有显著影响^{[4 ~ 8]}.碳组分分布特征存在明显的区域性, 与区域的污染排放源关系密切^[9].现有研究表明城市的碳组分在时空分布上存在差异, OC浓度多表现为城区高于郊区, 白天高于夜间, 冬季高于夏季^{[10, 11]}；EC浓度表现为郊区高于城区, 夜间高于白天^{[12 ~ 22]}.在现有研究中, 对于大气细颗粒物中的碳组分分布特征的认识仍然存在一些问题, 具体来说, 研究大多集中在城市中单一点位, 且多数研究都仅分析了OC和EC等总体参数^{[23 ~ 37]}, 缺乏对大城市碳质亚组分污染的空间差异性分析, 尤其是针对碳质气溶胶源类的识别及估算二次颗粒源类对碳组分的贡献等方面的研究较少.热光碳分析（TOR）法是目前实验室测定大气颗粒物碳组分使用较为广泛的方法, TOR法按照设定的程序升温能给出不同温度序列条件下碳组分的含量, 因此不同温度条件碳质亚组分的分析可提高对碳组分的构成及来源认识.

天津市是我国北方最大的工业城市, 主要工业包括石油化工、电子、机械制造和钢铁冶金等, 是京津冀区域PM_2.5污染较重的城市之一, 其中PM_2.5中碳组分含量最高可达30.1%^[38]；受污染源区位分布和沿海城市特殊的地理环境和气象条件影响^[39], 污染物的空间分布存在差异；作为“2+26”大气污染传输通道上的城市之一, 天津市对京津冀协同发展战略起着至关重要的作用^[38].本文探究天津市不同区域PM_2.5中碳质亚组分的空间差异性, 解析碳组分的潜在污染源, 以期为制定和实施有针对性的大气政策、减少空气污染提供科学依据.

1 材料与方法 1.1 样品采集

采用四通道（武汉天虹TH-16A）采样器采集环境空气中的PM_2.5样品, 采样流量为16.7 L·min^-1, 采样前统一使用流量计对采样流量进行校准, 定期清洗各采样仪器的切割头、采样管路和膜夹. 采样点分别为复康路、西四道、北环路和汉北路这4个采样点位（如图 1）, 分别位于中心城区、环城区和外围区这3个不同功能区, 采样点所属功能区及周边环境详细信息见表 1.采样季节分别为2021年1月（冬季）、4月（春季）、7月（夏季）和10月（秋季）, 采样时间为每日10：00至翌日09：00, 共23 h. 滤膜采用直径为47 mm的石英滤膜（美国, Pallflex Life Science）, 采样后筛选有效样品共计288个.采样期间各点位气态污染物浓度（SO₂、NO₂和CO）来自天津市环境空气质量监测网络中监测数据.

图 1 采样点分布示意 Fig. 1 Location of the sampling sites

表 1 采样点详细信息 Table 1 Sampling site information

1.2 样品分析与质量控制

采样前空白石英滤膜在马弗炉中600℃下灼烧3 h, 采样前后分别将滤膜置于恒温（20℃±1℃）、恒湿（50%±5%）环境中平衡24 h后使用电子天平（MX5, 瑞士Mettler Toledo）进行称重.

采用热/光碳分析仪（DRI-2001A型）测定样品中的碳组分, 升温程序依据IMPROVE-A协议（根据温度阶段及激光信号变化将碳组分分成了8种物质, 分别为OC₁、OC₂、OC₃、OC₄、EC₁、EC₂、EC₃和OPC）.仪器检测限为：总有机碳（TOC）（以C计）0.82 μg·cm^-2, 总元素碳（TEC）（以C计, 下同）0.20 μg·cm^-2, 总碳（TC）0.93 μg·cm^-2, 检测范围为0.2~750 μg·cm^-2. 详细的分析原理及质控参见文献[40].

1.3 空间差异性分析

通过SPSS Statistics软件对数据进行分析, 运用单因素方差分析（One-way ANOVA）和非参数检验（K-W检验）分析不同点位碳组分浓度的差异性, 多重比较（multiple comparison）是指方差分析后对各组样本均数之间是否有显著差异的假设检验的统称, 用于进一步确定具体哪两个样本均数间有差异, 显著性水平设为0.05^[41].

1.4 SOC的估算

通常利用大气中OC/EC比值来间接对SOC进行估算, 表征大气中的二次污染的程度.其公式如下：

(1)

式中, SOC表示二次有机碳的质量浓度, TOC表示有机碳质量浓度实测值, EC表示元素碳质量浓度实测值, （OC/EC）_min表示OC/EC值的最小值.

1.5 正定矩阵因子分解法（PMF）

使用目前已被广泛应用于颗粒物、VOCs等污染物源解析研究的EPA PMF 5.0模型进行碳组分来源解析.

(2)

式中, G_（_{n × p}_）表示源贡献矩阵；F_（_{p × m}_）表示源成分谱矩阵；E_（_{n × m}_）表示残差矩阵；n表示样品个数；m表示化学成分种数；p表示解析出来的因子（污染源）的数目.PMF模型解析上述矩阵的方法是通过定义一个“目标函数”Q_（_E_）, 通过加权最小二乘法迭代计算并使这个目标函数的值最小：

(3)

2 结果与讨论 2.1 碳组分空间差异性统计分析

统计分析结果显示OC₃、EC₂、EC₃和OPC浓度间存在显著性差异, 其他碳质亚组分浓度间差异不显著.综合考虑数据分布类型, 本研究多重比较结果见表 2, 结果表明OC₃浓度的空间差异性主要存在于汉北路和西四道之间, EC₃浓度在复康路分别于汉北路和西四道间存在显著差异, OPC在北环路和西四道之间存在差异, 而4个点位EC₂的空间差异性则更为明显.说明进行天津市碳组分空间差异性分析具有统计学意义.

表 2 多重比较结果^1） Table 2 Multiple comparison results

2.2 VOCs排放源

采样期间, 4个点位ρ（PM_2.5）均值为53.7 μg·m^-3, PM_2.5中ρ（OC）和ρ（EC）均值分别为（4.1±2.3）μg·m^-3和（1.7±1.0）μg·m^-3. 根据SOC估算方法得出各点位ρ（SOC）均值分别为1.59、1.40、1.14和2.10 μg·m^-3, 见表 3.分别占OC浓度的36.07%、32.52%、31.31%和48.76%, 其中汉北路SOC浓度及其占OC的百分比均为最低, 西四道SOC占比最高, 说明该点位二次有机组分对大气污染的贡献不容忽视.推测可能与该点位所处环境有关：SOC主要来源于以VOCs为前体物的光化学反应, 西四道位于工业区, 相对于中心城区来说存在较多种类的VOC排放源.

表 3 各点位SOC占比估计值 Table 3 SOC/PM_2.5 estimates for each site

2.3 碳组分空间分布特征

从天津市不同空间OC和EC的分布来看, 4个点位中OC的占比（7.7%~8.8%）和ρ（OC）均值（3.7~4.4 μg·m^-3）有一定差异：汉北路ρ（OC）最低（3.7 μg·m^-3, 8.0%）；中心城区复康路ρ（OC）最高但占比最低（4.4 μg·m^-3, 7.7%）；北环路OC占比最高（4.2 μg·m^-3, 8.8%）.

与国内其他城市相比（如图 2）, 天津市OC浓度及占比均处于较低的水平, 远低于邯郸市[ρ（OC）为20.8 μg·m^-3, 占比高达21.9%^[29]]；天津市EC平均浓度低于邯郸市、菏泽市^[40]、广州市^[42]、郴州市^[43]、成都市^[30]和石河子^[44]等多个城市, 高于太原市^[32]、郑州市^[31]和北京市^[36], EC浓度在PM_2.5中的占比介于2.8%~3.7%, 高于石河子（1.6%）和郑州市（2.2%）, 低于郴州市（7.2%）.

图 2 不同点位及城市环境空气OC和EC质量浓度 Fig. 2 OC and EC concentrations at different sites and cities

与天津市过去几年的相关研究（涵盖灰霾日、非灰霾日、采暖季和非特殊天气等, 见表 4）相比, 天津市PM_2.5、OC和EC浓度均呈下降趋势, 就年均浓度而言天津市空气质量有明显好转.近年来天津市OC占比波动范围较广, 介于7.7%~23.7%之间, EC占比变化较小（2.8%~6.4%）.

表 4 本研究与天津市其他年份PM_2.5中OC和EC浓度对比 Table 4 Comparison of OC and EC concentrations in PM_2.5 between this study and other years in Tianjin

3 碳组分来源解析 3.1 碳组分相关性分析

OC和EC的相关性在一定程度上可用于鉴别气溶胶的来源, 若OC和EC的相关性显著, 则说明两者来自相似的污染源, 若相关性不显著, 表明两者来源复杂或具有较大差别^[24]. 对8种碳质亚组分进行相关性分析（如图 3）：4个点位均表现出EC₁与OC₂和EC₁与OC₄相关性最强, 其中外围区各亚组分表现出较好的相关性, 环城区相关性较差.相关性分析结果与杜翔等^[51]对北京气溶胶的研究结论（EC₁与OC₁相关性最强）有所不同, 体现出碳质亚组分污染的地域差异性, 这种差异可能与监测点位的周边环境、扩散条件和区域性污染结构不同有关.

（a）北环路, （b）复康路, （c）汉北路, （d）西四道；相关性系数图显示为圆形, 形状大小与颜色深浅对应相关性系数；蓝（红）色越深, 两组分间正（负）相关性越显著；叉号表示无显著性的两组图 3 各组分相关性对比 Fig. 3 Comparison of correlations among subcomponents

3.2 碳组分来源解析

不同碳质亚组分的特点和来源存在差异, 有研究表明碳质亚组分存在标志性组分：OC₁析出温度最低, 多为半挥发性有机物, 主要来源于生物质燃烧；OC₃和OC₄主要来自于直接排放, 多用于表征道路扬尘源；燃煤源中OC₂组分含量丰富；EC₁即化石燃料或生物质在较低的温度下不完全燃烧生成的元素碳, 在相对较低的温度下即可析出, 是汽油车尾气中丰富的碳组分；EC₂和EC₃是燃料在温度较高条件下燃烧生成, 通常存在于柴油车尾气中^{[51, 52]}.通过对PM_2.5中8种碳组分的质量分数进行核算可以初步判断天津市PM_2.5中碳组分的来源情况^[38].如图 4所示, 北环路OC₃、OC₄、EC₁和EC₂质量分数均最高, 推测北环路受道路扬尘和机动车尾气影响较为突出；西四道EC₃质量分数最高, 受柴油车尾气影响更为明显.

图 4 各点位碳组分质量分数对比 Fig. 4 Comparison of mass fraction of carbon components at each site

从各点位相对质量分数来看：①北环和汉北路：EC₁ > OC₃ > OC₂ > OC₄ > OPC > EC₂ > OC₁ > EC₃；②复康路：EC₁ > OC₃ > OC₄ > OC₂ > OPC > EC₂ > OC₁ > EC₃；③西四道：OC₃ > EC₁ > OC₂ > OC₄ > OPC > EC₂ > EC₃ > OC₁.4个点位EC₁、OC₂、OC₃和OC₄质量分数均较高, OPC和EC₂质量分数次之, OC₁和EC₃质量分数最低, 表明对整个天津市来说, 汽车尾气、燃煤和道路扬尘的贡献较大, 生物质燃烧贡献较低.其中西四道不同于其他3个点位, OC₃质量分数最高, 表明西四道受道路扬尘影响较为突出.

城市环境大气中SO₂主要来源于燃煤排放, CO和NO₂主要来源于机动车尾气排放^[53].为进一步分析天津市不同功能区PM_2.5中碳组分的来源情况, 选取8种碳质亚组分浓度, SO₂、NO₂和CO这3种气态污染物浓度及SOC浓度进行PMF运算. 根据实际排放源的调研以及PMF模型的多次运算调整, 依据不同污染组分的标志性特征, 最终识别出7类污染排放源（如图 5）. 源成分谱因子1中OC₃（33.6%）和OC₄（42.1%）贡献率较高, 因此因子1被识别为道路扬尘源；因子2中OC₂（15.6%）和SO₂（54.9%）贡献率较高, 将因子2识别为燃煤源；因子3中SOC（63.5%）贡献率较高, 因此将其识别为二次颗粒；因子4中OC₁（83.4%）的贡献率较高, 可认为因子4是生物质燃烧源；因子5中OPC（93.4%）贡献率较高, 其他组分均不突出, 综合分析认为因子5是工业和焦化源；因子6中贡献率较高的组分为EC₁（11.0%）和NO₂（69.7%）, 标志该因子对应的污染源为汽油车尾气排放；因子7中以EC₂（45.4%）和EC₃（88.9%）为主, 判断该因子对应柴油车尾气排放.

图 5 天津市PMF计算的源成分谱 Fig. 5 Factor profiles calculated by PMF

本研究PMF计算所得目标函数值接近理论值, 且Q_true/Q_exp均介于1 ~ 1.1, 说明源解析结果是合理的.通过PMF计算, 得到不同功能区PM_2.5中碳组分的污染源贡献率（如图 6）, 2021年采样期间燃煤源、机动车尾气排放和道路扬尘源是天津市碳组分的主要污染来源.除环城区外, 汽油车尾气的贡献率最大, 对中心城区和外围区的贡献率分别为38.8%和32.8%, 对环城区的贡献率约为18.9%, 可能与各个区汽车保有量及机动车限行政策等有关；除二次污染外, 柴油车尾气是环城区PM_2.5中碳组分的最大污染源, 贡献率为20.2%, 推测与采样期间西四道附近地铁施工、机动车不限行且大型货车较多等因素有关.环城区源解析结果中二次颗粒贡献率高达28.1%, 与SOC估算结果相吻合, 进一步验证了环城区二次污染较为严重；汽油车和柴油车尾气排放两类源的贡献高也说明了交通排放对环境污染具有重要影响.此外燃煤源和道路扬尘源对各个功能区的贡献也较为明显.

1.汽油车尾气, 2.燃煤源, 3.柴油车尾气, 4.道路扬尘, 5.生物质燃烧源, 6.工业和焦化, 7.二次颗粒图 6 采样期间不同污染源对PM_2.5中碳质组分的贡献率 Fig. 6 Contribution rate of different pollution sources to the carbon components of PM_2.5 during the sampling period

不同功能区的解析结果表明, 中心城区和外围区主要受汽车尾气排放影响；环城区受二次污染和柴油车尾气的影响较为突出. 因此, 控制机动车尾气等一次排放, 减少碳质气溶胶污染, 同时重视二次污染是控制天津市PM_2.5中碳组分污染的关键.

4 结论

（1）采样期间天津市ρ（PM_2.5）、ρ（OC）和ρ（EC）均值分别为53.7、4.1和1.7 μg·m^-3.中心城区ρ（OC）最高可达4.4 μg·m^-3, 不同功能区EC浓度相差不大.

（2）SOC估算结果及来源解析结果均表明环城区二次污染较为突出, SOC占OC的比例达48.8%, 二次颗粒的贡献率为28.1%.

（3）天津市各点位均表现出EC₁与OC₂和EC₁与OC₄相关性最强, 外围区各亚组分之间的相关性较好, 环城区相关性较差.

（4）PMF解析结果表明, 除二次颗粒外, 天津市PM_2.5中碳组分主要来源于机动车尾气、道路扬尘源和燃煤源.中心城区和外围区主要受汽车尾气排放影响, 对碳组分分担率分别为38.8%和32.8%；环城区受柴油车尾气排放的影响较为突出, 贡献率为20.2%.

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环境科学 2024, Vol. 45 Issue (3): 1328-1336	PDF