2023, Vol. 44
2. 长安大学旱区地下水文与生态效应教育部重点实验室, 西安 710064
2. Key Laboratory of Subsurface Hydrology and Ecological Effect in Arid Region of Ministry of Education, Chang'an University, Xi'an 710064, China
燃煤发电在中国工业化和城市化进程中发挥着重要作用[1], 截至2020年11月我国燃煤发电装机总量达10.7亿kW[2].但随着燃煤污染和民众环保意识的增强, 燃煤电厂运行过程中产生的重金属污染物越来越引起关注[3].以上重金属污染物通过降水溶解、大气沉降和废水灌溉等途径进入土壤表层[4], 造成土壤有机质破坏、肥力减弱和农作物减产, 并最终通过吸入、摄入和皮肤接触等途径进入人体[5], 危害人体健康.因此, 准确判别燃煤电厂周边土壤重金属污染状况, 开展高污染区域的有效治理, 对维护生态环境和周边居民健康具有重要意义.
针对燃煤电厂周边土壤重金属污染, 国内外学者在其污染特征[6]、空间分布[7]、风险评价[8]及风向距离[9~11]等方面开展了大量研究.罗成科等[9]发现宁东基地燃煤电厂周围土壤Hg含量明显受主导风向影响; Wang等[10]发现广东韶关某燃煤电厂周围土壤中As、Cd、Pb和Zn在电厂主导风向上有大量累积; 车凯等[11]发现在主导风向的下风向, Pb、Hg和Cd元素含量在距电厂1~2 km距离时达到最高, 而后逐渐降低.而煤炭燃烧所产生的烟气污染物质主要通过电厂烟筒排出, 重金属从排出到降落到地面可能会受距离和风向等自然因素的影响[12].然而, 由于燃煤降尘受到气象、地形、燃煤电厂烟筒高度、烟气最大排放速率和不同污染物扩散迁移规律不同等的影响, 很难通过实地采样监测到降尘中不同重金属所能污染的范围.AERMOD模型系统由美国环境保护署联合美国气象学会组建法规模式改善委员会(AERMIC)开发, 采用了行星边界层理论和空气分散湍流结构的概念, 主要包括有AERMAP地形处理模块、AERMET气象预处理模块和AERMOD控制模块[13].该模型可基于大气边界层数据特征模拟点源和面源等排放出的污染物的空间浓度分布, 对农村或城市地区、简单或复杂地形区污染物扩散模拟分析有较好适用性.AERMOD模型基于当地的观测数据, 在地形和气象条件稳定的前提下, 可得出较为理想的预测结果[14].如刘旭[15]和陈艳等[16]借助AERMOD模型分析了医药聚集区和垃圾填埋场污染物扩散对环境的污染范围和空间分布.因此, 本文在对燃煤电厂周边农田重金属空间分布规律进行分析的基础上, 引入AERMOD大气扩散模型预测燃煤电厂降尘重金属扩散范围.将预测扩散范围与电厂周边重金属实测空间分布距离进行对比分析, 从而对燃煤电厂降尘重金属扩散模式和污染范围提供理论依据.
此外, 燃煤发电厂作为国家重要的电力来源, 亦是主要的工业污染源之一.但由于城市周边环境复杂, 重金属污染来源广泛, 准确识别出重金属污染来源便显得至关重要.目前对土壤重金属源解析的研究主要分为通过分析重金属之间的相互关联情况, 对污染来源进行定性识别, 主要为多元统计分析方法等[17, 18].还有按照污染源类型, 采用受体模型确源, 主要有UNMIX模型[19]、源排放清单法[20]、绝对主成分分析-多元线性回归[21]、化学质量平衡[22]和正定矩阵因子分解(positive matrix factorization, PMF)[23, 24]等.然而, 一些常规多元统计方法具有局限性, 只能定性识别主要污染物, 其筛选出的综合因子与重金属污染源之间的关系常带有一定的主观性且难以区分出相似的污染源[25]. 而PMF模型主要利用协方差矩阵和相关矩阵对高维变量进行简化, 从而得到几个综合因子和源贡献率.并具有不需要测量详细源成分谱、限定因子分解矩阵非负和对单个数据不确定性估计等特点, 可有效弥补这一局限性[26].此外, 由于地理信息系统和多元统计分析技术在揭示区域土壤重金属空间分布、识别其来源时具有空间分析的优势[27], 因此, 本研究将PMF源解析定量化数据与GIS相结合, 空间化表达各污染源在空间上的贡献率.
本文对某燃煤电厂周边农田土壤10种重金属元素(Pb、Mn、Zn、Cr、Ni、Cu、As、Co、Hg和Cd)采用ICP-MS进行测定, 借助AERMOD扩散模型, 设定地形和气象等环境参数以及烟筒高度、烟气排放速率和烟气温度等电厂运行参数, 模拟预测电厂降尘排放重金属污染物的最大浓度距离, 将预测值与重金属实测值进行对比分析, 揭示电厂降尘与土壤中不同距离、不同种类重金属之间的关系.并运用PMF方法与GIS相结合, 对土壤重金属主要污染源、污染贡献量和空间分布规律进行探究, 分析各污染源对土壤重金属空间分布规律的影响, 以期为复杂城市地区农田土壤重金属污染防治提供理论和实践依据.
1 材料与方法 1.1 研究区概况该燃煤电厂位于宝鸡市千河工业园区, 安装有2台燃煤机组, 2009年机组投入运营, 是距离宝鸡城区最近的燃煤电厂.该电厂烟囱高210 m, 出口内径为7.5 m.千河从该燃煤电厂旁流过, 电厂两侧大约2 km处为黄土台塬.考虑河谷地形的影响, 电厂周边盛行风向多为东南-西北风.研究区内分布有较多村庄与厂矿, 电厂东北方向分布有张家崖村、千河镇政府、黄贺村和千河火车站等, 西南方向分布有宋家庄、北坡村和底店村等村庄.在其东侧还有宝鸡睿智石油机械、宝鸡腾阳工贸和宝鸡巨龙商品混凝土等公司, 北侧有宝鸡石羽节能、宝鸡得力隆纺织和石油天然气等公司.银昆高速从该燃煤电厂南侧通过, 宝中线铁路经过该区域向南与陇海铁路交汇.
1.2 样品采集与测定研究区及采样点见图 1(其中风向数值为风向频率坐标系), 研究区域以燃煤电厂为中心, 东北、西南两侧黄土台塬高度600 m为界, 东南以宝中铁路和千河高架桥为界.结合当地地形情况, 考虑电厂周边盛行风为东南-西北风, 在距电厂500、1 000、1 500和2 000 m不同范围进行样品采集.在不同田块布设采样点, 记录经纬度坐标, 于2021年3月20~23日采集31个土壤表层样品, 采样深度为0~20 cm.采用梅花型采样法从每个采样点周围20~50 m区域采集5个子样品利用随机混合的方法混合成一个样品(约1.0 kg).将土样充分混合后挑去石子、根茎等杂质, 自然风干后研磨, 过100目尼龙筛, 过筛后的土壤样品每个称取0.100 0 g.采用HClO4-HNO3-HF-H2 O2法进行消解, 使用ICP-MS(NexION350X, PE, US)测定Pb、Mn、Zn、Cr、Ni、Cu、As、Co、Hg和Cd的含量.实验所用药剂均为优级纯.分析过程以GSS-25为质量控制样, 回收率在92% ~105%之间, 相对标准偏差(RSD)小于10%.
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图 1 研究区及采样点示意 Fig. 1 Study area and sampling sites |
采用SPSS 23进行数据统计分析; 源解析使用EPA PMF 5.0软件; 重金属含量空间分布图、生态风险评价图及源贡献率空间图制作使用ArcGIS 10.8, 燃煤电厂污染物扩散分析使用大气环境影响评价系统(AERMOD)软件.
1.4 生态风险评价为评估燃煤电厂周围重金属污染状况, 运用潜在生态风险指数评价其周围土壤的污染状况, 采用Hakanson提出的潜在生态风险分级评价标准[28], 计算公式如下:
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(1) |
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(2) |
式中, i为各重金属因子, Ei为单一重金属风险因子, Ti为单一重金属毒性响应因子, T值参照文献[29]. Fi为单一重金属污染因子, Ci为样品重金属实际含量(mg·kg-1), Bi为该地区重金属背景值(mg·kg-1), RI为重金属风险因子总和.分级列表见表 1.
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表 1 潜在生态风险等级划分标准1) Table 1 Classification criteria of potential ecological risks |
1.5 PMF受体模型
PMF是受体模型的一种, 由Paatero等[30]在1994年提出, 近年已被成功运用到大气和土壤等环境介质的重金属源解析中[31].其原理是将原始数据矩阵分解成源贡献率矩阵、源成分谱矩阵和残差矩阵, 计算公式如下:
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(3) |
式中, Xnm为n个样品中有m个化学成分; p为解析出的源个数; Gnp为源贡献率矩阵; Fmp为源成分谱矩阵.
PMF结果合理性的判断标准是目标矩阵 Q的值最小:
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(4) |
式中, Eij为第j个样品中第i个化学成分的残差, σij为第j个样品中第i个化学成分的不确定度, 不确定度的计算公式如下.
对于样品含量≤MDL的数据:
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(5) |
对于样品含量>MDL的数据:
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(6) |
式中, U为不确定度, s为误差百分数, C为指标含量(mg·kg-1); MDL为检出限含量(mg·kg-1).各重金属的MDL取值如下: ω(Zn)=0.5 mg·kg-1、ω(Cu)=1 mg·kg-1、ω(Cr)=5 mg·kg-1、ω(Pb)=0.2 mg·kg-1、ω(Hg)=0.005 mg·kg-1、ω(As)=0.01 mg·kg-1、ω(Cd)=0.05 mg·kg-1、ω(Mn)=0.03 mg·kg-1、ω(Ni)=0.01 mg·kg-1和ω(Co)=0.01 mg·kg-1.
1.6 AERMOD模型AERMOD模型是采用高斯扩散公式建立起来的稳定状态烟羽模型, 可以模拟建筑物下洗和干湿沉降, 是《大气技术导则》推荐模型之一, 适用于局地尺度(≤50 km)一次污染物、二次污染物PM2.5(系数法)的预测.AERMOD模型也是实际大气预测中使用最广泛的模型, 适用于绝大多数类型的工业源[13, 14].本文利用AERMOD模型来模拟预测电厂污染源降尘排放重金属中Hg元素污染物的最大浓度距离.污染物浓度标准按照Hg及其化合物的排放标准0.03 mg·m-3输入; 电厂参数设置为烟囱高度210 m, 出口内径7.5 m, 烟气排放速率为287 m3·s-1, 烟气温度573 K, 环境温度293 K; 污染类型设置为点源污染, 地表特征参数选择耕地, 地形为导入的研究区高程地形数据, 风向为导入的盛行风数据.
2 结果与分析 2.1 土壤重金属描述性统计分析燃煤电厂周边农田土壤重金属的描述性统计见表 2.电厂周围土壤pH平均值为7.29, 范围是7.0~7.5.除Cd、Pb和As元素外, 其余元素平均值均未超过《农用地土壤污染风险管控标准》(GB 15618-2018)的筛选值.元素Pb、Zn、Cu、As、Hg、Cd、Co、Cr和Ni的均值都超过了陕西省土壤背景值, 分别是背景值的19.36、2.23、2.49、2.83、26、7.88、1.87、1.11和1.93倍, Hg和Pb为超出背景值最多的元素.并且除Mn外, 其余各元素的最大值都超过了陕西省土壤背景值, 说明研究区土壤重金属聚集明显.10种土壤重金属元素的变异系数均在0.22~0.57之间, 属于中等程度的变异, 表明研究区土壤存在人为活动造成的影响[32].
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表 2 土壤重金属含量描述性统计1) Table 2 Descriptive statistics of soil physical and chemical properties and heavy metal |
2.2 土壤重金属空间分布特征
对研究区10种表层土壤重金属含量进行反距离权重插值, 如图 2所示.总体来看, 研究区各重金属含量空间分布比较集中.在空间上, 元素Cd、Cr、Ni和Zn高值区分布基本一致, 都出现在电厂西北方向, 而在其他区域无明显的高值区.元素As、Co、Hg、Mn和Pb在电厂东北方向的27点位都有高值分布, 其中Pb元素的分布特征与其他元素相比差别较大, 在研究区内出现多个高值区域.Cu元素高值出现在20点位附近, 其他区域空间变化较为平缓.
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图 2 土壤重金属含量空间分布 Fig. 2 Spatial distribution of heavy metals in soil |
重金属潜在生态风险指数(RI)及空间分布见图 3, RI的均值为714.53, 表明燃煤电厂周围土壤重金属污染的潜在生态风险整体处于很强水平.而单一元素的平均潜在生态风险系数大小为: Hg(520.92)>Cd(113.92)>Pb(48.41)>As(14.16)>Cu(5.08)>Ni(4.84)>Co(4.68)>Zn(1.12)>Cr(1.11)>Mn(0.26), 对比表 1, As、Cu、Ni、Co、Zn、Cr和Mn元素总体上是轻度潜在生态风险, Pb元素为中度潜在生态风险, Cd元素为较强潜在生态风险, Hg元素的潜在生态风险系数为极强风险程度且Hg元素生态风险占比为70.97%, 说明研究区主要潜在生态风险元素是Hg和Cd.由图 3可以看出, 研究区出现多个RI高值区域, 且主要集中在研究区东北及西北地区.
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图 3 土壤重金属RI空间分布 Fig. 3 Spatial distribution of RI of soil heavy metals |
使用PMF模型解析的各源成分谱及其贡献率见表 3, 当因子数设置为4时得到了目标矩阵Q的最小值, 重金属As、Co、Cr、Mn、Ni和Zn的拟合系数均达到了0.9以上, 预测值与实测值之比接近于1, PMF模型整体拟合效果好, 所选因子能够准确解释原始数据信息.根据源成分谱可计算出因子1的贡献率为32.16%, 因子2的贡献率为19.78%, 因子3的贡献率为26.25%, 因子4的贡献率为21.81%.
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表 3 PMF模型解析的各源成分谱及其贡献率 Table 3 Component spectrum and contribution rate of PMF model |
因子1中主要载荷元素为Hg、As、Mn、Co和Pb, 其中Hg在因子1中的贡献率为47.05%, 其次是As为46.75%.王帅等[33]研究表明燃煤等化石燃煤燃烧是Hg的主要来源, 容易在煤炭燃烧后形成.而Co元素在燃煤电厂释放的产物中含量也较高[34].煤炭燃烧还会产生As和Pb等易挥发的重金属元素, 其在因子1中的贡献率分别达到了46.75%和35.36%.而Ni元素在因子1中贡献率为30.45%, 且Ni元素在土壤中主要受控于地质背景[35], 因此, 因子1被判定为煤炭燃烧的降尘源.
因子2的主要载荷元素为Cd、Cr、Cu和Zn, 其中Cd在因子2中的贡献率最高, 为34.57%; 有学者研究表明[36], Cd一方面主要来自于工业排放和工矿企业生产, 另一方面农业生产活动中使用的肥料和农药中也通常含有Cd和Zn等元素[37].本次试验样品也都是在电厂周边农田土壤中采集, 可能也是造成Cd贡献率最高的重要原因.此外Cr元素在因子2中的贡献率也较高, 结合图 2来看, Cr元素高值区主要分布在厂矿附近, 可能导致Cr元素贡献率在因子2中总体较大.结合研究区经济发展情况来看, 因子2被判定为工农业活动源.
因子3的主要载荷元素为Cr、As和Co, Cr在因子3中的贡献率达到了53.81%.对照表 2, Cr的平均含量值没有超过(GB 15618-2018)筛选值, 且因子3对各重金属元素均有一定的贡献率.Liang等[38]在研究中发现Cr和Ni的空间变异性较低且主要来源于成土母质, 邓红艳等[39]研究指出土壤Cr含量依赖于成土母质.因此, 因子3被判定为自然源.
因子4的主要载荷元素为Zn(60.89%)、Hg(22.41%)和Pb(18.05%), Zn和Pb具有一定的同源特性, 是工业“三废”污染物排放的典型元素.有学者研究表明[40, 41], 交通运输活动中的轮胎磨损、机动车尾气排放和汽油添加剂的使用, 会加剧土壤Zn和Pb的富集, 并使Pb元素高于背景值较多.Yang等[42]研究表明在道路两旁的尘土中通常含有较高浓度的Zn, 通过大气沉降作用进入土壤.因此, 因子4被判定为交通源.
利用ArcGIS将4个因子的贡献率空间化(图 4).因子1(煤炭燃烧的降尘源)贡献率高值区主要在燃煤电厂的南部以及两侧台塬地附近; 因子2(工农业活动源)贡献率整体分布较为均匀, 贡献率高值区主要分布在距离燃煤电厂较远的边缘地区; 因子3(自然源)贡献率高值区主要在燃煤电厂以北及东部地区; 因子4(交通源)贡献率高值区主要在燃煤电厂的西北部中国石油天然气股份有限公司附近, 此外, 在银昆高速过千河桥, 千河东部千河镇、宝冯公路以及燃煤电厂南侧底县路附近也存在少量高值区.
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图 4 污染源贡献率空间分布 Fig. 4 Spatial distribution of contribution rate of pollution sources |
该燃煤电厂位于千河工业园区, 在电厂北侧临近得力隆纺织厂和亚光机械厂, 南侧临近混凝土、环保材料和石墨烯公司等, 工业企业密集分布, 再加上处于河谷地带, 易产生众多生态环境问题.有研究表明农田土壤中有机质能与重金属元素形成络合物, 影响重金属的形态转化与迁移[43].而有机质与重金属离子的络合、螯合作用也能够促进土壤溶液中的Hg和Cd等金属与类金属元素形成硫化物而沉淀[44].此外杨子鹏等[45]研究表明电厂发电消耗的燃煤成分易造成重金属的富集.高煜等[46]和匡荟芬等[47]研究表明机械加工、矿业开采和农业活动等也是重金属富集的主要来源. 结合实地考察, 元素Cd和Cr高值区附近分布有亚光机械和石油天然气等公司, 元素As、Hg和Pb高值区临近陈仓区千河火车站.该地区农业种植与工业生产共同存在, 使电厂周边农田土壤重金属呈现上述空间分布.研究区内Hg和Cd元素是主要的潜在生态风险元素, 这与刘成等[48]研究巢湖重污染汇流湾区沉积物重金属潜在生态风险一致, 王帅等[33]研究表明煤炭等化石燃料燃烧是Hg元素的主要来源, 而本研究以电厂为中心, 在其东北为千河火车站, 西北部为石油天然气公司, 南部为银昆高速和底县路交汇地带.研究区内工矿企业林立, 重金属元素来源较为复杂, 使研究区重金属潜在生态风险指数(RI)整体偏高, 并使其在东北和西北部出现多个高值区.
Hg、Pb和As元素含量平均值分别超过陕西省土壤背景值的26、19.36和2.83, 同时Hg元素为该地区主要的生态风险因子, 张金良等[49]和方凤满等[50]研究表明Hg是燃煤电厂气态污染排放的特征元素.本研究利用AERMOD软件预测Hg元素最大浓度距离, 得出结果在1 415 m处出现最大值, 即燃煤电厂的最大降尘浓度距离.而宝鸡市区盛行东-西方向盛行风, 本文考虑电厂周边受河谷地形的影响, 因此盛行风向多为东南-西北风向.在不同方向上, Hg在西北方向上有最高值, 与盛行风一致, 其次为南方向; 在不同距离上, 以燃煤电厂烟囱为中心, 1 km以内是土壤Hg含量低值区, 其含量高值区主要分布在距电厂距离1~2 km范围内, 大于2 km以后含量逐渐降低(图 5).将预测结果与图 5相对比分析, Hg元素的较大值采样点位12、14和17等均是在1 500 m附近, 与预测值相对一致.而冯亦立等[51]研究表明土壤中重金属含量在距离燃煤电厂2~3 km时达到最高, 而后逐渐降低, 可能与电厂所处地形位置及当地盛行风向有所差异有关.车凯等[11]研究表明土壤中Pb、Hg和Cd元素含量在距电厂1~2 km距离时达到最高, 而后逐渐降低, 这与本研究一致.燃煤电厂周边农田土壤中重金属的分布与盛行风、距烟囱距离有关, 最大落地距离出现在距烟囱1~2 km处, 并且随着与燃煤电厂距离的逐渐增大, 烟气污染物扩散面积也随之增大, 对气态污染物起到一定稀释作用, 使污染物浓度随距离逐渐降低.
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图 5 燃煤电厂周边不同距离、不同方向土壤重金属含量差异 Fig. 5 Difference in heavy metal content in soils at different distances and directions around coal-fired power plants |
因子1煤炭燃烧的降尘源中贡献率较高的重金属元素为Hg、As和Pb, 其中Hg最高达到47.05%.煤炭燃烧是Hg的重要来源, 燃烧过程中Hg会以氧化态、颗粒态和单质态3种形式排放, 除尘器仅对氧化态和颗粒态的Hg有较高去除[52].单质态的Hg由烟囱排出后, 在最大降尘距离处落下并污染周边土壤, 当地河谷地形为东南-西北走向, 电厂东侧塬地最高海拔在700~800 m, 电厂西侧塬地最高海拔在600~700 m, 地形影响以及热岛效应使近地表风常由郊区吹向城市, 导致因子1在燃煤电厂南部及谷地两侧沉降较多, 贡献率较高.因子2工农业活动源贡献率较高的重金属为Cd、Cr、Cu和Zn.工业园区内众多企业生产活动加剧重金属污染物的排放.并且研究区内分布有千河镇、黄贺村、底店村、北坡村和宋家庄等村庄, 农业人口较多, 多从事农业活动, 在采样农田及道路两侧发现有较多农药化肥包装袋, 说明农业生产活动给研究区土壤也带来较大污染, 这与郭晓东等[53]研究的结果一致.工业生产及农业活动中农药化肥的过量使用导致这几种重金属元素的积累.因子3自然源贡献率较高的元素为Cr、As、Co和Mn, 研究区位于千河与渭河交汇地带, 土质为新生代数百米厚的河流相泥砂砾沉积, 陈仓区岩石类型主要为花岗岩[54], 余斐等[55]研究表明风化土壤中重金属Cr和Hg含量受土壤母质层的显著影响, 沉积和风化的总体作用使自然源的综合贡献率较高.因子4交通源贡献率高值区主要在燃煤电厂西北部, 并且Zn(60.89%)的贡献率较高, 有研究表明轮胎磨损、机动车尾气排放和汽油添加剂的使用等容易造成Zn元素的富集[40].结合当地实际, 电厂西北部为石油天然气股份公司, 车辆出入较为频繁, 经常有大型货车停靠.并且汽油和天然气作为易挥发物质, 容易造成Zn元素在一定范围内的累积, 从而导致该区域因子4贡献率较高.
基于高斯理论的大气污染物扩散模型被广泛应用于各种尺度的研究区域, 其主要优势在于模式使用的相对简单性和预测结果的稳固性, 对气象数据的需求量相对较小.不仅可以模拟平坦地形还可以模拟复杂地形下的大气污染物扩散[56].本文引入基于该理论的AERMOD模型来模拟预测燃煤电厂重金属污染物的扩散分布情况, 将预测扩散范围与电厂周边重金属实测空间分布距离进行对比分析, 揭示电厂降尘与土壤中不同距离和不同种类重金属之间的关系.未来对该模型的使用应注重收集或模拟相关气象参数, 建立污染源参数清单以及相应的污染物浓度监测数据, 探究模型对研究区域的各种参数的敏感性和适应性, 发现不可忽略的因素, 为利用AERMOD模型开展一系列应用研究奠定基础.
4 结论(1) 燃煤电厂周边农田土壤中Cd、Pb和As均值超过国家土壤污染风险筛选值.Pb、Zn、Cu、As、Hg、Cd、Co、Cr和Ni元素均值超过陕西省土壤背景值, 其中ω(Hg)和ω(Pb)平均值分别为0.78 mg·kg-1和414.46 mg·kg-1, 分别是陕西省土壤背景值的26倍和19.36倍.
(2) 燃煤电厂周边农田土壤潜在生态风险指数RI均值为714.53, 研究区整体处于很强的生态风险水平. 其中Hg元素Ei为520.92, 为极强生态风险; 其次Cd元素Ei为113.92, 为较强生态风险.重金属元素Cd、Cr、Ni和Zn高值区空间分布规律相似, 出现在电厂西北方向, As、Co、Hg、Mn和Pb元素高值主要分布在电厂的东北方向.
(3) 煤炭燃烧的降尘源、工农业活动源、自然源和交通源对电厂周边农田土壤重金属贡献率分别为32.16%、19.78%、26.25%和21.81%.其中, 煤炭燃烧的降尘源中高贡献率元素为Hg(47.05%)和As(46.75%), 工农业活动源中高贡献率元素为Cd(34.57%)和Cr(34.52%), 自然源中高贡献率元素为Cr(53.81%)和As(39.26%), 交通源中高贡献率元素为Zn(60.89%)和Hg(22.41%).
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