2023, Vol. 44
2. 山东省淄博市生态环境局经开区分局, 淄博 255000
2. Shandong Zibo Ecological Environment Bureau Jingkai District Branch Bureau, Zibo 255000, China
近年来, 随着我国大气污染防治政策的有效实施, 颗粒物及其他一次污染物的管控取得了较为明显的效果[1, 2], 但臭氧(O3)的改善幅度较小[3, 4], 污染超标天数呈现逐渐增多的趋势[5].2021年全国339个地级市中以O3为首要污染物的超标天数占所有污染物总超标天数的34.7%, 仅次于PM2.5的39.7%[6].O3是光化学烟雾的主要成分[7, 8], 具有强氧化性, 可高强度地刺激人体黏膜组织, 导致人的免疫能力降低[9, 10], 进而威胁生命.同时O3也会抑制植物的光合作用, 破坏空气质量, 甚至造成农作物和森林的减产, 对生态系统产生不利影响[11].淄博市地处我国华东地区, 位于山东省中部, 也是京津冀大气污染传输通道“2+26”城市之一.淄博市是全国重要的化工产品生产基地和建材产区, 行业类型较多, 排放物物种丰富且排放体量大[12, 13], 因此也饱受一系列的空气污染问题.尽管实施了严格的大气治理手段, 淄博市O3浓度并未出现明显下降趋势, 并且在2021年全年综合环境污染排名中, 淄博市位列全国168个重点城市中的倒数第6位[14, 15], 空气污染问题突出.
由USEPA开发的CMAQ是目前使用最广泛的三维空气质量模型, 其数值模型的形式具有在大尺度范围内对空气质量进行仿真模拟的能力, 配合广泛使用的CB气象机制以及AE06化学机制常用来分析大气污染的机制以及来源, 解析污染的时空变化规律[16, 17].ISAM(integrated source apportionment method)作为CMAQ配套的可用于源解析的模块, 不仅可以直接得到对O3的结果, 同时也可以对O3前体物进行源解析[18, 19].张树宪等[20]用ISAM的方法对北京市2019年6月近地面O3浓度及其来源贡献进行了数值模拟计算, 量化了不同NOx和VOCs排放源对北京市O3污染的贡献, 结果表明, 北京市不同区域NOx及VOCs均主要来自于本地排放而O3主要来源于模拟区域外边界传输贡献.Cao等[21]应用ISAM的方法量化了华北平原2012~2017年夏季不同空气污染物排放条件下MDA8的变化.结果表明, 工业和交通源的排放是主要的臭氧贡献来源.
本文以山东省淄博市为研究城市, 开展对2021年6月O3污染成因诊断分析.首次利用CMAQ-ISAM空气质量数值模拟方法同时对O3、NO2和VOCs进行来源解析, 从区域贡献和淄博市本地行业来源两个方面剖析对淄博市O3污染形成的影响, 分析对O3贡献较大的区域和本地行业, 以期为有效治理淄博市O3污染提供准确依据.
1 材料与方法 1.1 模型设置空气质量模型WRF-CMAQ采用的气象场由WRFv4.0(weather research and forecasting)提供, 气象初始场和边界场资料选用NCEP/FNL的1°×1°全球再分析场资料, 边界条件每6h更新一次.WRF模拟采用了全球RRTMG长波和Goddard短波辐射方案[22], 延世大学(YSU) PBL方案[23], NOAH陆地表面模型[24], 具有辐射反馈的格雷尔三维集合积云参量化[25]以及Purdue-Lin微物理过程方案[26].选取国家气象局2021年6月淄博市及周边6市各气象监测站气象数据对WRF模拟效果进行验证, 数据频次为1 h.
参数化方案具体见表 1.
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表 1 WRF物理过程及参数化方案 Table 1 Physical process and parametric scheme of WRF |
本研究采用的空气质量模型为CMAQ-v5.3.2版本, 模型选用cb6r3_ae7_aq气相化学机制, 采用23层垂直分层.依据矢量化区域地理信息, 利用ArcGIS对区域进行分区标记.SMOKE系统提供分地区分源排放输入, 最外层网格(D01)和第二层模拟区域(D02)均采用MEIC-2019(multi-resolution emission inventory for China, 中国多尺度排放清单, http://www.meicmodel.org)排放清单, 第三层模拟区域(D03)中淄博市采用2019年淄博市排放清单, 其他区域采用MEIC-2019排放清单.此外天然源排放清单均由MEGAN-v3模型计算提供.三层模拟区域网格精度分别为36 km×36 km(覆盖整个中国以及周边的日本和韩国等亚洲地区), 12 km×12 km(覆盖整个中国东部, 包括京津冀、山东省、周边地区和部分海域)和4 km×4 km(覆盖京津冀地区和山东省), 内层网格的初始场(IC)和边界场(BC)均来自于上层嵌套网格的模拟结果.根据环境空气质量标准(GB 3095-2012)对MDA8的规定[27], 2021年淄博市O3超标[ρ(MDA8)>160μg ·m-3]天数共计69 d, 主要集中在夏季的6、8和9月, 其中6月有21 d O3超标日, 接近总超标天数的三分之一, 污染形势十分严峻.因此, 本研究针对2021年6月进行淄博市O3来源解析.
本研究将ISAM追踪源类分为：农业源、天然源、移动源(包括道路移动源和非道路移动源)、民用源、溶剂源、建材、石化、电厂、冶金和其他工业(包括化纤、纺织、食品、医药行业)共10个行业贡献源类[28].将源追踪区域设为7个, 分别为：淄博市、潍坊市、泰安市、滨州市、东营市、济南市和临沂市; 京津冀以内地区但未标记的城市为其他区域贡献(图 1).
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图 1 三层网格嵌套模拟区域 Fig. 1 Three-layer grid-nested simulation area |
本文收集了淄博市7个空气质量监测国控站的污染物小时浓度数据用于验证, 数据源为中国环境监测总站发布的污染物监测数据(www.cnemc.cn).空气质量监测点信息和监测站点分布如表 2、表 3和图 2所示. 7个国控站点分别是双山站、新区站、气象站、莆田园站、人民公园站、三金集团站和东风化工厂, 其中新区站、人民公园站和东风化工厂站位于主城区, 莆田园站离市区较远.
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表 2 常规污染物监测站点信息 Table 2 Information on conventional pollutant monitoring station |
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表 3 VOCs监测站点信息 Table 3 Information on VOCs monitoring station |
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图 2 淄博市国控站点及VOCs监测站点分布 Fig. 2 Locations of national air quality monitor stations and VOCs monitoring sites in Zibo |
2021年6月淄博市月均气温为25.7℃, 降水量为87.9 mm[29], 高温日(日最高气温35℃以上)达8 d, 导致6月期间平均湿度较低, 而降雨(6月14~18日)和温度下降可有效降低O3浓度[30].从6月的风场来看, 平均风速为1.2 m ·s-1, 风速较小, 不利于本地O3的扩散[31].因此, 高温干燥及低风速的气象条件有助于诱发O3污染并造成O3积累[32].
2.2 模型验证 2.2.1 气象验证选取山东18个气象监测点进行气象验证, 验证结果如表 4所示, NMB和NME分别代表归一化平均偏差和归一化平均误差.可以看到WRF较好地模拟了模拟域的气象条件.
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表 4 气象模拟评估结果 Table 4 Assessment of meteorological simulation |
2.2.2 污染物浓度验证
整体来看模型对NO2存在区域性高估.京津冀鲁各城市NO2模拟平均值为14.5×10-9, 观测平均值为9.8×10-9, 平均偏差(MB)为4.7×10-9.主要高估区域在山东西部, 河北南部和安徽北部.在整个4 km范围内, MDA8模拟平均值为69.4 ×10-9.对于京津冀鲁各城市, 模拟平均值为74.4×10-9, 观测平均值为73.3×10-9.MB为1.1×10-9, 标准平均偏差(NMB)为1.6%, 整体来说CMAQ能够较好捕捉空间上的变化.
本研究期间淄博市各国控站点平均观测体积分数和模拟体积分数的时间序列和散点图表明(图 3), CMAQ模型较好地反映出O3及其前体物体积分数的变化特征, 模拟值与观测值的一致性较高, 虽然对于O3高值存在一定的低估现象, 但是评估参数显示, O3模拟值与观测值的NMB为0.87%, MB为0.48×10-9, VOCs和NO2的体积分数也被较好的反映(NMB为-2.2%和1.9%).整体上, WRF/CMAQ模型的模拟结果可以用于O3及前体物的来源解析.
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图 3 O3及其前体物模拟值与观测体积分数对比 Fig. 3 Comparison of O3 and its precursors between simulated and observed volume fraction |
图 4为淄博市外标记的6个城市和外来跨界传输贡献以及本地人为排放源的贡献对淄博市7个国控站点NO2和VOCs浓度的平均贡献率.淄博市NO2主要由淄博市本地贡献, 平均贡献率为45.1%.周边六市中, 潍坊市贡献率最高, 为4.9%, 滨州市、临沂市、泰安市和济南市的贡献率相当, 均为4%左右, 东营市对淄博市的贡献率最小, 为2%.从本地不同排放源贡献来看, 道路移动源和天然源是最主要的NO2来源, 分别贡献了33.8%和20.7%, 移动源的高贡献主要由于淄博市本地存在大量机动车等排放源[33], 这与人为源清单中移动源在NO2排放贡献率相近; 需要注意的是用于计算生物排放的MEGAN3.2中采用了BDSNP(berkeley-dalhousie soil NOx parameterization)方案计算NO排放, 对NO的排放估算可能存在一定的高估[34].从工业行业来源来看NO2排放量较大的行业主要是建材行业和电厂, 其余行业贡献相当.
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图 4 2021年6月淄博市NO2和VOCs区域来源解析及淄博市本地源类贡献率 Fig. 4 Regional and sectoral contribution rates of NO2 and VOCs in Zibo in June 2021 |
对于VOCs的来源解析, 将ISAM中单个VOCs物种(芳香烃、烷烃和醛等)的结果进行加和, 作为总VOCs的追踪结果.从区域的贡献率来看, 淄博市本地的VOCs贡献(7个国控站点的平均贡献率)最大, 占总贡献的30%, 周边六市对淄博市国控站点的平均贡献总和为26.1%, 其中潍坊市的贡献最大, 高达7.4%, 其次是济南市, 为5.2%, 东营市的贡献最小, 仅有1.1%.天然源VOCs的排放是淄博市本地VOCs的主要来源, 占总排放的41%.其次是溶剂源, 贡献24.7%, 此外石化行业和道路移动源分别贡献了12.8%和6.9%, 其余各行业贡献接近.源解析结果与人为源排放清单相同, 均以工艺过程源和溶剂使用源为VOCs贡献最大的来源, 其次是化石燃料固定燃烧源.除模式结果中的天然源贡献较大外, 模式结果与清单结果基本一致.
2.3.2 NO2和VOCs各国控站点来源贡献进一步量化7个国控站点受不同人为排放源和区域传输的影响差异(如表 5和表 6).各站点NO2浓度及来源贡献差异较大且本地排放贡献率大(38.4% ~50.0%), 其中移动源为主要贡献源类, 平均贡献率为17.7%(8.9% ~24.5%).不同站点移动源的贡献存在区域性差异, 人民公园、东风化工厂和新区等市区站点中移动源贡献率均大于20%, 明显大于双山和气象站等位于郊区站点.与其他站点相比, 三金集团的VOCs来源中, 溶剂源的贡献率较大, 为15.3%, 明显高于其他站点, 这与三金集团站周围使用溶剂或与溶剂制造相关的工厂较为密集有关[35].
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表 5 不同区域及排放源对淄博市国控站点NO2浓度贡献率情况(6月) /% Table 5 NO2 contribution rates from different regions and emission sources at individual national air quality monitor stations in Zibo(June)/% |
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表 6 不同区域及排放源对淄博市国控站点VOCs浓度贡献率情况(6月) /% Table 6 VOCs contribution rates from different regions and emission sources at individual national air quality monitor stations in Zibo(June) /% |
2.3.3 O3污染区域和行业来源解析
CMAQ-ISAM的模拟结果表明(图 5), 2021年6月, 淄博市国控站点MDA8受本地排放的贡献率为21.4%, 区域内各城市贡献率总和为46.6%, 其中潍坊市和泰安市的贡献率较为突出(分别达5.8%和5.1%), 临沂市、济南市和滨州市贡献率相近(4.2% ~4.7%), 东营市贡献率最低, 为2.5%, 区域外传输贡献率为32.0%.淄博市本地的各类源排放中, 道路移动源和天然源的贡献率最大(分别为18.8%和18.3%), 其次是电力部门(11.3%); 建材行业贡献率为10.9%; 民用源、石化、冶金和溶剂源的贡献率分别为7.7%、7.5%、7.3%和7.1%; 其他工业(包括化纤、纺织、食品和医药行业)的贡献率为6.3%.
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图 5 2021年6月淄博市MDA8区域来源解析及淄博市本地源类贡献率 Fig. 5 Regional and sectoral contribution rates of MDA8 in Zibo in June 2021 |
图 6是MDA8污染天和清洁天的区域及源类贡献率.结果表明, 污染天淄博市本地贡献及边界传输贡献有所上升.位于淄博市上风向的城市即泰安市、济南市和临沂市对淄博市的贡献明显上升, 而淄博市东部的潍坊市贡献显著减弱, 这与污染天和清洁天的风向差异有关.由淄博市本地源类贡献率来看, 清洁天与污染天情况类似.道路移动源在不同污染情况下均为最主要的MDA8来源, 清洁天和污染天贡献率分别为21.6%和18.2%.此外从各行业在污染天时对MDA8的贡献率来看, 民用源、溶剂源、石化、冶金行业以及其他工业(包括化纤、纺织、食品和医药行业)在污染天时的贡献率分别略高于清洁天1.0%、0.7%、0.9%、1.1%和1.9%.
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图 6 2021年6月淄博市污染天及清洁天MDA8区域来源解析及淄博市本地源类贡献率 Fig. 6 Regional and sectoral contribution rates of MDA8 in Zibo in June 2021 between polluted days and clean days |
为了更详细地探明污染时段O3区域及本地来源变化特征, 对6月4~9日淄博市发生的一次O3污染过程进行O3来源及生成过程分析.该污染过程淄博市天气形势场较为稳定, 日最高气温均在30℃以上, 每日平均相对湿度为39.7%(33.6% ~44.3%), 高温低湿的气象条件利于O3的生成, 污染期间MDA8最高达到124.1×10-9.
2.5.1 典型污染时段O3来源解析如图 7所示, 污染时段O3的本地贡献有所上升, 由月均的18.0×10-9上升至24.7 ×10-9, 贡献率由月均的21.6%上升至26%.在4~9日的连续污染过程中, 白天各类源体积分数贡献均有所上升.日落后本地源的贡献下降更快, 周边城市及区域传输的贡献率明显增加, 22:00至次日04:00外来源贡献平均值为35.5×10-9, 占O3体积分数的88%.从本地来源中各行业贡献率来看, 污染时段工业行业(建材行业、石化行业、冶金行业和其他工业)总平均贡献率为34%, 略高于6月平均值.可能由于污染时段气温较高, 排放的VOCs活性随之增强, 从而有利于进行光化学反应生成O3[36, 37].
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图 7 6月4~9日淄博市O3区域来源小时变化 Fig. 7 Hourly changes in regional contribution to O3 in Zibo from June 4 to 9 |
PA(process analysis)是CMAQ的过程分析模块, 通过PA工具可以计算每个模型网格单元的综合过程速率(IPR), 以得到各个物理化学过程对O3浓度的贡献, 利于增进对淄博地区O3污染形成机制的理解[38].IPR计算了各种大气过程相互作用的贡献, 分别是化学过(CHEM)、干沉积(DDEP)、液相化学云过程(CLDS)、垂直平流(ZADV)、水平平流(HADV)、垂直扩散(VDIF)和水平扩散(HDIF)[39].为了进一步研究污染时段污染成因, 使用CMAQ的PA工具对淄博市国控站点近地面(0~40 m)O3污染时段进行过程分析.本研究中将水平平流和水平扩散的总和定义为水平传输(HORT), 垂直平流和垂直扩散的总和定义为垂直传输(VERT).而近地面云过程对O3的贡献通常很小, 可以忽略不计[40, 41].
由图 8可知, 垂直传输过程为近地面O3的主要来源, 尤其以傍晚贡献最大, 这与午后辐射减弱, 边界层高度下降, 存在于边界层以上残存层的O3垂直传输的趋势加强有关, 京津冀地区和中国南部的研究报告了相同的结果[42, 43].同时近地面化学过程贡献主要为负值, 且在晚高峰时段(18:00~19:00)负贡献最大, 这进一步说明机动车排放的NO对国控站点O3的强滴定效果[44].水平传输呈现一个有趣的现象: 08:00~20:00左右贡献远小于垂直传输且主要为负贡献, 而其他时间段则转变为正贡献.这或许与白天的辐射导致大气对流运动较强[45], 相对应的水平传输效应减弱有关[46], 到了夜间, 由于国控站点近地面的强NO滴定效果导致国控站点区域在水平方向出现O3缺口, 其他区域的O3有朝国控站点扩散的趋势.
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图 8 6月4~9日淄博市近地面层(0~40 m)O3污染过程分析 Fig. 8 Analysis on O3 pollution process in the near surface layer(0-40 m) from June 4 to 9 in Zibo |
总体来说此次污染过程主要是由于白天持续的垂直传输所引起的, 而夜间清除则主要依赖NO滴定O3的化学过程.
3 结论(1) 淄博市夏季NO2主要来自本地排放的贡献, 占总浓度的45.1%.本地排放源类别中, 道路移动源和天然源是最主要的NO2来源.此外各站点NO2的来源差异较大, 表现出区域性特征, 市区站点NO2浓度更高, 这与市区站点的机动车流量大, NOx排放量高有关. 淄博市夏季VOCs主要来自本地排放的贡献(30.0%).本地贡献中天然源(41.0%)、溶剂源(24.7%)、石化行业(12.8%)和道路移动源(6.9%)排放对VOCs的贡献占据主导地位.
(2) 淄博市MDA8受边界传输影响最大, 这与其前体物主要为本地生成不同, 反映出O3具有长距离传输的特点.淄博市MDA8中周边六市总贡献率为26.8%, 对淄博市MDA8具有较明显的贡献.MDA8本地贡献率为21.4%, 本地贡献较大的源类为道路移动源(18.8%)、电力(11.3%)、建材(10.9%)和天然源(18.3%).
(3) 淄博市MDA8在污染天时本地贡献及区域内各城市贡献总和均有所上升, 从行业来源来看, 淄博市不同污染情况下本地源类中同一行业贡献率差别较小.
(4) 对连续污染期间的O3源解析和过程分析表明, 污染时段MDA8的本地贡献有所上升, 高温导致VOCs活性增强也对O3的生成创造有利条件.对国控站点来说本次污染为典型的本地排放叠加区域传输型污染.垂直传输贡献过程为O3源过程的主要贡献, 并在傍晚时达到峰值.水平传输呈现08:00~20:00贡献较小, 其他时段贡献较大的特点, 这或许与白天大气对流运动强, 夜间国控站点水平方向出现O3缺口有关.由于晚高峰期间机动车排放的NOx对O3的强滴定作用, 夜间化学过程的负贡献明显升高.
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