随着工业化和城市化的快速推进, PM2.5(空气动力学直径≤2.5 μm)成为中国主要空气污染物[1].PM2.5不仅显著降低大气能见度, 影响交通出行, 还会增加呼吸道和心血管疾病发病率[2, 3].快速的城市发展及污染排放, 使得京津冀大气污染传输通道城市(“2+26”城市)成为PM2.5污染较为严重的区域[4, 5], PM2.5污染已成为该地区面临的主要环境挑战之一, 严重影响经济社会的可持续发展.
识别PM2.5与影响因子的响应关系在提高模型预测准确性过程中至关重要[6].除局部排放以及大气化学过程外, 气象因子在PM2.5的扩散、累积以及转移过程中起着重要作用[7~9].Chen等[10]根据2013~2017年的相关数据对北京进行的研究结果表明, 气象因子对PM2.5浓度减小的相对贡献率为20%. Zhang等[11]对同时期京津冀空气污染的研究表明, 气象因子对PM2.5污染事件的贡献率超过50%.邱雨露等[12]对2020年京津冀PM2.5物理和化学过程影响因素的研究表明, 中部地区气象场的变化导致ρ(PM2.5)升高20~55 μg·m-3, 升高比例高达69%~170%.大气遥相关因子对PM2.5也有着重要影响, 其主要通过改变海-陆热力差异来影响区域气象条件, 进而影响PM2.5的演变过程[13].有研究发现, 太平洋年代际涛动(Pacific decadal oscillation, PDO)向负相位转变, 导致自1980年以来中国中东部冬季雾-霾天数的减少[14].2015年冬季中国东部PM2.5浓度出现的跷跷板现象也与厄尔尼诺-南方涛动(El niño-southern oscillation, ENSO)和北极涛动(Arctic oscillation, AO)有关[15].
PM2.5时间序列随着时间推移也表现出不均匀模式[16], 小波变换可用于分析时频空间多尺度的非平稳过程[17, 18], 其主要分为连续小波变换(continuous wavelet transform, CWT)和离散小波变换(discrete wavelet transform, DWT)[19].CWT主要用于识别时间序列中的周期性特征[20, 21], DWT主要用于时间序列的分解及重构[22].PM2.5与气象因子的相互作用在不同时频尺度上发生变化, 远比线性关系复杂, 传统线性相关忽略了对全局线性关联的尺度效应的解释[23, 24].小波相干(wavelet transform coherence, WTC)可以捕捉两个非平稳时间序列的局部协同效应[25].MWC(multiple wavelet coherence, PWC)和PWC(partial wavelet coherence, PWC)作为WTC的扩展, 已被证明是复相关、偏相关随时频尺度变化的有效方法, 因此被广泛应用于地球科学数据中的多时频尺度相关性分析[26~30].
“2+26”城市是京津冀大气污染的重污染源排放区, 也是中国大气污染防治的重点覆盖区域.分析PM2.5与气象因子的响应关系和量化大气遥相关因子对响应关系的影响, 对于制定合理有效的区域空气质量管理、最大限度减少空气污染导致的不利影响具有重要意义.以往研究主要基于双变量评估PM2.5与气象因子的响应关系[31~33].在时频域中, PM2.5与多个气象因子的尺度依存关系以及大气遥相关因子对响应关系的影响很少被揭示.因此, 本文以“2+26”城市为研究区, 基于CWT和DWT分析PM2.5时间序列的多尺度变化, 利用WTC和MWC量化PM2.5与单个及多个气象因子在时频域中的响应关系, 并结合PWC定量评估大气遥相关因子对响应关系的影响, 以期为PM2.5与影响因子在时频域中的多尺度协同效应提供新的研究思路, 并为区域大气污染治理提供参考.
1 材料与方法 1.1 研究区概况“2+26”城市(34°16′~41°36′N, 111°30′~119°50′E)包含北京市, 天津市, 河北省的8个城市, 山西省的4个城市, 山东省的7个城市和河南省的7个城市, 如图 1(a)所示.区域属于暖温带亚湿润季风气候, 大部分地区位于华北平原, 东临渤海、黄海, 西临太行山脉, 北临燕山山脉.总面积约27.18万km2, 占全国总面积的2.82%. 2020年, 总人口为1.96亿, 约占全国总人口的14.78%.国内生产总值为14.39万亿元, 约占全国生产总值的14.68%.
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(a)“2+26”城市行政区划; (b)气象站点、空气质量监测站点以及高程分布 图 1 研究区概况 Fig. 1 Overview of the study area |
本研究以中国环境监测站2015~2021年“2+26”城市的PM2.5浓度数据为原始数据.参考《环境空气质量标准》(GB 3095-2012), 对PM2.5浓度数据进行预处理.本研究使用的气象数据为降水(PRE)、温度(TEM)、相对湿度(RHU)和风速(WS), 来源于国家气候中心发布的中国地面气候资料日值数据集(V3.0), 数据集经过严格的质量控制, 实有率超过99%.本研究所使用的大气遥相关因子为北极涛动(AO, http://www.cpc.ncep.noaa.gov/), 定义为极地内位势与中纬度地区的位势差异; 厄尔尼诺-南方涛动(ENSO, https://www.cpc.ncep.noaa.gov/)定义为赤道太平洋中东部大气和海洋温度的波动; 太平洋年代际涛动(PDO, https://psl.noaa.gov/data/correlation/pdo.data)定义为北太平洋的温差.
1.3 研究方法小波分析将时间序列与满足某些条件的小波函数进行卷积, 将一维时间序列分解为频率和时间分量, 从而可视化时频空间中的功率分布, 适用于多时频尺度特征分析、突变检测等非平稳过程.CWT可用于获取时间序列的周期性结构特征.DWT将原始时间序列分解为低频和高频信号, 低频信号表征近似分量, 高频信号表征时间序列中的细节分量.第一层高频系数的重构可用于检测时间序列中的突变特征[34].小波函数的选择是小波分析的关键, 本研究选择Morlet小波用于连续小波变换, Daubechies小波用于离散小波变换.
连续小波变换的定义为:
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(1) |
式中, Wf(a, b)为小波系数,
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(2) |
离散小波的定义为:
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(3) |
式中, j为分解层数, k为平移因子
小波相干可用于量化两个时间序列的协方差强度, 其定义为:
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(4) |
式中, S为时频空间中的平滑算子, WnX(s)和WnY(s)分别为时间序列X和Y的连续小波变换系数, WnXY(s)为交叉小波变换.
多小波相干基于自小波以及交叉小波功率谱计算得到, 可用于研究多个气象因子对PM2.5的综合影响.其定义为:
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(5) |
式中, WXY(s)为响应变量Y与预测变量X之间的平滑交叉小波功率谱; WXX(s)为预测变量X之间的平滑自小波功率矩阵, WYY(s)为响应变量Y的平滑小波功率矩阵, *为复共轭.
偏小波相干通过排除其他变量的影响, 探究时频空间中的二元关系.当响应变量y, 预测变量x, 涉及一个控制变量Z时, 其定义为:
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(6) |
式中, Ry, Z(s, τ)为响应变量y与控制变量Z之间的小波相干, Rx, Z(s, τ)为预测变量x与控制变量Z之间的小波相干, Ry, x(s, τ)为y和x之间的复小波相干, γy, Z(s, τ)为y和Z之间的复小波相干, *为复共轭.
本研究所使用的CWT、WTC、MWC和PWC的显著性水平均采用基于一阶自相关系数的蒙特卡罗估计(1 000次重复)[35].为定量评估预测变量、控制变量对响应变量的影响程度, 计算小波影响锥之外, WTC、MWC和PWC的小波相干平均值(average wavelet coherence, AWC)和显著功率百分比(percentage of significant power, POSP).对于预测变量组合, 只有当添加的预测变量使得POSP增加>5%, 才具有统计学意义[36].
2 结果与分析 2.1 时空变化特征分析图 2为2015~2021年“2+26”城市的PM2.5浓度空间变化.从图 2中可以看出, “2+26”城市的PM2.5浓度具有中间高、外围低的空间分布格局; 整体形成了以河北省的保定市、邢台市、石家庄市、邯郸市和衡水市为中心的PM2.5重污染区域, 高值区域呈片状分布于山东省和河南省的相关城市.浓度较低的区域主要集中在北部地区, 由于太行山脉对PM2.5颗粒的扩散起到阻隔作用, 山西省的4个城市PM2.5浓度也保持在较低水平.PM2.5浓度的高值区域空间范围逐年减小, 低值区域逐年由四周向中心扩散.2017~2018年, 区域PM2.5浓度下降明显, 其主要原因可能是2017年政府空气污染防治力度加大[37, 38].
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图 2 2015~2021年PM2.5浓度空间变化 Fig. 2 Spatial variations in PM2.5 concentration from 2015 to 2021 |
PM2.5突变事件指的是高浓度PM2.5在短时间内引发的严重雾-霾污染, 对生态环境的危害较大.图 3(a)为PM2.5时间序列的离散小波变换.整个研究期间内, 总共发生9次突变事件, 并且集中在2018年以前.PM2.5突变事件主要发生在冬季, 冬季PM2.5时间序列的频率高、振幅较强, 污染相对严重; 作为采暖季, 冬季的大气层结稳定, 易出现逆温以及边界层高度偏低, 因此导致PM2.5浓度的突然上升.夏季PM2.5时间序列的频率低且振幅弱; 在夏季, 大气稳定性较弱, 不利于污染物的形成, 因此PM2.5污染较轻或消失.从年际变化来看, “2+26”城市PM2.5时间序列的频率和振幅呈下降趋势, 并且趋于稳定.这表明空气质量逐年改善, 政府监管和实施有效的空气污染防治措施是有效的.
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(a)离散小波变换; (b)连续小波变换: 1为小波功率谱, 封闭实线区域表示通过红噪声检测, 具有5%显著性水平, 锥型虚线为小波影响锥, 2为小波方差, 虚线表示具有5%显著性水平的红噪声检测, 实线为小波方差 图 3 2015~2021年PM2.5浓度时间变化 Fig. 3 Temporal variations in PM2.5 concentration from 2015 to 2021 |
图 3(b)为PM2.5时间序列的连续小波变换.PM2.5时间序列具有多个尺度周期, 分别为4~16、16~32、64~115、128~256和256~512 d.作为多个小时频尺度周期的收敛, 256~512 d尺度周期特征较稳定, 覆盖了整个时域, 同时也是PM2.5浓度的主导周期.在小波方差中, 有一个明显的峰值, 对应年尺度, 这意味着周期振荡在年尺度上是最强的, 几乎控制了整个时频域中日均PM2.5浓度的波动.在较短的时频尺度上, 年份之间的差异很小.需要说明的是, 2~8 d尺度周期不仅与大气条件变化有关, 还与人类活动的周末效应有关[39], PM2.5的季节性周期是由大气变量的季节性变化引起的[40].
2.2 PM2.5对气象因子的响应分析表 1为PM2.5与气象因子之间小波相干和多小波相干的参数统计, 图 4为PM2.5与气象因子的小波相干, 图 5为PM2.5与气象因子的多小波相干.本研究将时频尺度分为3个部分: 小时频尺度: < 4月, 中时频尺度: 4~8月, 大时频尺度: >8月.PM2.5与气象因子在多个时频尺度上具有显著的相干性.在小时频尺度上: PM2.5与降水的平均交叉位相角向下约90°, PM2.5提前于降水约1/4周期; PM2.5与温度的平均交叉位相角同位相, 具有正相干; PM2.5与相对湿度的平均交叉位相角向下约45°, PM2.5提前相对湿度约1/8周期; PM2.5与风速的平均交叉位相角向下约135°, PM2.5提前风速约3/8周期.在中时频尺度上: PM2.5与降水的平均交叉位相角向下约90°, PM2.5提前降水约1/4周期; PM2.5与温度具有负相干; PM2.5与相对湿度的交叉位相角向下45°, PM2.5提前相对湿度约1/8周期; PM2.5与风速的平均交叉位相角向上约90°, PM2.5延后风速约1/4周期.在大时频尺度上: PM2.5与降水、温度具有负相干; PM2.5与相对湿度、风速的交叉位相角相反, PM2.5延后相对湿度约1/4周期, 而提前风速约1/4周期.在所有时频尺度上, PM2.5与相对湿度、温度的相干性较强.在小、中时频尺度上, PM2.5与风速相干性较强, 而在大时频尺度上, PM2.5与温度的相干性较强.
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表 1 PM2.5与气象因子的小波相干和多小波相干参数统计 Table 1 Parameter statistics of wavelet coherence and multiple wavelet coherence between PM2.5 and meteorological factors |
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(a)WTC: PM2.5-PRE; (b)WTC: PM2.5-TEM; (c)WTC: PM2.5-RHU; (d)WTC: PM2.5-WS; 箭头水平向右表示同位相, 水平向左表示相反位相, 向上表示PM2.5延后于气象因子, 向下表示PM2.5提前于气象因子; 封闭实线区域表示通过红噪声检测, 具有5%显著性水平, 锥型虚线为小波影响锥, 受小波边缘效应的影响, 不考虑小波影响锥内区域(阴影部分) 图 4 PM2.5与气象因子的小波相干 Fig. 4 Wavelet coherence between PM2.5 and meteorological factors |
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(a)PM2.5-PRE-TEM, (b)PM2.5-PRE-RHU, (c)PM2.5-PRE-WS, (d)PM2.5-TEM-RHU, (e)PM2.5-TEM-WS, (f)PM2.5-RHU-WS, (g)PM2.5-PRE-TEM-RHU, (h)PM2.5-PRE-TEM-WS, (i)PM2.5-PRE-RHU-WS, (j)PM2.5-TEM-RHU-WS, (k)PM2.5-PRE-TEM-RHU-WS; 封闭实线区域表示通过红噪声检测, 具有5%显著性水平, 锥型虚线为小波影响锥, 受小波边缘效应的影响, 不考虑小波影响锥内区域(阴影部分) 图 5 PM2.5与气象因子的多小波相干 Fig. 5 Multiple wavelet coherence between PM2.5 and meteorological factors |
在所有时频尺度上, 解释PM2.5变化的最佳双变量组合是TEM-RHU.温度和相对湿度主导的尺度周期存在差异, 因此其组合可显著提高对PM2.5变化的解释能力.解释PM2.5变化的最佳三变量组合是PRE-TEM-RHU, 其POSP在所有组合中最高.变量组合在不同时频尺度上对PM2.5变化的解释能力也不尽相同.在小时频尺度上, 解释PM2.5变化的最佳双变量组合是TEM-WS, 最佳三变量组合是PRE-RHU-WS.在中时频尺度上, 解释PM2.5变化的最佳双变量组合是TEM-RHU, 最佳三变量组合是TEM-RHU-WS.在大时频尺度上, 解释PM2.5变化的最佳双变量组合是TEM-RHU, 最佳三变量组合是PRE-TEM-RHU.相较于单个气象因子, 气象因子组合显著提高在小时频尺度上对PM2.5变化的解释能力.此外, AWC随着预测变量数量的增加而增加, POSP却并不一定增加, 如三变量组合存在POSP小于双变量组合的情况.这可能是由于: ①添加了额外变量导致显著性阈值同时增加; ②多个预测变量与响应变量的显著相干域重叠, 预测变量之间的共线性效应降低了预测变量的方差贡献率.因此只有添加可以独立解释PM2.5在特定尺度上变化的预测变量, 才能显著提高变量组合对PM2.5变化的解释能力.
2.3 影响响应关系的大气遥相关因子分析表 2为PM2.5与气象因子的偏小波相干参数统计, 图 6~8为排除大气遥相关因子的影响后, PM2.5与气象因子的偏小波相干.在所有时频尺度上: ENSO对PM2.5与降水之间的响应关系影响较大, 去除ENSO的影响后, POSP减少4.03%, 表明ENSO增强了PM2.5与降水之间的响应关系; 而PDO对PM2.5与降水之间的响应关系影响较小.ENSO对PM2.5与温度之间响应关系的影响较大, 并且具有削弱作用(POSP增加4.38%), 而PDO对响应关系具有较小的影响.PDO对PM2.5与相对湿度之间响应关系的影响较大, 并且具有增强作用(POSP减少5.42%), 而AO对响应关系具有较小的影响.PDO对PM2.5与风速之间响应关系的影响较大, 并且具有增强作用(POSP减少10.30%), 而ENSO对响应关系影响较小.
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表 2 PM2.5与气象因子的偏小波相干参数统计 Table 2 Parameter statistics of partial wavelet coherence between PM2.5 and meteorological factors |
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(a)PWC: PM2.5-PRE~AO; (b)PWC: PM2.5-TEM~AO; (c)PWC: PM2.5-RHU~AO; (d)PWC: PM2.5-WS~AO; 封闭实线区域表示通过红噪声检测, 具有5%显著性水平, 锥型虚线为小波影响锥, 受小波边缘效应的影响, 不考虑小波影响锥内区域(阴影部分) 图 6 去除AO影响后, PM2.5与气象因子的偏小波相干 Fig. 6 Partial wavelet coherence between PM2.5 and meteorological factors after excluding the effects of the AO |
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(a)PWC: PM2.5-PRE~ENSO; (b)PWC: PM2.5-TEM~ENSO; (c)PWC: PM2.5-RHU~ENSO; (d)PWC: PM2.5-WS~ENSO; 封闭实线区域表示通过红噪声检测, 具有5%显著性水平, 锥型虚线为小波影响锥, 受小波边缘效应的影响, 不考虑小波影响锥内区域(阴影部分) 图 7 去除ENSO影响后, PM2.5与气象因子的偏小波相干 Fig. 7 Partial wavelet coherence between PM2.5 and meteorological factors after excluding the effects of the ENSO |
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(a)PWC: PM2.5-PRE~PDO; (b)PWC: PM2.5-TEM~PDO; (c)PWC: PM2.5-RHU~PDO; (d)PWC: PM2.5-WS~PDO; 封闭实线区域表示通过红噪声检测, 具有5%显著性水平, 锥型虚线为小波影响锥, 受小波边缘效应的影响, 不考虑小波影响锥内区域(阴影部分) 图 8 去除PDO影响后, PM2.5与气象因子的偏小波相干 Fig. 8 Partial wavelet coherence between PM2.5 and meteorological factors after excluding the effects of the PDO |
PM2.5与降水的响应关系中: AO对小时频尺度影响较大, 并且具有增强作用; ENSO对中时频尺度影响较大, 并且具有增强作用; AO对大时频尺度影响较大, 并且具有削弱作用.PM2.5与温度的响应关系中: PDO对小时频尺度影响较大, 并且具有削弱作用; AO对中时频尺度影响较大, 并且具有削弱作用; ENSO对大时频尺度影响较大, 并且具有削弱作用.PM2.5与相对湿度的响应关系中: ENSO对小、中时频尺度影响较大, 并且具有增强作用; AO对大时频尺度影响较大, 并且具有削弱作用.PM2.5与风速的响应关系中: ENSO对小时频尺度影响较大, 并且具有削弱作用; PDO对中、大时频尺度影响较大, 并且具有增强作用.
3 讨论Deng等[41]揭示了风速是影响京津冀地区PM2.5变化最重要的气象因子.Jing等[42]为保持时间尺度的一致性, 选择年尺度气象数据进行研究, 结果表明温度是影响PM2.5变化的决定性因素.Gong等[43]研究结果表明相对湿度是最重要的正相关因素, 温度是最重要的负相关因素.研究数据和时间段的选择可能导致不同的研究结果.本研究考虑PM2.5与气象因子在多时频尺度上的依存关系, 从而揭示变量之间的局部响应程度.考虑多个时频尺度上的特征可以有效预测PM2.5变化, 从而制定有针对性的大气污染防治措施[44, 45].例如, 短期预测模型应优先考虑较短时频尺度上与PM2.5相关的因素, 而长期预测模型应考虑不同时频尺度上变量间的耦合程度[6].
本研究发现, PM2.5时间序列具有显著的年尺度周期, 这与大多数气象因子的主周期相似[46].这表明, 气象因子是引起PM2.5变化的潜在驱动因素[47], 而气象因子与大气遥相关因子密切相关.当AO指数强时, 中国大部分地区冬季温度明显升高并伴随降水量的增加[48].AO异常对华北和华中地区的空气污染的影响更为显著, 影响通常是由温度和风速等因素变化引起的[15].在外部强迫因子中, ENSO是调节赤道附近海-气耦合系统年际变化的最强信号[49, 50].ENSO在暖事件(厄尔尼诺)和冷事件(拉尼娜)之间不规则振荡, 在北方冬季到达顶峰, 并在2~7年内重复出现[14].其能够引起大气环流异常, 进而影响区域气象条件[51].PDO在中国气候模式中起着主导作用, 是调节ENSO与东亚气候最重要的遥相关因子[52, 53], 特别是在21世纪, PDO暖相位与温度、降水等区域气象因子密切相关.AO、ENSO和PDO通过大气环流以遥相关形式影响区域气候[54], 间接对PM2.5的形成、转移以及消散产生重要影响.
在MWC中, 相干性随气象因子数量的增加而增强, 表明PM2.5变化是由多个气象因子决定的.这也与Zhang等[55]研究结果一致, 即PM2.5变化过程受多个气象因子的协同作用, 并且多变量组合对PM2.5变化的解释能力强于单变量.但本研究所使用的PM2.5站点数据时间序列较短, 可能会遗漏一些典型或极端事件, 较长时间的记录则可以更好反映PM2.5与气象因子的关系, 大气遥相关因子对PM2.5变化的影响也主要体现在年际尺度上[48].此外, 小波分析域的选择非常关键, 在进行时域扩展时, 噪声误差可能会被放大[56].小波分析是一种简单而有效的统计分析方法, 可作为PM2.5影响因子分析方法的补充.但统计分析缺乏对PM2.5变化的物理机制研究, 未来可结合海-气耦合模型进一步研究分析PM2.5、气象因子和大气遥相关因子之间的潜在物理机制.
4 结论(1) “2+26”城市的PM2.5浓度具有中间高、外围低的空间分布格局.PM2.5突变事件主要发生于气象条件稳定的冬季, 并且集中在2018年以前.256~512 d的年尺度周期特征较稳定, 同时也是PM2.5时间序列的主导周期.
(2) 在所有时频尺度上, PM2.5与相对湿度、温度的相干性较强.在小、中时频尺度上, PM2.5与风速相干性较强, 而在大时频尺度上, PM2.5与温度的相干性较强.气象因子组合显著提高在小时频尺度上对PM2.5变化的解释能力.降水、温度和相对湿度的组合可作为解释PM2.5在所有时频尺度上变化的最佳变量组合.
(3) 不同时频尺度上, 大气遥相关因子对响应关系的增强/削弱作用不尽相同.在所有时频尺度上, ENSO对PM2.5与降水、温度之间的响应关系的影响较大, PDO对PM2.5与相对湿度、风速之间响应关系的影响较大.
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