环境科学  2023, Vol. 44 Issue (11): 5899-5914   PDF    
冬奥会期间京津冀及周边区域空气质量时空特征、气象影响和减排效果评估
侯露, 朱媛媛, 刘冰, 李健军     
中国环境监测总站, 北京 100012
摘要: 对比分析2015~2022年冬奥会期间(1月31日至2月20日)京津冀及周边区域44城市空气质量时空演变特征,量化同期气象、协同减排和跨区域传输对PM2.5浓度及组分变化贡献,为不利气象条件下区域空气质量联防联控提供科学参考.结果表明,2022年44城市PM2.5浓度为近8年农历同期最低(46 μg·m-3),优良天占比最高(83.3%),不存在重污染天.PM2.5污染南重北轻,高值区主要集中在太行山沿线及燕山传输通道城市.2016年在春节中期未管控烟花爆竹燃放等源排放强度下,优良天占比93.5%,大气强扩散能力对空气质量改善至关重要.2022年静稳天气指数(SWI)同比增加2.1,大气扩散能力转差,44城市ρ(PM2.5)均值和峰值同比下降14 μg·m-3和76 μg·m-3,北京减排对PM2.5浓度降幅较未采取前增大96%,晋鲁豫地区在气象造成PM2.5浓度上升的不利背景下,峰值下降87 μg·m-3,区域减排削峰成效显著.2019~2022年区域化学组分浓度逐年降低,空间差异性缩小,高值集中在区域中南部.二次组分浓度降幅大小为:有机物(21.9%)>硫酸盐(20%)>铵盐(16.7%)>硝酸盐(9.7%),硝酸盐占PM2.5比例逐年上升至30.1%,交通源污染贡献相对突出,2022年晋鲁豫地区SNA浓度同比回升.污染外源传输占主要贡献(>50%),辽宁对环渤海沿岸城市PM2.5浓度贡献显著(>10%),硝酸盐和硫酸盐易长距离传输,需加强二次化学组分前体物SO2、NOx和NH3协同管控.
关键词: 冬奥会      京津冀      PM2.5      气象影响      减排效果      污染传输     
Analysis of Spatio-temporal Characteristics of Air Quality, Meteorological Impact, and Emission Reduction Effect During the Winter Olympics in Beijing-Tianjin-Hebei and Its Surrounding Areas
HOU Lu , ZHU Yuan-yuan , LIU Bing , LI Jian-jun     
China National Environmental Monitoring Centre, Beijing 100012, China
Abstract: From January 31st to February 20th, 2015 to 2022, the spatio-temporal characteristics of the PM2.5 pollution evolution of 44 cities in the Beijing-Tianjin-Hebei Region and its surrounding areas were analyzed. The contribution of simultaneous meteorology, coordinated emission reduction, and cross-regional transmission to PM2.5 concentration and chemical component changes were quantified, respectively, with the aim to provide scientific reference for regional air quality joint prevention and control under adverse meteorological conditions. The results showed that the mean value of PM2.5 concentration of 44 cities in 2022 was the lowest(46 μg·m-3) without heavy pollution in the same period of the lunar calendar since 2015, whereas the proportion of days with good air quality was the highest(83.3%). PM2.5 pollution was more serious in the southern region than that in the northern region, and the high values were mainly concentrated along the Taihang Mountains and Yanshan transmission channel cities. In 2016, under the unregulated emission of fireworks in the Spring Festival, the proportion of unpolluted days was 93.5%, which means that the strong atmospheric diffusion ability was crucial to improve air quality. In 2022, the static weather index(SWI) increased by 2.1 compared with that in 2021, indicating unfavorable atmospheric diffusion capacity. The average and peak values of PM2.5 decreased by 14 μg·m-3 and 76 μg·m-3, respectively. The reduction in PM2.5 concentration in Beijing owing to emission reduction measures increased by 96% compared with that before one month. Under the adverse atmospheric background in the Shanxi-Shandong-Henan Region, which contributed to the increase in PM2.5 concentration, the peak value of PM2.5 concentration decreased by 87 μg·m-3, indicating that the peak clipping effect of regional collaborative pollution emission reduction was significant. From 2019 to 2022, the concentration of PM2.5 chemical components decreased yearly with narrowed spatial differences, and the high value was concentrated in the central and southern regions. The descending order of PM2.5 secondary component concentration decrease was as follows: organic matter(21.9%)>sulfate(20%)>ammonium salt(16.7%)>nitrate(9.7%). The proportion of nitrate in PM2.5 increased yearly to 30.1%, indicating that the contribution of traffic pollution was relatively prominent. In 2022, the SNA concentration in the Shanxi-Shandong-Henan Region increased. Pollution from external sources accounted for the main contribution in the Beijing-Tianjin-Hebei Region(>50%). Liaoning Province contributed significantly to the PM2.5 concentration in cities along the Bohai(>10%), and nitrate and sulfate were easy to transport over long distances. It is necessary to strengthen the coordinated control of precursors of secondary chemical components SO2, NOx, and NH3.
Key words: the Winter Olympics      Beijing-Tianjin-Hebei Region      PM2.5      meteorological impact      emission reduction effect      pollution transmission     

京津冀及周边区域受山地环绕[1~4]、多源污染排放[5~8]和局地气象[9~11]等因素影响, 在秋冬季易出现以PM2.5为首要污染物的重度污染天[12~14].有研究表明, 区域秋冬季大气环境容量较春夏季小30%左右, 常出现高湿、逆温、静小风和能见度低的静稳天气型[15~17], 由于PM2.5复合型污染特征以及大气结构不稳定性, 本地污染积累的同时常伴随污染跨区域传输[18~22], 形成连片的区域性污染过程.定量研究区域空气质量时空变化特征和污染成因, 对污染综合防治和精细化管控具有重要意义.

2022年2月4~20日, 北京冬季奥林匹克运动会(冬奥会)成功举办, 京津冀及周边区域大部空气质量以优良为主, PM2.5污染明显减轻, 期间正值春节和采暖季[23, 24], 大气污染减排难度增加, 人为源减排效果值得深入总结分析.不少学者对华北地区PM2.5污染特征和化学机制开展了研究分析, Yan等[25]通过2016年京津冀13个城市的空间自相关性, 表明区域内PM2.5具有明显空间溢出效应.孙韧等[26]研究发现, 京津冀区域重污染期间近地面100 m处的风场气流为西南-南风, 扬尘、燃煤和机动车是颗粒物主要排放源.刘玥晨等[27]研究指出2015年以来北京市冬奥会历史同期PM2.5重度污染发生频率较高, 由Chu等[28]研究得知这是受高浓度气态前体物叠加静稳天气双重不利因素影响, PM2.5化学组成以二次无机盐为主, NO3-代替SO42-对PM2.5贡献最高, 呈硝酸型污染态势.李令军等[16]研究指出水溶性二次离子浓度增幅明显是导致重污染产生的主要原因之一.目前针对区域空气质量的相关研究大多围绕PM2.5化学组分[29]、污染机制[30, 31]、减排效果[32~34]和成因溯源[35, 36]进行单一分析, 但随着污染管控减排空间逐渐收窄, 重大活动叠加春节和供暖等复杂不利背景, 对区域秋冬季PM2.5污染演变、气象影响、协同减排和传输贡献的综合定量分析较少.

为此, 开展冬奥会期间京津冀及周边区域PM2.5污染复盘研究, 分析2015~2022年农历同期区域和典型城市PM2.5污染和组分时空演变特征, 量化同期气象影响和区域间协同减排效果, 基于前向轨迹讨论辽宁污染长距离跨海传输贡献, 以期为今后京津冀地区空气质量联防联控提供科学依据.

1 材料与方法 1.1 研究对象

研究区域为京津冀及周边6省市, 包括北京, 天津, 河北的张家口、承德、秦皇岛、石家庄、唐山、廊坊、保定、沧州、衡水、邢台、雄安新区和邯郸, 河南的郑州、开封、安阳、鹤壁、新乡、焦作、濮阳、洛阳、平顶山、许昌、商丘和周口, 山东的济南、淄博、济宁、泰安、德州、聊城、滨州、菏泽、枣庄、东营、潍坊和临沂, 山西的太原、阳泉、晋中、大同、朔州和忻州共44个城市, 辽宁的沈阳、锦州、营口、大连和葫芦岛为污染区域传输影响分析对象.

1.2 数据来源与评价方法

京津冀及周边区域44个城市(44城市)PM2.5日均值、小时均值和空气质量指数AQI, 采用中国环境监测总站国家空气质量监测网城市空气质量监测数据, 并依据《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)和《环境空气质量评价技术规范(试行)》(HJ 663-2013)进行评价.区域内3个及以上城市至少连续3d出现PM2.5分指数为中度及以上时, 判定为区域性污染过程[32].气象观测数据来源于国家气象中心共享数据.PM2.5采样站点依托于京津冀及周边地区大气污染综合立体观测网[24], 采样设备均满足HJ 93-2013《环境空气颗粒物(PM10和PM2.5)采样器技术要求及检测方法》各项指标要求.PM2.5及其化学组分严格按照《环境空气颗粒物(PM2.5)手工监测方法(重量法)技术规范》[37]和《环境空气颗粒物源解析监测技术方法指南(试行)》[38]开展样品分析和数据质量控制及保证工作.

2 结果与讨论 2.1 冬奥会期间区域空气质量时空特征 2.1.1 2022年冬奥会期间区域空气质量演变分析

2022年冬奥会期间(1月31日至2月20日)44城市首要污染物ρ(PM2.5)均值为46 μg·m-3, 同比下降23.3%, 未出现重度污染天.根据大气扩散条件与污染累积演变形势, 划分3个阶段(图 1):第1阶段(1月31日至2月8日), 受低湿、强冷空气渗透和烟花燃放管控等多重有利因素影响, 区域空气质量大部优良, 北京日均ρ(PM2.5)低至5 μg·m-3; 第2阶段(2月9~13日), 扩散条件转为不利, 本地一次排放叠加降水高湿和区域传输作用, 污染物快速积累, 出现区域性PM2.5轻至中度污染过程, 短时重度污染; 第3阶段(2月14~20日), 偏北强冷空气再次南下, 扩散条件转好, 湿度大幅降低, 区域北部污染快速清除, 空气质量恢复至优良水平, 河南大部以良至轻度污染为主.

图 1 2022年1月31日至2月20日京津冀及周边区域49个城市AQI日均值 Fig. 1 Air quality index for 49 cities in Beijing-Tianjin-Hebei Region from January 31st to February 20th in 2022

第1阶段:1月31日全域受较强偏西气流控制, 平均风速为3.1 m·s-1[图 2(a)], 相对湿度维持在较低水平(45%左右)[图 2(b)], 区域中南部受西部通道污染传输影响, 空气质量以良为主, 枣庄和临汾出现PM2.5轻度污染[图 2(c)]. 2月1~3日, 区域中南部受弱东南风持续作用, 平均风速降低为1.2 m·s-1, 平均相对湿度逐步抬升(50%左右), 河南中北部个别城市相对湿度增加到60%以上, 受海上清洁气团湿清除和偏北气流南下叠加作用影响, 污染物南移, 京津冀和山东大部空气质量改善至1级优水平, 商丘、朔州和邯郸先后出现轻度污染.2月4~6日对流层中层500 hPa等压面冷涡配合冷槽东移南下, 平均风速为3 m·s-1, 扩散条件持续有利, 相对湿度小幅降低至40%. 2月7~8日鲁豫交界处地面风场由静小风转为偏南风, 河南北部相对湿度达70%及以上, 扩散条件开始转不利, 区域大部空气质量以良为主.

(a) 2022年1月31日至2月8日、2月15~20日逐日及2月9~14日逐时风场, (b) 2022年1月31日至2月8日、2月15~20日逐日及2月9~14日逐时相对湿度, (c) 2022年1月31日至2月8日、2月15~20日逐日及2月9~14日逐时PM2.5浓度 图 2 2022年1月31日至2月8日、2月15~20日逐日及2月9~14日逐时风场、相对湿度和PM2.5浓度分布 Fig. 2 Daily concentration distribution of PM2.5, wind speed and direction, and relative humidity from January 31st to February 8th, February 15th to 20th and hourly from February 9th to 14th in 2022

第2阶段:2月9~11日地面受北低南高辐合气压场控制, 在偏西南风主导下污染带北抬[图 2(a)], 区域中北部扩散条件持续不利, 本地叠加南部污染传输影响污染快速累积, 河北中南部出现连续多小时PM2.5轻至中度污染[图 2(c)], 污染程度由北向南逐渐降低, 相对湿度呈显著日周期性变化, 高值集中在傍晚17:00至上午11:00[图 2(b)].沈阳、锦州和葫芦岛出现4 h PM2.5重度污染[图 2(c)], 于2月10日21:00达ρ(PM2.5)小时峰值222 μg·m-3, 2月11日05:00京津冀地区转为强偏东风, 受辽宁可能的污染跨海传输影响, ρ(PM2.5)达小时峰值149 μg·m-3. 2月12~13日, 降水中心集中在区域中北部, 京津冀和山西出现连续4~12 h的雨雪过程, 全天相对湿度快速上升至接近饱和, 受降水强湿清除作用, 空气质量由轻至中度污染快速改善至优良水平.偏东北冷空气持续向南渗透, 污染物逐渐南移堆积至冀鲁豫交界处地区, 叠加高湿和本地源排放影响, 前体污染物二次转化加快, 山东和河南PM2.5以轻至中度污染为主, 同时出现6 h重度污染, ρ(PM2.5) 达小时峰值179 μg·m-3.

第3阶段:2月14~17日受东北冷高压影响, 强冷空气大范围向南延伸[图 2(a)], 扩散条件转好, 区域大部相对湿度显著降低[图 2(b)], PM2.5浓度逐步下降[图 2(c)]. 2月18日地面转弱偏南风, 污染小幅回流, 河南中部保持高湿状态, 相对湿度达60%及以上, PM2.5以良至低位轻度污染为主.闭幕式前1 d(2月19日)西北冷空气再次过境, 区域大部空气质量优良.

2.1.2 近年冬奥会同期区域空气质量对比分析

按照2.1.1节划分的3个阶段, 对比2015~2022年冬奥会农历同期(除夕至正月二十)区域空气质量时空演变特征.历年该时段重污染过程频发且主要集中在春节前夕(第1阶段)[图 3(a)], 仅2022年未出现重污染天, 优良天占比同期最高(98.7%).在春节中期(第2阶段), 2021年优良天占比最高(96.7%), 2016年次之(93.5%), 仅存在14天次的轻度污染, 但同年还未严格管控烟花爆竹燃放, 对比同期气象条件可知, 2016年风速明显提高, 湿度大幅降低, 有利于污染物扩散, 可见大气强扩散能力对污染程度的改善贡献至关重要[39].

(a)44城市空气质量级别天次, (b)各省市重度污染城市个数、天次和PM2.5浓度 图 3 2015~2022年除夕至正月二十期间44城市空气质量级别和重度污染情况统计 Fig. 3 Air quality level and number of PM2.5heavy pollution in 44 cities from New Year's Eve to lunar January 20th, 2015-2022

2015年以来, 44城市PM2.5日均重污染天数及城市个数先增加后大幅减少[图 3(b)], 重污染天集中在2017~2019年, 2017年重污染城市数量最多(42个), 同年河北11个城市和河南12个城市重污染总天次分别为71天次和74天次, 重污染发生频率高达30.7%和29.4%, 其中石家庄、保定、邢台和安阳PM2.5浓度达到重度至严重污染水平, 到2022年完全消除重污染天, 可见河南和河北禁燃管控和违法排污精准整治措施成效尤为显著[40, 41].自2019年源排放水平锐减后[35]空气质量逐年明显改善, 2022年PM2.5浓度为近8年农历同期最低, 较2017年峰值108 μg·m-3下降了62 μg·m-3, 优良天占比最高(83.3%).重污染天发生频率(重污染天数与总天数之比)降低了23.5%, 污染天出现频次(轻度及以上污染天次与总天次之比)降低至13.2%, 较2017年降低48.6%.

PM2.5污染区域差异性显著, 呈南重北轻的特点(图 4), 高值区主要集中在太行山沿线及燕山传输通道城市, 与山脉阻挡和山区平原热力差异易形成局地弱风场和逆温层, 气流辐合停滞区阻碍污染水平垂直对流扩散[4], 西北沙尘的外来传送[30]以及工业企业密集造成本地污染排放量大[29]有关.2022年区域中南部空气质量由轻至中度污染转好为优良水平, ρ(PM2.5)较2017年同期降低30~90 μg·m-3及以上.

(a)2015年2月18日至3月10日, (b)2016年2月7~27日, (c)2017年1月27日至2月16日, (d)2018年2月15日至3月7日, (e)2019年2月4~24日, (f)2020年1月24日至2月13日, (g)2021年2月11日至3月3日, (h)2022年1月31日至2月20日 图 4 京津冀及周边区域2015~2022年除夕至正月二十期间PM2.5浓度均值空间分布 Fig. 4 Concentration distribution of PM2.5in Beijing-Tianjin-Hebei Region from New Year's Eve to lunar January 20th, 2015-2022

2.1.3 典型城市冬奥会同期空气质量对比分析

选择北京、张家口、石家庄、天津、太原和沈阳这6个城市对比分析2021年和2022年冬奥会期间PM2.5浓度逐小时变化趋势, 相关结果见图 5.6城市PM2.5浓度高值均集中在2月8~15日, 2021年以中度及以上污染水平为主, 2022年污染程度明显减轻, 以轻度水平为主, 北京和张家口未出现PM2.5小时浓度超标(>75 μg·m-3), 仅太原和沈阳出现短时重度污染.2022年PM2.5浓度同比呈不同幅度的下降, 北京ρ(PM2.5)最低(4 μg·m-3), 均值和峰值同比降幅最大(64.8%和60.6%).2022年区域同比呈低温、高湿和静小风的气象特征, 冬季湿度大和风力小是导致京津冀地区污染高值的主要气象因素[42], 但同期空气质量显著转好, 说明污染源排放强度显著降低.沈阳PM2.5浓度峰值不降反增, 同比上升10.3%, 自2月9日21:00污染持续累积, 于2月10日19:00达PM2.5重度污染水平, 出现连续7 h重度污染和40 h浓度超标, 天津和石家庄PM2.5浓度在同时段先后出现快速涨幅, 达到中度污染水平, 可能与东风作用下沈阳污染跨海传输影响有关[25].

图 5 2021年和2022年1月31日至2月20日6个典型城市PM2.5逐小时浓度变化 Fig. 5 Hourly PM2.5 concentration for six typical cities from January 31st to February 20th in 2021 and 2022

为进一步说明污染集中时段区域减排效果, 图 6对比了2021年和2022年2月典型城市的PM2.5水溶性物质组分变化特征.除张家口外, 2022年2月离子浓度同比大幅下降, 8种水溶性无机离子浓度平均值降幅大小为:NO3-(16.1 μg·m-3)>NH4+(9.8 μg·m-3)>SO42-(7.0 μg·m-3)>Cl-(1.7 μg·m-3)>Ca2+(0.4 μg·m-3), K+和Mg2+基本不变, 各组分浓度同步下降表明燃煤、工业生产、移动交通和道路扬尘等活动明显减少.SNA(NO3-、SO42-和NH4+)是PM2.5水溶性无机离子的最主要组成部分, 尤其是NO3-占主导地位, 说明燃煤与机动车尾气复合型污染源排放对大气污染占主要贡献[28].2021年和2022年SNA浓度分别占总离子浓度的87.1%和76.7%, 占PM2.5浓度的68.0%和23.0%, 比例大幅降低表明2022年二次污染减轻.SO42-、NH4+和Cl-主要与燃煤和化工生产有关[13], NO3-主要来自机动车尾气排放, Ca2+和K+主要来自扬尘和生物质燃烧, 北京、天津和石家庄ρ(NO3-)/ρ(SO42-)同比显著降低, 表明燃煤源较移动源贡献上升.

图 6 2021年和2022年的2月典型城市PM2.5水溶性无机离子浓度变化 Fig. 6 Temporal variations in average concentrations of water-soluble inorganic ions in PM2.5of typical cities in February 2021 and 2022

2.2 冬奥会期间污染成因分析 2.2.1 气象影响分析

气象条件对空气质量变化起关键作用, 华北地区常用静稳天气指数(SWI)综合考虑温、风、湿和压等气象场要素以及逆温强度和混合层高度等大气热力动力条件[43], SWI反映边界层结构和环流形势基本特征, 对大气污染水平与垂直稀释和扩散能力有较好的指示意义.SWI大小与PM2.5浓度呈显著正相关性[44].“2+26”城市作为京津冀大气污染传输通道的重点监测区域[23, 45], 与44城市污染情况密切相关.

从时间上看, 2022年冬奥会期间区域降温、增湿和增压明显(图 7), 近地面风速除大同、朔州、阳泉和济南等地同比略降低外, 区域大部基本持平, 平均降低0.4 m·s-1, 大气湍流减弱, 污染水平扩散条件同比略转差.边界层高度在300~800 m范围内同比小幅抬升, 污染物垂直扩散小幅改善.区域SWI同比增加2.1(表 1), 大气综合扩散条件明显转差, 在近地面温度较低和相对湿度较高的气象条件下, 不利于颗粒物扩散和去除, 半挥发性化合物易形成PM2.5的二次气溶胶组分, 冬季燃煤供暖和机动车源等污染物大量排放时常伴随区域性污染过程[46, 47], 但PM2.5浓度同比降低23.3%, 表明区域减排措施可降低污染积累程度.

红色表示基准值大于对比值, 蓝色表示基准值小于对比值, 数值越大表示差值越大, 数值为对应气象因子的平均偏差分布, 基准时间为2022年1月31日至2月20日, 对比时间为2021年1月31日至2月20日 图 7 2022年1月31日至2月20日44城市气象因子同期变化 Fig. 7 Simultaneous variation in meteorological factors for 44 cities from January 31st to February 20th in 2022

表 1 2021年和2022年1月31日至2月20日PM2.5平均浓度与气象因子均值 Table 1 Average PM2.5concentration and meteorological factors from January 31st to February 20th in 2021 and 2022

从空间上看, 2022年降水集中在京津冀地区, 平均降水时长为5.9 h, 区域东南部PM2.5浓度相对较高.SWI值北低南高, 北部扩散条件略好于中南部, 与2021年呈相反的区域特征, 北京大气扩散条件偏有利(SWI < 9)[48], ρ(PM2.5)降幅最高(38 μg·m-3).受降水过程增加影响, 太行山沿山以西地区相对湿度明显升高, 洛阳、晋中和阳泉同比增加25%~35%, 京津冀中北部和山东大部相对湿度基本持平.山东和山西SWI分别为9.6和9.3, 大气扩散条件同比变化类似且偏不利, 与山东短时局地降水相比, 山西北部存在降水中心且平均降水时长同比增多2.5 h, 降水湿清除作用较强烈, 但山东ρ(PM2.5)下降(10 μg·m-3)略高于山西(9 μg·m-3), 进一步表明一次污染排放管控力度显著.

2.2.2 减排影响分析

本地排放是影响空气质量的重要内因.PM2.5浓度同比变化扣除同期气象影响, 得到排放对PM2.5浓度升高的贡献, 2022年冬奥会期间减排措施采取前后1个月PM2.5浓度降幅贡献计算结果见表 2.区域协同减排阶段(1月31日至2月20日), 排放水平对PM2.5浓度下降占主要贡献且较前1个月贡献显著提高, 全国339城市和44城市平均提高25%, 北京提高最多(96%), 河北、北京和天津由排放造成PM2.5浓度上升的正贡献转变为负贡献.全国和44城市ρ(PM2.5)均值分别下降19 μg·m-3和39 μg·m-3, 河南下降最多(56 μg·m-3).在全国ρ(PM2.5)峰值上升72 μg·m-3的不利条件下, 44城市降低76 μg·m-3, 其中山西削减最多(101 μg·m-3).晋鲁豫在气象造成PM2.5浓度上升的正贡献不利条件下, PM2.5浓度峰值降幅(43.8%)高于京津冀(42.8%), 可见协同减排削峰效果十分显著.

表 2 冬奥会前1个月和冬奥会期间区域PM2.5浓度变幅及减排贡献 Table 2 Regional variation in PM2.5 concentration and emission reduction contribution in one month before and during the Beijing Winter Olympics

对比2019~2022年冬奥会开闭幕式期间(2月4~20日)京津冀及周边地区PM2.5化学组分浓度及占比年际和空间同期变化特征(图 8图 9).从时间上看, 历年同期常出现区域性PM2.5轻至中度污染过程, 2022年区域PM2.5浓度均值为近4年最低, 较2019年最高值下降了37.4 μg·m-3.有机物和SNA平均浓度逐年下降(图 8), 2019年浓度最高, 多年平均降幅分别为21.9%和15.5%, 浓度降幅大小为:有机物(21.9%)>硫酸盐(20%)>铵盐(16.7%)>硝酸盐(9.7%).尽管各组分浓度同比下降显著, SNA对PM2.5贡献率却呈上升态势(图 9), 尤其是硝酸盐占比逐年上升至30.1%, 较2019年上涨7.7%, 自2020年代替有机物成为主导地位.2022年SNA占比最高(63.2%), 较前3 a分别增加7.3%、2.1%和6.8%, 与一次排放直接相关的EC、微量元素、地壳元素和氯盐占PM2.5比例下降, 可见清洁能源使用、工业超低排放和重型柴油车排放标准提高等综合治理手段[41]使交通源污染相对突出, 且冬季静稳高湿加强二次转化[49].

(a) 2019年, (b) 2020年, (e) 2021年, (d) 2022年 图 8 2019~2022年2月4~20日京津冀及晋鲁豫地区PM2.5化学组分浓度变化 Fig. 8 Change in chemical compositions concentrations in PM2.5in Beijing-Tianjin-Hebei and Shanxi-Shandong-Henan Region from February 4th to 20th, 2019-2022

图 9 2019~2022年2月4~20日京津冀及晋鲁豫地区PM2.5化学组分占比变化 Fig. 9 Change in chemical composition ratios in PM2.5 in Beijing-Tianjin-Hebei and Shanxi-Shandong-Henan Region from February 4th to 20th, 2019-2022

从空间上看, 化学组分浓度区域差异性趋于缩小, 整体呈南高北低的空间特征, 建筑、道路扬尘和区域性沙尘导致地壳物质高值区分布较分散.2019年各组分浓度存在显著空间差异(图 10), 有机物和硝酸盐以及硫酸盐、铵盐和EC浓度高值分别集中在区域中部(山西和河北)、东南部(河南和山东)和西南部(河南和山西), 山东对一次组分贡献突出.2020年以来, 近3年二次组分浓度变化存在较强空间一致性, 浓度范围向低值收窄, 与疫情影响下人为活动减少有关[50], 尤其是2022年河北各组分浓度同步下降, 与重大活动期间南部钢铁和冶金等重点工业限排、乡镇或区县散煤“双代”排查和重型渣土车限行等区域精细化协同减排措施有关[18, 41], 而SNA浓度在晋鲁豫地区出现不同程度的同比涨幅, 需加强采暖季燃煤排放SO2、工业与交通源排放NOx以及农业人畜与建筑工业排放NH3三项前体物协同管控[51], 同时加强区域联防联控.

图 10 2019~2022年2月4~20日京津冀及晋鲁豫地区PM2.5化学组分浓度空间分布 Fig. 10 Spatial distribution of chemical composition concentrations in PM2.5 in Beijing-Tianjin-Hebei and Shanxi-Shandong-Henan Region from February 4th to 20th, 2019-2022

2.2.3 传输影响分析

基于污染传输路线库及高值热点排查清单精准施策, 显著降低热点区域污染物浓度, 冬奥会期间京津冀及周边区域空气质量显著改善.然而, 此期间区域性污染过程却没有完全消失[51], 2022年2月10~13日锦州、葫芦岛和沈阳以及太行山沿线平原城市先后出现连续多小时PM2.5中至重度污染, 由48 h不同高度PM2.5气团前向轨迹可知(图 11), 2月11~13日100、500和1 500 m高度气团主要到达京津冀及周边区域, 东北方向气团长距离传输明显且经过污染高值区, 依此推断辽宁是区域大气污染的可能潜在源区.

(a)2022年2月11日08:00沈阳, (b)2022年2月11日08:00锦州, (c)2022年2月11日08:00葫芦岛, (d)2022年2月12日08:00沈阳, (e)2022年2月12日08:00锦州, (f)2022年2月12日08:00葫芦岛, (g)2022年2月13日08:00沈阳, (h)2022年2月13日08:00锦州, (i)2022年2月13日08:00葫芦岛 图 11 2月11~13日沈阳、锦州和葫芦岛PM2.5污染团前向轨迹 Fig. 11 Forward trajectories of PM2.5 pollution mass in Shenyang, Jinzhou, and Huludao cities from February 11th to 13th

为量化辽宁对京津冀鲁相关城市的污染传输影响, 区域性污染过程时段(2月12~13日)近地面层25 m PM2.5及主要组分浓度传输贡献统计见表 3.50%以上PM2.5污染均来自跨区域传输, 尤其是天津、唐山、沧州和滨州等环渤海沿岸城市受辽宁污染跨海传输影响较大(>10%).外源平均贡献为83.6%, 其中来自辽宁的PM2.5污染传输以交通源主要贡献硝酸盐(6%~27%)和供暖期燃煤电厂主要贡献硫酸盐(5%~26%)和CO(4%~24%)为主, 工业生产贡献铵盐[52]占比较低(< 20%), 可见硝酸盐和硫酸盐等二次组分易长距离传输, 与王晓琦等[22]分析的结果一致, NH3一次污染物排放控制成效显著, 但仍需加强燃煤排放和二次化学组分的管控.

表 3 2月12~13日近地面层25 m处PM2.5及主要组分区域传输占比及贡献率/% Table 3 Proportion and contribution ratio of regional transmission of PM2.5 and main components in surface layer 25m from February 12th to 13th/%

因此, 开展区域联防联控保障空气质量是十分必要的, 建议结合地理位置和气象条件等因素综合考虑污染团的跨区域长距离传输, 对本区域污染形势进行溯源分析, 从而减少空气污染程度和持续时间, 消除重污染过程, 达到空气质量优良的目的.

3 结论

(1) 2022年冬奥会期间(1月31日至2月20日)京津冀及周边区域44城市空气质量改善显著, 未出现重污染天.PM2.5浓度均值和峰值同比下降14 μg·m-3和76 μg·m-3, 优良天占比为近8年最高(83.3%).SWI同比增加2.1, 大气扩散条件同比转差, 高湿和南风易造成PM2.5区域性污染.区域PM2.5污染呈南重北轻的特点, 2017~2019年农历同期污染程度较重[ρ(PM2.5)>89 μg·m-3], 高值区集中在太行山沿线及燕山传输通道城市(保定、石家庄、邢台、邯郸、安阳和新乡).

(2) 区域一次污染物减排削峰成效显著.44城市和北京减排对PM2.5降幅贡献较减排前1个月分别增大25%和96%, 晋鲁豫地区在气象导致PM2.5浓度上升不利条件下, 峰值降低明显(87 μg·m-3).北京、天津和石家庄ρ(NO3-)/ρ(SO42-)同比显著降低, 燃煤源较移动源贡献上升.

(3) 2019~2022年化学组分浓度逐年降低, 空间差异性缩小, 高值集中在区域中南部.二次组分浓度降幅为:有机物(21.9%)>硫酸盐(20%)>铵盐(16.7%)>硝酸盐(9.7%), 硝酸盐占PM2.5比例逐年上升至30.1%, 2022年SNA浓度在晋鲁豫地区出现同比涨幅, 需加强前体物SO2、NOx和NH3协同管控.

(4) 2022年2月京津冀PM2.5区域性污染以外源传输为主(>50%).在偏东北气流持续作用下, 辽宁污染团对环渤海沿岸城市污染贡献较大(>10%), 硫酸盐和硝酸盐易跨海长距离传输.

参考文献
[1] 刘倬诚, 牛月圆, 吴婧, 等. 山地型城市冬季大气重污染过程特征及成因分析[J]. 环境科学, 2021, 42(3): 1306-1314.
Liu Z C, Niu Y Y, Wu J, et al. Characteristics and cause analysis of heavy air pollution in a mountainous city during winter[J]. Environmental Science, 2021, 42(3): 1306-1314.
[2] 徐冉, 张恒德, 杨孝文, 等. 北京地区秋冬季大气污染特征及成因分析[J]. 环境科学, 2019, 40(8): 3405-3414.
Xu R, Zhang H D, Yang X W, et al. Concentration characteristics of PM2.5 and the causes of heavy air pollution events in Beijing during autumn and winter[J]. Environmental Science, 2019, 40(8): 3405-3414.
[3] Ge B Z, Wang Z F, Lin W L, et al. Air pollution over the North China Plain and its implication of regional transport: a new sight from the observed evidences[J]. Environmental Pollution, 2018, 234: 29-38. DOI:10.1016/j.envpol.2017.10.084
[4] Bei N F, Zhao L N, Wu J R, et al. Impacts of sea-land and mountain-valley circulations on the air pollution in Beijing-Tianjin-Hebei(BTH): a case study[J]. Environmental Pollution, 2018, 234: 429-438. DOI:10.1016/j.envpol.2017.11.066
[5] An Z S, Huang R J, Zhang R Y, et al. Severe haze in Northern China: a synergy of anthropogenic emissions and atmospheric processes[J]. Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 2019, 116(18): 8657-8666.
[6] Zhao P S, Dong F, He D, et al. Characteristics of concentrations and chemical compositions for PM2.5 in the region of Beijing, Tianjin, and Hebei, China[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2013, 13(9): 4631-4644. DOI:10.5194/acp-13-4631-2013
[7] 薛文博, 史旭荣, 严刚, 等. 气象条件和排放变化对2020年春节前后华北地区重污染过程的影响[J]. 中国科学: 地球科学, 2021, 64(2): 314-324.
Xue W B, Shi X R, Yan G, et al. Impacts of meteorology and emission variations on the heavy air pollution episode in North China around the 2020 Spring Festival[J]. Science China Earth Science, 2021, 64(2): 329-339.
[8] 张莹, 贾旭伟, 杨旭, 等. 中国典型代表城市空气污染特征及其与气象参数的关系[J]. 气象与环境学报, 2017, 33(2): 70-79.
Zhang Y, Jia X W, Yang X, et al. Characteristics of air pollution and its relationship with meteorological parameters in typical representative cities of China[J]. Journal of Meteorology and Environment, 2017, 33(2): 70-79. DOI:10.3969/j.issn.1673-503X.2017.02.009
[9] 肖腾, 林廷坤, 严宇, 等. 石家庄市秋冬季大气环流型下的气象和PM2.5污染特征[J]. 北京大学学报(自然科学版), 2021, 57(3): 414-424.
Xiao T, Lin T K, Yan Y, et al. Meteorological and pollution characteristics of PM2.5 under atmospheric circulation types in autumn and winter in Shijiazhuang[J]. Acta Scientiarum Naturalium Universitatis Pekinensis, 2021, 57(3): 414-424.
[10] Wang Y, Liu H W, Mao G Z, et al. Inter-regional and sectoral linkage analysis of air pollution in Beijing-Tianjin-Hebei(Jing-Jin-Ji) urban agglomeration of China[J]. Journal of Cleaner Production, 2017, 165: 1436-1444. DOI:10.1016/j.jclepro.2017.07.210
[11] 滑申冰, 师华定, 王堃, 等. 2016-2017年冬季华北地区一次重污染过程的气象条件分析[J]. 气象与环境科学, 2018, 41(4): 47-53.
Hua S B, Shi H D, Wang K, et al. Analysis of meteorological conditions for a heavy pollution process in North China during 2016-2017 winter[J]. Meteorological and Environmental Sciences, 2018, 41(4): 47-53.
[12] 周静博, 段菁春, 王建国, 等. 2019年元旦前后石家庄市重污染过程PM2.5污染特征及来源解析[J]. 环境科学, 2020, 41(1): 39-49.
Zhou J B, Duan J C, Wang J G, et al. Analysis of pollution characteristics and sources of PM2.5 during heavy pollution in Shijiazhuang city around New Year's Day 2019[J]. Environmental Science, 2020, 41(1): 39-49.
[13] 张蒙, 韩力慧, 刘保献, 等. 北京市冬季重污染期间PM2.5及其组分演变特征[J]. 中国环境科学, 2020, 40(7): 2829-2838.
Zhang M, Han L H, Liu B X, et al. Evolution of PM2.5 and its components during heavy pollution episodes in winter in Beijing[J]. China Environmental Science, 2020, 40(7): 2829-2838. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2020.07.006
[14] 肖致美, 徐虹, 李鹏, 等. 京津冀区域重污染期间PM2.5垂直分布及输送[J]. 环境科学, 2019, 40(10): 4303-4309.
Xiao Z M, Xu H, Li P, et al. Vertical distribution and transport of PM2.5 during heavy pollution events in the Jing-Jin-Ji Region[J]. Environmental Science, 2019, 40(10): 4303-4309. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2019.10.033
[15] 梅梅, 朱蓉, 孙朝阳. 京津冀及周边"2+26"城市秋冬季大气重污染气象条件及其气候特征研究[J]. 气候变化研究进展, 2019, 15(3): 270-281.
Mei M, Zhu R, Sun C Y. Study on meteorological conditions for heavy air pollution and its climatic characteristics in "2+26" cities around Beijing-Tianjin-Hebei region in autumn and winter[J]. Climate Change Research, 2019, 15(3): 270-281.
[16] 李令军, 王占山, 张大伟, 等. 2013~2014年北京大气重污染特征研究[J]. 中国环境科学, 2016, 36(1): 27-35.
Li L J, Wang Z S, Zhang D W, et al. Analysis of heavy air pollution episodes in Beijing during 2013~2014[J]. China Environmental Science, 2016, 36(1): 27-35. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2016.01.005
[17] 张晗宇, 温维, 程水源, 等. 京津冀区域典型重污染过程与反馈效应研究[J]. 中国环境科学, 2018, 38(4): 1209-1220.
Zhang H Y, Wen W, Cheng S Y, et al. Study on typical heavy pollution process and feedback effect in Beijing-Tianjin-Hebei Region[J]. China Environmental Science, 2018, 38(4): 1209-1220.
[18] 胡京南, 柴发合, 段菁春, 等. 京津冀及周边地区秋冬季PM2.5爆发式增长成因与应急管控对策[J]. 环境科学研究, 2019, 32(10): 1704-1712.
Hu J N, Chai F H, Duan J C, et al. Explosive growth of PM2.5during the autumn and winter seasons in the Jing-Jin-Ji and surrounding area and its control measures with emergency response[J]. Research of Environmental Sciences, 2019, 32(10): 1704-1712.
[19] 孙婷婷, 项衍, 罗宇涵, 等. 基于综合立体观测网的京津冀地区污染过程分析[J]. 环境科学研究, 2021, 34(1): 20-27.
Sun T T, Xiang Y, Luo Y H, et al. Pollution process in Beijing-Tianjin-Hebei and its surrounding areas based on comprehensive stereoscopic observation network[J]. Research of Environmental Sciences, 2021, 34(1): 20-27.
[20] Chang X, Wang S X, Zhao B, et al. Contributions of inter-city and regional transport to PM2.5 concentrations in the Beijing-Tianjin-Hebei Region and its implications on regional joint air pollution control[J]. Science of the Total Environment, 2019, 660: 1191-1200. DOI:10.1016/j.scitotenv.2018.12.474
[21] Li N, Zhang X L, Shi M J, et al. Does China's air pollution abatement policy matter? An assessment of the Beijing-Tianjin-Hebei Region based on a multi-regional CGE model[J]. Energy Policy, 2019, 127: 213-227. DOI:10.1016/j.enpol.2018.12.019
[22] 王晓琦, 郎建垒, 程水源, 等. 京津冀及周边地区PM2.5传输规律研究[J]. 中国环境科学, 2016, 36(11): 3211-3217.
Wang X Q, Lang J L, Cheng S Y, et al. Study on transportation of PM2.5 in Beijing-Tianjin-Hebei(BTH) and its surrounding area[J]. China Environmental Science, 2016, 36(11): 3211-3217. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2016.11.002
[23] 朱媛媛, 王晓斐, 汪巍, 等. "2+26"城市春节和元宵节期间污染特征、气象影响和预报回顾分析[J]. 环境科学, 2022, 43(3): 1212-12.
Zhu R R, Wang X F, Wang W, et al. Analysis of pollution characteristics, meteorological impact, and forecast retrospective during the Spring Festival and the Lantern Festival in "2+26" cities[J]. Environmental Science, 2022, 43(3): 1212-12.
[24] 刀谞, 吉东生, 张显, 等. 京津冀及周边地区采暖季PM2.5化学组分变化特征[J]. 环境科学研究, 2021, 34(1): 1-10.
Dao X, Ji D S, Zhang X, et al. Characteristics of chemical composition of PM2.5 in Beijing-Tianjin-Hebei and its surrounding areas during the heating period[J]. Research of Environmental Sciences, 2021, 34(1): 1-10.
[25] Yan D, Lei Y L, Shi Y K, et al. Evolution of the spatiotemporal pattern of PM2.5 concentrations in China- a case study from the Beijing-Tianjin-Hebei Region[J]. Atmospheric Environment, 2018, 183: 2.
[26] 孙韧, 肖致美, 陈魁, 等. 京津冀重污染大气污染物输送路径分析[J]. 环境科学与技术, 2017, 40(12): 159-164.
Sun R, Xiao Z M, Chen K, et al. The transmission paths analysis of heavy air pollution episode in Beijing-Tianjin-Hebei Region[J]. Environmental Science & Technology, 2017, 40(12): 159-164.
[27] 刘玥晨, 满睿琪, 裘彦挺, 等. 北京冬季奥运会历史同期大气PM2.5污染特征分析[J]. 环境科学, 2022, 43(8): 3895-3902.
Liu Y C, Man R Q, Qiu Y T, et al. Characteristics of PM2.5 pollution in Beijing during the historical period of the 2022 Olympic winter games[J]. Environmental Science, 2022, 43(8): 3895-3902.
[28] Chu B W, Ma Q X, Liu J, et al. Air Pollutant correlations in China: secondary air pollutant responses to NOx and SO2 control[J]. Environmental Science & Technology Letters, 2020, 7(10): 695-700.
[29] Zhang H, Yin S S, Bai L, et al. Establishment and evaluation of anthropogenic black and organic carbon emissions over central plain, China[J]. Atmospheric Environment, 2020, 226. DOI:10.1016/j.atmosenv.2020.117406
[30] Liu H J, Tian H Z, Zhang K, et al. Seasonal variation, formation mechanisms and potential sources of PM2.5 in two typical cities in the central plains urban agglomeration, China[J]. Science of the Total Environment, 2019, 657: 657-670.
[31] 褚旸晰, 殷丽娜, 邵盼阳, 等. 中国典型区域2017-2020年期间大气重污染的时空特征与演变[J]. 中华疾病控制杂志, 2021, 25(10): 1133-1138.
Chu Y X, Yin L N, Shao P Y, et al. The spatio-temporal variation of heavy air pollution in typical regions of China from 2017 to 2020[J]. Chinese Journal of Disease Control & Prevention, 2021, 25(10): 1133-1138.
[32] 朱媛媛, 高愈霄, 汪巍, 等. 2019年10~12月京津冀及周边"2+26"城市重污染减排效果评估[J]. 环境科学, 2020, 41(10): 4402-4412.
Zhu Y Y, Gao Y X, Wang W, et al. Assessment of emergency emission reduction effect during the heavy air pollution episodes in Beijing, Tianjin, Hebei, and its surrounding area("2+26" cities) from October to December 2019[J]. Environmental Science, 2020, 41(10): 4402-4412.
[33] 吴文景, 常兴, 邢佳, 等. 京津冀地区主要排放源减排对PM2.5污染改善贡献评估[J]. 环境科学, 2017, 38(3): 867-875.
Wu W J, Chang X, Xing J, et al. Assessment of PM2.5 pollution mitigation due to emission reduction from main emission sources in the Beijing-Tianjin-Hebei Region[J]. Environmental Science, 2017, 38(3): 867-875.
[34] Tong P F, Zhang Q R, Lin H M, et al. Simulation of the impact of the emergency control measures on the reduction of air pollutants: a case study of APEC blue[J]. Environmental Monitoring and Assessment, 2020, 192(2). DOI:10.1007/s10661-019-8056-1
[35] 张章, 刘保献, 安欣欣, 等. 北京市传统春节假期空气质量特征研究[J]. 中国环境科学, 2021, 41(1): 102-113.
Zhang Z, Liu B X, An X X, et al. A study on the air quality in Beijing during the Spring Festival[J]. China Environmental Science, 2021, 41(1): 102-113.
[36] 高阳, 韩永贵, 黄晓宇, 等. 基于后向轨迹模式的豫南地区冬季PM2.5来源分布及传输分析[J]. 环境科学研究, 2021, 34(3): 538-548.
Gao Y, Han Y G, Huang X Y, et al. PM2.5 source distribution and transmission in winter in southern Henan Province based on backward trajectory model[J]. Research of Environmental Sciences, 2021, 34(3): 538-548.
[37] HJ 656-2013, 环境空气颗粒物(PM2.5)手工监测方法(重量法)技术规范[S].
[38] 环境保护部. 关于发布《大气颗粒物来源解析技术指南(试行)》的通知[EB/OL]. http://www.mee.gov.cn/gkml/hbb/bwj/201308/t20130820_257699.htm, 2020-08-29.
[39] 许艳玲, 薛文博, 雷宇. 气象和排放变化对PM2.5污染的定量影响[J]. 中国环境科学, 2019, 39(11): 4546-4551.
Xu Y L, Xue W B, Lei Y. Impact of meteorological conditions and emission change on PM2.5 pollution in China[J]. China Environmental Science, 2019, 39(11): 4546-4551.
[40] 中华人民共和国生态环境部办公厅. 关于加强重污染天气应对夯实应急减排措施的指导意见(环办大气函[J]. 北京: 生态环境部, 2019.
[41] 何伟, 张文杰, 王淑兰, 等. 京津冀地区大气污染联防联控机制实施效果及完善建议[J]. 环境科学研究, 2019, 32(10): 1696-1703.
He W, Zhang W J, Wang S L, et al. Effects and improvement suggestions on air pollution joint prevention and control mechanism in Beijing-Tianjin-Hebei Region[J]. Research of Environmental Sciences, 2019, 32(10): 1696-1703.
[42] 李慧, 王淑兰, 张文杰, 等. 京津冀及周边地区"2+26"城市空气质量特征及其影响因素[J]. 环境科学研究, 2021, 34(1): 172-184.
Li H, Wang S L, Zhang W J, et al. Characteristics and influencing factors of urban air quality in Beijing-Tianjin-Hebei and its surrounding areas("2+26" cities)[J]. Research of Environmental Sciences, 2021, 34(1): 172-184.
[43] 张恒德, 吕梦瑶, 张碧辉, 等. 2014年2月下旬京津冀持续重污染过程的静稳天气及传输条件分析[J]. 环境科学学报, 2016, 36(12): 4340-4351.
Zhang H D, Lv M Y, Zhang B H, et al. Analysis of the stagnant meteorological situation and the transmission condition of continuous heavy pollution course from February 20 to 26, 2014 in Beijing-Tianjin-Hebei[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2016, 36(12): 4340-4351.
[44] 张敏, 蔡子颖, 韩素芹. 天津静稳指数建立及在环境气象预报和评估中的应用[J]. 环境科学学报, 2020, 40(12): 4453-4460.
Zhang M, Cai Z Y, Han S Q. Establishment of stable weather index of Tianjin and its application in environmental weather forecast and assessment[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2020, 40(12): 4453-4460.
[45] 刘威杰, 胡天鹏, 毛瑶, 等. 汾渭平原临汾市2019年春节期间大气污染特征与来源解析[J]. 环境科学, 2021, 42(11): 5122.
Liu W J, Hu T P, Mao Y, et al. Characteristics and origin analysis of air pollution during the Spring Festival in Linfen, Fenwei Plain[J]. Environmental Science, 2021, 42(11): 5122.
[46] 陈锦超, 董雪玲, 张婉, 等. 北京市霾天PM2.5污染特征及其与气象因素的关系[J]. 环境科学与技术, 2018, 41(8): 87-94.
Chen J C, Dong X L, Zhang W, et al. Characteristics of PM2.5in haze days in Beijing and its relationship with meteorological factors[J]. Environmental Science & Technology, 2018, 41(8): 87-94.
[47] Zhu X W, Tang G Q, Guo J P, et al. Mixing layer height on the North China Plain and meteorological evidence of serious air pollution in southern Hebei[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2018, 18(7): 4897-4910.
[48] 马学款, 张碧辉, 桂海林, 等. APEC前后北京几次静稳天气边界层特征对比分析[J]. 气象, 2017, 43(11): 1364-1373.
Ma X K, Zhang B H, Gui H L, et al. Comparative analysis of boundary layer characteristics during stable weather over Beijing around APEC[J]. Meteorological Monthly, 2017, 43(11): 1364-1373.
[49] Tang M, Liu Y, He J, et al. In situ continuous hourly observations of wintertime nitrate, sulfate and ammonium in a megacity in the North China plain from 2014 to 2019: temporal variation, chemical formation and regional transport[J]. Chemosphere, 2021, 262. DOI:10.1016/j.chemosphere.2020.127745
[50] Fan C, Li Y, Guang J, et al. The impact of the control measures during the COVID-19 outbreak on air pollution in China[J]. Remote Sensing, 2020, 12(10). DOI:10.3390/rs12101613
[51] Cai S Y, Wang Y J, Zhao B, et al. The impact of the "Air Pollution Prevention and Control Action Plan" on PM2.5 concentrations in Jing-Jin-Ji Region during 2012-2020[J]. Science of the Total Environment, 2017, 580: 197-209.
[52] Zhu C Y, Tian H Z, Hao Y, et al. A high-resolution emission inventory of anthropogenic trace elements in Beijing-Tianjin-Hebei(BTH) Region of China[J]. Atmospheric Environment, 2018, 191: 452-462.