2023, Vol. 44
2. 北京工业大学区域大气复合污染防治北京市重点实验室, 北京 100124
2. Key Laboratory of Beijing on Regional Air Pollution Control, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China
自2013年我国实施《大气污染防治行动计划》和《打赢蓝天保卫战三年行动计划》以来, 我国各地区PM2.5浓度得到有效控制[1], 而近地面臭氧(O3)污染问题依旧严峻, 逐渐成为影响我国大气环境质量的重要因素.京津冀是我国光化学污染较为严重的区域之一, 长期观测表明, 2013~2018年该区域13市8 h臭氧体积分数(MDA8 O3)年均增长速率为1.08×10-9~3.32×10-9 a-1[2], 其中, 北京市MDA8 O3年均增长速率和24 h O3年均增长速率分别达到了2.30×10-9 a-1和1.91×10-9 a-1[3].在随后的2019~2021年, 据全国城市空气质量实时发布平台数据(http://www.cnemc.cn/), 该区域O3污染上升趋势有所遏制, MDA8 O3年均值与24 h O3年均体积分数分别降低了0.77×10-9和0.65×10-9, 略有改善.然而, 在近3年夏季, 该区域O3超标天数占比仍高达32.53% ~49.92%, 基于前体物减排的O3控制研究亟需开展.
O3污染控制的困难主要有两方面.其一, 在城市尺度上O3主要源于局地反应和区域传输, 有研究认为在华北地区的主要城市, 二者对昼间O3体积分数的贡献为7.98% ~31.60%[4~7]和24.00% ~63.60%[6, 8], 城市间的输送影响不容忽视, 故仅通过本地前体物的控制很难取得满意的O3改善效果, 有必要在区域尺度进行联防联控.其二, O3作为光化学污染的二次产物, 与前体物之间呈现非线性关系[9~12], 其关系受气象条件、前体物浓度、前体物相对丰度的综合影响[13, 14], 具有一定的复杂性.目前, 聚焦于该区域的相关文献大多定性确定了各市城区夏季O3与VOCs正相关、与NOx先负后正的响应关系[15~18], 但响应强度定量研究及影响因素分析仍然薄弱.此外, O3-VOCs-NOx响应又依赖于研究阈的大小, 城市尺度研究获得的O3-VOCs-NOx响应更反映局地反应作用, 而区域尺度研究获得的O3-VOCs-NOx响应则包含了局地反应和区域内输送的双重作用.因此, 一个地区的O3反应机制及控制策略, 也因研究域的不同而有所差异.
本文针对京津冀区域O3污染问题, 利用三维空气质量模式WRF-Chem开展该区域夏季代表月O3体积分数模拟, 基于强力闭合法(Brute-Force)研究区域层面前体物排放变化带来的O3体积分数变化, 继而识别O3反应机制, 构建区域层面O3-VOCs-NOx响应并分析其空间差异和影响因素, 最后基于O3体积分数改善提出了VOCs协同减排需求分析.本研究对于京津冀区域空气质量改善及污染物协同治理, 将具有积极的意义.
1 材料与方法 1.1 模式设置及效果评估本研究基于在线大气化学模式WRF-Chem (v3.9.1)对京津冀地区2018年夏季代表月(7月)地面空气质量进行模拟.模式采用Lambert地图投影方式, 中心经纬度为(114.8°E, 39.5°N), 两层嵌套, 网格水平分辨率分别为9 km和3 km, 经向格点数分别为223和232, 纬向格点数分别为202和253, 垂直层数29层, 模式近地层高度为0~40 m, 内层区域覆盖整个京津冀地区, 模拟区域如图 1所示.模拟区域内, 京津冀地区的人为源排放来源于姚诗音等[19]和王玥等[20]的研究, 其余地区人为源排放信息源自MEIC2017年的清单数据(https://www.meicmodel.org/), 天然源排放信息采用MEGAN[21]在线计算.在物理过程方面主要采用了Lin微物理参数化方案[22]、RRTM长波辐射方案[23]、Goddard短波辐射方案[24]、Noah地表模型[25]、YSU边界层方案[26]和Grell 3D积云参数化方案[27]等.化学过程方面主要采用了CBMZ化学机制[28]和MOSAIC气溶胶方案.此外, 使用北京城市气象研究所开发的RMAPS(快速刷新多尺度分析和预测系统)进行WRF数据同化[29].模式气象驱动场的初始与边界条件均来自于NCEP/NCAR全球1°×1°的FNL气象再分析资料, 同时, 为减少初始条件对模拟效果的影响, 采用MOZART-4[30]预测提供了化学初始边界场.
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BJ.北京, TJ.天津, CD.承德, ZJK.张家口, QHD.秦皇岛, TS.唐山, LF.廊坊, BD.保定, SJZ.石家庄, CZ.沧州, HS.衡水, XT.邢台, HD.邯郸 图 1 WRF-Chem模拟区域示意 Fig. 1 Schematic diagram of WRF-Chem simulation area |
本研究根据京津冀区域8个气象观测站点与13个城市空气质量站点信息, 对2018年7月基准情景模拟效果进行评估.对于气象场模拟, 温度(T2)、湿度(RH)和风速(WS10)的标准化平均偏差(NMB)在-3.82% ~3.69%、-1.41% ~6.95%和24.26% ~68.62%范围内, 标准化平均误差(NME)分别达到3.92% ~6.31%、5.25% ~9.77%和35.46% ~74.39%.对于化学场模拟, 昼间O3的NMB和NME分别为-24.41% ~16.95%和24.82% ~45.34%, NO2的NMB和NME分别为-60.23% ~49.28%和43.81% ~80.30%, 除TS、QHD的O3和ZJK、CD的NO2, 大多满足《环境空气质量模型遴选指南》的标准[31].CD和ZJK的NO2低估可能是由于模型3 km水平分辨率有限, 无法准确反映两地较小的带状城区, NO2被稀释而低估; TS与QHD的O3模拟效果较差可能是由该地区海洋与陆地温度梯度模拟误差较大, 边界层高度被低估而导致的, 而边界层低估也是这一地区的模拟难点[32].总体而言, 模式的气象场和化学场模拟在可接受的范围内, 能合理呈现京津冀地区O3与前体物浓度水平及变化趋势, 可以用于开展反应机制和控制策略研究.
1.2 基于前体物单一减排情景的O3反应控制区识别地面O3体积分数受背景、局地反应和水平垂直输送等多重因素影响[33~35].研究域内, 可对O3前体物VOCs和NOx分别给予一定程度的减排, 模拟其排放变化所引起的O3体积分数变化.若两类前体物的变化均未产生较大的O3变化, 则认为该地区O3体积分数受局地反应影响较弱, 受背景和输送的影响更强, 在反应机制上属于非敏感区.若某类前体物变化产生的O3变化足够大, 且超过了另一个前体物的影响, 则暗示该地区光化学反应对O3体积分数累积具有较大的作用, 而光化学O3产率主要受控于该前体物水平的高低, 在反应机制上属于该前体物敏感区(或该前体物控制区).然而, 不同的文献对于O3控制区的定义和识别具有不同的理解, 主要的4类判断标准如表 1所示.本文将按照文献标准, 在基准情景上, 分别设置两类前体物30%和50%的减排情景(图 2中的S2、S3、S6和S10这4个情景), 模拟地面O3体积分数变化, 进而依据文献定义判断本研究区域O3反应的控制区机制.
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表 1 不同O3前体物控制区定义标准1) Table 1 Definition criteria for different O3 precursor sensitivity regimes |
1.3 基于前体物多减排情景的O3-VOCs-NOx响应机制建立
光化学O3是由VOCs反应引起HOx循环, HOx循环继而驱动NOx循环, 再基于NO2不断光解而累积形成的, NOx是O3的直接前体物, VOCs则是O3的间接前体物.故O3对VOCs和NOx不仅具有非线性响应的特征, 还受两类前体物相对丰度的复杂影响.O3-VOCs-NOx响应机制建立依赖于多个前体物单独或交互减排情景.本研究在2018年区域排放基础情景(S0)下, 基于当前大气污染物减排能力的考虑, 设置13个减排情景(S1~S13), 如图 2所示.13个减排情景的O3模拟结果, 将用于构建不同城市的O3-VOCs-NOx响应机制, 量化O3对前体物的相对响应强度, 并探索基于O3体积分数改善的两类前体物协同控制策略.
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图 2 基于2018年的区域前体物减排情景设置 Fig. 2 Regional precursor reduction scenario settings based on 2018 emissions |
本文首先基于S0、S2、S3、S6和S10情景模拟, 提取D02模拟网格的O3体积分数, 量化计算了VOCs和NOx减排所带来的区域午后(13:00~16:00)O3的月均变化, 如图 3所示.在30%NOx减排下, 区域O3体积分数较S0变化-2.01×10-9~10.59×10-9, 正值区主要出现在除CD和ZJK外的城市地区及周边, 在TS和QHD变幅最高.而50%NOx减排使得区域O3变化负值区持续扩大, BJ、CD和ZJK部分郊区O3降幅超过了2.00×10-9; 而O3变化正值区范围则围绕城区进一步缩小, 除CD和ZJK外的10个城市的城区代表格点O3变化在0.22×10-9~9.73×10-9范围内.30%VOCs减排下, 区域O3较S0变化-9.29×10-9~-0.10×10-9, 变化较大的区域主要出现在TS西部、TJ北部、BJ中部和南部、BD和SJZ的大部分地区.而50%VOCs减排使得区域O3变化负值进一步增强, 区域O3较S0变化-14.15×10-9~-0.08×10-9.
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(a)30% NOx减排情景-基准情景, (b)50% NOx减排情景-基准情景, (c)30% VOCs减排情景-基准情景, (d)50% VOCs减排情景-基准情景 图 3 京津冀区域30%和50%前体物减排带来的午后O3体积分数月均变化 Fig. 3 Monthly average variation in O3 volume fraction owing to 30% and 50% precursor reduction in the afternoon in the Beijing-Tianjin-Hebei Region |
基于上述前体物单一减排下的O3体积分数变化, 结合表 1中的文献定义, 本文对京津冀区域O3反应控制区类型进行识别, 如图 4所示.定义1、定义3和定义4均提出了非敏感区的概念, 该概念认为NOx和VOCs大幅减排下, O3体积分数变化甚微, 表明O3体积分数受局地反应影响较弱, 对前体物水平高低不敏感.根据这3类定义, 京津冀区域O3主要处于VOCs敏感区和非敏感区, VOCs控制区面积占比分别为26.59%、15.60%和24.20%, 主要处于TS西部、TJ中北部、BJ中南部、BD中部和SJZ中部; 余下地区大多被识别为非敏感区, 这些地区在50%NOx减排(S10)与50%VOCs减排(S3)下, 午后O3体积分数变化仅为-3.93×10-9~4.02×10-9, 变幅很低, 表明这些非敏感地区的O3受局地光化学反应影响弱于区域传输影响.而定义2较为粗略, 未提出非敏感区概念, 仅认为NOx减排下O3体积分数比VOCs减排下O3体积分数低2%时, 即处于NOx控制区; 反之, 则处于VOCs控制区.在定义2下, 研究域出现了VOCs控制区和NOx控制区, VOCs控制区位置与前3个定义相近, 但面积占比增大至69.10%; 而NOx控制区则处于区域北部的CD市, 面积占比17.20%.然而, 在50%NOx减排情景(S10), 定义2所识别的NOx控制区的O3体积分数降幅弱于未被识别为NOx控制区的BJ北部郊区的O3降幅, 该地区O3体积分数下降亦可能源于上风向的BJ北部郊区O3输送的削弱.故本文认为定义1、定义3和定义4所识别的区域O3控制区机制更为合理.
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图 4 4种定义下的京津冀区域O3反应控制区分布 Fig. 4 Distribution of O3 precursor sensitivity regimes in the Beijing-Tianjin-Hebei region under four definitions |
继而, 本文提取了S0~S13减排情景下13个城市城区代表格点的O3体积分数, 基于O3体积分数变化构建了各市城区夏季O3-VOCs-NOx响应机制.固定的NOx排放条件, 13市城区格点O3对区域VOCs排放的响应如图 5(a)~5(c)所示.在0%NOx减排、30%NOx减排和50%NOx减排条件下, 30%VOCs减排将使得城市城区格点MDA8 O3分别下降0.83% ~4.88%、0.41% ~4.39%和0.67% ~3.84%, 50%的区域VOCs减排将使得这些城区格点MDA8 O3分别下降1.42% ~8.22%、0.42% ~5.96%和0.68% ~4.94%, O3体积分数对VOCs排放呈正响应, VOCs减排的O3改善效果随NOx降低而减小.这主要源于VOCs是O3的间接前体物, 主要通过提供RO2 ·自由基促进NOx循环, 来贡献O3, 其对O3的影响依赖于NOx水平.
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图 5 各城市城区代表格点MDA8 O3对VOCs与NOx区域减排的响应关系 Fig. 5 Response of MDA8 O3 to regional emission reduction of VOCs and NOx for representative urban grids of each city |
而在VOCs排放固定条件下, 除CD和ZJK外, 多数城市城区格点O3对区域NOx排放呈负响应, 如图 5(d)~5(f)所示.在0%VOCs减排、30%VOCs减排和50%VOCs减排条件下, 30%的区域NOx减排将分别使13市城区格点MDA8 O3变化-1.07% ~11.81%、-0.98% ~11.88%和-0.98% ~12.30%, 50%的区域NOx减排将分别使城区格点MDA8 O3变化-1.31% ~20.44%、-1.86% ~20.45%和-1.41% ~20.93%. 值得注意的是, 呈负响应关系的城市, 负响应强度随VOCs排放降低而增大.这主要由于这些城区格点VOCs ∶NOx值较低(0.72~2.96), NOx相对充裕, 基准情景下已处于VOCs敏感区; 而VOCs减排将使得VOCs ∶NOx进一步降低, NO滴定作用增强, NOx的负响应增强[40].
综合S0~S13模拟结果, 本文进一步建立了各市城区O3-VOCs-NOx响应曲线, 如图 6所示.大体而言, BJ、SJZ、XT、HD、TJ和CZ这6市具有较为相似的响应曲线, 这些城区的O3均对NOx排放显著负相关, 而当区域NOx排放达到2018年水平的50%时, 有望跳出NOx负响应区; 在此之前, VOCs协同减排十分重要.BD、LF和HS这3个非工业化中小城市呈现相似的响应曲线, 当区域NOx排放达到2018年水平的85%时, 城区O3会跳出NOx负响应区.在TS和QHD, 因钢铁重工业布局影响, 该区域VOCs ∶NOx处于一个更低的水平, NOx相对更为充裕, 当区域NOx排放达到2018年水平的50%时, 其市城区O3仍将处于NOx负响应区, 且O3对NOx的负响应强度远高于对VOCs的正响应强度, O3体积分数改善在两市较为艰巨.而处于区域北部生态区的CD和ZJK, 对于两类前体物排放均呈正响应, 且当前体物减排至2018年水平的45%时, NOx减排的O3改善效果将高于VOCs减排效果.总体而言, 该区域13市城区的O3-VOCs-NOx呈现较大的空间差异, 这其中既包含了不同城市自身局地反应的差异, 也包含了区域内上风向城市(南部城市)向下风向城市(北部城市)的输送作用.
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图 6 主要城市城区格点MDA8 O3对区域前体物排放的响应曲线 Fig. 6 Response curves of MDA8 O3 to regional precursor emissions at urban grids in major cities |
大体而言, 除HD、CZ和HS这3个南部边界城市外, 其余各市城区的O3-VOCs-NOx响应关系, 与之前基于单一减排识别的O3反应控制区结论完全一致.这主要是由于三市地处于模拟域的南部边界, 在夏季南向季风影响下, 三市受区外输送影响更大, 而对区域内前体物减排不甚敏感, 故在基于单一减排情景评估方法下, 被识别为非敏感区.而多减排情景方法使用了更多的前体物协同减排条件, 基于此构建的O3-VOCs-NOx响应关系, 较基于单一减排情景法的结论, 更为合理.
2.3 13市城区O3对前体物响应强度量化及影响因素分析上述的反应机制识别和响应关系构建均为定性研究, 最后, 本文将在一个前体物固定的条件下, 以城市MDA8 O3相对变化对另一个前体物排放相对变化的线性斜率, 定义为O3对该前体物的相对响应强度(RRI), 开展O3对前体物响应的量化研究.对于前体物VOCs, MDA8 O3变化与其排放变化强线性相关, R2在0.85~0.99范围内, RRI_VOC具有较好可靠性.分析结果表明: 在0%NOx减排条件下, BJ、SJZ和LF城区的RRI_VOC值较高, 为0.13~0.16, BD、TJ、TS和XT城区次之(0.07~0.12), CZ、ZJK、HD、QHD、HS和CD城区最低(0.03~0.05), 存在显著的空间差异性.而在30%NOx减排和50%NOx减排条件下, 各城区格点的RRI_VOC值相应有所下降, 分别达到了0.01~0.13和0.02~0.10, 但空间差异顺序不变.这意味着O3体积分数改善效果仅为VOCs减排效果的2% ~16%.如图 7(a)分析所示, RRI_VOC值与各城区纬度呈低度正相关(R2=0.21), 如在相似NO2体积分数下(13.43×10-9~14.32×10-9), 处于高纬度地区的BJ和TJ城区较纬度低的XT城区RRI_VOC增加约2.39倍, 显示了夏季季风对高纬度地区的O3输送作用.而RRI_VOC值与各城区NO2体积分数不相关(R2=0.07), 如在相似的纬度下(39.12°~39.65°N), NO2水平较高的TS城区(19.94×10-9)与NO2体积分数较低的TJ城区(13.79×10-9)RRI_VOC相近, 又均比NO2水平更低LF城区低; 却与VOCs ∶NOx比值高度正相关(R2=0.70), 如图 7(c)所示.在京津冀区域, 大气污染物受人为源影响更为显著, NO2水平高的城市, 其VOCs浓度水平也相应地高[41], 而O3对NO2的不相关性也暗示着O3对VOCs浓度的不相关性.VOCs作为O3的间接前体物, 主要通过驱动NOx循环而作用于O3的生成, 故RRI_VOC更依赖于VOCs ∶NOx值, 而非VOCs绝对浓度.
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图 7 城区代表格点MAD8 O3对前体物排放相对响应强度RRI与纬度、NO2、VOCs: NOx关系及RRI_VOC/RRI_NOx值 Fig. 7 Relative response intensity RRI of MAD8 O3 to precursor emissions versus latitude, NO2, VOCs: NOx and the ratio of RRI_VOC and RRI_NOx at representative urban grids |
另一方面, 对于前体物NOx, 多数情景下各城市的MDA8 O3变化与NOx排放变化的线性相关度R2为0.48~0.99, 弱于O3对VOCs的线性关系, 但仍在可接受范围内.在0%VOCs减排条件下, TS和QHD城区的RRI_NOx为-0.41~-0.34; SJZ、TJ和BJ城区次之, 约为-0.12, 其余城市城区O3对NOx响应较弱, RRI_NOx为-0.05~0.03.而在30%和50%的区域VOCs减排条件下, 各城区格点的RRI_NOx值相应有所变强, 分别达到了-0.41~0.04与-0.42~0.03, 空间差异顺序与0%VOCs减排条件类似.即除CD和ZJK外, 其余城市O3体积分数改善效果为NOx减排效果的-41% ~-3%.RRI_NOx与各城区的纬度和NO2水平均呈中度负相关, R2分别为0.34和0.55, 如图 7(b)所示.而在相似NO2水平下(如13.4×10-9~14.3×10-9), 纬度较高的BJ和TJ城区较纬度偏低的XT城区, 其RRI_NOx增强3.12倍; 在相似纬度下(如39.65°~39.95°N), NO2体积分数偏高的TS和QHD城区较NO2偏低的BJ城区RRI_NOx增强3.45倍.而RRI_ NOx对于VOCs ∶NOx值不甚明确[如图 7(d)], 也体现了NOx作为直接前体物对O3累积的直接作用.
基于50%减排范围内MDA8 O3变化对前体物变化的线性关系, 本文计算了RRI_VOC与RRI_NOx的比值[如图 7(e)], 以简要判断臭氧浓度改善下两类前体物协同减排的要求.在京津冀区域, 该比值仅在CD和ZJK两市为正, 表明区域VOCs与NOx削减均可在两市带来O3体积分数的下降; 而在受钢铁工业影响较为显著的TS和QHD两市, 该比值处于-1~0之间, 表明同比例NOx削减对O3的负作用高于VOCs削减的正作用, VOCs协同控制需求十分高; 在城市化和工业化水平较高的BJ、TJ、SJZ、HD、CZ和XT这6市, 该比值约在-1.8~-1范围内, 同比例VOCs削减对O3的正作用等于或略高于NOx削减的负作用, VOCs协同控制仍然重要, 与NOx同比例削减即可获得O3体积分数改善; 而在工业化水平不高的BD、HS和LF这3个中小城市, 该比值将低于-3, 表明同比例VOCs削减对O3的正作用远高于NOx削减的负作用, VOCs协同减排压力不大.然而, 本文的情景模拟结果也显示, 即使在区域VOCs与NOx均减排50%, 各市MDA8 O3降幅也仅为0.47×10-9~3.61×10-9, O3改善效果十分有限, 该结果与其他文献研究结论较为一致[10, 42].这可能是由于: 其一, 夏季植被源VOCs排放体量大[43], 在一定程度上提供了自由基循环, 致使人为源VOCs削减的O3改善效果较低; 其二, 该区域O3受区外输送影响显著, 特别是位于区域东南部的山东省[7, 44].因此, 该区域O3污染的防治, 除依赖于区域内VOCs的协同控制外, 还依赖于毗邻省份的区域外联合治理.
3 结论(1) 本文基于Brute-Force的方法, 通过设置不同前体物排放情景, 开展京津冀区域2018年夏季代表月的O3模拟, 识别到该区域O3反应控制区以VOCs控制区和非敏感区为主, VOCs控制区主要出现在TS西部、TJ中北部、BJ中南部、BD中部和SJZ中部, 占比为15.59% ~26.60%.
(2) 区域各市城区O3体积分数对VOCs排放呈正响应, 相对响应强度RRI_VOC在0.03~0.16范围内, 空间差异显著; RRI_VOC与纬度呈低度相关(R2=0.21), 与NO2水平不相关, 同比例VOCs减排的O3体积分数改善在高纬度城区约为低纬度城区的2.39倍.
(3) 各市城区O3体积分数对NOx排放在CD和ZJK两市为正响应, 相对响应强度RRI_NOx为~0.03, 在其余城市为负响应, RRI_NOx在-0.41~-0.01范围内.RRI_NOx受NO2水平(R2=0.55)和纬度(R2=0.34)双重影响.等纬度下, 高NO2城区的RRI_NOx是低NO2城区的3.45倍; 而等NO2条件下, 高纬度城区的RRI_NOx是低纬度城区的3.12倍.
(4) 在京津冀区域, 在前体物50%削减范围内, O3-VOCs-NOx响应呈现较大的空间差异, RRI_VOC与RRI_NOx比值表明除CD和ZJK外, 其余城市都有不同程度的VOCs协同减排压力, TS、QHD最高, BJ、TJ、SJZ、HD、CZ和XT这6个城市次之, BD、LF、HS这3个中小城市最小.此外, 区域内前体物减排的O3改善效果有限, 区外的联防联控十分必要.
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