2. 天津师范大学京津冀生态文明发展研究院, 天津 300382
2. Academy of Ecp-civilization Development for Jing-Jin-Ji Megalopolies, Tianjin Normal University, Tianjin 300382, China
中国城市群快速城镇化与工业化进程产生了一系列环境污染问题, 特别是近些年来频发的空气污染问题, 影响经济社会的可持续发展[1].作为主要的空气污染物, PM2.5(空气动力学中直径小于或等于2.5 μm的颗粒物)因粒径小, 容易被人体肺部和呼吸道吸入, 进而导致各种心肺和呼吸系统疾病, 严重危害人类健康[2].PM2.5的消光效应导致能见度降低, 给交通和出行带来极大不便, 影响社会经济发展质量和生产活动[3].长三角城市群是中国最大的城市群, 也是中国经济发展的重要区域.作为“一带一路”战略与长江经济带的重要交汇点, 长三角城市群在参与全球竞争和完善改革开放空间格局方面发挥着不可替代的作用.近年来, 社会经济和城市进程的快速发展, 长三角城市群成为PM2.5的高污染聚集地, 同时也是PM2.5污染治理的核心区域[4~6].
了解PM2.5的时空变化特征不仅能加深对空气污染机制的认识, 同时对PM2.5污染的防控也至关重要.PM2.5与影响因素的相关性分析是研究PM2.5污染的基础, 可为制定有针对性的污染防治政策提供科学依据, 对预测模型的建立也是很有必要的[7, 8].PM2.5受多种因素的影响, 包括污染排放、地理位置和气象因子[9, 10].气象因子对PM2.5起到扩散、稀释、沉降和凝聚等物理作用[11].当排放源相对稳定时, 气象因子是影响PM2.5变化的关键因素[12, 13].以往大多数研究都是使用线性相关来分析PM2.5与气象因子的关系, 并且主要集中在年、季节和月尺度[14~17].即使考虑非线性效应, 也仅限于两个变量[18, 19].使用线性分析从宏观角度得到整体的相关性, 但无法区分不同时频尺度的变化, 也不适应非线性关系[20].PM2.5时间序列本身具有非平稳性[21, 22], 随着时间的推移表现出不均匀模式, PM2.5对气象因子的响应远比线性回归要复杂得多[23].小波分析可以将一维时间序列转换为时间域以及频率域, 在时频空间检测变化的主导模式及强度.基于小波变换的小波相干(wavelet transform coherence, WTC)可以量化两个变量在时频域中的局部关联程度, 因此被广泛应用于检测地球科学数据中的局部特征[24~27].但当预测变量与响应变量的其他控制变量相关联, 二者间的相干性则会出现偏差[28].偏小波相干(partial wavelet coherence, PWC)可有效消除多个相干变量的干扰, 减小数据间的冗余, 是研究两个独立变量之间多尺度依赖关系的有效手段[29].在实际环境中, 气象因子对PM2.5的影响具有协同作用[30], 研究响应变量与两个及更多预测变量的局部关系时, 多小波相干(multiple wavelet coherence, MWC)则能够揭示多个预测变量与响应变量在时频尺度上的多元关系, 特别是对于非平稳时间序列[31~33].
PM2.5与气象因子构成一个复杂的非线性系统, 在时频域中存在多层次的尺度结构和局部变化特征, 能够捕捉这种多尺度微观特征可以深入了解气象因子对PM2.5的影响, 但在以往研究中很少被揭示.因此, 本研究以长三角城市群为研究区, 分析PM2.5的时空变化特征及其与气象因子在时域中的局部关联程度, 以期为区域联防联控和制定符合区域实际情况的空气污染治理措施提供参考.
1 材料与方法 1.1 研究区概况长三角城市群位于中国东部沿海地区, 由三省一市组成, 包括安徽省、江苏省、浙江省和上海市, 共26个城市, 如图 1(a)所示.总面积21.17万km2, 占全国总面积的2.20%. 2020年人口为1.65亿, 占全国总人口的12.43%.全区生产总值达到20.51万亿元, 占全国生产总值的20.93%.北部地区以平原为主, 西南部地区以丘陵为主.
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(a) 长三角城市群行政区划; (b) 气象站点、空气质量监测站点和高程分布 图 1 研究区概况 Fig. 1 Overview of the study area |
为了确保空气质量数据的有效性以及结果的客观性, PM2.5浓度数据根据中国《环境空气质量标准》(CAAQS)(GB 3095-2012)的相关要求进行预处理.处理过程包括: ①去除异常值(例如每小时PM2.5浓度小于0或者缺失); ②仅当日有效时数≥20 h, 才对每小时浓度数据进行算术平均求得日均值; ③月均值、季节均值以及年均值对日均值进行算术平均求得, 每个月的有效天数需多于或等于27(2月的有效天数多于或等于25), 每年的有效天数需多于或等于324.按春季(3~5月)、夏季(6~8月)、秋季(9~11月)以及冬季(12月和次年1、2月)进行季节划分.
PM2.5浓度是反映空气污染程度的重要指标.根据《环境空气质量指数(AQI)技术规定》(HJ 633-2012), 将日均PM2.5浓度划分5个等级: 优(< 35 μg·m-3)、良(35~75 μg·m-3)、轻度污染(75~115 μg·m-3)、中度污染(115~150 μg·m-3)和重度污染(150~250 μg·m-3).年均PM2.5浓度则划分为两个等级: 一级年标准(< 15 μg·m-3)和二级年标准(15~35 μg·m-3).本研究使用的气象数据为降水(PRE)、相对湿度(RHU)、温度(TEM)和风速(WS), 来源于国家气候中心发布的中国地面气候资料日值数据集(V3.0), 数据集经过了严格的质量控制, 丢失数据总量小于1%.最后保留空气质量监测站点142个, 气象站点140个, 站点分布如图 1(b)所示.PM2.5浓度数据的时间跨度为2015~2021年, 气象数据的时间跨度为2015~2020年, 因此在分析时域中的相干性时, 时间跨度统一为2015~2020年.
1.3 研究方法本研究使用的小波分析方法为: 小波相干、偏小波相干以及多小波相干.
小波相干可用于分析两个时间序列在时频域中的相干性, 从而量化两个时间序列的协方差大小, 小波相干系数等价于时频域中的局部相关系数[34], 其定义为:
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(1) |
式中, s为尺度, τ为时间,
多小波相干的定义类似于复相关, 是一种相对较新的多变量分析方法[35].对于响应变量Y和多个预测变量X=(X1, X2, …, Xn), 多小波相干的定义为:
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(2) |
式中,
偏小波相干的定义类似偏相关, 其主要通过排除多个相干变量来分析单个气象因子对PM2.5的相干性.对于控制变量Z=(Z1, Z2, …, Zn)、预测变量x和响应变量y, 偏小波相干的定义为:
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(3) |
式中,
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(4) |
式中,
在小波分析中, 95%置信水平使用基于一阶自相关系数的蒙特卡罗重复计算得到(1 000次重复).通过计算小波影响锥之外的显著功率百分比(percentage of significant power, POSP)以及平均小波相干(average wavelet coherence, AWC)来定量评估预测变量对响应变量的解释能力.对于变量组合, 当新增变量导致POSP至少增加5%时, 被认为具有统计学意义[37, 38].
2 结果与分析 2.1 时空变化分析长三角城市群PM2.5浓度年均值的空间分布如图 2所示.各年份PM2.5浓度的空间分布大致相似, 总体分布由西北向东南梯度递减, PM2.5高值区域空间范围逐年缩小.2015年, PM2.5污染最严重, 全域PM2.5浓度均高于二级年标准, 安徽和江苏污染最为严重.2016年和2017年, 江苏和上海的PM2.5浓度大幅减小, 安徽PM2.5浓度依然较高.从2018年开始, 浙江PM2.5低于二级年标准, 但其他省市均高于二级年标准.2020年整个区域PM2.5浓度相较于2019年明显减小.2021年, PM2.5污染基本消失, 全域PM2.5浓度均小于二级年标准.
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图 2 年均PM2.5浓度空间分布 Fig. 2 Spatial distributions of annual average PM2.5 concentration |
PM2.5浓度季节均值与年均值的空间分布特征相似, 从西北向东南递减, 如图 3所示.长三角城市群PM2.5污染程度为: 冬季>春季>秋季>夏季.在夏季, PM2.5浓度相较于春季明显下降, PM2.5浓度低值区域不再局限于浙江沿海城市, 而是向西北方向扩散, PM2.5污染也基本消失.PM2.5污染程度在秋季恶化, 在冬季达到最严重的污染水平, 特别是西北部地区, 冬季PM2.5浓度几乎是夏季的两倍.
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图 3 季节平均PM2.5浓度空间分布 Fig. 3 Spatial distributions of seasonal average PM2.5 concentration |
本研究将污染等级为优和良的占比定义为达标率, 将污染等级为轻、中、重度污染的占比定义为超标率.不同时间尺度PM2.5浓度变化和核密度分布如图 4所示.长三角城市群PM2.5浓度从2015~2021年具有逐年下降的趋势, ρ(PM2.5)年均值分别为55.11、47.63、45.65、42.91、39.61、32.26和30.03 μg·m-3.达标率逐年上升, 分别为84.34%、86.57%、89.35%、90.01%、92.59%、96.41%和98.34%. PM2.5浓度核密度曲线逐年向左移动, 波峰垂直高度上升、水平宽度减小, 波峰数量减少, 表明长三角城市群PM2.5浓度空间差异呈缩小态势, 并且具有动态收敛性特征.季节性变化特征中, 冬季及对应月份的PM2.5浓度和超标率均较高, 夏季及对应月份的PM2.5浓度较低.季节尺度PM2.5浓度的核密度曲线中显示, PM2.5浓度在夏季的收敛性大于冬季, 在夏季对应的3个月的收敛性也大于冬季对应的3个月. ρ(PM2.5)日均值在5.85~200.01 μg·m-3之间波动, 浓度变化具有U型振荡特征, 最小值和最大值分别出现在2021年7月26日和2017年12月31日.整个研究期间内, PM2.5浓度等级为优和良的天数占比分别为49.72%和41.45%.
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(a)、(c)、(e)和(g)分别为年尺度、季节尺度、月尺度和日尺度PM2.5浓度变化; (b)、(d)和(f)分别为年尺度、季节尺度和月尺度PM2.5浓度核密度分布 图 4 不同时间尺度PM2.5浓度变化和核密度分布 Fig. 4 Different time scale variations and kernel density distributions of PM2.5 concentration |
图 5为PM2.5与气象因子的小波相干和偏小波相干, 参数统计结果如表 1所示.PM2.5与气象因子具有显著的相干性, 但在不同时频域上存在明显差异.WTC结果表明, 整个研究期间, PM2.5与降水具有显著负相干.在<256 d尺度上, PM2.5与相对湿度的交叉位相角以向下为主, PM2.5提前相对湿度约1/4周期; 在>256 d尺度上, PM2.5与相对湿度的交叉位相角以向上为主, PM2.5延后相对湿度约3/8周期.在<32 d尺度上, PM2.5与温度以正位相为主; 在32~128 d尺度上, PM2.5与温度交叉位相角向上, PM2.5延后温度约1/4周期; 在>128 d尺度上, PM2.5与温度具有显著负相干.在<256 d尺度上, PM2.5与风速具有显著负相干; 在>256 d尺度上, PM2.5与风速的交叉位相角以向下为主, PM2.5提前风速约1/4周期.与WTC相比, PWC结果显示: PM2.5与降水在>128 d尺度上, 交叉位相角向上, PM2.5延后于降水.在256~512 d尺度上, PM2.5与相对湿度的交叉位相角向下, PM2.5提前相对湿度约1/4周期.在16~32 d尺度上, PM2.5与温度的交叉位相角向上, PM2.5延后温度约1/8周期.而PM2.5与风速的位相关系与WTC相似.PWC相干性在某些特定尺度上存在大于WTC的情况, 这可能是由于响应变量与预测变量之间的低相干性、与控制变量之间的高相干性和低信程频引起的[36].
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(a)~(d)为PM2.5与气象因子的小波相干, (e)~(h)为PM2.5与气象因子的偏小波相干; 箭头水平向右表示同相位, 水平向左表示相反相位, 向上表示PM2.5延后于气象因子, 向下表示PM2.5提前于气象因子.封闭实线区域表示通过红噪声检测, 具有5%显著性水平.锥型虚线为小波影响锥, 受小波边缘效应的影响, 不考虑小波影响锥内区域(阴影部分) 图 5 PM2.5与气象因子的小波相干和偏小波相干 Fig. 5 Wavelet transform coherence and partial wavelet coherence between PM2.5 and meteorological factors |
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表 1 小波相干及偏小波相干参数统计 Table 1 Statistics of wavelet transform coherence and partial wavelet coherence |
本研究将时频尺度分为3个部分: 小时频尺度, < 16 d; 中时频尺度, 16~64 d; 大时频尺度, >64 d.气象因子在不同时频尺度对PM2.5的影响大小不同.总体而言, PM2.5与气象因子在小、中时频尺度上具有复杂的相干性, 位相角不断变化, 而在大时频尺度上, 位相角变化相对稳定且显著.对于WTC, 在小、中时频尺度上, 风速对PM2.5影响最大, 而在大时频尺度上, 温度对PM2.5的影响最大.在所有时频尺度上, 风速与PM2.5的POSP最大, 风速可作为解释PM2.5变化的最佳变量.PM2.5与风速的显著相干域分布于整个研究时段, 表明风速对PM2.5的影响受季节性影响较小.PWC的结果显示, 只有相对湿度与PM2.5在小时频尺度上POSP增加, 这表明在该尺度上, 变量间的共线性效应削弱了相对湿度对PM2.5的作用.在所有时频尺度上, 温度与PM2.5的POSP最大, 温度可作为解释PM2.5变化的最佳解释变量.在小、中时频尺度上, 解释PM2.5变化的最佳变量是风速, 在大时频尺度上, 最佳解释变量则是温度.
2.3 与多个气象因子的关系图 6为PM2.5与气象因子的多小波相干, 参数统计结果如表 2所示.在所有时频尺度上, 相同个数变量组合的AWC大致相似, 但POSP差异较大.时频尺度越大, 多变量组合解释PM2.5变化的作用越强.解释PM2.5变化的最佳双变量组合是TEM-WS, 相较于单独的TEM和WS, POSP增加超过5%, 具有统计学意义.最佳三变量组合是PRE-TEM-WS, 但POSP小于TEM-WS组合.温度和风速各自主导的时频尺度存在差异, 因此二者的协同作用能够更好地解释PM2.5在所有时频尺度上的变化.在小时频尺度上, 解释PM2.5变化的最佳双变量组合是PRE-WS, 最佳三变量组合是PRE-TEM-WS.在中时频尺度上, 解释PM2.5变化的最佳双变量组合是RHU-WS, 最佳三变量组合是PRE-RHU-WS.在大时频尺度上, 解释PM2.5变化的最佳双变量组合是TEM-WS, 最佳三变量组合是PRE-TEM-WS.
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图 6 PM2.5与气象因子的多小波相干 Fig. 6 Multiple wavelet coherence between PM2.5 and meteorological factors |
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表 2 多小波相干参数统计 Table 2 Statistics of multiple wavelet coherence |
3 讨论
在夏季, 盛行的东南季风将导致空气中的PM2.5颗粒在空间上向西北汇聚, 而冬季盛行的北风由于南部海拔较高, 向南传播受阻, 导致PM2.5颗粒在中北部地区停滞.因此, 整个长三角城市群PM2.5空间分布最明显的特征是PM2.5浓度在西北部地区较高, 而在东南部地区浓度较低, 南北差异显著[39].陈优良等[40]研究结果表明温度是影响长三角城市群PM2.5变化的最主要气象因子.Wang等[41]基于WTC的研究结果表明, 气象因子与PM2.5存在明显的时滞效应, 只是在不同时频域上存在差异, 大时频尺度上气象因子对PM2.5的作用更明显, 风速与PM2.5的变化最为一致.这些结论与本文研究结果类似.但需要指出的是, 长三角城市群PM2.5空间分布模式是诸多影响因素综合作用的结果.气象因子以及数据时间尺度的选择都有可能导致不同的研究结果.
本研究旨在揭示PM2.5与气象因子在时频域中的复杂振荡过程, 基于WTC、PWC和MWC, 可以得到PM2.5在不同时频尺度上的最佳解释变量.本研究发现PM2.5与温度和风速的偏相干性较强, 而与降水和相对湿度的偏相干域非常有限, 这表明降水和相对湿度对PM2.5的影响已经被温度和风速所覆盖.这也与MWC的结果相一致, 即温度和风速组合, 最适合解释PM2.5在所有时频尺度上的变化(POSP最高).因此, PM2.5变化可能是由多个气象因子决定的, 这也证实了Li等[42]的假设, 即气象因子相互关联, 在同一时间共同影响PM2.5变化.从模型选择和优化的角度来看, 考虑多变量组合的影响对于提高预测模型的精度具有重要作用[43].时频尺度相干性也有助于挑选不同时间尺度的预测模型, 从而更好地考虑PM2.5对环境的影响.MWC方法通过使用多个解释变量定位多尺度关系的能力优于其他方法, 但为了更好解释MWC的结果, 需要将其与PWC结合, 因为相位信息(即正相干、负相干)只能从PWC中获得, 并且也只有PWC可以排除其他因子的影响[44].
尽管小波分析为多时频尺度识别PM2.5与气象因子之间的关系提供了新的视角, 但仍存在一些缺陷.在进行时域扩展时噪声误差可能会被放大, 相干图像需要进行复杂的气象学解释[45].此外, 时频尺度的划分也需要更为准确和精细.本研究主要基于气象因子探讨与PM2.5之间的关系, 但PM2.5不仅与该地区气象条件相关, 与空气污染物也具有相关性[46~48].各种空气污染物来源相似, 或在物理和化学层面发生转化, 使得PM2.5与其他空气污染物不可避免地相互关联[49, 50].在未来研究中, 应考虑空气污染物之间的相互作用并且采用更为精确的时频尺度划分.
4 结论(1) 空间分布上, 长三角城市群PM2.5浓度由西北向东南递减, 高值区域空间范围逐年缩小.2021年, PM2.5污染基本消失, 全域PM2.5浓度均小于二级年标准.PM2.5浓度季节均值与年均值的空间分布特征相似, 并且具有冬季最高, 夏季最低, 春秋过渡的特点.
(2) 时间分布上, 长三角城市群PM2.5浓度从2015到2021年具有逐年下降的趋势, 达标率逐年上升.PM2.5浓度差异逐年缩小, 并且具有动态收敛性特征.PM2.5浓度在夏季的收敛性大于冬季.PM2.5浓度日均值具有U型振荡特征, 整个研究期间PM2.5浓度等级为优和良的天数占比分别为49.72%和41.45%.
(3) PM2.5与气象因子具有时频尺度相干性, 单个气象因子对PM2.5的影响主要体现在大时频尺度上.时频尺度不同, 影响PM2.5的主控因子也不尽相同.在所有时频尺度上, WTC结果显示风速可作为PM2.5变化的最佳解释变量, PWC结果显示温度可作为PM2.5变化的最佳解释变量.
(4) 时频尺度越大, 多变量组合在解释PM2.5变化方面的相互作用越强.解释PM2.5变化的最佳双变量组合是TEM-WS, 最佳三变量组合是PRE-TEM-WS.温度和风速的协同作用可以更好地解释PM2.5变化.
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