2023, Vol. 44
随着塑料制品数量不断增加, 大量废弃塑料进入环境中, 经光照、高温氧化、物理风化和生物降解等作用破裂、分解成粒径小于5 mm的碎片, 即形成了微塑料[1].微塑料因粒径小、数量大和不易降解等特点, 容易积累于水体、土壤和沉积物等环境介质中, 并通过生物摄食等过程在食物链中发生富集, 对人体产生潜在危害[2].微塑料污染已成为全球重大环境问题之一[3].
土壤既是微塑料的“汇”, 也是水环境微塑料的“源”, 但目前关于微塑料污染的研究主要集中于水体环境, 而对于土壤生态系统的相关研究相对较少[4, 5].微塑料通过地膜覆盖、污泥肥料化、有机肥施用、地表径流、污水灌溉和大气沉降等过程进入农田土壤后, 会改变土壤结构和质地, 影响土壤理化性质和土壤生物多样性, 破坏土壤生态功能, 并通过作物吸收在作物体内富集, 从而对食物安全构成潜在威胁[6~8].此外, 进入表层土壤中的微塑料可经雨水冲刷、水分渗流、耕作活动和生物扰动等作用进入深层土壤和地下水[9, 10].有研究表明, 我国大部分被检测农田土壤均有微塑料存在, 其丰度因地区和土壤利用类型的不同呈现较大差异[11].设施农业与非设施农业不同, 其对棚膜和地膜的需求量更大, 对农业化学品投入量更多, 进而导致其土壤中更多微塑料的富集[12].微塑料也会干扰土壤植物营养元素的循环过程, 影响农作物生长[3, 13].因此开展不同种植方式农田土壤中微塑料的丰度及组分特征系统性基础研究, 将有助于农田土壤微塑料环境风险的定量评价[14].然而, 目前关于农田土壤微塑料分布和丰度的调查研究还比较匮乏[11].
地膜覆盖是干旱半干旱地区农业主要的耕作技术, 是农田微塑料主要来源.我国是世界上地膜施用量最大的国家之一, 且主要集中在华北平原和西北地区[15~17].黄土高原是我国西北地区主要的农业活动中心[18], 固原市位于黄土高原西北边缘, 是宁夏回族自治区南部六盘山区, 目前关于该地区农田土壤微塑料污染的相关研究还未见报道, 为了明确该区土壤微塑料分布特征, 本研究以农田较为集中的原州区为对象区域, 结合实地调研, 分析了3种不同种植方式(设施农业、非设施有膜种植与无膜种植)的农田耕作层与犁底层土壤中微塑料的分布特征, 同时用污染负荷指数(PLI)法评估了微塑料污染风险, 以期为我国西北黄土高原地区农田土壤微塑料污染研究及评估提供数据基础.
1 材料与方法 1.1 研究区域及采样于2022年7月采集固原市原州区农田土样.为了满足采样点的代表性和可比性, 在研究区共布设32个采样点, 其中设施农业10个, 非设施农业22个(有膜种植10个, 无膜12个, 图 1).每个采样点分别采集耕作层(0~20 cm)和犁底层(20~40 cm)土壤.用梅花样点法在每个采样点(5 m×5 m)采集5个土样(各1 kg)并混合, 记录中心点的经纬坐标(GPS定位)和采样地相关信息(种植作物、覆膜情况及塑料制品留置情况等), 带回实验室, 除去石块等杂质后搅拌均匀, 取约1 kg土样保存备用(四分法)[19].
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图 1 固原市农田土壤采样点空间分布示意 Fig. 1 Spatial distribution of farmland soil sampling sites in Guyuan |
用饱和氯化锌密度离心法分离提取土样中的微塑料[20].将土样研磨并过2 mm不锈钢筛, 烘干至恒重后, 称取50 g放入盛有150 mL饱和氯化锌溶液(密度为1.6 g·cm-3)的烧瓶(500 mL)中, 磁力搅拌30 min, 静置过夜, 真空抽滤上清液(硝酸纤维素滤膜：直径47 mm; 孔径5 μm)后, 将所得滤膜上物质全部转移至200 mL烧瓶中, 加入30% H2O2(分析纯)100 mL并搅拌均匀, 用铝箔密封烧瓶并放置3 d后, 真空抽滤消解产物, 多次冲洗滤器内壁使目标物全部转移至滤膜上, 抽滤结束后将滤膜放置于玻璃培养皿中, 封盖保存.
1.3 微塑料检测利用体式显微镜(SZX10, 奥林巴斯, 日本)对土壤中的微塑料进行定量统计, 计算其丰度(n·kg-1)并记录其形状、颜色和粒径大小.用傅里叶红外光谱仪(VERTEX70, 赛默飞世尔, 美国)鉴定筛选微塑料聚合物类型, KBr作为分束器, 400~4 000 cm-1波数范围, 分辨率为4.00 cm-1, 扫描次数为32次, 透视模式下测定MPs, 鉴定其成分和官能团, 并与标准品谱库对比, 匹配度>60%时确定聚合物类型[12].
1.4 微塑料风险评估污染物负荷指数(pollution load index, PLI)与微塑料丰度直接相关, 可用于评估土壤中微塑料的总体污染水平[21~23], 其评估模型见式(1)~(3).
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式中, CFi为微塑料的污染系数; Ci为塑料实测丰度; Coi为微塑料丰度的参考值, 此处选用本研究中所有土样中检测到的最低微塑料丰度作为背景值(n·kg-1)[24, 25]; PLIn为采样点n的微塑料污染负荷指数; PLIzone为该研究区微塑料污染负荷指数.当PLI < 10时, 该区域属Ⅰ类污染, 10 < PLI < 20为Ⅱ类污染, 20 < PLI < 30为Ⅲ类污染, PLI>30时为Ⅳ类污染[26, 27].
1.5 质控与数据处理所用仪器均为非塑料材质制品, 实验人员穿棉质实验服并佩戴橡胶手套.使用ArcGis 10.7绘制采样点分布.分别用Microsoft Excel 2019和Origin 2021对数据进行分析统计和绘图.使用一般线性模型来检验土壤层、种植方式及其交互作用对土壤微塑料丰度、粒径、种类数、颜色数和形状数的影响.采用配对样本t检验在95%的置信水平下确定表层土壤和深层土壤微塑料丰度的平均差异.单因素方差分析(ANOVA)用于评估不同土地利用类型之间的显著差异.
2 结果与讨论 2.1 固原市农田土壤微塑料丰度特征所有土样中均检测有微塑料, 说明微塑料已普遍存在于固原市农田土壤中(图 2).研究区耕作层(0~20 cm)中微塑料丰度为186.32~1 286.24 n·kg-1, 平均丰度为(730.87±128.61)n·kg-1, 低于云南和陕西等区域, 高于哈尔滨、山西和上海等地[28].种植方式和土壤深度均显著影响微塑料丰度(表 1), 且两者对其表现出显著的交互作用.
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不同小写字母表示不同种植方式耕作层间差异显著(P < 0.05), 不同大写字母表示犁底层间差异显著(P < 0.05), * 表示差异显著(P < 0.05) 图 2 固原市农田土壤微塑料丰度 Fig. 2 Microplastic abundance in farmland soil in Guyuan |
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表 1 土壤深度和种植方式对微塑料分布特征的影响1) Table 1 Effects of soil depth and planting methods on the distribution characteristics of soil microplastics |
在设施农田中, 微塑料丰度为(741.18±221.24)n·kg-1, 分别比非设施农业有膜[(546.75±203.65)n·kg-1]和无膜种植[(225.34±93.45)n·kg-1]土壤显著增加35.56%和228.91%. 说明设施农业土壤微塑料含量高于非设施农业, 这与吴亚梅等[12]对北京市设施农业土壤微塑料污染研究结果相同, 主要是因为设施农业不仅会使用棚膜和地膜, 还会投入更多的化学品(肥料和农药等), 使微塑料丰度增大[20].
研究区耕作层土壤中的微塑料丰度是犁底层的0.31倍, 这与Hu等[29]研究的结果类似.这是因为微塑料主要产生于土壤表层, 只有较少部分可通过土壤生物、水分迁移和农艺翻耕等过程迁移至深层土壤[30], 大量微塑料保留并积累于表层土壤中, 从而影响作物种子和根系的生长[14].此外, 微塑料丰度随着土壤深度增加而降低的降幅随种植方式的不同各异, 其大小次序为：设施农业(77.94%)>非设施农业有膜(70.42%)>非设施农业无膜(64.32%), 这可能是因为残留农膜能阻碍水分下渗, 从而抑制了微塑料在土壤中垂直迁移[31], 导致设施农业和非设施有膜种植两土层间降幅较大.
2.2 固原市农田土壤中微塑料类型根据不同类型塑料聚合物所含官能团及红外吸收特征, 通过傅里叶红外光谱仪检测及分析, 研究区主要的微塑料组成有：PE(polyethylene, 聚乙烯)、PP(polypropylene, 聚丙烯)、PET(polyethylene terephthalate, 聚对苯二甲酸乙二醇酯)、PS(polystyrene, 聚苯乙烯)、PVC(polyvinyl chloride, 聚氯乙烯)和PA(polyamide, 聚酰胺), 见图 3.所有土样中, PE(21.86%~61.26%)和PP(27.64%~38.56%)为主要类型, 这与前人研究的结果相同[32].聚乙烯(PE)和聚丙烯(PP)是全球塑料产量最大的两个聚合物[33], 结合对取样点塑料污染现状调查, 研究区农田发现主要的塑料制品有农膜(PE或PP)、塑料袋(PE)、编织袋(PP)、农药和矿泉水瓶(PET), 泡沫包装和一次性餐盒(PS)等, 这与检测所得微塑料类型结果相吻合.但Wang等[34]研究表明PE(20.9%)和PA(0.3%)是中国5省农田中含量最高的聚合物, 说明特定的研究区域微塑料类型分布不同, 这与微塑料的来源密切相关.
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1.耕作层, 2.犁底层, 3.非设施农业有膜, 4. 非设施农业无膜, 5.设施农业; 不同小写字母表示不同种植方式间或不同种植方式犁底层间差异显著(P < 0.05), 不同大写字母表示犁底层间差异显著(P < 0.05), * 表示差异显著(P < 0.05); 下同 图 3 固原市农田土壤中的微塑料组成 Fig. 3 Composition of microplastics in farmland soil in Guyuan |
种植方式显著影响土壤微塑料类型数量(表 1), 设施农业土壤微塑料种类数显著高于非设施农业.此外, 不同种植方式土壤中微塑料类型占比不同.在设施农业土壤中, PE和PP的占比均小于非设施农业, 而其它微塑料类型占比均大于非设施农业, 进一步说明设施农业微塑料的来源更加广泛, 可能是由于设施农业生产中会使用更多类型的微塑料制品所致, 比如：有机肥施用, 化学品的塑料包装及污水的灌溉等[12].
犁底层土壤中PP、PE和PET等主要微塑料类型占比均大于耕作层, 可能是因为在犁底层土壤中, 其它类型的微塑料数量较少甚至未检测到, 说明微塑料在土壤中的垂直迁移不仅取决于其类型[35], 也和其在表层土壤中的积累程度有关.土壤深度和土地种植方式对微塑料的种类数产生显著交互作用(表 1), 不同种植方式耕作层和犁底层土壤中微塑料类型数均表现出显著差异(图 3).
2.3 固原市农田土壤中微塑料大小粒径大小影响微塑料在土壤中迁移转化过程和污染危害程度.研究区农田土壤中各粒径的丰度及占比为：< 100 μm(31.93~351.67 n·kg-1, 32.21%~42.52%)、100~200 μm(27.42~263.59 n·kg-1, 21.67%~33.67%)、200~500 μm(12.99~246.75 n·kg-1, 15.96%~22.68%)、500~1 000 μm(6.39~173.05 n·kg-1, 7.26%~15.85%)和>1 000 μm(1.69~83.71 n·kg-1, 0.28%~12.31%), 说明研究区农田土壤中大多数微塑料粒径 < 1 000 μm, 且粒径越小, 其丰度越大.这与Lang等[36]研究的结果一致, 主要是因为：①农用膜相比其它塑料更容易通过分解等作用变为微塑料; ②微塑料粒径越小, 越不容易从土壤中去除, 从而导致粒径越小的微塑料在土壤中积累量越大[37].
土壤深度显著影响微塑料粒径大小(表 1).耕作层微塑料平均粒径为(483.67±121.24)μm, 比犁底层[(328.12±96.35)μm]显著增大47.39%(图 4), 这是因为小粒径的微塑料倾向于在较深土壤中积累[29].此外, 种植方式也显著影响了微塑料粒径大小(表 1), 但土壤深度和种植方式对微塑料粒径未表现显著交互作用.设施农业土壤中微塑料粒径最大, 均值为(741.18±226.46)μm, 而非设施农业无膜种植最小, 均值为(386.05±118.65)μm, 这说明种植方式也是农田土壤微塑料迁移的主要制约因素, 其主要机制还需进一步研究.
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图 4 固原市农田土壤微塑料粒径分布 Fig. 4 Particle size distribution of microplastics in farmland soil of Guyuan |
研究区农田土壤中微塑料主要以薄膜、纤维、碎片和微珠这4种形状存在(图 5).纤维状丰度最高(23.34~331.45 n·kg-1), 占比最大(32.41%~39.52 %), 薄膜状(18.45~238.71 n·kg-1, 22.67%~28.29%)次之, 碎片状(18.72~173.26 n·kg-1, 15.42%~22.94%)和微珠状(20.90~215.30 n·kg-1, 17.33%~22.64%)占比较小.
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a1.非设施有膜耕作层, a2. 非设施有膜犁底层, a3. 非设施无膜耕作层, a4. 非设施无膜犁底层, a5. 设施农业耕作层, a6. 设施农业犁底层, 下同; 不同小写字母表示相同种植方式同一土壤层间差异显著(P < 0.05) 图 5 固原市农田土壤微塑料形状分布 Fig. 5 Shape distribution of microplastics in agricultural soils in Guyuan |
与耕作层相比, 犁底层土壤中各形状微塑料丰度均有所降低, 降低幅度大小次序表现为：纤维(67.01%)>微珠(62.81%)>薄膜(60.92%)>碎片(58.95%), 说明薄膜和纤维状微塑料较难迁移至土壤深层, 这与Dong等[38]研究的结论相同, 主要是因为微珠状微塑料质地坚硬, 薄膜状和碎片状表面较粗糙, 且伴有磨痕和裂纹, 与土壤中的介质接触面积更大, 不利于其在土壤中迁移[39].
非设施农业有膜种植土壤中纤维状和薄膜状微塑料丰度均显著大于无膜种植(图 5), 这说明纤维状和薄膜状微塑料主要来源可能是农膜[40].有研究表明, 在我国西北(黄土高原地区)农田中塑料残膜量达71.9~259.1 kg·hm-2[41], 这些残膜会在各种作用下转变成微塑料[42], 随着地膜使用年限增加, 微塑料在农田土壤中的积累量也随之增加[43].土壤深度和土地种植方式对微塑料形状数(表 1)均产生显著影响, 但未表现出显著交互作用.
2.5 固原市农田土壤中微塑料颜色微塑料颜色不同可能说明其来源不同.研究区共确定了7种微塑料颜色(图 6), 大多数微塑料是白色, 占比为32.36%~45.42%, 其次为黑色(25.86%~28.91%)和蓝色(9.97%~12.83%).研究表明, 农田土壤中微塑料大部分(超过50%)为白色[32, 44].白色塑料主要源自塑料袋、包装材料和薄膜等, 其他颜色可能来源于彩色塑料消费品和服装[45].微塑料颜色数量在3种方式的表层土壤和深层土壤之间差异均不显著.土壤深度和种植方式对微塑料的颜色数无显著影响, 也没有产生显著交互作用(表 1).
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不同小写字母表示相同种植方式同一土壤层间差异显著(P < 0.05); n.s.表示差异不显著(P>0.05) 图 6 固原市农田土壤微塑料颜色分布 Fig. 6 Color distribution of microplastics in agricultural soils in Guyuan |
PLI模型评估结果显示, 研究区各采样点微塑料污染PLI值为1.03~4.44, 整体污染负荷指数较低(PLIzone=2.44), 所有采样点均为风险类别Ⅰ类(图 7).总体上看, 设施农业土壤PLI值最大(均大于3, 最高值为4.44), 非设施有膜土壤PLI值次之(大多数大于2且小于3), 非设施无膜种植土壤中PLI值最小(均小于2), 说明设施农业的微塑料污染风险最高.目前尚无标准方法评估土壤微塑料污染生态风险.本研究在采用PLI评估微塑料污染风险时, 由于缺乏研究区土壤微塑料基础数据和背景值, 用检测到最小的丰度值(30.08 n·kg-1)代替背景值确定PLI, 这可能导致微塑料污染风险的低估.同时, 由于PLI只考虑了微塑料的局部浓度, 而没有考虑微塑料的毒性危害, 增大了所得评估结果的不确定性.所以, 土壤微塑料污染的风险评估仍然需要进一步研究.
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图 7 固原市农田土壤微塑料各采样点PLI值 Fig. 7 PLI value of microplastics in each sampling point in farmland soil of Guyuan |
(1) 固原市农田土壤微塑料检出率为100%, 微塑料丰度(耕作层)为186.32~1 286.24 n·kg-1, 主要成分为PE和PP, 大多数微塑料粒径 < 1 000 μm, 且大都呈碎片和纤维状, 以白色和黑色居多.
(2) 种植方式显著影响研究区微塑料的丰度、粒径、类型数量和形状数量, 而土壤深度显著影响微塑料的丰度、粒径和形状数.土壤深度和种植方式对微塑料丰度产生显著的交互作用.
(3) 设施农业微塑料丰度、粒径、类型数量、形状数和颜色数均大于非设施农业, 土壤耕作层微塑料丰度粒径、类型数量、形状数和颜色数均大于犁底层.非设施有膜种植土壤中微塑料丰度高于无膜种植, 有膜种植纤维状和薄膜状微塑料丰度均显著大于无膜种植.
(4) 农膜的使用是固原市农田土壤微塑料的主要潜在来源.固原市农田土壤微塑料污染风险属Ⅰ类(较低).
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