2023, Vol. 44
2. 南开大学环境科学与工程学院, 国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室, 天津 300071;
3. 天津市环境气象中心, 天津 300074
, XIAO Zhi-mei1 , BI Xiao-hui2 , CAI Zi-ying3 , XU Hong1 , GAO Jing-yun1 , ZHENG Nai-yuan1 , YANG Ning1
2. State Environmental Protection Key Laboratory of Urban Ambient Air Particulate Matter Pollution Prevention and Control, College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300071, China;
3. Tianjin Environmental Meteorological Center, Tianjin 300074, China
随着《大气污染防治行动计划》和《打赢蓝天保卫战三年行动计划》深入实施, “十三五”期间, 我国城市PM2.5平均浓度持续下降[1, 2], 但城市臭氧(O3)污染日益凸显, 在全国多个区域都没能得到有效控制.O3浓度水平上升, 污染范围扩大, 已逐渐成为制约空气质量持续改善的主要因素[3~6].对于京津冀、长三角、珠三角和成渝地区等特大型城市群及其周边地区而言, O3污染现已成为困扰经济快速发展地区的重要环境问题[7, 8].
近地面O3主要是人类活动排放的氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)等前体物在光照下发生复杂光化学反应的产物[9~16], 其浓度水平一方面受气象条件影响, 另一方面与社会因素密切相关[17, 18].一般认为, 影响O3的气象因子主要有气温、紫外辐射、相对湿度、边界层高度和风等[19~26], O3污染多出现在高温、低湿、强辐射的天气[27~29].王玫等[30]分析京津冀O3变化特征和与气象要素的关系表明, 当气温大于30℃、相对湿度为50% ~60%、风速为2.0~3.0 m·s-1时, O3超标概率最高.在社会因子上, Li等[31]利用GEOS-Chem模型发现NOx排放对O3浓度有一定的驱动作用; 柯碧钦等[32]指出第二产业占GDP的比重是华北地区O3浓度的主要社会经济驱动因素, 工业生产用电量和工业SO2排放量对O3浓度变化也有影响; 胡雪萍等[33]依据STIRPAT模型分析对大气污染产生影响的关键社会因素, 指出人口密度对大气污染未产生显著的影响, 能源效率对大气污染产生显著的负向抑制作用, 国民收入增长带来大气污染的增加.
现有研究成果对O3驱动因子的分析大多从单一方面入手, 在城市尺度上气象因子和社会因子综合驱动作用对O3影响的研究仍显缺乏, 且研究主要集中在四川盆地和华北地区等较大尺度范围区域[32, 34].天津市位于京津冀区域的中北部, 工业发达, 是京津冀区域大气污染较重的城市之一, 2020年天津市O3日最大8h平均浓度第90百分位数ρ(O3)达190 μg·m-3, 较2013年上升25.8%, 相关研究主要集中在O3和前体物污染特征和来源上[5, 35~37], 缺少O3驱动因子研究.本文以“十三五”期间天津市O3监测数据为基础, 运用空间自相关分析和空间热点分析, 分析O3污染的空间分布和聚集规律, 并利用STIRPAT模型对O3驱动因子进行研究, 比较不同驱动因子对O3的影响, 以期为“十四五”期间天津市O3污染的治理与防控提供理论依据.
1 材料与方法 1.1 采样和分析方法O3浓度数据来源于天津市环境空气质量监测网络, 监测点位分布见图 1.采用Thermo Model 49i监测O3, 时间分辨率为1 h.仪器每天进行自动校准, 每周人工校准一次, 质量控制均严格按照《环境空气气态污染物(SO2、NO2、O3、CO)连续自动监测系统运行和质控技术规范》(HJ 818-2018)要求进行.本文使用的O3浓度数据为O3日最大8 h滑动平均值(O3-8h).
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图 1 监测点位分布示意 Fig. 1 Location of the sampling station |
本研究从气象因子和社会因子两方面选取驱动因子, 其中气象因子选取气温、相对湿度、小风百分率、紫外辐射、日照时数、混合层厚度、静稳指数和逆温百分率, 观测数据来自中国气象局天津大气边界层观测站(台站编号为54517); 社会因子选取SO2排放量、NOx排放量、烟粉尘排放量、VOCs排放量、人口密度、生产总值、第二产业比重和机动车保有量, VOCs排放量数据来自文献[38], 其他数据来源于天津市统计局2016~2020年《天津统计年鉴》和《天津市国民经济和社会发展统计公报》.
1.3 研究方法 1.3.1 空间自相关分析采用全局Moran's I评价天津市O3浓度在空间上的关联程度, 判断是否有聚集、分异或随机等空间分布特征存在.全局Moran's I取值范围在±1之间, 大于0表示空间正相关, O3浓度高低值存在聚集性; 小于0表示空间负相关, O3浓度高低值存在分异性; 等于0表示整个区域O3浓度随机分布.I值越接近1, 表明在空间分布上呈现出的聚集效应越显著, I值越接近-1, 表明在空间分布上呈现出的分异性质越显著.其计算公式如下：
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(1) |
式中, n为样本数; xi和xj分别为监测站i和j的O3-8h; x为所有监测站O3-8h的平均值; Wij为权重矩阵, 由于本研究的O3-8h是点文件, 故选择欧氏距离权重生成空间权重矩阵.
全局Moran's I只能判断整个区域O3浓度在空间是否存在自相关性, 需要采用局部Moran's I探测聚集或分异的具体位置, 评价某一局部区域与其周边临近区域的浓度高低值聚集情况.将基于全局空间自相关分析的统计方法分解到局部空间上[39], 得到局部Moran's I计算公式如下：
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(2) |
式中, 各符号含义与式(1)相同.本研究运用GeoDa软件来计算Ii值.
1.3.2 空间热点分析为进一步分析天津市O3浓度高值或低值在空间上发生聚集的位置和范围, 采用空间热点分析(Getis-Ord Gi*)研究局部空间聚类分布特征, 更详细地表示出是高值聚集(热点), 还是低值聚集(冷点).热点分析不同于全局Moran's I, 其对于O3浓度在空间上随机分布的情况也可能探测出某种程度的聚集, 也不同于局部Moran's I只针对某一局部区域, 而是可以同时反映某几个区域的高低值(冷热点)分布.空间热点分析可在整个研究区域内探测出O3浓度显著高于或低于其他地方的区域, 将空间分布聚集的程度通过热点与冷点进行区分[40].公式如下：
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(3) |
式中, S为样本标准差, 其他符号含义与式(1)相同.本研究运用ArcGIS软件进行空间热点探测分析.
1.3.3 STIRPAT模型采用STIRPAT模型分析O3驱动因素, 该模型由IPAT模型演变而来[41].为克服IPAT模型中各因素等比例影响的不足, York等基于IPAT模型构建了STIRPAT模型[42], 其表达式为：
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(4) |
为消除模型中可能存在的异方差影响, 本研究将所有变量进行对数化处理, 对数化之后的扩展STIRPAT模型如下：
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(5) |
式中, I为大气污染情况; P为人口规模; A为富裕程度; T为技术水平; a为常数; b、c和d分别为P、A和T的指数项; e为误差项.
在使用STIRPAT模型时, 由于气象因子或社会因子之间具有相关的共同趋势, 会产生多重共线问题, 导致估计失真或难以估计准确.本研究在构建模型之前采用方差膨胀因子(VIF)检验多重共线性, 通常以10作为判断边界, 当VIF＜10时, 不存在多重共线性, 当VIF≥10时, 存在较强多重共线性[43].
2 结果与讨论 2.1 O3浓度时空变化特征“十三五”期间, 天津市ρ(O3)由2016年的157 μg·m-3升至2020年的190 μg·m-3, 累计上升31.2%(图 2), 2017~2020年连续4 a超过国家二级浓度限值标准(160 μg·m-3), 其中2018年达到峰值(201 μg·m-3).从月浓度分布上看, 天津市O3浓度在每年的1~5月上升, 6月达到全年峰值, 7月后呈现下降趋势, 12月达到全年谷值, 与大多数城市变化特征相同[44]. 5~9月天津市气温较高, 日最高气温大于30℃的天数多[45], 大气光化学反应强, 该时期各年O3浓度均较高, 各月均超过160 μg·m-3.“十三五”后期(2018~2020年), 4月O3浓度明显上升, 各年ρ(O3)均超标, 分别为208、162和190 μg·m-3, 与“十三五”后期4月降水相对较少, 日最高气温大于30℃的天数明显增加有关[45].“十三五”期间, 天津市O3月浓度变化特征反映出O3污染发生时间节点提前, O3污染加重的特点.
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图 2 2016~2020年天津市O3浓度 Fig. 2 O3 concentration from 2016 to 2020 in Tianjin |
从空间分布上看(图 3), “十三五”初期(2016年), 天津市西部和中部地区O3浓度较高, 东南部区域O3浓度相对较低; 2017年开始, 天津市16个区O3浓度均超过国家二级标准限值, 高值区域呈现明显扩大趋势, 其中中部、西南部、西部和北部区域O3浓度均较高, 东南部区域O3浓度相对较低.天津市O3浓度空间分布特征与污染源排放和气象因素的分布有关, 中心城区机动车数量和密度高, 上下班高峰期交通堵塞严重, 机动车排放量大, 同时餐饮油烟、干洗、加油站和市政有机溶剂使用等面源排放影响较高, 受城市“热岛效应”影响, 温度相对较高, O3污染较重; 中部的环城区域钢铁、火电和建材等行业O3前体物排放量大, 西南部静海的黑色金属冶炼和压延加工业、医药、家具和运输设备制造业以及西部的武清区域的汽车制造、化学品制造、医药和家具行业等行业VOCs排放量大, O3污染较重; 北部的蓟州区O3污染较重与植物源排放量大有关.东南部的滨海新区石化行业排放量大, 但受天津港船舶和柴油车货运影响, NO排放量高, O3可以通过NO滴定效应去除[46], 较高的NO对O3生成有明显的抑制作用[47, 48], 同时东南部区域受海陆风影响, 东南风发生频率高[36], 大气扩散条件相对较好, O3污染相对较轻.
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各区域对应行政区名称与图 1相同, 下同 图 3 2016~2020年天津市O3浓度空间分布 Fig. 3 Spatial distribution of O3 concentration from 2016 to 2020 in Tianjin |
“十三五”期间天津市O3浓度全局空间自相关分析结果显示(表 1), 6~10月各月的全局Moran's I均为正值且均通过显著性检验(P＜0.001), 说明6~10月天津市O3浓度呈现出高低值聚集的态势, 其分布明显受自身和邻近区域之间的影响; 其余各月全局Moran's I接近0且均不显著, 说明区域O3浓度之间相互独立.因此, 6~10月天津市O3污染的防控需要各区之间密切合作和协同治理.
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表 1 2016~2020年天津市O3浓度全局Moran's I Table 1 Global Moran's I of O3 concentration in Tianjin from 2016 to 2020 |
为进一步说明哪些区域出现聚集和其对天津市全局空间自相关的贡献, 对“十三五”期间6~10月的O3浓度进行局部自相关分析, 结果如图 4, 其中Moran's I散点图的第一、第二、第三和第四象限分别为高值-高值聚集区(H-H, 即该区域与其周边区域O3浓度均为高值)、低值-高值聚集区(L-H, 即该区域O3浓度较低, 但其周边O3浓度较高)、低值-低值聚集区(L-L, 即该区域与其周边区域O3浓度均为低值)和高值-低值聚集区(H-L, 即该区域O3浓度较高, 但其周边O3浓度较低). H-H和L-L聚集区表明O3污染呈正空间自相关, O3浓度呈现高低值聚集性; H-L和L-H聚集区表明O3污染呈负空间自相关, O3浓度呈现高低值分异性. “十三五”期间6~10月天津市O3浓度空间分布呈正相关聚集, H-H和L-L显著聚集区占62.5%, 其中H-H聚集区为市内六区、北辰区、津南区和静海区, 是O3污染急需集中治理的区域.
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图 4 “十三五”期间6~10月天津市O3浓度局部Moran's I散点图和空间分布 Fig. 4 Local Moran's I scatter plot and spatial distribution of O3 concentration in Tianjin from June to October during 13th Five-Year Period |
基于空间自相关分析结果, 进行冷热点探测, 发现“十三五”期间6~10月天津市O3浓度整体表现出强聚集性, 其中市内六区、西青区和津南区呈现99%置信度的热点聚集, 北辰区和静海区呈现95%置信度的热点聚集, 这些区域的O3浓度显著高于其他地方; 宝坻区呈现99%置信度的冷点聚集, 蓟州区和宁河区呈现95%置信度的冷点聚集, 这些区域的O3浓度显著低于其他地方(图 5).由此可见, 天津市O3浓度冷热点空间分布非常明显, 即西南部地区形成浓度高值聚集区域, O3污染形势严重, 是防治的重点地区, 东北部地区形成浓度低值聚集区域, O3污染相对较轻.
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图 5 “十三五”期间6~10月天津市O3浓度冷热点区域 Fig. 5 Cold and hot spot area of O3 concentration in Tianjin from June to October during the 13th Five-Year Period |
本研究选取的8个气象因子均为与O3浓度相关的气象要素, 但在构建STIRPAT模型之前, 首先对气象因子和社会因子进行相关性分析, 以确保因子独立性.气象因子之间的相关性分析表明(表 2), 紫外辐射、混合层厚度和静稳指数与其他气象因子的相关性较高, 均存在4个相关系数绝对值大于0.7的情况, 另外5个气象因子之间的相关系数较低.在此基础上, 对气温、相对湿度、小风百分率、日照时数和逆温百分率进行多重共线性检验, VIF分别为6.63、6.05、2.75、4.79和1.85, VIF均小于10, 说明5个气象因子之间不存在多重共线性, 不会由于相互作用而影响模型的准确性和稳定性.
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表 2 气象因子之间的相关系数 Table 2 Correlation coefficient between meteorological factors |
社会因子之间的相关性分析表明(表 3), 烟粉尘排放量、人口密度和生产总值与其他社会因子的相关性较高, 均存在4个相关系数绝对值大于0.7的情况, 另外5个社会因子之间的相关系数较低.对SO2排放量、NOx排放量、VOCs排放量、第二产业占比和机动车保有量进行多重共线性检验, VIF分别为5.18、3.61、2.63、1.28和4.02, VIF均小于10, 说明5个社会因子之间共同趋势不大, 不存在多重共线性.
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表 3 社会因子之间的相关系数 Table 3 Correlation coefficient between social factors |
2.4.2 气象和社会单因子驱动分析
利用式(5)建立O3浓度与气温、相对湿度、小风百分率、日照时数和逆温百分率等气象因子STIRPAT模型, 模型调整后的R2为0.868、标准误差为0.188, 回归拟合效果好.模型结果可知(表 4), 气温、小风百分率和日照时数通过了显著性检验(P＜0.05), 说明气温的上升、小风百分率的加大和日照时数的增多均对O3浓度的升高有明显驱动作用.气象因子中, 气温对O3浓度的影响最大, 较高的气温一方面有助于生物源VOCs等O3前体物的挥发, 另一方面能够提供光化学反应条件, 使反应速率大大提高, 驱动O3的生成[49].日照时数的增多一定程度上意味着光照时间的延长、紫外辐射的增加, 在为生成O3的光化学反应提供良好条件的同时, 也延长了反应时间, 有利于O3的生成与累积.小风百分率的加大会减弱大气湍流作用, 降低大气输送能力, 造成本地累积.
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表 4 气象因子和社会因子STIRPAT模型结果 Table 4 STIRPAT model results of meteorological factors and social factors |
建立O3浓度与SO2排放量、NOx排放量、VOCs排放量、第二产业占比和机动车保有量等社会因子STIRPAT模型, 模型调整后的R2为0.740, 标准误差为0.264, 回归拟合效果较好.根据模型结果(表 4), NOx排放量、VOCs排放量和机动车保有量通过了显著性检验(P＜0.05), 这3个社会因子对O3有明显的驱动作用, 其中机动车保有量和VOCs排放量对O3的影响较大.“十三五”期间, 天津市机动车保有量由2016年的281.8万辆增加至2020年的338.5万辆[50], 机动车尾气中的NOx和VOCs是O3的主要前体物, 汽车保有量大的城市通常有更高的O3浓度[51~53].同时, 天津市O3的生成处于VOCs控制区[45, 54], “十三五”期间的VOCs排放量仍处于高位[55], 对O3的驱动作用明显.
2.4.3 多因子综合驱动分析选取对O3有显著性影响的6个因子进行多重共线性检验, 得到气温、小风百分率、日照时数、NOx排放量、VOCs排放量和机动车保有量的VIF分别为5.02、2.40、2.42、3.55、4.54和2.17, VIF均小于10, 说明因子之间不存在多重共线性, 可以确保模型的准确性和稳定性.建立的综合驱动STIRPAT模型, 调整后的R2为0.891, 标准误差为0.169, 回归拟合效果比单一建立气象因子或社会因子模型更好(表 5).结果表明, 气温、日照时数、NOx排放量、VOCs排放量和机动车保有量均通过了显著性检验(P＜0.05), 其中气温与O3浓度呈极显著的正相关关系, 是最重要的O3驱动因子.为科学高效地开展“十四五”期间O3污染的防治, 在关注气象条件的基础上, 在“双碳”目标的约束下, 天津市应进一步提升钢铁、石化、火电和建材等行业全过程排放的绩效水平, 引导企业清洁化提升改造、转型升级和绿色发展, 减少企业VOCs和NOx的排放量; 同时, 要进一步控制燃油机动车保有量的增加, 大力推广新能源机动车, 减少机动车尾气的排放.
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表 5 综合驱动STIRPAT模型结果 Table 5 STIRPAT model results of integrated driving |
3 结论
(1)“十三五”期间天津市O3浓度整体呈上升趋势, O3污染主要集中在每年的5~9月, 中部、西南部、西部和北部区域O3浓度相对较高, 变化特征呈现出O3污染发生时间点提前、污染范围扩大的趋势.
(2) 空间自相关分析表明, 6~10月天津市O3浓度全局Moran's I为正值且通过显著性检验(P＜0.001), O3污染分布具有明显的聚集性, H-H聚集区主要为市内六区、北辰区、津南区和静海区, 是O3污染急需集中治理的区域.
(3) 空间热点分析表明, 6~10月天津市西南部地区形成O3浓度高值热点聚集区域, O3污染形势严重, 是防治的重点地区, 东北部地区形成O3浓度低值冷点聚集区域, O3污染相对较轻.
(4) 气象因子中, 气温的上升、小风百分率的加大和日照时数的增多对O3浓度的升高有显著的促进作用; 社会因子中, NOx排放量、VOCs排放量和机动车保有量对O3有显著的驱动作用.综合驱动STIRPAT模型回归拟合效果比单一气象因子或社会因子模型更好, 气温、日照时数、NOx排放量、VOCs排放量和机动车保有量是驱动O3浓度变化的重要因子.
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