太浦河水体与沉积物中重金属的季节变化特征与污染评价

引用本文

罗鹏程, 涂耀仁, 孙婷婷, 刘生辉, 高佳欣, 寇佳怡, 顾心彤, 段艳平. 太浦河水体与沉积物中重金属的季节变化特征与污染评价[J]. 环境科学, 2023, 44(6): 3184-3197.

LUO Peng-cheng, TU Yao-jen, SUN Ting-ting, LIU Sheng-hui, GAO Jia-xin, KOU Jia-yi, GU Xin-tong, DUAN Yan-ping. Seasonal Variation Characteristics and Pollution Assessment of Heavy Metals in Water and Sediment of Taipu River[J]. Environmental Science, 2023, 44(6): 3184-3197.

太浦河水体与沉积物中重金属的季节变化特征与污染评价

罗鹏程¹, 涂耀仁^1,2, 孙婷婷¹, 刘生辉¹, 高佳欣¹, 寇佳怡¹, 顾心彤¹, 段艳平^1,2

1. 上海师范大学环境与地理科学学院, 上海 200234;
2. 上海长三角城市湿地生态系统国家野外科学观测研究站, 上海 200234

收稿日期: 2022-07-05; 修订日期: 2022-08-31

基金项目: 中国科学院战略性先导科技专项(XDB40020105); 上海市自然科学基金项目(20ZR1441100); 国家自然科学基金项目(41730642, 42077175); 国家社科基金重大项目(17ZDA058)

作者简介: 罗鹏程(1997~), 男, 硕士研究生, 主要研究方向为重金属污染评价与源解析, E-mail: pc.luo@qq.com

通信作者: 涂耀仁, E-mail: yjtu@shnu.edu.cn

摘要: 太浦河是长三角生态绿色一体化发展示范区内唯一横跨两省一市的代表性河流, 也是黄浦江上游的重要备用水源地, 为了解太浦河重金属的多介质(表层水、上覆水、孔隙水和沉积物)分布特征、污染现状和生态风险, 对太浦河重金属(As、Cd、Co、Cr、Cu、Mn、Ni、Pb、Sb和Zn)含量进行分析, 采用内梅罗综合污染指数法、地累积指数法和潜在生态风险指数法对沉积物重金属污染现状和潜在生态风险进行评价, 此外还利用健康风险评价模型对太浦河表层水重金属进行健康风险评价.结果表明, 太浦河表层水在春季时上游点位Cd、Cr、Mn和Ni的浓度超过Ⅲ类水限值, Sb在冬季时所有点位浓度均超过Ⅲ类水限值; 上覆水在丰水期时As的平均值超过Ⅲ类水限值; 孔隙水在丰水期时As和Cd的平均值超过Ⅲ类水限值.表层水健康风险评价表明成人和儿童均在春季有较高的健康风险, 其余季节健康风险较低; 儿童的健康风险明显高于成人; 健康风险主要来自于化学致癌重金属元素As、Cd和Cr.太浦河沉积物中Co、Mn、Sb和Zn在4个季节平均值均超过上海市土壤环境背景值, As、Cr和Cu在夏季、秋季和冬季平均含量超过上海市土壤环境背景值, Cd、Ni和Pb在夏季和冬季平均含量超过上海市土壤环境背景值.内梅罗综合污染指数法和地累积指数法评价结果均表明, 太浦河中游污染程度高于上游和下游且Sb污染较为严重.潜在生态风险指数法表明, 太浦河沉积物在丰水期和枯水期均处于低风险, Cd在丰水期和枯水期贡献率较高, 是太浦河沉积物潜在生态风险的主要重金属元素.

关键词: 太浦河水体沉积物重金属污染评价健康风险评价

Seasonal Variation Characteristics and Pollution Assessment of Heavy Metals in Water and Sediment of Taipu River

LUO Peng-cheng¹ , TU Yao-jen^1,2 , SUN Ting-ting¹ , LIU Sheng-hui¹ , GAO Jia-xin¹ , KOU Jia-yi¹ , GU Xin-tong¹ , DUAN Yan-ping^1,2

1. School of Environmental and Geographical Sciences, Shanghai Normal University, Shanghai 200234, China;
2. Yangtze River Delta Urban Wetland Ecosystem National Field Observation and Research Station, Shanghai Normal University, Shanghai 200234, China

Abstract: Taipu River is a river spanning two provinces and one city in a demonstration area in the Yangtze River Delta on an ecologically friendly developmentand an important water source in the upper reaches of the Huangpu River in Shanghai. To understand the multi-media distribution characteristics, pollution status, and ecological risk of heavy metals in the Taipu River, the contents of heavy metals (As, Cd, Co, Cr, Cu, Mn, Ni, Pb, Sb, and Zn) in the sediments of Taipu River were analyzed, and the pollution status and potential ecological risk were evaluated using the Nemerow comprehensive pollution index, geo-accumulation index, and potential ecological risk index methods. In addition, the health risk assessment model was used to assess the health risk of heavy metals in surface water of Taipu River. The results showed that the concentrations of Cd, Cr, Mn, and Ni in the surface water of Taipu River exceeded the class Ⅲ water limit at the upstream point in spring; the concentrations of Sb exceeded the class Ⅲ water limit at all points in winter; the average value of As exceeded the class Ⅲ water limit in overlying water during the wet season; and the average values of As and Cd exceeded the class Ⅲ water limit in pore water during the wet season. The health risk assessment of surface water implied that both adults and children had higher health risk in spring and lower health risk in other seasons. The health risk of children was significantly higher than that of adults, and it mainly came from chemical carcinogenic heavy metal elements As, Cd, and Cr. The average contents of Co, Mn, Sb, and Zn in Taipu River sediments in the four seasons all exceeded the Shanghai soil baseline; the average contents of As, Cr, and Cu in summer, autumn, and winter exceeded the Shanghai soil baseline; and the average contents of Cd, Ni, and Pb in summer and winter exceeded the Shanghai soil baseline. The evaluation results of the Nemerow comprehensive pollution index and geo-accumulation index showed that the pollution degree of the middle reaches of Taipu River was higher than that of the upper and lower reaches, and the Sb pollution was more serious. The potential ecological risk index method revealed that the Taipu River sediment was at a low risk. Cd had a high contribution in both the wet and dry seasons and could be regarded as the main heavy metal of potential ecological risk in the Taipu River sediment.

Key words: Taipu River water sediments heavy metals pollution assessment health risk assessment

长三角生态绿色一体化发展示范区是落实长三角一体化发展的重要国家战略, 是率先探索跨行政区高质量一体化发展的关键路径, 也是绿色创新发展新高地, 人与自然和谐宜居的新典范.示范区中的太浦河是太湖流域的重要河流, 也是上海的备用水源地, 嘉善的重要取水口.然而, 随着工业化和城市化进程的加快, 太浦河两岸聚集了许多的纺织、印染、化工和建材等工业污染源和畜禽养殖污染源.据统计, 太浦河沿岸约有299家工业企业, 每年约有2 152万t的工业废水排入太浦河, 对河流的重金属污染负荷将产生一定的影响^{[1, 2]}.由于重金属污染具有隐蔽性、长期性和不可逆转性, 因此需重点监测^{[3, 4]}.有文献报道太浦河存在一定的重金属污染, 孙晓宇等^[5]对太浦河中锑元素(Sb)进行环境风险评估, 结果表明太浦闸下泄水量对流域Sb污染环境风险的影响最大, 当下泄水量小于50 m³·s^-1时, 流域水中的Sb浓度将显著增加, 有超标的风险.王漫漫等对太浦河河水重金属展开研究, 内梅罗综合污染指数表明太浦河存在Mn和Sb污染, 且主要污染重金属为Mn^[6].有鉴于此, 研究重金属多介质分布特征、污染现状和生态风险是提升长三角生态绿色一体化发展示范区环境质量综合治理能力的必要环节.

本文以太浦河为研究对象, 从上游到下游共设置15个采样点, 分四季进行采样, 全面获取重金属污染的时空特征, 并采用多种重金属污染评价方法(内梅罗综合污染指数法和地累积指数法)和潜在生态风险指数法对沉积物重金属污染现状和潜在生态风险进行评价, 此外还利用健康风险评价模型对太浦河表层水重金属进行健康风险评价, 以期为长三角一体化的生态良性发展提供基础支撑.

1 材料与方法 1.1 研究区域概况

太浦河因沟通太湖和黄浦江而得名, 是太湖流域的重要河流, 上承东太湖, 下接黄浦江, 流域地势平坦, 中游湖泊众多是排泄太湖洪水的主要通道之一, 兼排杭嘉湖区部分涝水, 也是流域向下游地区供水的骨干河道.太浦河流经江、浙和沪这3个省市的15个乡镇, 全长57.6 km, 即江苏省苏州市吴江区段为40.7 km, 浙江省嘉善县段为1.7 km, 上海市青浦区段为15.2 km, 最后与西泖河相接.太浦河流域属于亚热带季风性气候, 气候温和湿润.

1.2 样品的采集与保存

样品的采集时间为春、夏、秋和冬这4个季节, 分别为2021年4月、2021年7月(丰水期)、2020年10月和2021年1月(枯水期).沿太浦河上游到下游共设置了15个采样点, 具体采样点位如图 1所示.T1~T11在江苏省苏州市吴江区境内, T12在浙江省嘉善县境内, T13~T15在上海市青浦区境内.T1~T5为太浦河上游, 上游流域有较多居民区、耕地和交通用地; T6~T10为太浦河中游, 中游流域有较多居民区、工业区、耕地和交通用地; T11~T15为太浦河下游, 下游流域以住宅用地和林地为主.

图 1 太浦河采样点示意 Fig. 1 Sampling sites of Taipu River

现场分别采集表层水、上覆水和柱状沉积物样品.表层水通过采样器于水面下20 cm处采集, 上覆水使用沉积物柱状采样器距离沉积物-水界面20 cm处采集, 使用0.45 μm的滤膜过滤以除去其中的悬浮物、沉淀、藻类和其他微生物, 表层水和上覆水均加入硝酸将水样酸化, 调节至pH＜2.酸化后的表层水和上覆水于冰箱中保存, 按照《水质样品的保存和管理技术规定》(HJ 493-2009)进行保存和管理^[7], 用于重金属测定.使用沉积物柱状采样器采集深度为0~5 cm处柱状沉积物, 样品采集后装入干净的聚乙烯袋中密封储存.

带回实验室后, 取部分沉积物于50 mL离心管中, 在4 750 r·min^-1下离心20 min以获得孔隙水, 后使用0.45 μm的滤膜过滤, 加入硝酸进行酸化, 置于4℃冰箱中保存, 用于重金属测定.剩余的沉积物置于真空冷冻干燥机中干燥, 将干燥的沉积物放入旋转破碎机中将其破碎, 再转移至玛瑙研钵中研磨, 用100目的尼龙筛网过筛, 最后将研磨好的沉积物样品充分地混匀并及时放置于-4℃的冰柜中保存, 用于重金属测定.

1.3 样品的分析测试与质量控制

所采集的水样根据《水质金属总量的消解微波消解法》进行消解^[8], 测定方法参考《水质32种元素的测定电感耦合等离子体发射光谱法》^[9], 所采集的沉积物样品根据《土壤和沉积物金属元素总量的消解微波消解法》^[10]进行消解, 使用电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES)测定As、Cd、Co、Cr、Cu、Mn、Ni、Pb、Sb和Zn的含量.实验中所使用的消解管和离心管等容器均在酸缸中浸泡24 h并清洗.实验过程中设置空白样品与平行样品, 所有样品均做3次平行样, 最后的结果取

3次测试分析的平均值, 3次分析结果的误差范围小于10%, 同时每10个样品做1次空白分析.

1.4 研究方法 1.4.1 内梅罗综合污染指数法

内梅罗综合污染指数法是沉积物重金属污染评价的常用方法, 该方法能够反映沉积物重金属污染现状和各种重金属对复合污染的不同贡献, 并甄别主要污染物.内梅罗综合污染指数法采用以下公式计算.

单因子污染指数：

(1)

综合污染指数：

(2)

式中, C_i为重金属i的实测含量; B_i为重金属i相应的地球化学背景值, 本研究中地球化学背景值参考上海市土壤环境背景值^[11], As、Cd、Co、Cr、Cu、Mn、Ni、Pb、Sb和Zn的背景值分别为8.80、0.18、12.60、74.40、26.70、560.20、29.80、17.00、0.83和78.20 mg·kg^-1; P_imax为各重金属单因子污染指数的最大值; P_iave为各金属单因子污染指数的平均值.内梅罗综合污染指数法的评价标准见表 1.

表 1 单因子污染指数和综合污染指数评价标准 Table 1 Evaluation standard of single factor pollution index and comprehensive pollution index

1.4.2 地累积指数法

地累积指数法(geo-accumulation index)是研究重金属污染程度的定量指标, 主要考虑重金属污染的人为因素、环境的地球化学背景值和自然成岩作用引起背景值变化的因素^[12].其具体计算方法如下：

(3)

式中, I_geo为地累积指数; C_i为重金属i在沉积物中的含量; B_i为重金属i的地球化学背景值, 本研究中地球化学背景值参考上海市土壤环境背景值; k为考虑到成岩作用可能会引起重金属背景值的变动而取的系数, 一般取1.5.地累积指数法的评价标准见表 2.

表 2 地累积指数法评价标准 Table 2 Evaluation standard of geo-accumulation index

1.4.3 潜在生态风险指数法

潜在生态风险指数法(potential ecological risk index, PERI)是瑞典学者Hakanson^[13]于1980年提出.潜在生态风险指数法综合考虑了不同重金属的浓度效应和毒性效应, 对单一金属污染风险和多金属复合污染风险的评估都能够适用.其具体计算方法如下：

(4)

式中, PERI为潜在生态风险指数; E_rⁱ为重金属i的潜在生态风险系数; T_rⁱ为重金属i的毒性影响因子, As、Cd、Co、Cr、Cu、Mn、Ni、Pb、Sb和Zn的毒性影响因子分别为10、30、5、2、5、1、5、5、7和1^[14~17]; C_rⁱ为重金属i的污染参数; C₀ⁱ为重金属i的实测含量; B_nⁱ为重金属i的地球化学背景值, 本研究中地球化学背景值参考上海市土壤环境背景值.潜在生态风险指数法的评价标准见表 3.

表 3 潜在生态风险指数法评价标准 Table 3 Evaluation standard of PERI

1.4.4 健康风险评价

本研究利用美国环保署(USEPA)推荐的健康风险评价模型对太浦河表层水重金属产生的危害进行评价, 模型中针对重金属类型主要分为化学致癌物(As、Cd和Cr)^{[18, 19]}和非化学致癌物(Co、Cu、Mn、Ni、Pb、Sb和Zn)这两类^[18~22].重金属对当地人群造成健康风险的途径包含饮用途径、呼吸途径和接触途径^[23], 其中呼吸、接触途径与饮用途径的健康风险存在极大的差距(约2~3个数量级), 故评价时前两者可忽略不计^[18], 因此本研究仅考虑重金属通过饮用途径对当地不同人群造成的健康风险.化学致癌物评价模型(R^c)具体计算方法如下^[24]：

(5)

式中, D_ig为第i种化学致癌物饮水途径的单位体重日均暴露计量, mg·(kg·d)^-1; Q_ig为第i种化学致癌物评价模型参数, 见表 4^[18~22]; R_ig^c为某点位第i种化学致癌物健康风险指数, a^-1; c_i为第i种化学致癌物浓度, mg·L^-1; W为研究区域居民平均寿命, 上海市、浙江省嘉善县和苏州市吴江区人均寿命分别为83.66a^[25]、81.95a^[26]和83.46a^[27]; A为人均饮水量, 成人为2.2 L^[23], 儿童为1.0 L^[28]; B为当地居民人均体重, 成人为56 kg^[23], 儿童为22 kg^[28].非化学致癌物评价模型(Rⁿ)具体计算方法如下^[29]：

(6)

表 4 重金属毒理学参数/mg·(kg·d)^-1 Table 4 Toxicological parameters of heavy metals/mg·(kg·d)^-1

式中, D_jg为第j种非化学致癌物饮水途径的单位体重日均暴露计量, mg·(kg·d)^-1; RfD_jg为第j种非化学致癌物模型参数, 见表 4^[18~22]; R_jgⁿ为某点位第j种非化学致癌物健康风险指数, a^-1; c_j为第j种非化学致癌物浓度, mg·L^-1.总健康风险具体计算方法如下：

(7)

2 结果与讨论 2.1 太浦河水体重金属浓度 2.1.1 太浦河表层水重金属浓度

太浦河表层水重金属浓度如表 5和图 2所示. ρ(Cd)的四季平均值介于0~0.004 mg·L^-1之间, 上游在春季时超过Ⅲ类水限值, 其余季节均在Ⅲ类水限值以下. ρ(Cr)的四季平均值介于0.002~0.02 mg·L^-1之间, 上游在春季高于其余季节, T1超过Ⅲ类水限值, 其余季节均在Ⅲ类水限值以下. ρ(Mn)的四季平均值介于0.01~0.13 mg·L^-1之间, 春季时T1、T6、T7和秋季时T2、T3、T5、T6、T7、T8、T11超过Ⅲ类水限值, 且T7在春季和秋季均达到高值. ρ(Ni)的四季平均值介于0.000 2~0.02 mg·L^-1之间, T1和T7在春季时超过Ⅲ类水限值. ρ(Sb)的四季平均值介于0.000 3~0.008 mg·L^-1之间, 冬季浓度高于其余3个季节, 且在冬季时全流域超过Ⅲ类水限值, 污染较为严重, T7在4个季节均达到最大值.As、Co、Cu和Pb在四季均低于Ⅲ类水限值, 但上游浓度高于中下游.

表 5 太浦河表层水重金属浓度¹⁾/mg·L^-1 Table 5 Concentration of heavy metals in surface water of Taipu River/mg·L^-1

季节	元素	MDL	Min	Max	Avg	Ⅰ类水	Ⅱ类水	Ⅲ类水	Ⅳ类水	Ⅴ类水	饮用水标准
春季	As	0.002	ND	0.02	0.005	0.05	0.05	0.05	0.1	0.1	0.01
	Cd	0.002	ND	0.01	0.004	0.001	0.005	0.005	0.005	0.01	0.005
	Co	0.001	ND	0.02	0.005	—	—	—	—	—	1.0
	Cr	0.001	ND	0.13	0.02	0.01	0.05	0.05	0.05	0.1	0.05
	Cu	0.001	0.01	0.19	0.04	0.01	1.0	1.0	1.0	1.0	1.0
	Mn	0.001	ND	0.57	0.12	—	—	—	—	—	0.1
	Ni	0.001	ND	0.16	0.02	—	—	—	—	—	0.02
	Pb	0.002	ND	0.02	0.001	0.01	0.01	0.05	0.05	0.1	0.01
	Sb	0.001	ND	0.01	0.002	—	—	—	—	—	0.005
	Zn	0.002	ND	0.58	0.07	0.05	1.0	1.0	2.0	2.0	1.0
夏季	As	0.002	ND	0.002	0.000 5	0.05	0.05	0.05	0.1	0.1	0.01
	Cd	0.002	ND	0.001	0.000 9	0.001	0.005	0.005	0.005	0.01	0.005
	Co	0.001	0.001	0.001	0.001	—	—	—	—	—	—
	Cr	0.001	0.002	0.003	0.003	0.01	0.05	0.05	0.05	0.1	0.05
	Cu	0.001	0.006	0.007	0.006	0.01	1.0	1.0	1.0	1.0	1.0
	Mn	0.001	0.01	0.02	0.01	—	—	—	—	—	0.1
	Ni	0.001	ND	0.001	0.000 2	—	—	—	—	—	0.02
	Pb	0.002	ND	0.01	0.002	0.01	0.01	0.05	0.05	0.1	0.01
	Sb	0.001	ND	0.003	0.000 3	—	—	—	—	—	0.005
	Zn	0.002	0.004	0.01	0.007	0.05	1.0	1.0	2.0	2.0	1.0
秋季	As	0.002	ND	0.009	0.004	0.05	0.05	0.05	0.1	0.1	0.01
	Cd	0.002	ND	0.003	0.000 2	0.001	0.005	0.005	0.005	0.01	0.005
	Co	0.002	0.001	0.003	0.001	—	—	—	—	—	—
	Cr	0.001	0.001	0.02	0.002	0.01	0.05	0.05	0.05	0.1	0.05
	Cu	0.001	0.003	0.01	0.006	0.01	1.0	1.0	1.0	1.0	1.0
	Mn	0.001	0.05	0.36	0.13	—	—	—	—	—	0.1
	Ni	0.001	ND	0.01	0.002	—	—	—	—	—	0.02
	Pb	0.002	ND	0.002	0.000 3	0.01	0.01	0.05	0.05	0.1	0.01
	Sb	0.001	ND	0.01	0.003	—	—	—	—	—	0.005
	Zn	0.002	0.002	0.03	0.01	0.05	1.0	1.0	2.0	2.0	1.0
冬季	As	0.002	ND	0.002	0.001	0.05	0.05	0.05	0.1	0.1	0.01
	Cd	0.002	ND	ND	0.00	0.001	0.005	0.005	0.005	0.01	0.005
	Co	0.002	ND	0.001	0.0001	—	—	—	—	—	—
	Cr	0.001	ND	0.01	0.002	0.01	0.05	0.05	0.05	0.1	0.05
	Cu	0.001	ND	0.03	0.01	0.01	1.0	1.0	1.0	1.0	1.0
	Mn	0.001	0.02	0.15	0.06	—	—	—	—	—	0.1
	Ni	0.001	0.002	0.02	0.004	—	—	—	—	—	0.02
	Pb	0.002	ND	0.002	0.000 1	0.01	0.01	0.05	0.05	0.1	0.01
	Sb	0.001	0.005	0.02	0.008	—	—	—	—	—	0.005
	Zn	0.002	0.009	0.06	0.03	0.05	1.0	1.0	2.0	2.0	1.0
1) MDL (method detection limit)：检测极限, Min：最小值, Max：最大值, Avg：平均值; ND (not detected)表示未检测出, “—”表示无数据; Ⅰ~Ⅴ类水参考《地表水环境质量标准》^[30], 饮用水标准参考《生活饮用水卫生标准》^[31]

表 5 太浦河表层水重金属浓度¹⁾/mg·L^-1 Table 5 Concentration of heavy metals in surface water of Taipu River/mg·L^-1

图 2 太浦河表层水重金属浓度 Fig. 2 Concentration of heavy metals in surface water of Taipu River

总体来说, As、Cd、Co、Cr、Cu、Ni和Zn在春季浓度较高, 而Sb在冬季浓度较高.As、Mn和Sb在四季中的最大值均有T7, ρ(As)在春季最大值为0.02 mg·L^-1, ρ(Mn)在春季最大值为0.57 mg·L^-1, ρ(Sb)在冬季最大值为0.02 mg·L^-1, 经现场调查T7点附近存在工业污染源, 以纺织和印染业为主.

2.1.2 太浦河上覆水与孔隙水重金属浓度

太浦河上覆水与孔隙水重金属浓度如表 6和图 3所示. ρ(As)在丰水期上覆水中介于ND~0.58 mg·L^-1之间(ND表示未检测出, 下同), 孔隙水中介于ND~0.13 mg·L^-1之间, 丰水期时上覆水和孔隙水均存在点位超过Ⅲ类水限值. ρ(Cd)在丰水期孔隙水中介于ND~0.06 mg·L^-1之间, 下游点位超过Ⅲ类水限值. ρ(Mn)在丰水期上覆水、孔隙水和枯水期上覆水中分别介于ND~1.58、ND~4.40和0.07~2.19 mg·L^-1之间, 全流域超过Ⅲ类水限值. ρ(Ni)在枯水期上覆水中介于0.002~0.04 mg·L^-1之间, T3在枯水期时上覆水超过Ⅲ类水限值. ρ(Pb)在枯水期孔隙水中介于0.007~0.06 mg·L^-1之间, T3在枯水期时孔隙水超过Ⅲ类水限值. ρ(Sb)在丰水期孔隙水中介于ND~0.41 mg·L^-1之间, 下游点位超过Ⅲ类水限值.Co、Cr、Cu和Zn在丰水期和枯水期上覆水和孔隙水均低于Ⅲ类水限值, 但Cr和Cu在枯水期上覆水浓度沿程波动变化较大, 可能存在外源重金属的输入.从平均值来看, 上覆水在丰水期时As的平均值超过Ⅲ类水限值, 孔隙水在丰水期时As和Cd存在点位超过Ⅲ类水限值.Co的浓度在丰水期和枯水期按表层水、上覆水、孔隙水的顺序增加, 这与Kong^[32]研究的结果相一致, 表明Co更容易在深处富集, 上覆水中的重金属可以释放到孔隙水中^[33].Cu和Ni的浓度在丰水期和枯水期上覆水高于表层水和孔隙水, Cu和Ni可通过扩散通量作用从沉积物进入上覆水中^[34].而As、Cd、Cr、Mn、Pb、Sb和Zn的浓度在丰水期和枯水期随深度具有不同的变化, 表明重金属浓度受水文状况、有机质浓度和溶解配体等多种因素控制^[35].As、Cd、Co和Sb在丰水期孔隙水的浓度具有相似的变化特征, 从T9开始迅速上升, 这是因为T9处于汾湖出口, 水流速度较大, 在较大的水流速度扰动下促进了沉积物中有机物的氧化, 进而促进了重金属的释放, 此外较大的水流速度使沉积物再悬浮也有利于沉积物向水体释放重金属^{[36, 37]}.

表 6 太浦河上覆水与孔隙水重金属浓度¹⁾/mg·L^-1 Table 6 Concentration of heavy metals in overlying water and pore water of Taipu River/mg·L^-1

时期	项目	类型	As	Cd	Co	Cr	Cu	Mn	Ni	Pb	Sb	Zn
丰水期	表层水	Min	ND	ND	ND	0.002	0.006	0.01	ND	ND	ND	0.004
		Max	0.002	ND	ND	0.003	0.007	0.02	0.001	ND	0.003	0.01
		Avg	0.0005	—	—	0.003	0.006	0.01	0.000 2	—	0.000 3	0.007
	上覆水	Min	ND	ND	ND	ND	ND	ND	ND	ND	ND	ND
		Max	0.58	ND	0.003	0.01	0.11	1.58	0.008	0.02	0.002	0.08
		Avg	0.13	—	0.002	0.004	0.02	0.72	0.001	0.003	0.000 3	0.02
	孔隙水	Min	ND	ND	ND	ND	ND	ND	ND	ND	ND	ND
		Max	1.13	0.06	0.04	0.01	0.08	4.40	0.001	0.007	0.41	0.06
		Avg	0.31	0.02	0.01	0.003	0.01	1.34	0.000 1	0.001	0.12	0.02
枯水期	表层水	Min	ND	ND	ND	ND	ND	0.02	0.002	ND	0.005	0.009
		Max	0.002	ND	ND	0.01	0.03	0.15	0.02	0.002	0.02	0.06
		Avg	0.001	—	—	0.002	0.01	0.06	0.004	0.0001	0.008	0.03
	上覆水	Min	ND	ND	ND	ND	0.01	0.07	0.002	ND	0.004	0.02
		Max	0.003	ND	0.003	0.02	0.15	2.19	0.04	0.03	0.01	0.41
		Avg	0.002	—	0.000 9	0.004	0.06	0.86	0.007	0.004	0.007	0.08
	孔隙水	Min	ND	ND	ND	0.009	ND	0.01	ND	0.007	0.004	ND
		Max	0.007	ND	0.002	0.01	0.12	1.04	ND	0.06	0.01	0.05
		Avg	0.000 5	—	0.001	0.01	0.01	0.24	—	0.02	0.006	0.005
1) Min：最小值, Max：最大值, Avg：平均值; ND (not detected)表示未检测出, “—”表示无数据

表 6 太浦河上覆水与孔隙水重金属浓度¹⁾/mg·L^-1 Table 6 Concentration of heavy metals in overlying water and pore water of Taipu River/mg·L^-1

图 3 太浦河上覆水与孔隙水重金属浓度 Fig. 3 Concentration of heavy metals in overlying water and pore water of Taipu River

2.2 太浦河沉积物重金属含量

太浦河沉积物重金属含量如表 7所示.Co、Mn、Sb和Zn在4个季节平均值均超过上海市土壤环境背景值, As、Cr和Cu在夏季、秋季和冬季平均值超过上海市土壤环境背景值, Cd、Ni和Pb在夏季和冬季平均值超过上海市土壤环境背景值.As、Cd、Co、Cd、Cu、Mn、Pb、Sb和Zn的平均值均在春季达到最小, 此外Cd、Cu、Mn和Pb的含量均有相同的季节变化规律：冬季＞夏季＞春季＞秋季, 其余重金属无明显季节变化规律.综上相较于春季, 太浦河在夏季、秋季和冬季时沉积物重金属含量较高.从变异系数来看, Cu在春季和Cd、Sb、Zn在秋季的变异系数较大, 分别为111.86%和118.19%、112.59%、79.04%, 表明以上重金属受到外源污染的影响.表层水重金属浓度与沉积物重金属含量存在明显的季节差异, 春季时表层水重金属浓度较高, 而沉积物重金属含量(除Ni外)相较于其余季节较低, 这是因为春季时太浦河水温较低, 溶解氧含量较高, 氧化作用有利于重金属从沉积物向水中释放, 此外底栖生物活动在春季明显增强, 再加上春季时太浦河水量较小, 使得春季表层水重金属浓度较高而沉积物重金属含量较低.

表 7 太浦河沉积物重金属含量¹⁾ Table 7 Content of heavy metals in sediments of Taipu River

元素	参数	春季	夏季	秋季	冬季	上海市土壤环境背景值
As	Min/mg·kg^-1	5.01	7.42	6.09	7.53	8.80
	Max/mg·kg^-1	10.22	18.04	17.76	19.42
	Avg/mg·kg^-1	6.96	12.79	13.04	13.15
	CV/%	19.72	22.79	20.51	22.75
Cd	Min/mg·kg^-1	0.00	0.10	0.00	0.11	0.18
	Max/mg·kg^-1	0.28	0.63	0.65	0.63
	Avg/mg·kg^-1	0.12	0.26	0.17	0.32
	CV/%	77.39	53.70	118.19	44.41
Co	Min/mg·kg^-1	11.10	9.67	18.02	11.56	12.60
	Max/mg·kg^-1	18.19	19.58	28.18	21.01
	Avg/mg·kg^-1	14.22	14.64	22.11	14.95
	CV/%	13.54	18.09	14.38	15.50
Cr	Min/mg·kg^-1	55.17	57.33	65.66	63.16	74.40
	Max/mg·kg^-1	108.65	110.03	151.74	125.31
	Avg/mg·kg^-1	73.53	78.45	93.57	80.58
	CV/%	19.59	18.19	21.22	18.36
Cu	Min/mg·kg^-1	7.07	16.25	6.74	18.24	26.70
	Max/mg·kg^-1	125.98	125.28	100.45	192.75
	Avg/mg·kg^-1	25.64	41.25	27.95	48.81
	CV/%	111.86	68.07	84.29	83.85
Mn	Min/mg·kg^-1	271.57	311.63	284.53	483.30	560.20
	Max/mg·kg^-1	738.74	1 096.63	906.36	1 823.24
	Avg/mg·kg^-1	468.15	756.06	532.30	889.23
	CV/%	23.61	28.75	27.60	33.33
Ni	Min/mg·kg^-1	5.60	23.44	11.32	26.05	29.80
	Max/mg·kg^-1	15.66	50.11	26.43	49.62
	Avg/mg·kg^-1	9.67	35.51	17.64	36.93
	CV/%	31.60	18.82	21.87	16.70
Pb	Min/mg·kg^-1	3.46	19.40	6.32	22.73	17.00
	Max/mg·kg^-1	24.08	56.73	21.59	97.86
	Avg/mg·kg^-1	8.89	32.66	11.23	38.24
	CV/%	54.37	34.66	36.19	46.28
Sb	Min/mg·kg^-1	1.20	0.78	2.14	1.00	0.83
	Max/mg·kg^-1	5.33	6.02	25.27	6.75
	Avg/mg·kg^-1	2.45	2.17	5.08	2.73
	CV/%	46.89	64.99	112.59	56.45
Zn	Min/mg·kg^-1	36.71	52.31	55.57	67.57	78.20
	Max/mg·kg^-1	183.94	285.40	456.87	268.08
	Avg/mg·kg^-1	82.14	122.22	125.51	144.22
	CV/%	57.16	48.86	79.04	39.47
1) Min：最小值, Max：最大值, Avg：平均值, CV：变异系数

表 7 太浦河沉积物重金属含量¹⁾ Table 7 Content of heavy metals in sediments of Taipu River

2.3 太浦河表层水健康风险评价

根据太浦河四季重金属浓度数据, 按照健康风险评价可计算出太浦河水体重金属通过饮用水途径所致的健康风险, 如图 4所示.从季节来看成人和儿童均在春季有较高的重金属健康风险, 其余季节重金属健康风险较低, 儿童的重金属健康风险明显高于成人.与成人相比, 儿童是更加敏感的风险受体, 这是由于儿童的免疫力较低, 更容易受到重金属的危害, 这与已有评价结果一致^[38~40].太浦河中化学致癌重金属(As、Cd和Cr)对成人和儿童的总风险值高于非化学致癌重金属4~7个数量级, 其中以Cr的总风险值最大, As次之, Cd最小.不管对成人还是儿童, As、Cd和Cr在4个季节中均存在点位均超过国际辐射防护委员会(ICRP)所推荐的最大可接受水平(5.0×10^-5 a^-1).非化学致癌重金属的总风险对成人和儿童的风险值均远低于最大可接受水平4~7个数量级, 表明是可以接受的风险水平, 对成人和儿童不产生危害, 故太浦河的重金属健康风险主要来自于化学致癌重金属元素As、Cd和Cr.

图 4 太浦河表层水健康风险 Fig. 4 Health risk of surface water in Taipu River

2.4 太浦河沉积物重金属污染评价和潜在生态风险评价 2.4.1 内梅罗综合污染指数法

以太浦河四季沉积物重金属数据为基础, 使用内梅罗综合污染指数法对As、Cd、Co、Cr、Cu、Mn、Ni、Pb、Sb和Zn进行污染评价.单因子污染指数如图 5(a)所示.Pb在冬季处于中度污染; Sb在春季和夏季处于中度污染, 在秋季和冬季处于重度污染; 其余重金属在四季处于无污染至轻度污染.综合污染指数如图 5(b)所示.综合污染指数P_n在四季的平均值分别是: 春季2.22、夏季2.23、秋季4.50和冬季2.75, 在四季均处于重度污染.从沿程来看中游污染程度高于上游和下游, T4、T6、T7、T8、T9和T10污染较为严重, 其中T6和T9在四季均达到重度污染, T4、T7、T8和T10均在3个季节达到重度污染.

图 5 太浦河沉积物重金属内梅罗综合污染指数 Fig. 5 Nemero comprehensive pollution index of heavy metals in sediments of Taipu River

2.4.2 地累积指数法

太浦河沉积物重金属地累积指数如图 6所示.太浦河沉积物中Sb污染较为严重, 在春季和夏季处于轻度污染, 在冬季处于偏重度污染, 在秋季处于中度污染, 这与内梅罗综合污染指数法评价结果相一致.Cd和Mn在冬季处于轻度污染, Co在秋季处于轻度污染, Cu和Pb在夏季和冬季处于轻度污染, Zn在夏季、秋季和冬季处于轻度污染.As、Cr和Ni在四季均处于无污染水平.从沿程来看, 太浦河沉积物重金属中游污染程度高于上游和下游, 这也与内梅罗综合污染指数法评价结果相一致.T1、T11和T14在冬季处于轻度污染, T4和T8在夏季和冬季处于轻度污染, T6在春季、夏季和冬季处于轻度污染, T7在秋季处于轻度污染, T9在夏季、秋季和冬季处于轻度污染, T10在秋季和冬季处于轻度污染, T13在夏季处于轻度污染, T3、T5、T12和T15在四季均处于无污染水平.

图 6 太浦河沉积物重金属地累积指数 Fig. 6 The I_geo of heavy metals in sediments of Taipu River

2.4.3 潜在生态风险指数法

太浦河沉积物重金属潜在生态风险系数如图 7所示.Cd在丰水期和枯水期E_rⁱ均值分别为40.68和53.83, 均处于中度风险, T6和T10在枯水期处于偏高度风险, T9在丰水期处于偏高度风险.Sb在丰水期和枯水期E_rⁱ平均值分别为17.05和23.04, 均处于低风险, T9在丰水期处于偏高度风险, T6和T10在枯水期处于偏高度风险.As、Co、Cr、Cu、Mn、Ni、Pb和Zn在丰水期和枯水期均为低风险.总风险指数如图 8所示, 太浦河沉积物在丰水期和枯水期RI平均值分别为103.14和129.92, 均处于低风险, T4、T6、T8和T9在丰水期和枯水期均处于中度风险, 太浦河中游具有较高的风险指数, 这与在中游聚集的大量工业企业相关.此外, Cd在丰水期和枯水期贡献率较高, 平均贡献率分别为35.51%和40.47%, 因此Cd是太浦河沉积物潜在生态风险的主要重金属元素, 其他研究也在湖泊和湿地中发现了类似结果^[41~43].值得注意的是表层水健康风险与沉积物潜在生态风险中具风险的重金属种类存在明显差异, 这是因为重金属在不同介质中含量存在差异, 也与评价方法的不同相关, Cd在表层水和沉积物中均存在风险, 应当引起足够重视.

图 7 太浦河沉积物重金属潜在生态风险系数E_rⁱ Fig. 7 The E_rⁱ of heavy metals in sediments of Taipu River

图 8 太浦河沉积物重金属潜在生态风险指数 Fig. 8 PERI of heavy metals in sediments of Taipu River

3 结论

(1) 太浦河表层水在春季时上游点位Cd、Cr、Mn和Ni的浓度超过Ⅲ类水限值, Sb在冬季时所有点位浓度均超过Ⅲ类水限值; 上覆水在丰水期时As的平均值超过Ⅲ类水限值; 孔隙水在丰水期时As和Cd的平均值超过Ⅲ类水限值.太浦河水体重金属浓度受水文状况、有机质浓度和溶解配体等多种因素控制.

(2) 太浦河沉积物中Co、Mn、Sb和Zn在4个季节的平均值均超过上海市土壤环境背景值, As、Cr和Cu在夏季、秋季和冬季平均值超过上海市土壤环境背景值, Cd、Ni和Pb在夏季和冬季平均值超过上海市土壤环境背景值; Cd、Cu、Mn和Pb的含量存在相同的季节变化规律: 冬季＞夏季＞春季＞秋季.

(3) 太浦河表层水健康风险评价表明成人和儿童均在春季有较高的健康风险, 其余季节健康风险较低; 儿童的健康风险明显高于成人, 归因于儿童较低的免疫力; 健康风险主要来自于化学致癌重金属元素As、Cd和Cr.

(4) 内梅罗综合污染指数法和地累积指数法评价结果均表明太浦河中游污染程度高于上游和下游且Sb污染较为严重.

(5) 潜在生态风险指数法表明太浦河沉积物在丰水期和枯水期均处于低风险, Cd在丰水期和枯水期贡献率较高, 平均贡献率分别为35.51%和40.47%, 是太浦河沉积物潜在生态风险的主要重金属元素, 应引起足够重视.

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环境科学 2023, Vol. 44 Issue (6): 3184-3197	PDF