2023, Vol. 44
2. 浙江省"八八战略"研究院, 杭州 310018
2. Zhejiang Institute of "Eight-Eight" Strategies, Hangzhou 310018, China
近年来, 我国耕地非粮化现象蔓延, 成为耕地保护面临的新问题[1, 2]. 非粮化导致种植结构由传统的粮食作物向水果、蔬菜、苗木和花卉等经济作物转变, 并采用集约化生产方式加大化肥、农药、灌溉和机械等要素的投入, 从而在水土资源利用、农业面源污染和耕地质量退化等方面产生不同的生态环境效应[3, 4]. 土壤重金属由于其高毒性、不可生物降解和通过食物链积累, 是近几十年来最重要的环境问题之一, 特别是在我国长江三角洲等部分区域耕地土壤重金属污染问题突出[5, 6]. 因此, 探索耕地非粮化对土壤重金属含量的影响并进行潜在生态风险评价, 是当前科学治理耕地非粮化问题和保障粮食安全的必要举措.
近年来, 学界围绕农业土地利用和土壤重金属的关系开展了广泛研究, 认为作物种植结构变化对土壤重金属含量分布具有重要影响.如李奕等[7]的研究发现, 种植旱田作物对土壤重金属含量的提升要高于种植水稻; 刘永林等[8]的研究表明, 人工林地表土重金属含量显著高于旱地和水田, 从粮食种植向苗木培育转化可能会显著影响表土中重金属富集速度; 还有研究发现, 菜地土壤重金属含量普遍高于粮田, 且随着种植年限的增加呈上升趋势, 尤其是大棚蔬菜土壤中重金属含量显著高于露天菜地土壤[9, 10].另外, 水果、茶树和香榧等木本经济作物种植园土壤均存在重金属超标现象, 呈现出不同程度的累积特征[11~14].在重金属来源方面, 主要包括化肥和农药使用、大气沉降、污水灌溉和固体废弃物堆放导致雨水淋溶等[15, 16].特别是种植户过度施肥、滥用农药和劣质化肥等行为导致土壤Cd、As、Cu、Cr和Pb等重金属含量升高, 产生了相当严重的危害[17, 18].耕地周边工厂、矿场和居民点等空间分布, 土壤pH值和有机质含量差异等也是影响土壤重金属含量变化的重要因素[19, 20].所使用的研究方法包括内梅罗、地累积和富集指数等多种可以简单评估单元素或整体污染水平的指标, 以及潜在生态风险和致癌风险等用于进一步评估重金属污染影响生态环境和人类健康的指标[21~23]. 在污染源解析方面使用了包括相关性分析、聚类分析、主成分分析、地统计和机器学习等方法[24~26], 以及最近几年被较多应用的美国环保署正定矩阵因子分解(PMF)模型等[27, 28].根据这些资料综合判断, 非粮化带来的种植结构和生产方式改变也是造成土壤重金属污染潜在生态风险的重要因素之一, 但目前尚鲜见相关研究对其进行深入分析和定量评估.
环杭州湾地区是我国耕地非粮化问题最为突出的地区之一, 受经济利益驱动, 传统稻田改种蔬菜、水果和苗木等经济作物现象十分普遍[29]. 因此, 本文以环杭州湾地区典型县市为例, 探索不同耕地利用类型土壤重金属含量特征, 评估耕地非粮化重金属污染潜在生态风险, 以期为东部经济发达地区非粮化治理和耕地保护提供借鉴.
1 材料与方法 1.1 研究区概况研究区位于浙江省东海之滨的杭州湾南岸, 地处东经121°02′~121°42′和北纬30°02′~30°24′之间, 区域总面积为1 361 km2, 其中耕地面积约为340 km2(图 1). 该区地形以平原为主, 有“二山一水七分地”之称. 地势南高北低, 呈丘陵-平原-滩涂三级台阶状朝杭州湾展开. 南部丘陵区为自然土壤, 母质复杂, 多属水稻土. 中部平原区土壤母质为海积物, 自内地向海滨, 土类依次为水稻土、潮土和盐土. 北部为新垦土地, 成土历史短, 粉砂含量高. 该区属亚热带季风性气候, 四季分明, 雨量充足, 是重要的农业生产区. 主要粮食作物为水稻, 经济作物中的蔬菜品种按产销量排序依次为：辣椒、青菜、西红柿、黄瓜和茄子; 水果种植面积前三的品种包括：柑橘、杨梅和葡萄; 苗木分为杜鹃、茶梅等小型花灌木和红枫、桂花等大型乔木.同时该区拥有规模以上工业企业1 700余家, 五金机械、塑料化纤、电子电器和化工建材等产业发达.
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图 1 研究区地理位置和土壤采样点示意 Fig. 1 Geographical location of the study area and distribution of soil sampling sites |
基于研究区地形分布和自然地理条件, 于2018年5~6月, 按照不同地区的耕地面积和种植作物类型, 共采集表土样品254个, 其中粮食、苗木、蔬菜和水果这4种用地类型样点数目分别为97、30、74和53, 形成土壤采样点分布(图 1). 在每个采样点通过五点取样法选取5个点, 每个点用土钻取0~20 cm的表层土, 充分混匀后取1/4装入干净的自封袋, 编号后作为一个有效土壤样品, 并记录采样日期和时间、采样点经纬度和海拔等数据.同时拍摄现场采样照片和相关视频, 简单描述种植作物、耕作制度和种植年限等. 采集的土壤样品均在室温避光条件下风干, 取出植物残体和碎石等杂物, 研磨过100目尼龙筛后待测. 依次使用HNO3-HCl-HClO4对土壤样品进行消煮后, 采用安捷伦7800型ICP-MS质谱仪测定As、Cr、Cd、Cu、Hg、Pb、Ni和Zn的含量. 分析过程进行空白对照和3次平行测验取平均值, 以控制测试结果准确性.
1.3 内梅罗污染指数内梅罗污染指数可反映出研究区各重金属污染等级和综合污染水平, 计算公式如下：
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式中, Ci为重金属i的实测含量; Si为重金属i的土壤环境元素背景值; Piave为重金属单元素污染指数的平均值; Pimax为重金属单元素污染指数的最大值; P综为内梅罗综合污染指数. 污染指数P综的分级标准为：P综≤0.7为安全水平, P综∈(0.7, 1]为警戒水平, P综∈(1, 2]为轻度污染水平, P综∈(2, 3]为中度污染水平, P综>3为重度污染水平[28].
1.4 Håkanson潜在生态风险指数采用Håkanson潜在生态风险指数评价研究区土壤重金属污染潜在生态风险, 可以反映出土壤中特定重金属的单一和复合影响, 能够更加全面地评价研究区土壤环境中的重金属污染现状和生态风险.计算公式如下：
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式中, Ei为重金属i的潜在生态危害系数; Ti为重金属i的毒性响应系数, 本研究中采用Zn=1, Cr=2, Cu=Pb=Ni=5, As=10, Cd=30, Hg=40[30]; RI为潜在生态风险指数. 参照马建华等[31]提出的方法调整后, Ei和RI的分级评价标准如表 1所示.
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表 1 潜在生态风险指数分级评价标准 Table 1 Grading evaluation standard of potential ecological risk index |
1.5 PMF模型
借助PMF 5.0软件采用正交矩阵因子分解法解析研究区土壤重金属来源. 该方法首先通过权重计算各个污染物组分误差, 然后利用最小二乘法确定主要污染源和贡献率. PMF模型和其他源解析方法相比, 不需要测量源成分, 不会产生负的分解矩阵中元素分担率, 可进行Bootstrap优化, 还可以处理遗漏或不精确数据. 其原理表达式如下：
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式中, Cs, i为样品s中重金属i的实测含量, gs, j为源j对样品s的贡献, n为源的数量, fj, i为源j中重金属i的含量, es, i为估计残差. 为了采样数据矩阵分解得到可靠性较高的结果, PMF模型通过最小目标函数Q, 找到最适合的gs, j和fj, i来替换高维含量数据集Cs, i, 计算公式如下:
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式中, us, i为样品s中重金属i的不确定性, 计算方法如下：
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式中, Mi为重金属i的检出限, EF为重金属含量的相对标准偏差.
1.6 数据分析处理数据的统计分析、方差分析(LSD法)和相关性分析使用PASW Statistics 18软件完成. 采用ArcGIS 10.4软件对土壤重金属进行普通Kriging插值得到空间分布, 并从自然资源部门提供的2018年土地利用现状数据中提取出耕地和采矿、工业、城镇和公路用地, 以欧氏距离计算结果作为影响重金属含量的因素数据源.
2 结果与分析 2.1 土壤重金属含量特征研究区耕地表层土壤重金属ω(As)、ω(Cr)、ω(Cd)、ω(Cu)、ω(Hg)、ω(Pb)、ω(Ni)和ω(Zn)平均值分别为7.21、69.69、0.18、30.50、0.13、26.62、30.30和93.13 mg·kg-1(表 2). 除Pb以外, 所有重金属含量平均值都不同程度地高于当地土壤背景值[32]. 但依据土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准(GB 15618-2018), 研究区各重金属含量均小于农业土壤污染风险筛选值, 为安全无污染风险等级. 变异系数可以反映土壤元素在空间上变化程度和均匀性, 通常认为变异系数和人类活动干扰程度成正比. 根据变异系数评价准则, 研究区8种重金属均属于中等程度变异(变异系数0.1~1.0), 表明人为活动对土壤重金属含量分布影响较大.
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表 2 研究区耕地土壤重金属含量特征/mg·kg-1 Table 2 Characteristics of heavy metal content in cultivated land soil of the study area/mg·kg-1 |
比较不同耕地利用类型的土壤重金属含量, 基本呈现苗木≈水果>蔬菜>粮食的趋势(图 2). Cr、Cu、Hg、Pb、Ni和Zn含量平均值都在苗木用地取得最高值, 而As和Cd平均值则在水果用地最高. Pb平均值在蔬菜地取得最低值, 其他7种重金属都在粮食用地中取得最低值. 方差分析结果显示, 除Hg外其他重金属在4种耕地利用类型土壤的含量都具有极显著差异性(P < 0.01), 而Hg平均值最高的苗木和最低的粮食用地之间也具有极显著差异性(P < 0.01). 结合实地调查记录数据显示：所有样点种植当前作物的年限均在3 a以上, 说明研究区耕地土壤重金属含量受到了非粮化利用的显著影响.
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相同小写字母表示差异不显著(LDS法) 图 2 不同耕地利用类型土壤重金属含量特征 Fig. 2 Characteristics of soil heavy metal content from different cultivated land use types |
耕地土壤重金属的空间分布如图 3所示.As、Ni和Cr的空间分布规律相似, 高值区主要分布在东部, 其次为中部; Hg和Pb高值区集中于南部, 且南北部的含量差别较大; Zn和Cu的高值区在整个研究区分布较为广泛, 包括西南、中部和东南地区都存在高值分布; Cd的高值区集中于北部, 其次为西南和南部.
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图 3 研究区耕地土壤重金属空间分布 Fig. 3 Spatial distribution of heavy metals in cultivated land in the study area |
根据Pi和P综判断研究区土壤重金属污染水平(表 3), 结果表明除Pb外的7种重金属在研究区均存在不同程度污染. 通过Pi可知, Hg、As、Ni和Cd依次为最突出的污染元素, 而Cr、Zn和Cu均和警戒阈值接近. P综表明研究区耕地整体处于轻度污染水平, 部分样点所在土壤已出现重金属污染, 但污染程度不高. 分析不同耕地利用类型的Pi可以看出, 苗木用地的Pi指数平均值和极大值(Hg)均比其他利用类型高, 其次为水果用地, 两者均处于轻度污染水平, 蔬菜用地处于轻度污染和警戒水平之间, 而粮食用地趋近警戒水平. 根据P综发现, 除Pb外的7种重金属对苗木和水果的P综都有较大贡献, 对蔬菜的P综贡献较大的依次为Hg、As、Ni和Cd, 而对粮食的P综贡献突出的是Hg和Ni, 不同利用类型存在差异.
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表 3 不同耕地利用类型土壤重金属污染指数 Table 3 Pollution index of soil heavy metals in different cultivated land use types |
2.4 土壤重金属潜在生态风险评价
潜在生态风险评价结果如表 4所示. 8种重金属的生态风险水平由高至低依次为：Hg>Cd>As>Ni>Cu>Pb>Cr>Zn, 总体潜在生态风险指数RI为111.48, 说明研究区整体表现为中度生态风险. 4种耕地利用类型的RI值从大到小顺序为：苗木>水果>蔬菜>粮食, 苗木和水果表现为中度生态风险, 而蔬菜和粮食为轻微生态风险. 单一元素Ei值中, Hg在苗木用地中呈现最高值, 并在所有耕地利用类型中都存在中度生态风险; Cd的Ei值仅在水果用地中大于40; 其余耕地利用类型的各类元素Ei值均小于40, 重金属潜在生态风险级别均为轻微. 比较来说, Hg和Cd污染风险较高, 一方面由于其含量平均值高出土壤背景值较多, 另一方面是因为其毒性系数较大.
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表 4 不同耕地利用类型土壤重金属潜在生态风险指数 Table 4 Potential ecological risk index of soil heavy metals in different cultivated land use types |
2.5 土壤重金属来源解析
本研究将样点含量数据导入PMF 5.0软件后, 分别设置因子数3~6进行计算.经对比发现因子数为5时解析结果最理想：预测值和真实值之间达到最佳拟合效果, 除Pb和Zn的拟合曲线R2为0.68和0.73外, 其余元素均大于0.90, 且残差值集中在-3~3范围, 表明解析结果能够较好地解释输入数据信息.
由PMF分析结果可知, 因子1对Hg的贡献率最高, 为69.7%(图 4). Hg高值区集中于南部, 这一地区也是工矿和城镇分布较为集中的地区. 相关性分析结果也证明, 土壤样点中Hg含量大小和其距离工业用地、城镇用地和采矿用地的远近均呈现极显著负相关关系(表 5), 即距离越近Hg含量越高. 研究表明, 中国农用地土壤Hg的外部输入有70%以上是以Hg元素的蒸气形态由大气沉降进入土壤, 而其中约40%的含量来自烧煤[27]. 本研究区部分取样点距离工厂和矿场这些燃煤大户较近, 含Hg污染物通过大气沉降和空气粉尘吸附作用在土壤中长期积累. 同时, 研究区地形南高北低, 随风向由北部杭州湾向南飘散的颗粒物受丘陵阻挡而沉降, 造成南部近山的土壤样点Hg元素富集. 因此, 因子1为大气沉降源可能性较大.
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图 4 各因子对重金属含量分布的贡献率 Fig. 4 Contribution of each factor to the distribution of heavy metal contents |
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表 5 土壤重金属含量和潜在污染源距离的相关性1) Table 5 Spearman's correlation coefficients between soil heavy metal contents and the proximity to potential source |
因子2对Cu和Zn的贡献率较高, 分别为61.4%和40.0%. 因子4对Cd的贡献率较高, 为51.2%. 相关性分析结果显示这3种元素含量均和工业用地距离呈现极显著的负相关性, 离工业区越近含量越高. 研究区工业发达, 五金机械、电子电器、建材和金属加工企业众多, 排放的工业三废会导致Cu、Zn、Pb、Cr和Ni等进入环境; 此外电镀加工、电池生产和塑料制品中的稳定剂等贡献了相当数量的Cd化合物, 使得工业区对土壤Cd的影响相对更大, 表现出更大的相关性系数. 因此综合认为因子2和4为工业源.
因子3对Cr、Ni和Pb的贡献率较高, 分别为57.1%、53.7%和33.7%, 另外对As、Zn、Hg和Cu也有一定的贡献. 有研究指出污染程度较低的重金属元素通常和土壤母质成分有关[32]. Cr含量平均值为研究区环境背景值的1.01倍, 两者极为接近; Pb含量平均值仅为环境背景值的82%; Cr和Ni的变异系数相对较小, 分别为0.16和0.19, 说明其分布受人为因素干扰较小, 主要源于成土母质和地质背景等的影响. 综上认为因子3可代表自然源.
As可以视为因子5的标志性因素, 贡献率为42.9%. 普遍认为As可通过农药进入土壤[33].有研究表明, 我国近10年间的种植结构调整对农药施用量增长的平均贡献率达到50.1%, 是促使农药施用量增长的最主要因素[34]. 统计资料显示, 研究区所在浙江省2016年用药强度达到重度水平[17.5~22.5 kg·(hm2·a)-1], 远高于全国平均农药使用强度[10.44 kg·(hm2·a)-1][34].大量杀虫剂和除草剂的使用导致耕地土壤As含量上升. 另外, 因子5对Cd也呈现出较高的贡献率, 达到36.9%. Cd作为磷矿石的固有成分, 很容易转移到磷肥中, 据报道磷矿石和肥料中ω(Cd)平均值分别为0.98 mg·kg-1和0.6 mg·kg-1, 这表明化肥尤其是磷肥的施用是造成农业土壤Cd污染的重要原因之一[35, 36].
3 讨论近年来, 环杭州湾地区由粮田改种经济作物的耕地非粮化现象十分普遍.学界围绕非粮化问题的成因和机制开展了广泛研究, 认为经济效益是耕地非粮化的主要驱动力.相较于经济收益相对较低的粮食作物, 高投入高产出的经济作物显然更受农户青睐.但目前对于非粮化生态环境效应的报道较为缺乏, 一般认为耕地非粮化会提高农业生产强度, 增加化肥和农药施用量, 加剧农业污染风险[37~39].有研究证实, 不同作物的化肥需求量存在显著差异.据《全国农产品成本收益资料汇编》统计数据显示, 当前我国粮食作物化肥平均用量不超过419kg·(hm2·a)-1, 蔬菜平均耗肥量为578kg·(hm2·a)-1, 柑橘类水果平均耗肥量则达到1 059 kg·(hm2·a)-1, 相当于粮食作物的2.5倍[40].而苗木地的施肥量根据廖敏等的调查结果显示约为675 kg·hm-2[41].对比来看, 非粮类经济作物普遍对化肥的需求量较大.王芊等[42]基于实地调研和面板数据的分析结果也表明, 太湖地区果蔬类作物播种面积的消长是影响化肥施用量增减的重要因素.由于不同农作物病虫害发生率不同, 其农药施用量也存在显著差异.仇相玮等[34]根据相关统计数据整理计算得到了我国主要农作物的平均用药强度, 将柑橘(93.8kg·(hm2·a)-1)和蔬菜(27.38kg·(hm2·a)-1)等界定为高用药农作物, 而把水稻(8.57kg·(hm2·a)-1)和小麦(3.50kg·(hm2·a)-1)等粮食作物划分为中低用药农作物.以上结论都支持了耕地非粮化趋势中经济作物种植面积增加导致化肥农药施用量增长的判断, 而过量的化肥农药施用会进一步造成耕地土壤As和Cd等重金属的积累[43, 44].本研究结果也证实了耕地土壤重金属含量受到非粮化利用显著影响的结论.
同时, 耕地和工矿城镇的空间分布关系也是影响耕地土壤重金属含量的关键因素.有研究表明, 工矿直排或通过大气沉降输入耕地土壤的重金属含量往往高于农业生产活动的输入量[45, 46].本文源解析结果也显示出工业源和大气沉降源的贡献率都高于农业源.此外, 有学者认为工业源和农业源对平原区耕地土壤重金属含量变化有一定的交互作用[28].一方面, 城镇近郊因为拥有农产品产地距离优势, 所以相较于远郊更易于发生耕地非粮化现象, 化肥农药大量投入导致土壤重金属积累; 另一方面该区靠近城镇, 人类活动频繁, 耕地土壤受到周边工业生产、生活垃圾和交通运输等的扰动, 增加了重金属含量.这些因素在一定程度上掩盖了非粮化利用和粮食种植对土壤重金属含量影响的差异性.另外值得注意的是, 土壤类型和地形等因素对土壤重金属含量也有一定的影响, 尚需要进一步研究.总体而言, 本文提出耕地非粮化对土壤重金属含量影响显著, 会造成一定重金属污染生态风险的结论, 有助于定量判断耕地非粮化的负面生态环境效应, 可为制定非粮化管控政策提供参考.
4 结论(1) 研究区部分耕地土壤重金属含量超标. 除Pb以外, As、Cr、Cd、Cu、Hg、Ni和Zn平均值都高于当地土壤背景值, 但全部低于农用地土壤污染风险管控标准. 比较不同耕地利用类型的土壤重金属含量, 呈现: 苗木≈水果>蔬菜>粮食的特征, 表明非粮化种植对土壤重金属含量影响显著.
(2) 指数评价结果表明, 研究区耕地整体处于轻度污染状态, 存在中度生态风险, 其中Hg、Cd和As的单因素污染风险较高. 不同耕地利用类型的重金属潜在生态风险依次为：苗木>水果>蔬菜>粮食, 表明耕地非粮化会造成一定的重金属污染生态风险.
(3) PMF模型解析结果表明研究区土壤重金属有多重来源, 包括：工业源(36.8%)>自然源(28.4%)>大气沉降源(21.4%)>农业源(13.4%).化肥和农药施用量增长是耕地非粮化造成土壤重金属含量升高的直接原因.而工矿企业三废扩散和煤炭等能源燃烧导致的污染物大气沉降, 更加速了研究区土壤重金属含量上升.
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