2023, Vol. 44
2. 山西省太原生态环境监测中心, 太原 030002;
3. 中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室, 广州 510630
2. Taiyuan Ecological Environment Monitoring Center, Shanxi Province, Taiyuan 030002, China;
3. State Key Laboratory of Organic Geochemistry, Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510630, China
自2013年以来, 我国政府实施了一系列的空气污染防治措施, 如《大气污染防治行动计划》和《打赢蓝天保卫战行动计划》等, 空气质量取得了显著的改善, 但细颗粒物(PM2.5, 空气动力学直径小于2.5 μm的颗粒物)依然是我国北方城市首要的大气污染物.由于其对人体健康、全球气候和区域环境的重要影响, 受到了广泛的关注[1~4].在PM2.5的组分中, 金属元素虽然占比一般不超过10%, 但由于其化学稳定性和独特的来源指示作用, 在颗粒物来源解析中被普遍用作污染源的指示物[5~8], 如As和Se可以作为燃煤的指示物[5, 6], Ca用作扬尘的指示物[5~8], Cr通常用来指示工业源, 如电镀行业等[8].因此, 深入开展PM2.5中金属元素的相关研究对于进一步厘清PM2.5的来源具有重要意义.
以往传统的PM2.5中金属元素研究方法通常需在长时间膜采样(约24 h)后, 在实验室用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)、电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES)等设备进行分析[9~12].传统方法存在的不足是一方面大量离线采样和实验室分析工作使得数据不能够及时获得, 另一方面较低时间分辨率的金属元素数据不利于与气象因素或短期污染源排放变化结合分析, 进而不利于掌握其大气来源变化.随着在线设备的发展, 使得获取高时间分辨率的金属元素浓度水平成为可能, 这使得在相同时间内获得更多源的变化信息, 这对于通过受体模型[如正定矩阵因子分解(positive matrix factorization, PMF)模型]识别一些只有短时峰值的来源识别非常重要, 如交通源和工业烟羽等[13~17].目前国内外一些学者已经采用在线重金属监测仪(如Xact-625型环境空气多金属在线监测仪)开展了相关研究, 这有助于更好地认识和厘清PM2.5的来源和贡献[18~26].然而, 这样的研究仍非常有限, 而且国内相关研究主要集中于北京、上海、成都和南京等城市, 在其他区域的研究相对较少[18~26].
太原是山西省的省会, 是我国典型的煤炭重工业城市, 地处山西中部, 长期以来由于三面环山盆地地形及焦化、钢铁为主的工业结构, 空气质量污染较为严重.近些年, 太原市政府实施了一些污染控制措施, 空气质量逐年改善. 2019、2020和2021年ρ(PM2.5)年均值分别为56、54和44 μg·m-3, 仍高于《国家空气质量标准》(GB3095-2012)年均二级标准限值(35 μg·m-3).值得注意的是在秋冬季仍然存在着高浓度PM2.5污染事件, 短期小时ρ(PM2.5)甚至超过200 μg·m-3[27].为持续改善太原市PM2.5污染, 非常有必要开展高时间分辨率PM2.5中金属元素的污染特征研究, 以获得更加精细化的源解析结果.鉴于此, 本研究采用在线多金属监测仪(Xact-625)对太原市2022年1月期间PM2.5中13种金属元素小时浓度水平进行监测, 分析了其污染特征, 使用PMF受体模型解析了金属元素的来源, 最后探讨了污染事件中金属元素来源的动态变化.本研究结果可为太原下一步PM2.5的精细化控制提供数据支撑, 也可为其他区域开展相关研究提供参考.
1 材料与方法 1.1 采样地点本研究采样点选择在太原市环境监测中心站楼顶(37.87°N, 112.54°E, 图 1), 距地面约15 m, 属于商业、交通和居民混合区, 临近街道, 附近人流密集, 车流量较大, 周围无高大建筑物, 能够较好地代表太原市典型的城市环境.此外, 山西太钢不锈钢股份有限公司距离采样站点北边约4 km, 大唐山西发电有限公司太原第二热电厂距离采样站点北边约13 km, 清徐焦化园区位于采样点西南方向约39 km.
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图 1 采样点位置示意 Fig. 1 Location of sampling site |
本研究采用美国CES公司生产的Xact 625大气金属监测仪(Cooper Environmental Services, USA)来监测小时分辨率的PM2.5中多种金属元素浓度.该设备通过卷轮式滤带采集样品, 并通过X射线荧光光谱(X-ray fluorescence, XRF)技术对沉积在纸带滤膜上的颗粒物样品进行无损分析, 该设备可以同时测量多种金属元素.采样时, 空气样品以16.7 L·min-1的流量通过粒径切割头进入仪器然后沉积在Teflon滤纸带上, 沉积在滤纸带上样品自动前进进入XRF系统中进行分析, 然后同时采集下一个样品.通过非破坏能量色散XRF来测量沉积在滤纸带上颗粒物中金属元素质量, 除以采样体积得到相应金属元素的质量浓度.
在进行观测前, 对设备的流量、温度、压力和气密性等进行校准和检查.对于不同金属元素的质量采用标准质量膜片进行校准, 要求金属元素的测量值与标准质量膜片的质量差值应小于5%.设备每天00:00~00:15会自动进行能量校准和升级检测, 在00:15~00:30期间, 采用Cr、Pb和Cd进行3个不同能级的校准, 在每次分析中, Pd用做内标来跟踪Xact设备可能的漂移和不稳定, Xact设备的Cr、Cd、Pb和Pd在采样时段的变化因子, 其平均值在±10%范围之内.根据Cui等的研究[5], 最终本研究选择13种金属元素(K、Ca、Ba、Cr、Mn、Fe、Cu、Ni、Zn、As、Se、Pb和Sr)用于污染特征分析和来源解析.
此外, 本研究所使用小时分辨率的PM2.5浓度和风向、风速等观测数据均来自于采样站点所在的太原市桃园国控站点.3h分辨率的大气边界层高度数据来自于美国国家海洋和大气管理局网站(http://ready.arl.noaa.gov/READYamet.php).
1.3 来源解析正定矩阵因子分解(PMF) 模型广泛应用于颗粒物的来源解析工作之中[28~30], 该模型是一种多元因子分析数学方法, 将一个物种化样本数据的矩阵X分解为两个矩阵因子：因子贡献(G)和因子谱(F).该方法无需源谱输入, 同时保证分解的因子贡献(G)和因子谱(F)为非负值.矩阵形式可表示如式(1)：
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(1) |
式中, xij为j物种在第i个样品中的浓度, p为因子个数, gik为第k个因子在第i个样品中的贡献值, fkj为j物种对因子k的浓度, eij为此模型中的j物种在第i个样品中的误差.PMF模型利用加权最小二乘法, 以此减小目标函数Q的值并使其最小化[式(2)].该函数可以用来观察每个物种的分布情况, 并估计解析结果的相对有效性.
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(2) |
式中, uij为第j个物种在第i个样品中的不确定度, n为样品个数, m为物种的个数.
在本研究中, 具体金属元素的观测误差、不确定度计算等细节参见以前的研究[5].PMF分析结果的不确定度通过DISP (displacement)和BS (bootstrap)两种方法进行评估[31, 32].
1.4 双变量的极坐标图不同来源的风向、风速极坐标图通过使用R语言的OpenAir包绘制, 可以用来判断其本地尺度上不同来向的贡献率[33].
2 结果与讨论 2.1 PM2.5中金属元素污染水平图 2显示了研究期间PM2.5和13种金属元素的浓度时间序列, ρ(PM2.5)范围为4.0~272.0 μg·m-3, 均值为(86.9±54.4) μg·m-3, 超过国家空气质量标准日均限值二级标准(75 μg·m-3, GB 3095-2012), 说明太原冬季PM2.5污染依然较为严重.PM2.5中13种金属元素浓度之和范围为724.2~14 955.6 ng·m-3, 均值为(3 901.6±2 611.2)ng·m-3.金属元素浓度大小顺序为：Fe [(1 319.5±1 003.5) ng·m-3]>Ca [(1 181.0±1 241.6) ng·m-3]>K [(883.3±357.3)ng·m-3]>Zn [(225.8±165.2)ng·m-3]>Mn [(75.4±63.7)ng·m-3]>Ba[(64.0±47.5)ng·m-3]>Pb [(61.4±42.3)ng·m-3]>Cr [(32.4±34.5)ng·m-3]>Cu [(24.5±18.2)ng·m-3]>As [(11.2±9.4)ng·m-3]>Ni [(9.8±11.4)ng·m-3]>Se [(6.8±4.5) ng·m-3]>Sr [(6.6±5.4) ng·m-3].Fe、Ca和K是13种金属元素中浓度较高的3种元素, 在13种金属元素质量之和中的占比分别为33.8%、30.3%和22.6%.13种金属元素质量之和在PM2.5中的平均占比为(7.1±7.7)%, 高于北京[(4.7±3.3)%][34]、上海(1.8%)[7]和河北一些城市如保定、石家庄和唐山(2%~7%)[35].
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图 2 研究期间PM2.5和金属元素浓度的时间变化序列 Fig. 2 Time series of the concentrations of PM2.5 and trace elements during the study period |
与相关标准相比, 本研究ρ(Pb)[(61.4±42.3) ng·m-3]低于国家空气质量标准(NAAQS, GB 3095-2012)和世界卫生组织(WHO)的标准值(均为500 ng·m-3). ρ(As)[(11.2±9.4) ng·m-3]高于NAAQS (GB 3095-2012, 6 ng·m-3)和WHO的标准值(6.6 ng·m-3).大气中Cr通常有六价铬[Cr(Ⅵ)]和三价铬[Cr(Ⅲ)]两种形态, Cr(Ⅵ)对人体健康具有致癌性, 而Cr(Ⅲ)则不具有致癌性.根据以往研究结果, 大气中六价铬Cr(Ⅵ) 通常用总Cr浓度的1/7进行估算[8, 36].经估算, 本研究PM2.5中ρ[Cr(Ⅵ)]为(4.6±4.9 ng·m-3), 高于NAAQS(GB 3095-2012, 0.025 ng·m-3)和WHO的标准值(0.25 ng·m-3).
为进一步说明太原市冬季PM2.5中金属元素的污染水平, 选取了国内一些典型城市冬季的研究结果进行对比, 如表 1所示.与刘喆等[37]于2017~2018年太原城区采暖期大气PM2.5中金属元素的研究相比, 本研究中K、Ca、Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Zn、As和Pb浓度分别下降58.8%、30.7%、21.2%、31.8%、31.0%、45.9%、73.8%、43.4%、38.5%和79.2%, 说明近些年太原市政府采取的一系列大气污染控制措施具有一定的成效.与国内其他城市相比, 本研究的金属元素浓度水平高于沈阳[38]和上海[39]等地.除了Ca、Cr和Ni外, 本研究的其余金属元素浓度低于河北望都、廊坊等地[35].与北京2016年冬季的研究相比, 本研究的Ca、Cr、Mn、Fe、Ni和Ba浓度水平高于北京, 而其余元素浓度则低于北京[40].与河南郑州、新乡相比, 本研究Cu、As和Pb浓度水平低于新乡, Cu和Pb浓度水平低于郑州, 其余元素浓度高于郑州和新乡两地[12].
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表 1 太原市与国内典型城市PM2.5中金属元素水平的比较1)/ng·m-3 Table 1 Comparison of individual element mass concentrations in PM2.5 between Taiyuan and domestic typical cities/ng·m-3 |
2.2 PM2.5中金属元素来源解析
为得到合适的源解析结果, 本研究采用PMF模型进行4~8个因子方案的尝试.从最终分析结果来看, 6个因子的方案最为合理, 解析出污染源分别为工业燃煤、扬尘、生物质燃烧与垃圾焚烧、不锈钢制造、机动车排放和散煤燃烧.源解析结果的不确定度通过DISP和BS两种方法的评估, 在DISP运行结果中没有出现因子交换, 同时超过93%的BS运行结果可以映射到Base运算上, 说明源解析的结果是稳健的.6个因子的源谱和平均贡献率分别见图 3和图 4. 6个因子在风向、风速上分布的极坐标见图 5.
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图 3 基于PMF得到PM2.5中金属源的6个源的源谱 Fig. 3 Source profiles of six sources resolved by PMF for the elements in PM2.5 |
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图 4 太原PM2.5中金属元素的6个源的平均贡献率 Fig. 4 Average contributions from the six factors to the total mass of the trace elements in PM2.5 in Taiyuan |
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图 5 研究期间太原6个污染源浓度的风向、风速极坐标 Fig. 5 Polar plots of six pollution source concentrations during the study period in Taiyuan |
如图 3所示, 在因子1中, Zn、As、Mn和Pb有着较高的贡献率.有研究报道, 在山西省Zn、As和Pb排放主要来自于工业燃煤[41], 因此这个因子可被认定为工业燃煤.通过分析这个因子在风向、风速上的分布发现(图 5), 较高浓度因子贡献来自于较高西南风速(>2 m·s-1)的情况, 说明工业燃煤贡献更多来自区域上的传输, 如西南方向上工业然煤的贡献, 这与太原南部工业企业的分布相一致.此外, 在较低风速上也存在一定贡献, 这与太原市市区仍存在山西太钢不锈钢股份有限公司和大唐山西发电有限公司太原第二热电厂等燃煤工业企业有关.这个因子贡献了13种金属元素质量之和的8.1%.
在因子2中, Ca、Fe、Ba和Sr有着较高的贡献率, PMF模型解析出尘的源谱与以往研究相似[5~7], 从而这个因子被认定为扬尘.这个因子是PM2.5中金属元素的最大贡献者, 贡献了45.5%.
因子3可以认定为生物质燃烧与垃圾焚烧, 其中K的贡献率相对较高, 贡献了58.1%.在以往研究中K可以作为生物质燃烧的指示物[5, 6].除此之外, Pb在这个因子中也有着一定的贡献率(42.3%), 以往研究中Pb也来自于生物质燃烧[13].Zn、Cu和Mn也存在一定贡献率, 以往研究显示这些元素也来自于垃圾焚烧[42].生物质燃烧与垃圾焚烧贡献了23.7%.从该因子的风向、风速分布上来看(图 5), 存在着本地较低风速下的贡献和较高风速下区域传输的影响.
因子4中Cr和Ni的贡献率较高.这个因子在4个因子开始运行一直稳定地存在, 进一步分析该因子在风向、风速上的分布, 较高浓度的因子贡献出现在观测点位的北和西北方向(图 5), 这与山西太钢不锈钢股份有限公司的位置相一致, 该企业距离采样站点北边约4 km.根据报道, Cr和Ni在不锈钢制造中广泛使用[43], Fe、Mn和Zn在这个因子上也存在一定的贡献率, 进而该因子被认定为不锈钢制造, 贡献了PM2.5中金属元素的15.8%.
在因子5中, Cu的贡献率最高, 在6个因子中贡献率为58.8%.在以往京津冀的研究中, 超过50%的Cu排放来自于刹车片的磨损[44].此外, Ba在这个因子上有一定的贡献率, 而一些研究中把Ba归因于刹车片磨损[5, 7].进而这个因子被认定为机动车排放, 贡献了金属元素质量的1.4%.该因子的风向、风速分布显示更多的机动车贡献主要是由于本地贡献所致(图 5).
在因子6中As和Se有着较高的贡献率, 分别贡献了44.0%和76.5%.在以往的研究中, As和Se通常用作燃煤的指示物[5, 7].在这个因子中K和Pb也有着相对较高的贡献率, 根据以往的研究, 这个源谱与民用散煤比较接近[45, 46], 进而该因子被识别为散煤燃烧, 该因子贡献了8.1%.较高的散煤燃烧来自于观测点位的西南方向, 且主要来自于风速大于2m·s-1时, 说明太原南部区域民用散煤燃烧仍比较严重, 需要引起进一步关注.
2.3 污染事件中来源的动态变化鉴于本研究采用高时间分辨率的观测数据, 为详细了解PM2.5污染事件中不同金属元素来源贡献的动态变化, 选择一次PM2.5污染事件(2022年1月2日00:00~2022年1月10日23:00)进行了分析(图 6和图 7).在这次污染事件中, ρ(PM2.5)范围为4.0~228.0 μg·m-3, 均值为(93.0±50.2) μg·m-3.由图 6可见, 随着污染程度的不同, 6个污染源有着不同的贡献, 根据PM2.5污染演化进一步将该污染事件分成3个不同阶段(图 6)：1月2日00:00~1月4日23:00为污染发展阶段[ρ(PM2.5)<75 μg·m-3], 期间ρ(PM2.5)均值为(55.7±22.1) μg·m-3. 1月5日00:00~1月9日18:00为污染维持阶段[ρ(PM2.5)>75 μg·m-3], 该阶段ρ(PM2.5)处于较高水平, 均值为(120.0±44.3) μg·m-3. 1月9日19:00~1月10日23:00为污染消散阶段, ρ(PM2.5)从1月9日19:00的173 μg·m-3降至10 μg·m-3以下, 期间ρ(PM2.5)均值为(77.0±59.1) μg·m-3.通过分析3个不同污染阶段6个污染源的贡献(图 6), 可以发现在污染维持阶段工业燃煤、生物质燃烧与垃圾焚烧和散煤燃烧的贡献率明显高于污染发展阶段; 而相比于污染维持阶段, 在污染消散阶段随着PM2.5浓度逐渐降低, 扬尘和机动车的贡献逐渐增加, 而其余源贡献则呈现下降趋势.这与3个污染阶段的风向、风速和大气边界层的影响有很大关系, 在污染发展、维持和消散阶段平均风速分别为(1.3±0.4)、(1.4±0.5)和(1.5±0.8)m·s-1, 西南风频率在污染维持阶段明显高于其余两个阶段, 西北风频率在污染消散阶段明显高于其余阶段(图 7); 大气边界层高度的平均值在污染发展、维持和消散阶段分别为(146.2±167.7)、(175.3±204.6)和(436.1±327.0)m.较低的风速和边界层高度、较高的南风频率是污染事件发展和维持阶段的主要气象影响因素.在选择污染事件3个污染阶段中, 扬尘是污染发展、维持和消散阶段PM2.5中金属元素的主要来源, 分别贡献了49.3%、37.1%和51.7%; 相比于污染发展和消散阶段, 污染维持阶段生物质燃烧与垃圾焚烧、工业燃煤和散煤燃烧的贡献上升明显, 分别贡献了28.1%、11.8%和7.1%, 说明在PM2.5高污染阶段需要重点控制这些污染源.相比于污染发展阶段, 污染维持阶段扬尘和不锈钢制造对金属元素的贡献虽有所下降, 但仍有着较高的贡献, 说明这些源控制也不容忽视.
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图 6 污染事件中PM2.5金属元素各个源的小时变化贡献 Fig. 6 Hourly variations in contributions of different sources to the trace elements in PM2.5 during pollution episodes |
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图 7 污染事件3个不同污染阶段的风玫瑰图 Fig. 7 Wind roses during three different phases of the pollution episode |
(1) 研究期间太原市ρ(PM2.5)均值为(86.9±54.4) μg·m-3, 超过国家2级标准(75 μg·m-3). ρ[Cr(Ⅵ)]和ρ(As)的浓度高于NAAQS(GB 3095-2012)和WHO的标准值.相比于以往2017~2018年太原城区采暖期大气PM2.5中金属元素的研究, 本研究金属元素浓度出现不同度的下降, 说明近些年太原市政府采取的一系列大气污染控制措施具有一定成效.
(2) 基于小时分辨率金属元素数据, 采用PMF模型进行来源解析, 结果表明扬尘、机动车排放、不锈钢制造、生物质燃烧与垃圾焚烧、散煤燃烧和工业燃煤是PM2.5中金属元素的主要来源, 分别贡献了45.5%、1.4%、15.8%、23.7%、5.5%和8.1%.
(3) 通过对PM2.5污染事件中不同金属元素来源的贡献进行分析, 发现相比于污染发展和消散阶段, 污染维持阶段生物质与垃圾焚烧、工业散煤和散煤燃烧的贡献明显上升, 分别贡献了28.1%、11.8%和7.1%.
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