基于高空间分辨网格的郑州市城镇居民PM<sub>2.5</sub>暴露浓度与健康风险变化评估

引用本文

李媛, 徐艺斐, 袁明浩, 苏方成, 王申博, 王克, 张瑞芹. 基于高空间分辨网格的郑州市城镇居民PM_2.5暴露浓度与健康风险变化评估[J]. 环境科学, 2023, 44(4): 1911-1923.

LI Yuan, XU Yi-fei, YUAN Ming-hao, SU Fang-cheng, WANG Shen-bo, WANG Ke, ZHANG Rui-qin. Evaluation of Changes in PM_2.5 Exposure Concentration and Health Risk for Urban Resident in Zhengzhou Based on High Spatial Resolution Grids[J]. Environmental Science, 2023, 44(4): 1911-1923.

基于高空间分辨网格的郑州市城镇居民PM_2.5暴露浓度与健康风险变化评估

李媛^1,2, 徐艺斐³, 袁明浩³, 苏方成^1,2, 王申博^2,4, 王克^2,4, 张瑞芹^2,4

1. 郑州大学化学学院, 郑州 450001;
2. 郑州大学环境科学研究院, 郑州 450001;
3. 河南省郑州生态环境监测中心, 郑州 450000;
4. 郑州大学生态与环境学院, 郑州 450001

收稿日期: 2022-04-27; 修订日期: 2022-06-23

基金项目: 河南省郑州市生态环境监测中心郑州市PM_2.5与O₃协同控制监测项目

作者简介: 李媛(1996~), 女, 硕士研究生, 主要研究方向为大气污染物防治, E-mail: yuanli_96@163.com

通信作者: 王克, E-mail: wangk@zzu.edu.cn

摘要: 近年来，我国以PM_2.5为特征污染物的复合型大气污染问题依然严峻，居民长期暴露在PM_2.5环境中会造成健康损伤，可以增加特定疾病过早死亡.郑州市PM_2.5浓度年均值远高于国家Ⅱ级标准，对居民健康造成了极为不利的影响.基于网络数据爬取建立的高空间分辨率人口密度网格，依据室外浓度监测数据和城镇居民源排放量，评估了包括室内和室外暴露的郑州市城镇居民的PM_2.5暴露水平，并采用综合暴露-反应模型量化了相应的健康风险，最后评估了不同削减措施与空气质量标准对降低城镇居民PM_2.5暴露浓度的贡献.结果表明，2017年和2019年郑州市城镇居民的时间加权PM_2.5暴露浓度年均值分别为74.06 μg ·m^-3和60.64 μg ·m^-3，下降了18.12%.其中室内暴露浓度占时间加权暴露浓度的质量分数分别为83.58%和83.01%，对时间加权暴露浓度下降的贡献率为84.06%.2017年和2019年郑州市与PM_2.5暴露相关的过早死亡的25岁以上城镇居民分别为13285人和10323人，下降率为22.30%.当对室内室外环境进行综合治理时，郑州市城镇居民PM_2.5暴露浓度最多可下降86.23%，可避免8902人过早死亡.

关键词: 城镇居民 PM_2.5暴露浓度健康风险高空间分辨率网格治理措施

Evaluation of Changes in PM_2.5 Exposure Concentration and Health Risk for Urban Resident in Zhengzhou Based on High Spatial Resolution Grids

LI Yuan^1,2 , XU Yi-fei³ , YUAN Ming-hao³ , SU Fang-cheng^1,2 , WANG Shen-bo^2,4 , WANG Ke^2,4 , ZHANG Rui-qin^2,4

1. College of Chemistry, Zhengzhou University, Zhengzhou 450001, China;
2. Research Institute of Environmental Science, Zhengzhou University, Zhengzhou 450001, China;
3. Henan Zhengzhou Ecological Environment Monitoring Center, Zhengzhou 450000, China;
4. School of Ecology and Environment, Zhengzhou University, Zhengzhou 450001, China

Abstract: In recent years, complex air pollution with the characteristic pollutant of PM_2.5 has remained serious in China. Long term exposure to PM_2.5 might harm residential health and can increase premature death from specific diseases. The annual average concentration of PM_2.5 in Zhengzhou was much higher than the national secondary standard, which has an extremely negative impact on the health of residents. Based on the high spatial resolution grids of population density established through web-crawling and outdoor monitoring concentrations and urban residential emissions used to evaluate PM_2.5 exposure concentration, the exposure concentration of PM_2.5 for urban residents of Zhengzhou was assessed, considering both indoor and outdoor exposures. Relevant health risks were quantified with the integrated exposure-response model. Finally, the contributions of various reducing measures and different standards of air quality to the decreases in PM_2.5 exposure concentration were analyzed. The results showed that in 2017 and 2019, the time weighted exposure concentrations of PM_2.5 for Zhengzhou's urban residents were 74.06 μg·m^-3 and 60.64 μg·m^-3, respectively, which was decreased by 18.12%. In addition, the mass fractions of the indoor exposure concentrations in the time weighted exposure concentrations were 83.58% and 83.01%, and its contribution to the drop of the time weighted exposure concentrations was 84.06%. In 2017 and 2019, the numbers of premature deaths attributed to PM_2.5 exposures for urban residents of Zhengzhou over the age of 25 were 13285 and 10323, respectively, showing a 22.30% decrease. By using these comprehensive measures, PM_2.5 exposure concentration for Zhengzhou's urban residents could be reduced by 86.23% at most, and 8902 premature deaths could be avoided.

Key words: urban residents PM_2.5 exposure concentration health risk high spatial resolution grids reducing measures

随着我国经济的迅速发展, 以大气细颗粒物(PM_2.5)为代表的大气污染物浓度居高不下, 区域复合型空气污染问题依然严峻^[1].文献[2]显示京津冀和周边区域PM_2.5浓度年均值约为50 μg·m^-3, 虽然比2018年下降了5.7%, 但仍然高于空气质量Ⅱ级标准(35 μg·m^-3)^[3], 且远高于世界卫生组织(World Health Organization, WHO)标准(5 μg·m^-3)^[4].与大气粗颗粒物相比较, PM_2.5体积小, 重量轻且易附带大量有害物质, 严重危害居民健康^{[5, 6]}.有研究发现居民长期暴露于高浓度的PM_2.5环境中, 会大幅度增加居民患缺血性心脏病、中风、慢性阻塞性肺病和肺癌等疾病的几率^[7~10].已有研究表明, 2016年时全球410万人过早死亡与PM_2.5污染有关, 其中仅中国就有110万人^[11].科学合理地评估居民PM_2.5暴露浓度和相应的健康风险, 对我国大气污染防控政策的制定至关重要.

近年来, 关于PM_2.5暴露对居民健康影响的研究越来越多.有研究表明居民PM_2.5暴露主要来源于室内环境和室外环境^[12], 其中室内环境包括了住宅环境和其他室内环境^[13].有研究发现居民有约90%左右的时间是处于室内环境, 约81%至89%的居民过早死亡是由室内接触造成^[14], 而在高浓度的PM_2.5环境中会有大量污染物由室外渗透到室内.Apte等^[15]评估了2010全球范围内由室外渗透到室内的PM_2.5对居民过早死亡影响, 计算出2010年全球约有324万人过早死亡可归因于PM_2.5; Xiang等^[14]估计2015年中国339个城市中约有38.9万人过早死亡与长期暴露在室外渗透到室内的PM_2.5环境相关.此外, 还有许多对不同地区室外渗透到室内PM_2.5对居民的健康影响的研究^[16~18].另一方面, 在室内环境, 尤其是住宅环境中大气污染物排放主要来源于化石燃料燃烧和烹饪等居民源^[19], Anenberg等^[20]针对居民源与居民死亡人口的归因研究分析发现, 在中国因PM_2.5暴露导致的过早死亡中, 有37%可归因于居民源的排放.Zhao等^[21]分析发现, 2012年中国约有20万人过早死亡可归因于化石燃料源和烹饪源.居民源引起的室内PM_2.5暴露对居民健康影响越来越引起研究人员和政策制定者的重视, 我国政府也已在2020年将室内PM_2.5浓度纳入相关标准中^[22], 并规定其限值为75 μg·m^-3.目前我国的相关研究主要集中在对室外暴露浓度的评估, 基于PM_2.5渗透平衡, 对室内暴露浓度, 尤其是居民源排放引起的住宅暴露评估仍较少^[23~25].因此, 对室外渗透和居民源排放造成的居民PM_2.5室内暴露浓度进行准确评估是十分必要的.另一方面, 根据已有研究目前我国室外空气质量降低至WHO标准仍需约35年^[26], 居民仍面临长期的高浓度PM_2.5暴露风险, 对包括室内暴露在内的居民PM_2.5暴露浓度进行准确评估将有助于研究和制定短期减少居民PM_2.5暴露风险的有效策略^[27].

郑州市作为中国新一线城市之一, 2019年时GDP达1.16万亿元, 总人口达1 035万人, 其中城镇居民772万人^[28].据文献[29]显示, 2019年其国控空气质量监测站点PM_2.5浓度年均值为58 μg·m^-3, 比空气质量Ⅱ级标准高出约65%, 在全国168个重点城市空气质量排名后20位.同时2019年郑州城镇居民人均化石燃料消耗量达87.47 kg ·人^-1(以标准煤计), 远高于北京市和上海市, 而化石燃料燃烧是PM_2.5排放的主要来源之一^[30].综上所述, 郑州市具有大气污染严重, 城镇人口众多且PM_2.5排放量大的特点, 因此本研究选择郑州市作为案例, 对其城镇居民的PM_2.5暴露浓度、相应健康风险和削减措施进行评估, 从而为决策者制定有效的空气污染防治策略和保障居民健康提供重要依据.本文研究基于网络爬取数据建立的高空间分辨率人口密度网格, 以2017年和2019年为研究年份, 评估了包括室内和室外环境的郑州市城镇居民时间加权PM_2.5暴露浓度和相应健康风险的变化, 并分析了不同削减措施对降低PM_2.5暴露浓度的贡献和相应的健康收益.

1 材料与方法 1.1 研究区域

郑州市是河南省省会, 经纬度范围为东经112°42′~114°14′, 北纬34°16′~34°58′.共有6个市辖区, 5个县级市和1个县, 其中金水区、中原区、二七区和管城区组成了郑州市中心城区.郑州市总面积约7 567 km², 共有24个空气质量监测站点, 分布情况见图 1.

图 1 郑州市构成以和监测站点分布示意 Fig. 1 Composition of Zhengzhou and allocation of monitoring sites

1.2 方法概述 1.2.1 高分辨率城镇居民人口密度网格构建

为更准确地评估郑州市城镇居民PM_2.5暴露浓度和健康风险, 本研究采用Python软件网络爬取结合地理信息系统软件ArcGIS, 构建高空间分辨率的郑州市城镇居民人口密度网格, 具体过程如下：①通过Python软件爬取主要房地产网站链家(https://zz.lianjia.com/xiaoqu/)和房天下(https://zz.fang.com/)中2019年郑州市城镇居民小区的主要信息.②将爬取获得的城镇居民小区信息与百度地图(https://map.baidu.com/)数据进行比对, 获取经纬度坐标.③对爬取数据进行数据清洗和整理, 并将爬取获得的城镇居民小区户均人口与文献[28]中的统计数据进行对比校验.④采用ArcGIS软件建立500 m×500 m的郑州市空间网格, 并将整理后城镇居民小区人口分配至网格中.⑤依据文献[31]中2017年数据, 对2019年人口密度网格按比例进行调整, 得到2017年人口密度网格.

1.2.2 PM_2.5暴露浓度评估

根据Xiang等^[14]的研究, 居民PM_2.5时间加权暴露浓度可采用公式(1)进行计算.

(1)

式中, c_{exp_total}为居民PM_2.5时间加权暴露浓度; c_{in_re}、c_out和c_{out_in}分别为居民源PM_2.5排放浓度、室外PM_2.5浓度和室外渗透到室内的PM_2.5浓度; t_in和t_out分别为室内和室外时间占比年均值, 文献[32]中显示河南省25岁以上成年人室外时间占比年均值t_out约为0.17, 室内时间占比年均值t_in为0.83.其中, t_in时间占比包括了住宅内的时间占比(t_{in_re})和其他室内时间占比(t_{in_other})(包括公司、工厂和学校等).刘建龙等^[13]调研发现居民每天约有一半时间在住宅环境中, 因此本研究中t_{in_re}取0.50, t_{in_other}取0.33.

2017年和2019年郑州市的室外PM_2.5浓度来自于郑州市生态环境局网站(http://sthjj.zhengzhou.gov.cn/)公布的9个国控空气质量监测站点和郑州市生态环境局所提供的15个区县监测站点的逐小时PM_2.5浓度.要获取郑州市全域的室外PM_2.5浓度, 需使用空间插值方法处理监测数据.已有研究的结果显示克里金插值法的误差远小于其他空间插值方法, 且具有平滑性好等优点^[33~35], 可使得估计误差最小化^[36~38], 已被广泛用于大气污染相关研究^[39~42].因此, 本研究采用克里金插值方法处理得到了郑州市城镇居民所在区域的PM_2.5室外浓度, 具体公式如下所示^[43]：

(2)

式中, z(x)为任意区域变量x的随机残差; μ为未知常数, 通常被认为是区域变量的均值; ε(x)是均值为0且单位方差也为0的随机残差.

根据室内外PM_2.5渗透平衡, 室外渗透到的室内PM_2.5浓度(c_{out_in})是通过将渗透因子(F_inf)与室外PM_2.5浓度(c_out)相乘计算得出的:

(3)

式中, p为PM_2.5的渗透系数, 本研究的p取值为0.47^[14]. λ为每小时换气率, h^-1, β_PM为颗粒沉积速率, h^-1, 其取值为0.2 h^-1^[44].

每小时换气率可根据公式(4)计算：

(4)

式中, AER_open或AER_closed和t_open或t_closed分别为打开或者关闭窗户时的空气交换率和打开或者关闭窗户的时间占比.由于缺乏郑州市本地实测的AER数据, 本研究的AER数据选取了与郑州建筑结构相似的北京市的测量结果, 关闭窗户时的AER为0.20 h^-1^[45], 打开窗户时为4.40 h^-1^[14].文献[32]显示河南省成年人打开和关闭窗户的时间占比t_open和t_closed分别为0.36和0.64.

根据Ji等^[46]的研究, 城镇居民源PM_2.5浓度(c_{in_re})可按公式(5)进行计算：

(5)

式中, S为城镇居民室内单位时间的PM_2.5浓度, μg ·(h ·m³)^-1; V为房屋体积; T为时间, 其值为8 760 h; 下标r为不同行政区. E_r为城镇居民源PM_2.5排放量, 采用排放因子法进行计算, 本研究中主要考虑了城镇居民化石燃料燃烧源和烹饪源产生的PM_2.5排放：

(6)

式中, A为居民源(化石燃料燃烧源和烹饪源)的活动水平数据, kg或m³, 其中居民化石燃料包括煤炭、管道天然气、管道煤气、罐装液化石油气; EF为排放因子, g ·kg^-1或g ·m^-3; 下标k为污染源类型.

1.2.3 健康风险评估

本研究采用综合暴露-反应模型(integrated exposure\|response, IER)^[12], 基于网格化的城镇居民PM_2.5暴露浓度, 评估了25岁以上城镇居民4种疾病(中风、缺血性心脏病、慢性阻塞性肺病和肺癌)的相对暴露风险(RR)^[47~49], 具体如公式(7).

(7)

式中, c₀为理论最低风险浓度(5.8~8.0 μg·m^-3), 低于该浓度范围时被认为PM_2.5对居民健康无负面影响^[12]; 参数α、γ和δ为不同疾病的曲线分布参数; c_exp表示居民PM_2.5暴露浓度.

基于已有研究, 本研究使用归因分数类型关系估计郑州市的网格单元i由于特定疾病j导致城镇居民过早死亡M_ij^{[2, 15, 50]}.

(8)

式中, M_ij为网格单元i中归因于PM_2.5暴露的特定疾病j的过早死亡人口; P_i为网格单元i中25岁以上城镇居民人口; mr_j为特定疾病j基线死亡率; RR_j(c_i)为特定疾病j在PM_2.5暴露浓度为c_i的网格中的相对风险.郑州市2017年和2019年25岁以上城镇居民人口均来源于文献[28, 31].最后, 对各行政区所有网格单元的因特定疾病j死亡的人口求和, 分别得出2017年和2019年归因特定疾病的死亡人口M.

1.2.4 PM_2.5暴露浓度削减措施评估

本研究主要评估了居民燃料替代、烹饪油烟治理和综合治理这三类措施对郑州市城镇居民PM_2.5暴露浓度降低的贡献, 三类措施的具体描述如表 1所示.当采取相应治理措施后, 城镇居民的PM_2.5暴露浓度从c_i变为c_i^*, 网格单元i中可避免的死亡人口变化ΔAvoid_M_ij根据公式(9)进行计算：

(9)

表 1 不同削减措施描述 Table 1 Description of various reduction measures

最后, 通过对各行政区所有网格单元的特定疾病j的死亡人口求和, 采取治理措施后郑州市城镇居民年可避免的过早死亡人口ΔAovid_M.

1.3 数据来源

本研究2017年和2019年城镇居民源活动水平数据均来自于文献[28, 31], 结合排放因子法计算城镇居民源PM_2.5排放量.在选择排放因子的过程中, 主要选择与郑州市经济水平和发展水平相似城市的排放因子, 如表 2所示.

表 2 城镇居民源活动数据和排放因子 Table 2 Activity data and emission factors of urban residential sources

IER模型中不同疾病的参数来源于文献[12].对于每种特定疾病的死亡率来自于文献[51], 具体数据见表 3所示.

表 3 IER模型参数以和城镇居民死亡率 Table 3 Parameters of IER model and mortalities of urban residents

2 结果与讨论 2.1 高空间分辨率城镇居民人口密度网格

本研究通过网络爬取2019年获取有效小区信息5 123条, 其中住户数246万户, 户均人口3.13, 与文献[28]中2019年户均人口3.3相近, 说明网络爬取数据符合郑州市实际情况.郑州市城镇居民高分辨率人口密度网格如图 2所示.从中可以看出, 单元网格城镇居民人口密度较高的区域主要分布在郑州市中心城区交界处, 新郑市和荥阳市靠近中心城区一侧, 巩义市、登封市和新密市的中心区域.

图 2 2019年郑州市城镇居民人口密度空间分布 Fig. 2 Spatial distribution of urban residential population density for Zhengzhou in 2019

2.2 城镇居民源PM_2.5排放量

本研究计算了2017年和2019年郑州市城镇居民化石燃料燃烧和烹饪产生的PM_2.5排放量, 如表 4和表 5所示.郑州市2017年和2019年城镇居民源PM_2.5排放量分别为1 265.48 t和817.44 t, 下降率为35.40%.其中烹饪源PM_2.5排放分别占总排放量的49.35%和65.85%, 是郑州市城镇居民源PM_2.5排放的最主要来源.巩义市城镇居民源PM_2.5排放量分别占总排放量的32.99%和24.26%, 排放下降率为52.51%, 均明显高于其他区县.中牟县、惠济区和二七区的城镇居民源PM_2.5排放量分别上升了29.42%、25.33%和4.52%.可见自文献[52]出台以来, 郑州市城镇居民燃煤源PM_2.5排放有大幅降低, 但其占比仍高达45.96%.同时随着“气代煤”措施的实施, 管道天然气燃烧产生的PM_2.5排放量上升了3.26%.另一方面, 烹饪源的PM_2.5排放量下降率较小, 仅为13.82%, 同时其在PM_2.5排放总量中占比有显著上升.因此, 未来烹饪源治理应作为郑州市降低城镇居民PM_2.5暴露浓度的主要措施.

表 4 郑州市各行政区城镇居民源PM_2.5排放量/t Table 4 PM_2.5 emission of urban residential source in various districts of Zhengzhou/t

行政区	2017年					2019年
	化石燃料燃烧				烹饪食用油	化石燃料燃烧				烹饪食用油
	管道煤气	管道天然气	罐装液化石油气	煤炭	烹饪食用油	管道煤气	管道天然气	罐装液化石油气	煤炭	烹饪食用油
登封市	—	0.01	1.47	136.74	43.33	0.05	0.16	1.44	46.94	44.41
二七区	—	5.92	0.77	0.24	54.62	0.07	7.41	0.04	—	56.81
巩义市	—	0.84	0.59	373.68	42.41	0.05	0.82	1.08	159.24	37.11
管城区	—	7.54	0.02	—	55.91	0.05	7.52	0.01	—	52.73
惠济区	0.02	1.80	0.00	—	9.55	0.13	1.84	0.03	—	12.25
金水区	—	17.38	0.67	2.01	128.73	0.42	17.86	1.04	—	94.83
上街区	—	1.92	0.05	—	12.32	—	0.80	0.02	—	7.05
荥阳市	—	0.79	1.83	—	61.84	—	1.42	0.56	—	23.16
新密市	—	3.01	3.04	35.89	101.54	—	0.93	1.31	0.48	43.60
新郑市	—	1.49	0.81	14.68	31.27	0.03	2.57	2.47	9.81	99.62
中牟县	—	0.79	0.81	—	14.07	0.02	1.56	0.62	0.07	18.01
中原区	—	7.60	0.12	18.36	69.01	0.20	7.79	0.19	2.10	48.70
总和	1 265.48					817.44

表 4 郑州市各行政区城镇居民源PM_2.5排放量/t Table 4 PM_2.5 emission of urban residential source in various districts of Zhengzhou/t

表 5 郑州市室外PM_2.5浓度和城镇居民室外暴露浓度 Table 5 Outdoor PM_2.5 concentration and outdoor exposure concentration for urban residents in Zhengzhou

2.3 PM_2.5暴露浓度和空间分布 2.3.1 室外PM_2.5暴露浓度和空间分布

本研究基于克里金插值法得到的郑州市PM_2.5浓度年均值的空间分布, 计算了2017年和2019年郑州市城镇居民室外PM_2.5暴露浓度, 结果如表 5和图 3所示.2017年和2019年城镇居民所在区域室外PM_2.5浓度年均值分别为71.49 μg·m^-3和60.60 μg·m^-3; 经时间加权后的郑州市室外环境PM_2.5暴露浓度年均值分别为12.15 μg·m^-3和10.30 μg·m^-3, 下降率为15.23%.室外PM_2.5暴露浓度较高的区域为新郑市、新密市以和金水区和管城区的部分区域, 其中新郑市的室外PM_2.5暴露浓度最高, 分别为12.47 μg·m^-3和10.94 μg·m^-3; 室外PM_2.5暴露浓度较低的区域为中心城区和登封市, 其中登封市最低, 分别为11.57 μg·m^-3和9.91 μg·m^-3.郑州市中心城区的室外PM_2.5暴露浓度下降率高于周边区县, 平均下降率为16.98%, 其中金水区的下降率为全市最大, 室外PM_2.5暴露浓度下降了17.86%.

图 3 郑州市城镇居民室外PM_2.5暴露浓度分布 Fig. 3 Spatial distribution of outdoor PM_2.5 exposure concentration for urban residents in Zhengzhou

2.3.2 室内PM_2.5暴露浓度和空间分布

本研究基于室内外PM_2.5渗透平衡公式和城镇居民源PM_2.5排放量, 计算了2017年和2019年郑州市城镇居民室内PM_2.5暴露浓度, 如表 6和图 4所示.2017年和2019年城镇居民室内环境PM_2.5暴露浓度年均值分别为61.90 μg·m^-3和50.34 μg·m^-3, 下降率为18.68%.其中住宅环境PM_2.5暴露浓度年均值分别为46.10 μg·m^-3和36.94 μg·m^-3, 下降率为19.86%; 其他室内环境PM_2.5暴露浓度年均值分别为15.81 μg·m^-3和13.40 μg·m^-3, 下降率为15.24%.城镇居民室内PM_2.5暴露浓度下降一方面是由于天然气等清洁能源的大力普及, 使城镇居民源PM_2.5排放量下降了56.44%; 另一方面是由于大气污染物防治计划的执行, 使得室外渗透到室内的PM_2.5浓度下降了15.23%.巩义市的室内PM_2.5暴露浓度最高, 分别高达124.60 μg·m^-3和77.22 μg·m^-3, 均高于文献[22]所规定的限值75 μg·m^-3; 其住宅环境PM_2.5暴露浓度也是全市最高, 分别为108.93 μg·m^-3和62.76 μg·m^-3; 同时其室内和住宅环境暴露浓度下降率也远高于其他区县, 分别为38.03%和42.38%.惠济区由于住宅环境内PM_2.5暴露浓度仅下降了2.95%, 导致其室内PM_2.5暴露浓度下降率最小, 仅为7.32%.

表 6 郑州市城镇居民室内PM_2.5暴露浓度/μg·m^-3 Table 6 Indoor PM_2.5 exposure concentrations for urban residents in Zhengzhou/μg·m^-3

行政区	住宅环境PM_2.5暴露浓度		城镇居民源浓度		其他室内环境PM_2.5暴露浓度		室外渗透浓度		室内环境PM_2.5暴露浓度
行政区	2017年	2019年	2017年	2019年	2017年	2019年	2017年	2019年	2017年	2019年
登封市	66.95	43.80	44.15	24.27	15.05	12.89	37.85	32.42	82.00	56.69
二七区	40.67	37.07	16.58	17.02	15.90	13.23	39.99	33.27	56.57	50.29
巩义市	108.93	62.76	85.16	40.86	15.68	14.46	39.44	36.36	124.6	77.22
管城区	37.69	34.33	13.51	14.37	15.97	13.18	40.15	33.14	53.66	47.51
惠济区	31.43	30.50	7.71	10.61	15.65	13.13	39.37	33.02	47.08	43.63
金水区	41.98	33.27	17.88	13.48	15.90	13.06	40.00	32.85	57.88	46.33
上街区	32.48	26.67	9.64	5.73	15.08	13.82	37.92	34.76	47.56	40.49
新密市	61.89	37.88	37.48	17.11	16.11	13.71	40.53	34.48	78.01	51.59
新郑市	61.01	54.21	36.43	32.65	16.22	14.23	40.80	35.79	77.23	68.44
荥阳市	42.19	29.94	18.23	9.06	15.81	13.79	39.76	34.67	57.99	43.73
中牟县	33.07	28.55	9.78	8.51	15.37	13.22	38.66	33.25	48.44	41.76
中原区	40.26	33.93	16.38	13.82	15.76	13.28	39.64	33.39	56.02	47.21
全市均值	46.10	36.94	22.14	16.64	15.81	13.40	39.76	33.70	61.90	50.34

表 6 郑州市城镇居民室内PM_2.5暴露浓度/μg·m^-3 Table 6 Indoor PM_2.5 exposure concentrations for urban residents in Zhengzhou/μg·m^-3

图 4 郑州市城镇居民住宅环境和室内环境PM_2.5暴露浓度分布 Fig. 4 Spatial distribution of household and indoor PM_2.5 exposure concentration for urban residents in Zhengzhou

就郑州市城镇居民室内PM_2.5暴露浓度中不同来源浓度的质量分数和变化贡献率而言, 2017年和2019年郑州市室内暴露浓度中室外渗透PM_2.5暴露浓度的质量分数分别为64.23%和66.94%.中牟县的室外渗透PM_2.5暴露浓度质量分数最高, 分别为79.82%和79.62%.室外渗透和城镇居民源PM_2.5暴露浓度对室内PM_2.5暴露浓度变化的贡献率分别为52.39%和47.61%.巩义市由于煤炭燃烧源PM_2.5排放量的大幅降低, 其城镇居民源PM_2.5暴露浓度变化的贡献率最高, 为93.52%.惠济区、管城区和二七区, 由于烹饪源PM_2.5排放量的大幅增长, 城镇居民源PM_2.5暴露浓度变化的贡献率均为负值, 室外渗透浓度的贡献率分别为183.92%、114.02%和107.06%.因此, 未来郑州市需要关注上述3个市辖区的烹饪源治理.

2.3.3 PM_2.5时间加权暴露浓度和空间分布

郑州市城镇居民PM_2.5时间加权暴露浓度和变化情况如表 7和图 5所示.2017年和2019年郑州市城镇居民PM_2.5时间加权暴露浓度年均值分别为74.06 μg·m^-3和60.64 μg·m^-3, 下降率为16.70%, 仍远高于国家空气质量Ⅱ级标准.巩义市的PM_2.5时间加权暴露浓度远高于其他各区县, 分别为136.66 μg·m^-3和88.34 μg·m^-3, 下降率为35.36%. 时间加权暴露浓度中室内暴露浓度的质量分数分别为83.58%和83.01%, 其中城镇居民源暴露浓度的质量分数分别为29.90%和27.44%.室内暴露浓度变化对郑州市城镇居民PM_2.5时间加权暴露浓度变化的贡献率为84.06%; 其中巩义市的贡献率最大, 为98.08%.室外暴露浓度变化对时间加权暴露浓度变化的贡献率最大的区县为惠济区, 贡献率为35.84%.因此, 未来郑州市应重点关注室内环境PM_2.5污染的治理和对居民健康的影响.

表 7 郑州市城镇居民PM_2.5时间加权暴露浓度 Table 7 Time-weighted PM_2.5 exposure concentration for urban residents in Zhengzhou

行政区	2017年		2019年		变化贡献率
行政区	暴露浓度/μg·m^-3	室内质量分数/%	暴露浓度/μg·m^-3	室内质量分数/%	暴露浓度变化/%	室外贡献率/%	室内贡献率/%
登封市	93.57	87.64	66.60	85.12	28.82	6.16	93.84
二七区	68.80	82.23	60.46	83.18	12.12	24.60	75.40
巩义市	136.66	91.18	88.34	87.42	35.36	1.92	98.08
管城区	65.94	81.38	57.64	82.42	12.59	25.91	74.09
惠济区	59.11	79.64	53.73	81.21	9.10	35.84	64.16
金水区	70.11	82.56	56.37	82.19	19.60	15.94	84.06
上街区	59.15	80.40	51.12	79.21	13.58	11.95	88.05
新密市	90.40	86.29	62.13	83.04	31.27	6.54	93.46
新郑市	89.70	86.10	79.38	86.22	11.51	14.82	85.18
荥阳市	70.15	82.67	54.33	80.49	22.55	9.80	90.20
中牟县	60.26	80.38	51.93	80.43	13.82	19.93	80.07
中原区	68.14	82.22	57.42	82.22	15.73	17.81	82.19
全市均值	74.06	83.58	60.64	83.01	18.12	15.94	84.06

表 7 郑州市城镇居民PM_2.5时间加权暴露浓度 Table 7 Time-weighted PM_2.5 exposure concentration for urban residents in Zhengzhou

图 5 城镇居民PM_2.5时间加权暴露浓度分布 Fig. 5 Spatial distribution of time-weighted PM_2.5 exposure concentration of urban residents

2.4 PM_2.5暴露健康风险

本研究通过使用IER模型计算了郑州市城镇居民与PM_2.5暴露相关的健康风险情况, 如表 8和图 6所示.2017年和2019年郑州市与PM_2.5暴露相关的特定疾病过早死亡的25岁以上城镇居民人口分别为13 285人和10 323人, 下降率为22.30%.其中金水区由于城镇人口基数最大, 其过早死亡人口最多, 2017年和2019年分别为全市总量的21.50%和20.84%; 中牟县的过早死亡人口最少, 分别占全市总量的3.06%和3.11%.可见, 与PM_2.5暴露相关的城镇居民过早死亡人口空间分布与人口空间分布结果相似, 人口分布密集区域的过早死亡人口也较高, 与Cohen等^[53]研究的结果相似.就两年PM_2.5暴露健康风险的变化来看, 新密市下降率最大, 为29.28%; 新郑市下降率最小, 为10.53%.

表 8 郑州市城镇居民由PM_2.5暴露导致的过早死亡人口 Table 8 Premature deaths caused by PM_2.5 exposures for urban residents in Zhengzhou

图 6 城镇居民过早死亡人口空间分布 Fig. 6 Spatial distribution of premature deaths of urban residents

2.5 PM_2.5暴露浓度削减措施评估 2.5.1 燃料替换措施

采取燃料替换措施时, 2019年郑州市城镇居民PM_2.5时间加权暴露浓度变化和相应的健康效益, 如表 9所示.可见, 当居民燃料全部替换为等热值的管道天然气时, 郑州市城镇居民PM_2.5时间加权暴露浓度可下降4.54%, 可避免的过早死亡人口为517人.其中巩义市由于煤炭消费较大, PM_2.5时间加权暴露浓度可下降29.83%, 可避免的过早死亡人口为302人, 远高于其他区县.

表 9 燃料替换措施产生的PM_2.5时间加权暴露浓度变化和健康效益 Table 9 Change in time-weighted PM_2.5 exposure concentrations and healthy benefits by fuel replacement measure

2.5.2 烹饪油烟治理措施

采取不同效率的烹饪油烟治理措施时, 2019年郑州市城镇居民PM_2.5时间加权暴露浓度变化和相应的健康效益, 如表 10所示.当烹饪油烟治理效率分别提升30%、50%和70%时, 郑州市PM_2.5时间加权暴露浓度分别可以下降6.92%、11.53%和18.13%, 可避免的过早死亡人口分别为746、1 240和1 984人, 占原有过早死亡人口的7.23%、12.01%和19.22%.其中新郑市由于城镇居民烹饪源的PM_2.5排放量较大, PM_2.5时间加权暴露浓度下降率最大, 下降率范围为11.96% ~27.93%.

表 10 烹饪油烟治理措施产生的PM_2.5时间加权暴露浓度变化和健康效益 Table 10 Change in time weighted PM_2.5 exposure concentration and healthy benefits by cooking fume control measures

行政区	烹饪油烟治理效率提升30%		烹饪油烟治理效率提升50%		烹饪油烟治理效率提升70%
行政区	暴露浓度下降率/%	可避免死亡人口/人	暴露浓度下降率/%	可避免死亡人口/人	暴露浓度下降率/%	可避免死亡人口/人
登封市	4.36	25	7.26	43	11.61	69
二七区	8.34	93	13.88	157	22.22	250
巩义市	2.10	17	3.51	28	5.60	46
管城区	7.81	78	13.01	129	20.84	206
惠济区	6.92	23	11.54	38	18.48	63
金水区	7.63	164	12.70	274	20.33	437
上街区	5.59	10	9.33	15	14.95	25
新密市	8.13	55	13.55	91	21.68	146
新郑市	11.96	136	19.94	226	27.93	362
荥阳市	6.47	30	10.78	51	17.26	81
中牟县	6.39	22	10.67	35	17.06	54
中原区	7.36	93	12.25	153	19.62	245
全市¹⁾	6.92	746	11.53	1 240	18.13	1 984
1)全市数据, 暴露浓度下降率为均值, 可避免的死亡人口为总和

2.5.3 综合治理措施

采取不同的综合治理措施时, 2019年郑州市城镇居民PM_2.5暴露浓度变化和相应的健康收益, 如表 11所示.采取燃料替换措施并将烹饪油烟治理效率提升50%时, 郑州市城镇居民PM_2.5暴露浓度可以下降15.99%, 可避免过早死亡人口为1 846人.其中巩义市的PM_2.5暴露浓度下降幅度最大, 为33.33%; 可避免的过早死亡人口最多, 为347人.在采取燃料替换措施并将烹饪油烟治理效率提升50%的基础上, 室外PM_2.5浓度分别降低至35 μg·m^-3和5 μg·m^-3时, 由于室外渗透到室内的PM_2.5浓度的大幅下降, PM_2.5暴露浓度分别可以下降47.19%和83.21%, 可避免的过早死亡人口分别为4 271人和8 902人.其中室外PM_2.5浓度降至35 μg·m^-3时, 巩义市城镇居民PM_2.5暴露浓度下降率最大, 为60.01%; 金水区可避免过早死亡人口最多, 为762人.室外PM_2.5浓度降至5 μg·m^-3时, 上街区的城镇居民PM_2.5暴露浓度下降率最大, 为91.03%; 金水区可避免过早死亡人口最多, 为1 833人.

表 11 综合治理措施产生的PM_2.5暴露浓度变化和健康效益 Table 11 Change in PM_2.5 exposure concentration and healthy benefits by comprehensive measures

行政区	综合治理措施1				综合治理措施2				综合治理措施3
行政区	时间加权暴露下降率/%	室内下降率/%	室外下降率/%	可避免死亡人口/人	时间加权暴露下降率/%	室内下降率/%	室外下降率/%	可避免死亡人口/人	时间加权暴露下降率/%	室内下降率/%	室外下降率/%	可避免死亡人口/人
登封市	23.40	23.40	—	202	48.79	50.33	39.96	367	81.50	79.76	91.42	512
二七区	13.91	13.91	—	165	43.72	44.16	41.49	429	79.74	77.34	91.64	960
巩义市	33.32	33.33	—	347	58.31	60.01	46.47	596	82.96	81.61	92.35	685
管城区	13.03	13.04	—	139	44.03	44.61	41.28	355	81.82	79.73	91.61	842
惠济区	11.70	11.71	—	41	44.67	45.49	41.06	107	85.20	83.73	91.58	286
金水区	12.79	12.79	—	295	43.80	44.46	40.75	762	82.44	80.47	91.54	1 833
上街区	9.35	9.34	—	15	48.42	49.58	44.01	41	91.03	90.78	92.00	165
新密市	13.89	13.89	—	98	45.44	45.83	43.55	253	80.50	78.17	91.94	574
新郑市	26.73	26.73	—	278	53.58	54.85	45.61	681	75.56	72.89	92.23	1 222
荥阳市	10.82	10.82	—	53	47.37	48.23	43.87	135	87.47	86.38	91.98	416
中牟县	10.80	10.80	—	37	45.46	46.43	41.46	111	87.41	86.38	91.64	287
中原区	13.23	13.23	—	176	44.91	45.60	41.72	434	82.85	80.94	91.67	1 120
全市¹⁾	15.99	16.21	—	1 846	47.19	49.01	42.60	4 271	83.21	81.51	91.80	8 902
1)全市数据, 时间加权暴露下降率、室内下降率和室外下降率为均值, 可避免的死亡人口为总和

表 11 综合治理措施产生的PM_2.5暴露浓度变化和健康效益 Table 11 Change in PM_2.5 exposure concentration and healthy benefits by comprehensive measures

对比不同治理措施对郑州市城镇居民PM_2.5暴露浓度下降的贡献率和健康效益可以发现：①由于城镇居民煤炭消费中已有大幅降低, 进一步采取燃料替代措施对降低郑州市城镇居民PM_2.5暴露浓度的贡献率较小.②由于烹饪源PM_2.5排放量在郑州市城镇居民源排放中占比最高, 烹饪油烟治理措施对城镇居民PM_2.5暴露浓度下降的贡献率和相应的健康效益明显高于燃料替代措施.③由于室外渗透的PM_2.5浓度在PM_2.5暴露浓度质量分数较大, 室外空气质量达标时城镇居民PM_2.5暴露浓度下降率和健康收益明显高于其他措施.未来为降低郑州市城镇居民PM_2.5暴露风险, 除了进一步加快大气环境综合治理和城镇居民“气代煤”外, 应将室内PM_2.5污染治理作为重点, 尤其是通过提高家庭烹饪油烟治理效率、增加室内通风设施^[54]和加强建筑围护结构气密性等被动控制措施^[55]来削减室内PM_2.5暴露浓度.

3 结论

(1) 2017年和2019年郑州市城镇居民PM_2.5时间加权暴露浓度年均值分别为74.06 μg·m^-3和60.64 μg·m^-3, 其中室内环境暴露浓度的质量分数分别为83.58%和83.01%; 室内暴露浓度中室外渗透浓度的质量分数分别为64.23%和66.94%.相较于2017年, 2019年郑州市城镇居民PM_2.5暴露浓度下降了18.12%, 其中室内暴露浓度变化对时间加权暴露浓度变化的贡献率达84.06%.在各区县中, 巩义市城镇居民PM_2.5暴露浓度最大, 分别为136.66 μg·m^-3和88.34 μg·m^-3; 下降率为35.26%, 也高于其他区县.

(2) 2017年和2019年郑州市25岁以上城镇居民中与PM_2.5暴露相关的过早死亡人口分别为13 285人和10 323人, 下降了22.30%.其中金水区与PM_2.5暴露相关的过早死亡人口最多, 分别占当年全市总数的21.50%和20.84%; 中牟县的过早死亡人口最少, 分别占当年总数的3.06%和3.11%.

(3) 由于郑州市城镇居民的煤炭消费量已有大幅降低, 采取燃料替代措施时郑州市城镇居民PM_2.5暴露浓度仅能下降4.54%, 可避免的过早死亡人口为517人.由于郑州市烹饪源的PM_2.5排放显著高于其他城镇居民源, 采取烹饪油烟治理措施时城镇居民PM_2.5暴露浓度下降幅度高于燃料替代措施, 最高可达18.13%, 可避免的过早死亡人口为1 984人.由于PM_2.5室内暴露浓度中室外渗透浓度的质量分数超过60%, 采取综合治理措施时城镇居民PM_2.5暴露浓度下降率要远高于其他措施, 最高可达91.03%, 可避免的过早死亡人口为8 902人.

(4) 未来为降低郑州市城镇居民的PM_2.5暴露风险, 除了进一步加快大气环境综合治理和城镇居民“气代煤”外, 应将室内PM_2.5污染治理作为重点, 尤其是通过提高家庭烹饪油烟治理效率、增加室内通风设施和通过加强建筑围护结构气密性等被动控制措施来削减烹饪源和室外渗透进室内的PM_2.5浓度.

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环境科学 2023, Vol. 44 Issue (4): 1911-1923	PDF