环境科学  2023, Vol. 44 Issue (4): 1899-1910   PDF    
引用本文
谷超, 徐涛, 马超, 伊布提哈尔·加帕尔, 郭丽瑶, 李新琪, 杨文. 伊犁河谷核心区春季PM2.5组分特征及来源解析[J]. 环境科学, 2023, 44(4): 1899-1910.
GU Chao, XU Tao, MA Chao, Eptihar·Jappar, GUO Li-yao, LI Xin-qi, YANG Wen. Characteristics and Source Apportionment of PM2.5 in the Core Area of Ili River Valley in Spring[J]. Environmental Science, 2023, 44(4): 1899-1910.
伊犁河谷核心区春季PM2.5组分特征及来源解析
谷超1,2, 徐涛2, 马超2, 伊布提哈尔·加帕尔3, 郭丽瑶1, 李新琪1,2, 杨文1     
1. 中国环境科学研究院环境基准与风险评估国家重点实验室, 北京 100012;
2. 新疆维吾尔自治区生态环境监测总站, 乌鲁木齐 830011;
3. 伊犁哈萨克自治州环境监测站, 伊宁 839300
收稿日期: 2022-02-08; 修订日期: 2022-07-15
基金项目: 伊犁河谷核心区城市大气污染深度源解析及污染防治对策研究项目
作者简介: 谷超(1981~), 男, 高级工程师, 主要研究方向为大气环境质量监测与评价, E-mail: 57901436@qq.com
通信作者: 郭丽瑶, E-mail: guo.liyao@craes.org.cn; 李新琪, E-mail: 45707398@qq.com
摘要: 为研究伊犁河谷核心区春季大气细颗粒物（PM2.5）中无机元素、水溶性离子和碳组分特征和来源，于2021年4月20~29日在伊犁河谷核心区布设6个环境采样点，对PM2.5中水溶性离子、无机元素和碳组分等51种化学组分进行分析，并使用化学质量平衡（CMB）模型对其来源进行解析.结果表明，采样期间ρ（PM2.5）变化范围介于9~35 μg ·m-3.Si、Ca、Al、Na、Mg、Fe和K等地壳元素占比较高，占PM2.5的12%，表明春季PM2.5受到明显的扬尘源的影响.富集因子结果表明，Zn、Ni、Cr、Pb、Cu和As元素主要来源于化石燃料燃烧和机动车排放.元素组分的空间分布特征受采样点周边环境的影响，新政府片区受燃煤源的影响较大，故As浓度较高，伊宁市局和第二水厂受机动车影响较大，Sb和Sn浓度较高.PM2.5中9种水溶性离子（WSIIs）的浓度占PM2.5的33.2%，其中ρ（SO42-）、ρ（NO3-）、ρ（Ca2+）和ρ（NH4+）分别为（2.48±0.57）、（1.22±0.75）、（1.18±0.49）和（0.98±0.45）μg ·m-3，Ca2+高同样反映了扬尘源的影响.各采样点n（NO3-）/n（SO42-）介于0.63~0.85之间，说明伊犁河谷核心区受固定源影响高于移动源，伊宁市局和第二水厂临路受机动车排放尾气影响较大，导致其n（NO3-）/n（SO42-）较高，伊宁县位于居民区，受散煤燃烧影响较大，故n（NO3-）/n（SO42-）值较低.PM2.5中ρ[有机碳（OC）]和ρ[元素碳（EC）]平均值（范围）分别为5.12 μg ·m-3（4.67~6.25 μg ·m-3）和0.75 μg ·m-3（0.51~0.97 μg ·m-3），伊宁市局两侧临路受机动车尾气影响较大，故该站点OC和EC浓度略高于其他采样点.采用最小比值法计算得到的SOC（二次有机碳）结果显示，新政府片区、第二水厂和伊宁市局SOC浓度高于其他站点.CMB源解析结果显示该区域PM2.5主要贡献源为二次颗粒物（33.3%）和扬尘源（17.5%），且二次颗粒物以二次有机碳（16.2%）为主.
关键词: 无机元素      水溶性离子      碳组分      PM2.5      源解析      伊犁河谷     
Characteristics and Source Apportionment of PM2.5 in the Core Area of Ili River Valley in Spring
GU Chao1,2 , XU Tao2 , MA Chao2 , Eptihar·Jappar3 , GUO Li-yao1 , LI Xin-qi1,2 , YANG Wen1     
1. State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China;
2. Ecological Environment Monitoring Centre of Xinjiang Uygur Autonomous Region, Urumqi 830011, China;
3. Environmental Monitor Station of Ili Kazak Autonomous Prefecture, Yining 839300, China
Abstract: To explore the characteristics and sources of PM2.5 in the core area of Ili River Valley in spring, a total of 140 PM2.5 samples were collected at six sampling sites during April 20-29, 2021, and 51 chemical components including inorganic elements, water-soluble ions, and carbon components were analyzed. The results showed that ρ(PM2.5) was at a low level during sampling, ranging from 9 μg·m-3 to 35 μg·m-3. Si, Ca, Al, Na, Mg, Fe, and K were the most abundant elements, accounting for 12% of PM2.5, indicating that PM2.5 was affected by the dust sources in spring. The spatial distribution characteristics of elements depended on the surrounding environments of the sampling sites. The new government area was affected by coal-fired sources, so the value of As concentration was high. Yining Municipal Bureau and the Second Water Plant were greatly affected by motor vehicle sources, so the values of Sb and Sn concentration were higher. The enrichment factor results showed that Zn, Ni, Cr, Pb, Cu, and As were mainly emitted from fossil fuel combustion and motor vehicles. The concentration of water-soluble ions accounted for 33.2% of PM2.5. Among them, ρ(SO42-), ρ(NO3-), ρ(Ca2+), and ρ(NH4+) were (2.48±0.57), (1.22±0.75), (1.18±0.49), and (0.98±0.45) μg·m-3, respectively. The higher Ca2+ concentration also reflected the contribution of dust sources. The ratio of n(NO3-)/n(SO42-) was between 0.63 and 0.85, which indicated that the influence of stationary sources was more important than that of mobile sources. Both Yining Municipal Bureau and the Second Water Plant were affected by motor vehicle exhaust; therefore, their n(NO3-)/n(SO42-) ratios were high. Yining County was in a residential area, and therefore its n(NO3-)/n(SO42-) ratio was lower. The average ρ(OC) and ρ(EC) in PM2.5 were 5.12 μg·m-3(4.67-6.25 μg·m-3) and 0.75 μg·m-3(0.51-0.97 μg·m-3), respectively. Yining Municipal Bureau was significantly affected by motor vehicle exhaust from both sides, so the values of OC and EC concentration were slightly higher than those in other sampling sites. The SOC concentration was calculated by the minimum ratio method, and the results showed that the values of SOC concentration in the New Government Area, the Second Water Plant, and Yining Ecological Environment Bureau were higher than those in other sampling sites. The results of the CMB model showed that PM2.5 in this area mainly came from the contribution of secondary particulate matter and dust sources, which accounted for 33.3% and 17.5%, respectively. Secondary organic carbon (16.2%) was the main contribution source of secondary particulate matter.
Key words: inorganic elements      water-soluble ions      carbon components      PM2.5      source apportionment      Ili River Valley     

随着社会经济发展, 环境问题日益突出, 以PM2.5(空气动力学当量直径≤2.5 μm的颗粒物)为主的空气污染物受到广泛的关注[1].PM2.5由多种复杂的化学成分组成, 且PM2.5直接或间接吸收太阳辐射, 从而影响生态系统并导致气候变化[2].目前关于PM2.5的研究主要包括颗粒物测量[3]、颗粒物成分特征[4, 5]、来源解析[6]、环境暴露与健康影响[7~10]、模型评估及预测[11]、排放清单[12]和颗粒物减排[13]等方面.近年来, 京津冀、珠三角、成渝和汾渭平原地区秋冬季PM2.5和化学组分如SO42-和有机物(OM)的浓度平均值均呈下降趋势[14].其中, 王彤等[15]的研究表明京津冀郊区污染已从燃煤主导的煤烟型污染发展为燃煤和机动车复合型污染, 二次颗粒物和交通源是京津冀郊区站点秋冬季PM2.5的主要贡献源.江家豪等[16]的研究表明有机物(42.3%)和SO42-(17.6%)是深圳PM2.5的主要组分, 2009~2019年期间PM2.5浓度、OM、SO42-、NO3-和元素碳(EC)浓度呈下降趋势, 扬尘源的影响则呈增加趋势.吴明等[17]的研究表明SO42-、NO3-和NH4+是成都冬季PM2.5中最主要的离子, 占水溶性离子的85.6%, 近年来SO42-浓度降低显著, NO3-浓度变化不大, OC占PM2.5的质量分数为26.8%, PM2.5主要来源于燃煤源、二次无机污染和扬尘源的贡献.徐丹妮等[18]的研究表明受复杂地形及以煤炭为主的能源结构影响, 汾渭平原颗粒物超标率居高不下, 直到2019年冬季PM2.5超标率仍为58.2%, 汾渭平原内部地形特征差异对污染物分布有重要影响.目前对于我国西部地区的空气污染研究主要集中在乌昌石区域[19, 20]和沙尘污染严重的南疆地区[21].针对伊犁河谷核心区开展的大气颗粒物方面研究较少, 仅在伊宁市开展过少量研究[22~24].

伊犁河谷位于新疆维吾尔自治区天山山脉西段, 三面环山, 地理位置80°09′~84°56′E, 42°14′~44°50′N.属于温带大陆性半湿润荒漠气候[25], 该地区春季升温快但不稳定, 日照充足, 蒸发量大, 相对湿度较低, 容易受扬尘源影响.近年来, 伊犁州生产总值呈上升趋势[26, 27], 但是伊犁州规模以上工业能源消耗以原煤和电力为主[28], 高能耗行业煤炭使用量和机动车保有量呈增长趋势[28, 29], 伊宁市及周边伊宁县、霍城县和察布查尔县组成的伊犁河谷核心区空气质量则呈波动下降趋势[30], 因此亟需摸清当地污染来源.本研究于2021年春季在伊犁河谷核心区4个城市同步开展PM2.5采样, 深入分析了PM2.5的浓度水平和化学组分空间分布特征, 并基于CMB模型定量解析出伊犁河谷核心区PM2.5的来源, 以期为伊犁河谷核心区大气污染防治提供科学依据.

1 材料与方法 1.1 采样和分析

伊犁河谷核心区地形整体地势东高西低, 本研究共布设6个环境采样点(图 1), 其中在伊宁市布设3个采样点位, 伊宁县、察县和霍城县各布设1个采样点位(表 1).伊宁市局站点东侧和北侧临路, 南侧和西侧为居民楼.第二水厂站点北侧为学校, 东侧700 m处和南侧500 m处为道路, 东北方向1.5 km处有多处施工工地, 易受道路移动源和施工扬尘的影响.新政府片区南侧50 m处为分布大量平房区, 北侧300 m为双向六车道道路.伊宁县采样点西侧为学校, 东、南侧均为居民区.霍城采样点位北侧和南侧分别为有裸露土壤的公园和道路, 易受到土壤扬尘影响和道路移动源的影响.察县采样点东、北和南侧为居民区, 西侧为气象站.6个点位均位于居民区附近, 有密集的人类活动和交通流量, 是典型的城市点位.

图 1 伊犁河河谷核心区域地形示意 Fig. 1 Topographic map of the core area of Ili River Valley

表 1 伊犁河谷核心区环境样品采样点 Table 1 Sampling sites of PM2.5 in the core area of Ili River Valley

本研究选用康姆德润达公司生产的环境空气颗粒物采样器(LVS, 采样流量为16.7 L ·min-1), 按照环境空气颗粒物(PM10和PM2.5)采样器技术要求[31]进行PM2.5样品采样, 采样时间为2021年4月20~29日每日12:00~次日11:00, 每次采样23 h.在各采样点位放置2台采样器同步采样, 分别用于采集Teflon膜和石英滤膜样品.采样滤膜前后将滤膜放置于百万分之一自动天平系统(德国康姆德润达AWS-1型)在恒温[(20±1)℃]、恒湿[(50±5)%]条件下平衡24 h后进行称重[19], 每片滤膜称量2次取均值, 结果精确至1 μg, 并保证二次称量之差不大于40 μg.根据Teflon膜和石英膜的特性, 本研究采用Teflon膜分析元素, 石英滤膜分别分析OC、EC和水溶性离子[32].元素分析采用7500a型电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS, 美国Agilent公司)和电感耦合等离子光谱仪(ICP-OES, 美国Agilent公司), 碳组分采用热光碳分析仪(美国沙漠所DRI Model 2001 A), 水溶性离子采用DIONEX ICS-1100型离子色谱仪(美国Thermo公司), 具体分析方法见文献[19, 33].每测定10个样品至少设置一个平行样, 平行样的相对标准偏差≤20%, 每个点位至少设置一组现场空白, 每15个样品测定一次实验空白.

1.2 源解析模型

受体模型是用源和受体上测量的大气颗粒物的物理化学性质来定量分析污染来源及其贡献值的模型.常用的受体模型有正定矩阵因子分解模型(PMF)、化学质量平衡受体模型(CMB)等, 其中CMB是由一组线性方程构成的, 每种化学组分的受体浓度等于各种排放源类的成分谱中该化学组分的含量值和各种排放源类对受体的贡献浓度值乘积的线性和[34].本研究基于CMB模型对春季PM2.5进行来源解析.

2 结果与分析 2.1 PM2.5浓度的空间分布及成因分析

2021年春季各采样点PM2.5、气态污染物浓度和气象条件见图 2. 2021年春季采样期间伊宁市3个点位(伊宁市局、第二水厂和新政府片区)ρ(NO2)平均值(分别为25、19和20 μg ·m-3)明显高于霍城县(10 μg ·m-3)、察县(10 μg ·m-3)和伊宁县(8 μg ·m-3), 主要是伊宁市机动车保有量远高于其他3县所致.各点位SO2浓度平均值差异较小, 受工业锅炉等的影响, 伊宁市点位ρ(SO2)平均值(6~7 μg ·m-3)稍高于周边三县(3~5 μg ·m-3).伊犁河谷核心区平均ρ(PM2.5)为20 μg ·m-3, 浓度变化范围介于9~35 μg ·m-3之间, 采样期间PM2.5日均值均未超《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)日均一级限值(35 μg ·m-3), 部分采样天超出世界卫生组织《环境空气质量标准》[35]中24 h限值(15 μg ·m-3).伊犁河谷核心城市春季ρ(PM2.5)低于北京[36](82 μg ·m-3)、上海[36](53 μg ·m-3)、成都[36](72 μg ·m-3)、沈阳[36](60 μg ·m-3)、广州[36](49 μg ·m-3)、南京[37](76 μg ·m-3)、西安[38](173 μg ·m-3)和杭州西湖景区[39](41 μg ·m-3)春季的水平, 高于西部背景点瓦里关站的浓度水平[40](19 μg ·m-3), 表明伊犁河谷核心区PM2.5受到明显的人为源影响, 但污染较轻.总体来看, 春季6个点位PM2.5浓度水平较为接近, 日变化规律大体一致, 呈现明显的区域性特征.分站点来看：察县和伊宁市局ρ(PM2.5)最高[(22±9) μg ·m-3和(22±8) μg ·m-3], 随后是新政府片区、第二水厂和霍城县, 伊宁县ρ(PM2.5)最低(18±4) μg ·m-3.伊宁市局点位浓度较高与该点位靠近主干道, 受机动车及道路扬尘影响较大有关; 察县点位浓度较高则主要与该点位位于居民区内, 受居民生活源影响较大有关; 伊宁县采样期间较低的PM2.5浓度可能与该点位采样期间风速较大, 利于污染物扩散有关.

图 2 2021年春季各采样点PM2.5、气态污染物浓度和气象条件时间序列 Fig. 2 Time series of concentrations of PM2.5, gaseous pollutants, and meteorological conditions at sampling sites in spring 2021

2.2 颗粒物化学组成特征 2.2.1 无机元素

春季伊犁河谷核心区PM2.5中39种元素质量和占PM2.5的17%.如图 3所示, 浓度较高的元素为Si、Ca、Al、Na、Mg、Fe和K等地壳元素, 这7种元素浓度平均值从大到小为：Si＞Ca＞Al＞Na＞Mg＞Fe＞K, 浓度平均值范围介于0.17~0.85 μg ·m-3之间, 7种元素占PM2.5的12%, 占所有元素的70%.春季地壳元素浓度较高的特征和独山子(22%)[41]、兰州[42](12% ~13%)特征一致, 反映出这些地区春季受到扬尘源的影响.P、Cr、Mn、Ni、Cu、Zn、Pb和Ti元素在PM2.5中的浓度低于上述元素, 平均值范围介于0.008 6~0.11 μg ·m-3之间.V、Co、As、Rb、Sr和Ba等其他微量元素浓度最低, 占所有元素的比重小于1%.

图 3 采样期间伊犁河谷PM2.5中无机元素浓度 Fig. 3 Concentration of metal elements in PM2.5 in the core area of Ili River Valley during sampling

采样点周边环境不同, 使得元素组分空间分布存在差异.霍城县、察县、伊宁县、伊宁市局、第二水厂和新政府片区的7种地壳元素在PM2.5中占比分别为：19%、13%、18%、15%、15%和18%, 霍城县较高的地壳元素浓度和该采样点附近公园较大面积的裸露土壤有关.La主要来源于道路扬尘再悬浮[43], 伊宁市局ρ(La)最高[(0.006 8±0.000 41) μg ·m-3], 主要是伊宁市局临路所致.Sb和Sn元素主要来自机动车离合器、制动器和轮胎等[42], 通常被视为机动车源示踪组分, 上述元素在伊宁市局和第二水厂质量浓度较高, 主要原因是这两个点位临路, 受机动车影响较大.As主要来源于燃煤源[44], 伊宁县ρ(As)[(0.002 2±0.000 66) μg ·m-3]较高, 主要与该站点周围平房居民区燃烧散煤有关.

富集因子(EF)可以区分人为源和自然过程的贡献, 计算公式如下[38]：

式中, (ci/cj)样品表示气溶胶中目标元素与参考元素浓度之比, (ci/cj)土壤表示大陆地壳中目标元素与参考元素浓度之比, 本研究土壤中地壳元素的浓度参考文献[45], 其采用Al来作为参比元素.

本研究选取了前19种浓度较高的元素计算富集因子, 图 4为各采样点PM2.5中19种无机元素的富集因子结果, Zn、Ni、Cr、Pb、Cu和As在6个采样点的富集因子均大于10, 表明上述元素受到明显的人为源的影响[46], 其中Cr和As富集因子较高和燃煤有关, Pb、Cu和Zn富集因子较高和机动车排放有关, Ni元素富集因子较高和石油燃烧有关[44].Na、Mg、Ca、Al、Fe和K元素富集元素小于10, 说明这些元素主要来源于自然源.综上可知, EF较高的6种元素主要来源于化石燃料燃烧和机动车排放. 从空间差异来看, 新政府片区Cr和As富集因子均较高, 说明该点位受燃煤源影响较大.第二水厂Cu和Pb的富集因子均较高, 说明受机动车源影响较大.

图 4 采样期间各采样点PM2.5中元素富集因子 Fig. 4 Enrichment factor of elements in PM2.5 at each sampling site

2.2.2 水溶性离子

图 5为春季采样期间各采样点PM2.5中9种水溶性离子(WSIIs)的浓度.WSIIs占PM2.5的33.2%, 该比值低于郑州[47](43.0%).SO42-是浓度最高的离子, ρ(SO42-)为(2.48±0.57) μg ·m-3, ρ(NO3-)、ρ(Ca2+)和ρ(NH4+)是另外3种主要的离子组分, 平均值分别为(1.22±0.75)、(1.18±0.49)和(0.98±0.45) μg ·m-3.二次无机离子SNA(NO3-+SO42-+NH4+)为PM2.5的主要组成, 占PM2.5的23.4%, 占WSIIs的70.6%, 该比值明显低于北京春季[48](86.0%)和苏州春季[49](89.7%).Ca2+是扬尘源的典型标志物, 反映出春季PM2.5受扬尘源的贡献较高[42].其他水溶性离子浓度(μg ·m-3)排序为：Cl-(0.35±0.27)＞Na+(0.17±0.10)＞K+(0.16±0.08)＞Mg2+(0.08±0.05)＞F-(0.011±0.007 5), 共占PM2.5的3.9%.

图 5 春季伊犁河谷核心区PM2.5中水溶性离子组分浓度 Fig. 5 Concentrations of water-soluble ions in PM2.5 in the core area of Ili River Valley during sampling

n[NO3-]/n[SO42-]常被用作衡量移动源和固定源相对重要性, n[NO3-]/n[SO42-]较高说明研究区域为移动源优势区域, 反之则是固定源优势区域[50, 51].本研究中各采样点n[NO3-]/n[SO42-]介于0.63~0.85之间, 平均值为0.76, 低于北京[52](4.13)、成都[53](1.19)、苏州[49](1.88)和南京[54](1.73), 高于云南芒市[55](0.30), 说明伊犁河谷地区受固定源的影响高于移动源.其中, 伊宁市局和第二水厂临路受机动车排放尾气影响, n[NO3-]/n[SO42-](0.78和0.81)较高, 伊宁县位于居民区, 受散煤燃烧影响较大, 故n[NO3-]/n[SO42-](0.68)较低.

为研究颗粒物中二次颗粒物转化程度, 本研究使用硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)来研究SO2和NO2向硫酸盐和硝酸盐转化的程度, SOR和NOR计算公式参考苏业旺[56]的研究.伊犁河谷核心区春季SOR平均值为0.25±0.08, 低于成都[53](0.42)和北京[52](0.44); NOR平均值为0.07±0.04, 该值低于成都[53](0.16)和北京[52](0.28).SOR和NOR的值越大, 表明大气中前体物质的二次转化程度越高.有研究认为, SOR和NOR值大于0.1时, 表明存在明显的SO2和NO2二次转化过程[56], 取值越大, 大气中前体物质的二次转化程度越高, 本研究结果显示, 伊犁河谷核心区域存在SO2向SO42-的二次转化, 但NO3-二次转化过程相对较弱.

2.2.3 碳组分

研究期间伊犁河谷PM2.5中ρ(OC)平均值(范围)为5.12 μg ·m-3(4.67~6.25 μg ·m-3), 低于南京郊区[54][(11.66±3.80) μg ·m-3], 高于青海瓦里关[40][(1.67±0.47) μg ·m-3], 在PM2.5中占比为25.9%(22.3% ~28.7%); PM2.5中ρ(EC)为0.75 μg ·m-3(0.51~0.97 μg ·m-3), 低于南京郊区[54][(4.11±1.91) μg ·m-3]、高于青海瓦里关春季ρ(EC)浓度[40][(0.21±0.11) μg ·m-3], 在PM2.5中占比为3.7%(2.8% ~4.8%).总体来看, 各采样点碳组分浓度差异较小, 伊宁市局OC和EC浓度略高于其他采样点, 主要与该点位两侧临路受机动车尾气影响较大有关.PM2.5中OC与EC相关性较好(n=56, r=0.83, P＜0.01), 表明OC和EC具有相同的来源[57].

OC/EC可以指示碳组分来源情况, 由于EC主要来自一次排放, 而OC除一次来源外, 还可来自大气中化学反应生成的二次有机碳(SOC), 故有研究认为当OC/EC大于2时, 表明存在SOC[58].本研究OC/EC介于3.3~36.9之间, 6采样点平均值为6.8(表 2), 说明6个采样点均存在二次有机碳的生成.采用最小比值法定量分析颗粒物中的SOC, 经验公式如下[59]：
表 2 春季伊犁河谷核心区各采样点PM2.5中碳组分浓度及质量分数 Table 2 Concentration and mass percentage of carbon components in PM2.5 at each site in the core area of Ili River Valley during sampling

式中, OCtot为总有机碳, (OC/EC)min为所观测到的OC/EC最小值.

伊犁河谷城市春季PM2.5中ρ(SOC)均值(范围)为1.81 μg ·m-3(1.22~2.70 μg ·m-3).其中, 新政府片区ρ(SOC)最高(2.7 μg ·m-3), 随后为第二水厂、伊宁市局、霍城县和伊宁县, 察县ρ(SOC)最低(1.22 μg ·m-3).区域平均SOC/OC为0.35, 新政府片区SOC/OC最大(0.58), 察县比值最小(0.24), 说明新政府片区二转化较强.伊宁市局、第二水厂和新政府片区位于伊宁市, 工业企业相对稠密, 此外采样期间3个站点风速(1.7、1.9和0.7 m ·s-1)较低, 不利于扩散, 导致SOC的生成和累积.

3 讨论

通过当地污染源普查数据、工业结构产业结构, 并结合对组分的分析, 确定出当地主要的污染源包括扬尘源、机动车、工业源、燃煤源和二次颗粒物.从伊犁河谷城市PM2.5污染源化学成分谱可以看出(图 6), 道路尘和土壤尘均以Si、Al、OC、Ca和Fe为主, 其中道路尘中Al质量分数最高(12.0%), 其次为OC、Fe、Si和Ca; 土壤尘中Si质量分数最高(18.1%), 随后为Al、OC、Ca和Fe.燃煤源中组分以SO42-(20.8%)和NH4+(9.5%)质量分数最高.机动车尾气尘以OC质量分数最高(27.6%), 其次为EC(14.6%).水泥尘中OC(15.0%)和Ca(12.2%)的质量分数较高, Al、Si和Fe质量分数也相对较高.二次颗粒物(硫酸盐、硝酸盐和有机碳)采用虚拟源谱, 使用硫酸铵、硝酸铵和OC的成分来代替.

图 6 伊犁河谷核心区PM2.5污染源化学成分谱 Fig. 6 Source profiles of PM2.5 in the core area of Ili River Valley

污染源成分谱和环境样品成分谱纳入CMB模型计算获得伊犁河谷核心区区域和分站点PM2.5源解析结果(图 7和图 8).可以看出：PM2.5主要来自二次颗粒物、扬尘源、燃煤源、机动车尾气源和工业源的贡献, 对PM2.5的贡献率依次为33.3%、17.5%、14.4%、13.7%和11.7%; 二次颗粒物中二次有机碳对PM2.5的贡献最高(16.2%), 其次为二次硫酸盐(10.3%); 扬尘源中道路扬尘的贡献(10.4%)高于土壤尘(7.1%).与国内其他城市春季源解析结果(表 3)的对比发现：伊犁河谷核心区二次颗粒物的贡献率和新疆独山子相当, 低于北京、烟台和黄河三角洲国家级自然保护区; 扬尘源贡献率与独山子、黄河三角洲国家级自然保护区、烟台相当, 高于北京和武汉, 可见伊犁河谷核心区春季受扬尘影响较大.工业源、机动车、燃煤源和生物质燃烧源的贡献越多, 说明受人为影响越大, 伊犁河谷核心区人为源一次排放的贡献(40%)和黄河三角洲国家级自然保护区(39%)相当, 高于北京和烟台, 低于武汉和独山子.综上所述, 伊犁河谷核心区城市受二次颗粒物的影响低于国内大型城市, 而扬尘源、工业源、机动车和燃煤源等一次排放源排放的贡献高于国内其他城市.

图 7 2021年春季伊犁河谷核心区PM2.5来源解析结果 Fig. 7 Source apportionment results of PM2.5in the core area of Ili River Valley in spring 2021

图 8 2021年春季伊犁河谷核心区各采样点PM2.5来源解析结果 Fig. 8 Source apportionment results of PM2.5 at each site in the core area of Ili River Valley in spring 2021

表 3 国内其他城市源解析结果 Table 3 Source apportionment in other cities in China

伊犁河谷核心核心区6采样点源解析结果大体一致(图 8), 反映出伊犁河谷核心区颗粒物污染呈现出区域污染的特征, 而各点位周边环境差异又导致源解析结果出现些微空间差异.二次有机碳和道路尘为各采样点PM2.5的主要贡献源, 第二水厂和伊宁市局二次有机碳贡献率(18.3%和17.4%)大于其他4个站点(13.9% ~15.2%).伊宁市局东侧和北侧临路, 该站点道路尘贡献率(20.9%)最高; 察县采样点位于居民区, 受道路尘贡献率(7.9%)最小.燃煤尘和机动车对整个区域PM2.5的贡献率相当.燃煤源的贡献率在新政府片区最大(19.4%), 在霍城县最小(12.7%), 新政府片区较高的燃煤源贡献率主要和平房区居民生活燃煤有关.机动车的贡献率以第二水厂和伊宁市局最大(15.6%和15.5%), 上述两个站点临路, 受道路机动车源影响较大.伊宁县工业源的贡献明显高于其他采样点(17.4%), 霍城和察县工业源贡献相对较低.二次硫酸盐的贡献率以伊宁县最高(12.6%), 新政府片区最低(6.3%), 其余4个点位贡献率大小相当(9.1% ~11.1%).第二水厂和伊宁市局二次硝酸盐的贡献率(8.9%和7.2%)高于其他4个采样点(5.1% ~6.9%).土壤尘贡献率(1.0% ~7.6%)相对较低, 其中, 察县和伊宁县贡献率高于其他点位.

4 结论

(1) 伊犁河谷核心区PM2.5受到人为源的影响, 但污染较轻, 春季采样期间伊犁河谷ρ(PM2.5)变化范围介于9~35 μg ·m-3之间, 平均值为20 μg ·m-3.

(2) 伊犁河谷春季受到扬尘源的影响较大, 地壳元素占PM2.5的16%.富集因子结果表明PM2.5受到化石燃料燃烧和机动车排放影响, 新政府片区受燃煤源影响较大, 伊宁市局和第二水厂受机动车源影响较大.

(3) n[NO3-]/n[SO42-]表明伊犁河谷受固定源的影响高于移动源, 伊宁市局和第二水厂临路受机动车排放尾气影响, n[NO3-]/n[SO42-]较高, 伊宁县位于居民区, 受散煤燃烧影响较大, 故n[NO3-]/n[SO42-]较低.SOR和NOR结果表明该区域存在SO2向SO42-的二次转化, 但NO3-二次转化过程相对较弱.

(4) 伊宁市局OC和EC浓度略高于其他采样点, 主要与该点位两侧临路受机动车尾气影响较大有关.伊宁市三个站点SOC浓度较高, 主要因为伊宁市工业企业相对稠密, 且采样期间三个站点风速较低, 不利于扩散, 导致SOC的生成和累积.

(5) 伊犁河谷核心区大气颗粒物污染呈现出区域污染的特征, PM2.5主要来自二次颗粒物和扬尘源的贡献, 贡献率分别为33.3%和17.5%, 燃煤源、机动车源和工业源也有一定的贡献, 贡献率分别为14.4%、13.7%和11.7%.伊犁河谷核心区受二次颗粒物的影响低于国内大型城市, 扬尘源、工业源、机动车和燃煤源等一次排放源排放的贡献高于国内其他城市.

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