2023, Vol. 44
, ZHANG Yu-fen
, LUO Zhong-wei , WANG Yan-yang , DAI Qi-li , BI Xiao-hui , WU Jian-hui , FENG Yin-chang
臭氧(O3)污染是我国面临的主要空气污染问题之一[1].过去几十年间, 随着我国工业化与城市化水平提高, O3前体物排放量增大, 导致我国近地面O3浓度明显上升[2, 3], 特别在中国东部人口密集地区, 以2~6 μg·(m3·a)-1的速度快速增长[4].2013年9月, 国务院颁布了“大气污染防治行动计划”, 此后7年间, 全国74个重点城市PM2.5年均浓度下降了47%, 而O3年评价值(日最大8 h滑动平均90百分位浓度)上升29%[5].近年来, 我国O3污染呈加重趋势, 以O3为首要污染物的中度及以上污染天数占比呈上升趋势, O3已成为影响我国环境空气质量的重要因素[6].
影响O3污染的因素十分复杂.国内外学者从O3的污染特征[7]、形成机制[8, 9]、成因来源[10, 11]和预测预报[12~14]等诸多方面开展研究, 为臭氧污染的防治提供依据.O3呈现明显的区域性污染特征, 我国自动监测网络的建设完善, 为研究全国尺度O3的时空分布特征提供了有力支撑.经验正交函数(empirical orthogonal function, EOF)分解方法是对时空数据进行降维的重要方法, 广泛用于气象气候、海洋等地学研究中[15~17], 近年来也被广泛应用于我国城市[18]、区域[19, 20]和全国[21, 22]的近地面O3浓度的时空分布、影响因素和空间分区等研究中.然而, 关于我国O3浓度空间模态年际变化的研究相对较少, 主要空间模态的驱动因素有待进一步探索.
O3作为典型的二次污染物, 太阳辐射和空气湿度等气象要素对其生成有显著影响[23, 24].将混杂在O3环境浓度时间序列中的气象信息与污染源信息分离, 分别解析气象条件和前体物排放变化对O3浓度变化的贡献, 便于更客观地认识污染控制措施的环境效果.有数学方法为剥离气象因素的影响提供了思路：如傅里叶变换、小波分析和KZ(Kolmogorov-Zurbenko)滤波等[25].其中, KZ滤波在O3时间序列分解及“气象影响调整”中应用较为广泛[26~30].在我国的京津冀、汾渭平原等城市和地区已开展了研究[31~35].但在全国尺度上, 相关研究尚缺乏.
本文基于EOF方法, 选择臭氧污染频发的3~8月作为研究时段, 对我国337个地级行政区2019~2021年近地面O3浓度的空间分布特征进行分析, 比较主要空间模态的年际变化趋势.选取31个省会城市, 利用KZ滤波提取O3时间序列的长期分量, 结合逐步回归模型, 建立污染物与气象要素之间的关系, 进而重构“气象调整”后的长期分量时间序列, 评估气象和前体物排放对O3浓度变化趋势的影响.
1 材料与方法 1.1 数据来源2019~2021年我国337个地级行政区大气污染物(O3、NO2、CO、PM2.5、PM10和SO2)小时浓度监测数据来自中国环境监测总站的全国城市空气质量实时发布平台(http://106.37.208.233:20035/), 各地级行政区O3浓度通过计算该地市所有国控站O3浓度平均得到(中国香港、澳门和台湾资料暂缺).基于《环境空气质量标准》(GB3095-2012)中对O3浓度数据有效性的要求, 对异常值进行剔除, 且保障每日至少有20 h的有效数据, 若不满足, 则对当日数据进行剔除.本研究2019~2021年数据有效率分别为96.5%、98.8%和99.1%.
气象数据来源于欧洲中期天气预报中心(ECMWF)第五代大气再分析数据集ERA5[36].该数据集包括1979年至今网格化的全球气象数据, 时间分辨率为1 h, 水平分辨率为0.25°×0.25°.
1.2 EOF分解EOF分解方法能够将要素场的时间和空间变化分离, 把随时间变化的要素场分解为不随时间变化的空间函数和只依赖时间变化的时间函数的乘积之和, 并用尽可能少的模态表达出主要的时间和空间变化, 从而客观定量地反映要素场的空间结构和时间变化[37].
将大气污染物浓度在m个格点上的n次连续监测资料看作一个m维随机向量X, 其中, xij为第i个监测点上第j时次的污染物监测值, 大气污染物浓度场X可分解为特征向量矩阵V和与之对应的时间系数矩阵T两部分的线性组合：
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(1) |
特征向量矩阵V和时间系数矩阵T的求解过程如下：①数据预处理, 得到臭氧浓度的距平矩阵X; ②计算X与其转置矩阵XT的交叉积, 得到协方差矩阵C; ③计算协方差矩阵C的特征值矩阵E和特征向量矩阵V; ④基于特征向量矩阵V和臭氧浓度的距平矩阵X, 得到时间系数矩阵T.
将协方差矩阵C的特征值λ降序排列, 每个非0的特征值对应一列特征向量, 得到的分解结果依次称为第一模态、第二模态……第m模态.
对于任一空间模态, 特征向量分量值的相对大小反映了各站点大气污染物浓度的变率, 分量值越大, 表明大气污染物浓度的变化越显著, 即“振荡强度”越大.时间系数表示每种空间分布形式的时间变化特征, 若为正, 表明该时刻此种空间分布形式为污染物浓度的主要变化趋势; 若为负, 则表明污染物浓度的变化趋势与典型分布形式相反[37].
1.3 KZ滤波大气污染物浓度时间序列X(t)具有非平稳的特征.时间尺度上, X(t)包含若干不同周期的波动[25].为了更清晰地反映不同过程对污染物环境浓度的影响, 对X(t)进行时间序列分解：
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(2) |
式中, e(t)为污染物浓度的长期分量, 受经济活动、污染控制和气候变化等因素影响; S(t)为季节分量, 受污染源和气象因子的季节变化影响; W(t)为短期分量, 受天气系统、污染源强及一些不确定因素的短期波动影响.
KZ滤波是一种时间序列分析方法, 是经过p次迭代的m点滑动平均[38], 其计算公式如下：
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(3) |
式中, X为原始的O3浓度时间序列; t为采样点; m为滤波窗宽; s为滑动窗口变量; Yt为经过一次滤波后的时间序列; 将Yt作为输入再进行一次滤波, 得到Yt(2); 如此迭代p次, 得到Yt(p), 即KZ(m, p).
滤波的截断频率与滤波窗宽m和迭代次数p的选择有关.通过调整m和p可以进行不同频段的滤波[33], 若滤除波长小于N的高频波, 则有效滤波宽度满足：
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(4) |
本研究选择KZ(15, 5)和KZ(365, 3), 有效滤波宽度分别约为33 d和632 d[28, 32].利用KZ(15, 5)和KZ(365, 3)分解后, 得到下列关系式：
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(5) |
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(6) |
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(7) |
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(8) |
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(9) |
式中, e(t)、S(t)和W(t)含义同式(2), Xbaseline(t)为大气污染物浓度的基线分量.
将太阳辐射、相对湿度、气压和风速等气象要素时间序列亦分解为短期分量和季节分量.利用逐步回归模型, 针对短期分量和基线分量, 分别建立污染物浓度与气象因子时间序列之间的关系.
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(10) |
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(11) |
式中, W(t)和MWi(t)分别为污染物浓度及第i种气象因子的短期分量, αi为回归系数, εw(t)为短期分量拟合残差; 类似地, Xbaseline(t)和Mjbaseline(t)分别为污染物浓度及第j气象因子的基线分量, βj为回归系数, εbaseline(t)为基线分量拟合残差.
大气污染物浓度观测值与拟合值之间的总残差ε(t)可表示为：
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(12) |
对总残差ε(t)再进行KZ(365, 3)滤波, 可得ε(t)的长期变化趋势εLT(t); 对式(7)得到的大气污染物浓度时间序列的长期分量求均值, 可得Xave.
综上, 经气象调整后污染物浓度长期分量时间序列XLT(t)可表示为：
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(13) |
我国2019~2021年的3~5月和6~8月O3日最大8 h滑动90百分位浓度[ρ(O3)]存在明显时空变化.如图 1所示, O3浓度高值区主要集中在京津冀、长三角、汾渭平原、中原城市群和山东半岛城市群等地区. 2019、2020和2021年的3~5月我国337个地级行政区ρ(O3)平均值分别为(142±25)、(145±22)和(134±19) μg·m-3, 6~8月ρ(O3)平均值分别为(157±38)、(143±36)和(150±33) μg·m-3.整体而言, 2021年3~8月O3污染水平较2019年有所缓解, 其中, ρ(O3)在3~5月下降8 μg·m-3, 在6~8月下降7 μg·m-3.受疫情管控影响, 2020年O3浓度变化较为复杂：ρ(O3)在3~5月较2019年3~5月上升3 μg·m-3, 在6~8月较2019年6~8月下降14 μg·m-3, 且2020年3~5月ρ(O3)略高于同年6~8月.
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图 1 2019~2021年的3~5月和6~8月我国337个地级行政区近地面O3浓度空间分布 Fig. 1 Spatial distribution of surface O3 concentration in 337 prefectural-level divisions in China from March to May and June to August, 2019-2021 |
对我国2019~2021年的3~5月和6~8月的O3浓度分别进行EOF分解, O3浓度距平EOF分解后前7个模态的累积贡献率均高于70%(如图 2), 其中第一模态贡献率均在50%左右, 可表征我国近地面O3浓度空间分布的主要特征.如图 3所示, 第一模态中, 各地市特征向量均为正值, 呈现同增同减态势, 体现了O3浓度变化的空间一致性.O3浓度的振荡强度形成以“东北、西北和西南”部分地区为低载荷区、“华北、华东和华中”部分地区为高载荷区的空间分型, 即“华北、华东和华中”部分地区O3浓度变化较为显著, “东北、西北和西南”部分地区O3浓度振荡强度较弱.
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图 2 我国近地面O3浓度EOF分解的前7模态累积方差贡献 Fig. 2 Cumulative variance contribution from top seven spatial patterns of EOF decomposition surface O3 concentration in China |
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图 3 2019~2021年的3~5月和6~8月我国337个地级行政区O3浓度第一模态 Fig. 3 First spatial patterns of surface O3 concentration in 337 prefectural-level divisions in China from March to May and June to August, 2019-2021 |
如图 3(a)~3(c)所示, 2019年3~5月O3浓度空间分布第一模态(O3浓度第一模态)高载荷区(特征向量>0.06)主要分布在北京、天津、河北、河南、山东、江苏、山西、陕西、湖北东部、安徽北部和浙江北部, 中载荷区(0.04＜特征向量＜0.06)大多分布在高载荷区周边.2020年3~5月高载荷区向四川东部、江西北部和湖南北部蔓延, 但高值中心有所减少; 湖北东部由高载荷区转为中载荷区, 且中载荷区向广东、广西蔓延.除湖北东部外, 2021年3~5月高载荷区与2019年较为相似, 但中载荷区继续有向新疆、黑龙江蔓延的态势.
如图 3(d)~3(f)所示, 从6~8月第一模态分布来看, O3污染的影响范围与3~5月相似, 但振荡强度明显增强.此外, 2019、2020和2021年的3~5月和6~8月我国337个地级行政区浓度空间分布特征向量中位数均约为0.05, 表明我国2019~2021年O3浓度的主要空间分布形式基本保持稳定.
2.3 O3浓度空间分布模态的年际变化337个地级行政区3年间O3浓度空间分布特征的变化趋势分为两个大类：单调型和非单调型.其中, 单调型又可分为两类：持续升高型(2019~2021年特征向量逐年增长)和持续降低型(2019~2021年特征向量逐年下降).根据2021年较2019年的相对变化, 非单调型也可分为两类：总体升高型(2021年较2019年增长, 但2020年较2019年下降)和总体降低型(2021年较2019年下降, 但2020年较2019年增长).此外, 第五类为空间模态无明显变化的过渡区域(如图 4).
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图 4 2019~2021年的3~5月和6~8月我国O3浓度第一模态的年际变化 Fig. 4 Interannual variation in the first spatial patterns of O3 concentration in China from March to May and June to August, 2019-2021 |
值得注意的是, O3浓度空间分布特征的年际变化与其浓度变率的空间分布有较好的一致性. 2021年O3浓度变率较2019年有以下3个特点：① O3浓度变率高值中心往往表现为“振荡强度”减弱, 其中以北京、天津、河北、河南、山东和湖北最为典型. ② O3浓度变率中、低值区域往往表现为“振荡强度”增强, 其中黑龙江、广西、福建、宁夏和甘肃的增长较为显著.③少部分区域O3浓度的原空间特征被“放大”, 如四川中部和广东南部O3浓度变率高值中心的“振荡强度”增强, 云南、西藏和青海O3浓度变率中、低值区域的“振荡强度”减弱.综上, 在我国O3浓度变率的主要空间分布形式基本稳定的背景下, O3浓度空间分布特征整体呈现“均一性”变化的特点, 即原来O3浓度变化显著的区域, 其波动性呈减弱态势, 而原来浓度变化不显著的区域, 波动性则呈增强态势.
为验证O3浓度空间分布呈“均一性”变化特征, 选取O3浓度第90百分位数与第10百分位数差值作为“振荡强度”验证值(V1), 通过计算2021年与2019年验证值的差值(V12021-V12019)判断O3浓度波动的变化情况.若(V12021-V12019)＞0, 则判断为O3浓度“振荡强度”增强, 若(V12021-V12019)＜0, 则判断为O3浓度“振荡强度”减弱.同时, 插值得出波动的增强过渡区和减弱过渡区.与之类似, 选择第75百分位数与第25百分位数差值作为第二组验证(V22021-V22019).如图 5所示, 广东、黑龙江、福建、海南、宁夏、甘肃、四川、青海、西藏和新疆等区域波动性增强, 而这些区域的空间模态变化类型也表现为升高型; 除上述区域外, 我国大部分区域O3浓度的波动性均减弱, 验证了O3浓度空间分布年际变化的“均一性”特点.
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图 5 3~5月和6~8月我国O3浓度波动的年际变化 Fig. 5 Interannual variation in the volatility of O3 concentration in China from March to May and June to August |
2020年O3浓度变化比较特殊.受疫情管控影响, 部分区域前体物排放有所下降, 如华北平原、长三角和珠三角地区2月NOx排放显著低于往年同期[39~41].一方面, 在VOCs控制区NOx排放量降低, 其滴定作用减弱, O3浓度上升; 另一方面, 合适的VOCs与NOx减排比例减少O3的生成, O3浓度下降[42, 43].这可在一定程度上解释2020年3~5月我国近地面O3浓度较2019年同期呈上升趋势[41]、而2020年6~8月O3浓度低于往年同期[40]的现象.在O3浓度第一模态的年际变化中形成了以安徽、浙江、江西、湖南、贵州、吉林和陕西等地区为代表的非单调型变化区域(如图 4).
以上分析表明, 我国O3浓度空间分布特征的年际变化整体呈趋同性特征.除少部分地区外, 我国整体上3~5月和6~8月近地面O3污染的区域差异在不断减弱, 呈现高振荡强度区域峰值降低, 中振荡强度区域向低振荡强度区域“蔓延”的特点.因此, 区域性污染过程在水平空间上的影响范围可能更广.
2.4 气象调整前后的O3浓度长期分量变化趋势2019~2021年的3~8月我国近地面O3浓度的变化可能受前体物排放和气象条件的共同影响[44~46].气象因素通过影响光化学环境和大气运动过程, 进而影响O3的生成、转化和传输[47, 48], 对O3浓度的时空变化有着重要影响[49, 50].为直观地反映前体物源排放变化对O3浓度的影响, 需要屏蔽气象因素对O3浓度长期变化趋势的影响, 对O3浓度的长期分量进行“气象调整”.
利用KZ滤波方法将31个省会城市2019年1月至2021年8月O3浓度时间序列分解为对应的长期分量、短期分量和季节分量.选择太阳辐射、相对湿度、风速和气压等气象因子[32, 33], 基于2.3节中的方法和步骤, 重构去除气象影响后的O3浓度的长期分量XLT(t).对比气象调整前后的差异, 可反映气象因素和前体物排放变化对O3浓度变化的相对贡献.
气象调整前后O3浓度长期变化趋势如图 6所示.可以看出, 北京、天津、福州、海口和长沙O3浓度降幅较大, 太原、长春、哈尔滨、乌鲁木齐和昆明O3浓度增幅较大.屏蔽气象影响后, 2021年O3浓度较2019年有以下3种变化类型：①下降型(降幅>2 μg·m-3)11个, 包括北京、天津、合肥、福州、南昌、海口、长沙、西安、西宁、重庆和拉萨.其中, 北京和天津降幅最大, 年均降幅约为2.1 μg·(m3·a)-1. ②升高型(增幅>2 μg·m-3)11个, 包括太原、呼和浩特、长春、哈尔滨、南京、杭州、南宁、郑州、乌鲁木齐、成都和昆明.其中呼和浩特、南京、杭州和南宁等城市增幅较小.也有部分城市O3浓度上升显著, 如哈尔滨年均增幅高达5.2 μg·(m3·a)-1.其原因可能与前体物排放量增加或前体物减排比例不恰当有关.③稳定型(浓度变化范围为±2 μg·m-3)9个, 包括石家庄、沈阳、上海、济南、广州、武汉、兰州、银川和贵阳.除石家庄外, 其他8个城市气象调整后O3浓度长期分量均在2020年小幅上升, 在2021年小幅下降, 即气象调整后长期分量呈倒“V”型变化.
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图 6 31个省会城市气象调整前后O3浓度的长期变化趋势 Fig. 6 Long-term trend of O3 concentration before and after meteorological adjustment in 31 provincial capitals |
气象因素对O3浓度变化的影响存在城市之间的差异.对比气象调整前后O3浓度长期分量的变化情况, 可分为以下3类：①调整后O3浓度的长期分量较调整前“平缓”, 即气象因素放大、甚至改变了仅由污染源排放变化导致的O3浓度的长期变化特征.根据其气象调整前的变化特征又可分为两小类：“V”型和其他型.其中, “V”型包括：北京、天津、石家庄、太原、呼和浩特、沈阳、南京、杭州、合肥、济南、南宁、郑州、西安、西宁、兰州、银川、乌鲁木齐、重庆、昆明和拉萨, 以上20市调整前O3浓度的长期分量均表现为先降后升, 可能受区域性的大气过程影响较大; 其他型包括广州、海口和武汉, 这3市O3浓度长期变化可能受局地尺度的大气过程影响较大[51].②调整前后的O3浓度长期分量变化不大, 气象因素对O3浓度的长期变化趋势的影响不显著.如哈尔滨、上海、福州、南昌、长沙、成都和贵阳.③调整后O3浓度长期分量变化较调整前更为显著, 即气象因素起抑制作用, 如长春.
3 结论(1) 我国2019、2020和2021年的3~5月和6~8月的近地面O3浓度EOF分解结果表明：第一模态方差贡献均在50%左右, 可代表O3浓度变化的总体空间特征.第一模态中各地市特征向量均为正值, 呈现同增同减态势, 一定程度上体现了O3浓度变化的空间一致性.浓度的振荡强度形成以“东北、西北和西南”部分地区为低载荷区、“华北、华东和华中”部分地区为高载荷区的空间分型.
(2) 整体而言, 我国2019年至2021年的3~8月O3浓度的主要空间分布态势基本保持稳定, 年际变化整体呈趋同性特征.O3污染的区域差异在不断减弱, 呈现高振荡强度区域峰值降低, 中振荡强度区域向低振荡强度区域“蔓延”的特点.区域性污染过程在水平空间上的影响范围可能更广.
(3) 2019年1月至2021年8月, 气象调整前后不同城市O3浓度的变化趋势存在一定差异.大部分城市O3浓度调整后的长期分量较调整前“平缓”, 即气象因素可能放大、甚至改变仅由污染源排放变化导致的O3浓度的长期变化特征.其中, 福州、海口、长沙、太原、哈尔滨和乌鲁木齐受排放影响较大, 石家庄、济南和广州受气象影响较大, 北京、天津、长春和昆明O3浓度长期变化趋势受排放和气象影响均较大.
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