2023, Vol. 44
2. 南京信息工程大学环境科学与工程学院, 江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室, 南京 210044
2. Jiangsu Key Laboratory of High Technology for Atmospheric Environment Monitoring and Pollution Control, School of Environmental Science and Engineering, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China
大气细颗粒物(空气动力学直径小于2.5 μm的颗粒物, PM2.5)可长时间悬浮于空气中, 对于大气能见度、人体健康和生态环境等有重要的影响[1, 2].作为PM2.5的重要组成部分, 有机气溶胶(OA)近年来成为了大气污染治理的关键因素.而二次有机气溶胶(SOA)则是OA的重要组成部分, 对于PM2.5的贡献也逐年上升[3].因此, 对于SOA形成机制进行深入的研究, 对于控制PM2.5的污染至关重要.SOA前体物众多, 形成机制非常复杂, 使得人们对其的认识严重不足.而半挥发性有机化合物(semi-volatile organic compounds, SVOCs)和中等挥发性有机物(intermediate volatile organic compounds, IVOCs)对于SOA的生成有很大影响[4].SVOCs是沸点在170~350℃[5]、蒸气压在1.01×10-6~10.1Pa的有机物[6], 挥发性区间大致相当于C23~C34烷烃, 在大气中主要以气态和气溶胶两种形式存在[6].IVOCs是有效饱和浓度在103~106μg·m-3的有机物[7], 挥发性介于挥发性有机物(VOCs)和SVOCs之间, 大致相当于C12~C22烷烃[8].以下将SVOCs和IVOCs称为S/IVOCs.有研究表明, 将S/IVOCs放入SOA估算模型中, 得到的SOA更接近测量值[9~11].近年来有不少学者已经开始对S/IVOCs进行研究.例如Lu等[12]对于汽油、柴油和燃气涡轮发动机的S/IVOCs的排放情况进行了较为细致的研究.卢雅静等[13]利用成熟度不同的煤和不同的生物质, 来讨论烟煤和生物质燃烧的排放因子、组成和燃烧温度的影响.Cross等[14]估算了美国加利福尼亚州爱德华机场的飞机和柴油发动机IVOCs的排放总量.
目前国内已有一些学者建立了S/IVOCs排放清单.如Liu等[15]建立中国内地机动车IVOCs的排放清单, 发现江苏省IVOCs的排放量占到全国第4位.朱永慧等[16]基于卫星火点建立了长三角地区2010年~2018年生物质燃烧IVOCs的排放清单, 指出生物质燃烧IVOCs排放总量均值为73.4万t, 不确定性范围在-99%~68%.王倩等[7]通过建立长三角地区2017年机动车IVOCs的排放清单, 发现IVOCs排放量以小微型客车和中型货车为主, 上海市和苏州市的IVOCs排放量更为突出.但这些研究中建立的排放清单类别很少, 研究结果缺少可比性.因此, 对于S/IVOCs进行细致的研究, 建立一个较为全面的S/IVOCs排放清单是十分必要的.江苏省位于长江三角洲, 经济发达, 人口众多.随着工业化和城市化的快速发展, 空气污染问题日益突出, 呈现区域性、复合型[17].但目前针对江苏省S/IVOCs的研究较少, 尚未建立较为完整的S/IVOCs排放清单.因此本文以江苏地区为研究对象, 建立S/IVOCs排放清单, 分析S/IVOCs的排放分布特征, 以期为PM2.5的治理提供新的思路.
1 材料与方法计算污染物排放量时常会利用排放因子法.计算如公式(1)所示：
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(1) |
式中, E为污染物排放量, i为某特定区域, j为某一污染物的源, EF为排放因子, A为活动水平.但目前对于S/IVOCs排放清单的研究相对较少, 可用的S/IVOCs排放因子是有限的.为了清单构建方便, S/IVOCs的排放因子通常使用S/IVOCs与一次有机气溶胶(POA)的比例等方法间接获得.通常利用有机物与有机碳的质量比(OM/OC)可以得到一次有机碳(POC)的排放因子, 从而获得POA的排放因子.通过将有机碳(OC)的质量分数用于PM2.5, 则POC的排放因子可由PM2.5的排放因子间接获得.
因此, 本文采用Wu等[18]所提出的计算方法, 通过对于PM2.5排放量的计算, 利用式(2)给出的公式来间接估算江苏省2019年S/IVOCs的排放量.计算中所涉及到的参数如表 1所示.
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(2) |
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表 1 本研究中所使用的参数[18] Table 1 Datasets of all input parameters used in this study |
式中, ES/IVOCs, j为每一类源S/IVOCs的排放量, EPM2.5, j为每一类源PM2.5的排放量, OM/OC为有机物与有机碳的质量比, FOC为有机碳在PM2.5中的比例, POA为一次有机气溶胶, ESVOCs/EPOA为SVOCs与POA排放量的比值, EIVOCs/EPOA为IVOCs与一次有机气溶胶排放量的比值.
本文所使用的活动水平数据来自江苏省各地市统计年鉴中的统计数据[19~31], 若无法在年鉴中直接查询到相关数据, 则参考其他参数, 例如人口、GDP和工业产值等推算得到.其中工业源包括固定燃烧源和工艺过程源, 固定燃烧源中包括煤炭、柴油、燃料油、煤油、天然气和其他气体, 工艺过程源包括生铁、钢、铸铁和化肥.民用源中包括家庭使用的柴油、汽油、天然气和液化石油气.道路移动源包括汽油车和柴油车.汽油车分为重型载货汽车、中型载货汽车、轻型载货汽车、大型载客汽车、中型载客汽车、小型载客汽车和摩托车, 柴油车包括重型载货汽车、中型载货汽车、轻型载货汽车、大型载客汽车、中型载客汽车和小型载客汽车.汽车的种类和燃料类型的占比参考Liu等[15]的研究.汽车年均行驶里程以及部分国5排放标准的PM2.5排放系数参考文献[32].非道路移动源包括航运、农用机械和建筑机械.由于我国生物质燃烧以秸秆燃烧为主[33], 生物质燃烧源考虑秸秆露天焚烧, 包括玉米、小麦、水稻和其他农作物.由于各地PM2.5的排放量容易计算获得, 因此通过PM2.5间接估算S/IVOCs的排放量, 具有很大的便捷性.
2 结果与讨论 2.1 2019年江苏省S/IVOCs排放特征2019年江苏省S/IVOCs排放清单及各类源占比如表 2和图 1所示.经计算, 全省2019年共排放S/IVOCs达到637.31 Gg, 其中工业源排放量最多(404.20 Gg), 占到排放总量的63.42%; 其次为道路移动源(22.23%)和生物质燃烧源(14.06%), 其排放量分别达到141.66 Gg和89.61 Gg.排放量第4和第5的源分别为民用源和非道路移动源, 其占比共仅占排放总量的0.29%.
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表 2 2019年江苏省五类排放源S/IVOCs排放清单 Table 2 Emission inventory of S/IVOCs from five sources in Jiangsu province in 2019 |
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图 1 2019年江苏省5类S/IVOCs排放源占比 Fig. 1 Proportion of five types of S/IVOCs emission sources in Jiangsu province in 2019 |
2019年, 江苏省钢材产量高达14 211.41万t[43], 可排放约353.40 Gg的S/IVOCs, 占到工业源排放总量的87.68%.在道路移动源中, 重型柴油货车S/IVOCs排放量占比最高(62.02%), 可排放约87.87 Gg的S/IVOCs; 柴油车S/IVOCs排放量(126.03 Gg)远高于汽油车(15.64 Gg).长三角地区作为中国最为发达的地区之一, 重工业密集、汽车保有量多, 使得工业源和道路移动源成为江苏省S/IVOCs的主要排放源.
2.2 分地市S/IVOCs排放特征江苏省13地市S/IVOCs排放量及其占比如图 2所示.可以看出, 由于各市经济发展水平、产业结构和人口数量不同, 使得各市S/IVOCs的排放总量及其占比存在较明显的差异.例如, 2019年苏州市S/IVOCs的排放量为全省最高, 超过160 Gg, 远高于全省平均值(49.02 Gg).其中, 苏州市工业源S/IVOCs排放量高达130.80 Gg, 占到全市S/IVOCs排放量的80.81%, 也占到工业源的32.36%, 其次为无锡(74.58 Gg)和南京(70.14 Gg), 分别占全省排放总量的25.40%、11.70%和11.01%.较高的S/IVOCs排放量与这3个地市具有较大的人口密度、高城镇化率以及工厂数量和产业结构有紧密关系[44~46].S/IVOCs排放量在后3位的城市依次为泰州(18.17 Gg)、镇江(20.63 Gg)和宿迁(24.37 Gg), 其排放总量分别是苏州的11.23%、12.75%和15.06%, 这主要归因于较低的人口数量或较小的行政面积.除镇江市以外, 其他苏南城市(南京、无锡、常州和苏州)的S/IVOCs排放量均高于苏北(徐州、连云港、宿迁、淮安、盐城)和苏中(扬州、泰州、南通).总体上, 苏南地区的S/IVOCs排放量较苏北和苏中地区高, 苏中三市S/IVOCs的排放量较为接近.
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图 2 江苏13地市S/IVOCs的排放量占比和排放总量 Fig. 2 Proportion of S/IVOCs emissions and total emissions in 13 cities in Jiangsu |
图 3展示了江苏省各地市S/IVOCs各类排放源分布、单位面积排放强度和单位GDP排放强度.可以看出, 除南通市外, 总体上工业源的排放量最高, 能占到所有源排放总量的30%~82%.例如, 常州地区工业源产生的S/IVOCs排放量可以达到50.18 Gg, 占到全市S/IVOCs排放量的81.49%, 为全省工业源占比最高的地市.镇江、盐城等地市虽然排放总量不高, 但工业源却占到排放总量的30%以上, 说明工业源是产生S/IVOCs的重要排放源之一.S/IVOCs的第二和第三大类排放源分别为道路移动源和生物质燃烧源, 其排放量范围分别在4.0~30.0 Gg和1.0~17.0 Gg之间.生物质燃烧源产生的S/IVOCs排放量在盐城达到最高(16.65 Gg), 徐州(13.63 Gg)次之, 主要是因为两地市农业发达[47], 农作物总播种面积均超过10 000 km2, 农作物产量位居全省前列[43].值得注意的是, 由于地理位置的原因, 南通市非道路移动源的S/IVOCs排放量占到全省非道路移动源的22.83%; 苏州人口数量位居全省第一, 其民用源占到全省民用源的13.55%.
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图 3 各地市5类排放源S/IVOCs的排放总量、单位面积排放强度和单位GDP排放强度 Fig. 3 Five types of emission source S/IVOCs of total emission, emission intensity per unit area and emission intensity per unit of GDP in each city |
单位面积S/IVOCs排放强度定义为单位面积上S/IVOCs的排放量, 能够反映该地区单位面积下S/IVOCs的污染情况.由图 3(b)可知, 苏南地区除镇江市S/IVOCs的单位面积排放强度(2.71 t·km-2)低于平均值(7.53 t·km-2)外, 其他地市均远高于平均值, 变化范围在10.65~18.70 t·km-2之间.而苏北地区除徐州市(10.33 t·km-2)外, 其余四市单位面积排放强度均远低于平均值.值得注意的是, 虽然徐州市的排放总量(39.65 Gg)相对不高, 但其单位面积排放强度却不低, 这表明徐州市单位面积的S/IVOCs环境负荷较大.
单位GDP的S/IVOCs排放强度定义为单位GDP下S/IVOCs的排放量, 能够反映单位GDP的S/IVOCs对于环境负荷的大小, 各地市GDP信息来源于文献[48].S/IVOCs的单位GDP排放强度越大, 则单位GDP的环境负荷越大, 从而看出当地经济生产水平以及S/IVOCs治理能力[49].如图 3(c)所示, 连云港市S/IVOCs的单位GDP排放强度最高(22.45 t·亿元-1), 约为全省平均值(7.20 t·亿元-1)的3.12倍, 更是南通市(2.77 t·亿元-1)的8.10倍.总体上, S/IVOCs的单位GDP排放强度呈现南北高、中部低的趋势.例如, 苏北五市中, 除徐州外, 单位GDP排放强度明显高于或接近平均值.这与经济发展水平、产业结构、资源利用效率、污染物治理水平和资金投入等多方面因素有关[49].
2.3 S/IVOCs排放清单对比分析本文将研究结果与其他地区的S/IVOCs排放清单进行了对比, 结果如表 3所示.不同的源清单差异较大, 原因主要来自于不同的计算方法或参数, 例如OC排放估算方法、S/IVOCs与POA的比值、源的类别等[50].本研究中工业源占到63.42%, 与Wu等[50]的研究, 2016年长三角地区工业源占比最多(60.0%), 是较为吻合的.但本研究中民用源占比很小(0.23%), 生物质燃烧源占到了不小的比重(14.06%), 与Wu等[50]的研究有差异.因本研究利用江苏省各地市统计年鉴中的统计数据, 根据污染物排放清单指南计算PM2.5的排放量, 从而间接估算S/IVOCs排放量.而Wu等[50]则基于OC排放量来估算, 使用的数据来自NCAR的FINN (fire inventory; http://bai.acom.ucar.edu/Data/fire/)以及MEIC清单, 使得所得到的结果差异较大.
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表 3 与其他源清单的对比 Table 3 Comparison of S/IVOCs emissions between this study and those in other studies |
2.4 不确定分析
在估算排放清单的过程中, 由于所获取的活动水平和排放因子等数据, 在一定程度上会出现统计误差、模型误差等带来的不确定性[52, 53].因此, 进行不确定性分析, 对于排放清单的分析具有重要的意义.清单所用到的数据基本来自文献调研和指南, 仅存在一个有效数值.因此本文所采用数据的不确定性参考文献[54].其中来自统计年鉴的数据不确定性取5%, 部门调研的数据取10%, 专家估算的数据取15%[55].假定活动水平数据遵循正态分布, 排放因子遵循对数正态分布[56]. FOC、OM/OC、ESVOCs/EPOA和ESVOCs/EPOA的不确定性及参数分布参考Wu等[18]的研究.清单不确定性范围的计算公式如下所示：
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(3) |
式中, (a, b)为清单的不确定性范围, D和T分别为95%置信区间的下限和上限, E为概率分布的均值[57].
本研究基于蒙特卡罗法对江苏省2019年各类源的排放量进行10万次抽样计算, 如图 4得到其95%的置信区间范围, 利用公式(3)计算各类源排放量的不确定性范围.各类源排放量样本的概率分布如图 4所示, 各类源10万次抽样后算得的均值、95%置信区间和不确定范围如表 4所示.从中可知, 2019年江苏省S/IVOCs排放量经10万次模拟得到的平均值为2 792.86 Gg, 95%概率范围在322.41~9 059.46 Gg, 不确定性范围为-88.46%~224.38%.其中生物质燃烧源的不确定范围最大(-96.40%~277.17%), 这是因为秸秆焚烧过程中排放的污染物成分繁多, 不同组分间的反应机制十分复杂, 不同地区的经济条件, 秸秆燃烧方式、燃烧习惯、作物种类等都会对S/IVOCs的排放量造成很大影响.
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图 4 S/IVOCs排放量排放10万次抽样结果概率分布 Fig. 4 Probability distribution of 100, 000 sampling results of S/IVOCs emissions from various sources |
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表 4 江苏省各类源排放量的不确定性范围 Table 4 Uncertainty range of emissions from various sources in Jiangsu province |
此外, 污染源的本地化排放因子的缺失、不同城市活动水平统计的口径的一致性和关键参数的假设都会对清单的不确定性造成影响[58].本文在计算排放量时所用到的参数均选自参考文献, 比如ESVOCs/EPOA和EIVOCs/EPOA的值在不同的研究中差异非常大, 这是排放清单中不确定性一个非常大的来源.S/IVOCs的源众多, 很难准确测量, 因此目前还无法将所有的排放源全部考虑进来.经验基础和对于污染物认识的缺乏也会是清单不确定性的来源[59].
3 结论(1) 2019年江苏省S/IVOCs排放量约为637.31 Gg, 其中工业源占比最多, 为63.42%; 非道路移动源占比最少(0.06%).
(2) 江苏省13地市中, 苏州市S/IVOCs占比最高, 为25.40%, 排放量约161.86 Gg; 泰州占比最少(2.85%), 排放量达18.17 Gg.单位面积排放强度苏州最高(18.70 t·km-2), 泰州最小(1.61 t·km-2).连云港市单位GDP排放强度最高(22.45 t·亿元-1), 南通市最小(2.77 t·亿元-1).
(3) 整体而言, 苏南地区S/IVOCs排放总量较苏北、苏中地区高, 排放总量、单位面积排放强度各地市之间差异较大, S/IVOCs的单位GDP排放强度呈现南北高、中部低的趋势.
(4) 2019年江苏省S/IVOCs排放量的不确定范围为-88.46%~224.38%, 生物质燃烧源的不确定范围最大, 在-96.40%~277.17%.
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