2023, Vol. 44
2. 中国科学院城市环境研究所宁波观测研究站浙江省城市环境过程与污染控制重点实验室, 宁波 315800;
3. 中国科学院大学, 北京 100049
2. Zhejiang Key Laboratory of Urban Environment Processes and Pollution Control, Ningbo Urban Observation and Research Station, Institute of Urban Environment, Chinese Academy of Sciences, Ningbo 315800, China;
3. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
发达的工业化和快速的城市化进程使得区域性大气污染逐渐显现, 人们越来越关注环境空气质量和大气污染状况[1~4].自2013年6月14日国务院部署发布大气污染防治十条措施以来, 国家就环境空气污染防治方面开展了相关研究[5~8].大气颗粒物PM2.5和PM10浓度超过一定限值(环境空气质量二级浓度)时可能会出现空气污染和灰霾等天气, 降低大气能见度[9, 10].出现较重污染时, 颗粒物可通过呼吸系统进入人体肺部, PM10对人体健康有明显的危害作用, 可对人体的呼吸系统、心脏及血液循环和内分泌系统等造成一定的伤害, 而PM2.5对人体健康的危害更大[11~13].因此, 对PM2.5污染的来源进行精准识别和量化分析显得至关重要.目前我国针对PM2.5污染的形成、发展和源解析已进行了诸多相关研究[6, 10, 14~18], 大气颗粒物来源解析方法主要有三类：原清单法、受体模型法和源模型法.常用的主要分析方法有化学质量平衡方法(chemical mass balance, CMB)、正定矩阵因子分解法(positive matrix factorization, PMF)和空气质量模型(air quality modeling, AQM)等, 其中PMF、WRF-Chem模式、CMAQ空气质量模型和NAQPM嵌套网格空气质量模式应用较为广泛[17, 19~26].王振宇等[17]基于PMF和CMB受体模型对我国北方典型城市PM2.5进行了同步解析, 燃煤源、扬尘源、二次硝酸盐、二次硫酸盐和机动车源是PM2.5主要贡献来源.庹雄等[27]利用PMF模型和后向轨迹聚类分析模型研究了冬季青岛市大气PM2.5污染, 其主要来源为机动车源、海盐源和燃煤源.汪辉等[28]运用Model-3/CMAQ和CAMx模式对台州市PM2.5进行模拟研究, 表明区域传输明显且外来贡献高于本地贡献. Liu等[29]结合多模式(PMF、空气质量后向轨迹和NAQPMS模式)对北京PM2.5进行高分辨率源解析研究, 二次生成和生物质燃烧主要为区域传输.唐兆康等[20]通过WRF-Chem模式对南京冬季一次重霾污染事件PM2.5的区域传输影响进行模拟研究, 外来区域污染输送是南京PM2.5的主要贡献来源.Ming等[30]结合气团后向后轨迹、潜在源贡献分析和NAQPMS模式等方法研究了长三角地区PM2.5特征和来源贡献, 在冬季我国中部和北部地区对上海PM2.5有重要输送贡献.Chen等[31]运用NAQPMS模式模拟了京津冀地区一次PM2.5污染事件, 并对PM2.5污染来源进行了解析和评估.Wang等[16]利用NAQPMS模式模拟了2013年1月我国中东部地区持续强灰霾天气, 评估分析了灰霾天气时大气细颗粒物PM2.5的时空分布和传输规律.综上可见, 运用模式对PM2.5的研究得到了快速的发展和应用[5], 其中NAQPMS模式已被广泛用于对区域和城市尺度间的沙尘输送、酸雨和臭氧等污染物的形成机制和输送等研究[32, 33], 也在全国多省市(北京、上海和广东等)业务化方面已得到广泛应用[34], 模式已是空气质量数值模拟研究的主要趋势和重要手段.
长三角地区是我国实现经济一体化整体发展的最核心地带, 同时也是区域大气污染联防联控的重点区域之一.长三角地区空气质量受外来污染输送影响较大[35~39], 冬季空气质量相对较差[40], 受外来区域输送和区域内积累共同影响[30, 41, 42], 重污染多集中在1月和12月[43], 且主要首要污染物为PM2.5[44~46].因此, 对长三角地区PM2.5污染进行模拟研究和来源分析尤为重要.目前对长三角地区PM2.5来源研究运用较多的主要是PMF、WRF-Chem和Model-3/CMAQ等模式, 而运用NAQPMS模式和距离较远的源区对长三角地区PM2.5解析研究相对较少, NAQPMS模式已在京津冀等地区对PM2.5来源分析有较多的应用和研究且源解析技术较为成熟.本文利用WRF(weather research and forecasting model)和NAQPMS(nested air quality prediction model system)模式对长三角地区PM2.5进行模拟研究.为了更好地分析污染跨区域输送贡献, 以长三角南端沿海城市宁波作为源解析对象, 量化评估跨区域污染输送对宁波地区PM2.5的贡献和行业来源.选取长三角地区冬季一次具有典型区域传输特征且同时宁波地区也为PM2.5重污染事件(2015年1月10日)进行模拟研究, 模拟时段2015年1月6~14日, 以期为今后加强协同长三角城市之间PM2.5污染预报和减排管控提供科学理论参考.
1 材料与方法 1.1 模型介绍与设置NAQPMS模式是由中国科学院大气物理所自主研发的多物种、多过程和多尺度的空气质量模拟系统[16, 47, 48].模式基于“一个大气”的设计理念, 能够同时充分考虑我国城市群内大气复合污染物及其前体物在大气中的排放、区域输送和化学转化和干、湿沉降等过程; 包括动态污染源和污染物的空间扩散等物理输送模块, 液相、气相和非均相的大气化学模块.模式采用的是三维欧拉输送模型, 水平方向是基于WRF模式的多重嵌套网格, 垂直方向则采用地形追随地球坐标系.模式实现了多尺度多物种的同时并行计算, 气相化学采用CBM-Z机制, 包括了71个物种和176个化学反应, 液相化学和无机气溶胶化学(硫酸盐、硝酸盐和铵盐)分别采用改进的RADM2和ISORROPIA1.7等机制.考虑到人为和生物活动排放前体物的影响, 二次有机气溶胶采用Odum等[49]的计算方案.在自然气溶胶方面, NAQPMS分别采用了罗淦等[50]和Athanasopoulou等[51]研发的沙尘和海盐产生机制, 包括了28个化学反应的非均相化学反应模块, 该模式曾用于模拟过东亚气溶胶复杂的混合过程[32].
此次模拟NAQPMS模式采用三层嵌套模拟区域, 如图 1(a)所示.模式采取Lambert投影坐标系, 两条标准纬线分别为23°N和43°N, 中心经纬度为(115°E, 33°N); 最外层模拟区域(d01)覆盖了我国中东部大部分地区, 格点数为76×97, 网格分辨率为27 km; 第二层模拟区域(d02)包括了郑州、武汉、南昌地区和整个长三角区域, 格点数为123×114, 网格分辨率为9 km; 最内层模拟区域(d03)主要覆盖了江苏南部、上海和浙江东北部地区, 网格格点数为99×120, 分辨率为3 km.考虑到污染物在垂直方向上的传输扩散和污染都主要集中在近地表层, 近地面对流混合较密集, 高空较为稀疏, 模式在垂直方向上, 从底层(下垫面)到对流层顶不均等地划分为12层, 其中在1 000 m以下设置6层, 以便可以更精确模拟出污染物的空间分布特征.
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1~12表示不同源区, 1.宁波, 2.浙江北, 3.浙江南, 4.上海, 5.江苏, 6.安徽, 7.山东, 8.京津冀, 9.河南, 10.江西, 11.福建, 12.其他 图 1 模式网格和污染物排放源区域设置 Fig. 1 Range setting of the mode and regional division of emission sources |
NAQPMS模式采用源追踪法[33, 52], 排放源处理为SMOKE(sparse matrix operator kernel emissions)模型, 采用稀释矩阵方法(sparse matrix approach)将排放源清单数据统一格式化处理后作为模型驱动场.污染物排放源区域按地理位置分为12个源区[图 1(b)和图 1(c)], 每个源区又将污染源分为5类, 分别为工业源、交通源、电厂源、居民源以及农业和生物质燃烧源.
1.2 观测资料为验证模式模拟结果的可靠性, 采用误差统计分析以及时间序列分析方法, 验证参数选取相关系数(correlation coefficient, R)、平均偏差(mean bias, MB)、均方根误差(root mean square error, RMSE)、标准化平均偏差(normalized mean bias, NMB)和标准化平均误差(normalized mean error, NME)进行模式模拟评估.空气质量观测数据来源于中国空气质量历史数据(https://quotsoft.net/air/), 包括6项常规污染物.气象观测数据来源于(ftp://ftp.ncdc.noaa.gov/pub/data/noaa/), 包括地面风速、风向和气温.选取主要城市观测数据与模拟数据进行验证, 气象站点主要为郑州(新郑机场, 113.841°E, 34.520°N)、徐州(117.150°E, 34.283°N)、合肥(骆岗机场, 117.298°E, 31.780°N)、南京(禄口机场, 118.862°E, 31.742°N)、芜湖(118.583°E, 31.150°N)、南通(吕四, 121.600°E, 32.067°N)、杭州(萧山机场, 120.432°E, 30.228°N)、上海(虹桥机场, 121.336°E, 31.198°N)、宁波(栎社机场, 121.456°E, 29.825°N)、丽水(119.917°E, 28.450°N)、台州(大陈镇, 121.883°E, 28.450°N)和舟山(定海, 122.207°E, 29.990°N), 其中郑州、合肥、南京、杭州、上海和宁波的气象要素时间分辨率为1 h, 其余站点气象要素时间分辨率为3 h.
2 结果与讨论 2.1 模式验证 2.1.1 气象场模拟评估WRF模式模拟的气象场是空气质量数值模拟的主要驱动力, 而风速、风向和气温等要素在较短的时间内都会发生很大的变化, 直接影响到大气污染物的空间分布和污染物的化学反应速率.风速大小直接影响到大气污染物的累积和清除过程, 当风速较小时, 扩散条件较差, 大气污染物容易积累; 而当风速较大时, 则有利于大气污染物输送扩散及清除; 风向会直接影响到大气污染物输送路径.因此, WRF气象场的模拟结果直接影响到NAQPMS模式对污染物模拟, 对气象场进行评估以确保模拟的可靠性.从WRF模式气象场模拟和观测比较中可以看出(图 2), 模拟结果与观测比对变化趋势基本相同, 图 2中风向0°和360°为北风, 90°为东风, 180°为南风, 270°为西风.
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图 2 长三角主要城市温度、风速和风向模拟与观测对比 Fig. 2 Simulation and observation temperature, wind speed, and wind direction hourly value sequence in cities of Yangtze River Delta |
从模拟观测对比效果来看, 风速模拟整体变化趋势与观测相吻合, 模拟峰谷值介于观测之间, 相关性较好(除郑州和丽水外), R大都在0.6以上, RMSE在1.3~4.7 m·s-1之间.合肥、芜湖、杭州、上海和宁波的风速模拟观测值较为吻合, 郑州、徐州、南通、南京、丽水和台州模拟风速偏高, 但整体上模式较好地模拟出风速的变化趋势.风向由于采用度数表示, 相关系数波动较大, R在0.3~0.8之间(除丽水外), 但模式也较好地模拟出了风向变化, 整体上与观测变化相吻合.模式也较好地模拟出了气温的变化趋势和峰谷值分布特征, 具有明显的日变化, 与观测基本吻合, 相关性较好, R均在0.6~0.9之间, MB小于1℃, RMSE在-2~2℃之间.综上所述, WRF模式对该污染过程的气象要素模拟与观测较为一致, 气象场模拟具有较高的可信度, 可为NAQPMS模式模拟提供可靠的气象场驱动.
2.1.2 PM2.5模拟评估长三角地区主要城市PM2.5模拟与观测时间序列对比可见(图 3), 城市间PM2.5模拟与观测具有很强的吻合性, 变化趋势基本一致, 模拟值也较接近于观测值.整体上R在0.8以上, MB为-8.4 μg·m-3, 模拟略低于观测, RMSE为37.2 μg·m-3, NMB为-9.8%, NME为32.2%, 表明NAQPMS模式有较好的模拟能力, PM2.5模拟结果有较高的可信度.通过对气象要素和PM2.5的模拟与观测对比分析可以得出, 模拟结果有较高的准确性和可靠性, 可进一步对区域污染传输和贡献进行分析.
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整体所选城市模拟与观测：R=0.83, MB=-8.4, RMSE=37.2, NMB=-9.8%, NME=32.2% 图 3 主要城市PM2.5模拟与观测时间序列变化 Fig. 3 Hourly sequence of PM2.5 simulation and observation concentration in cities |
由NAQPMS模式模拟得到此次重污染期间我国中东部地区PM2.5浓度场和风场变化区域分布如图 4所示.根据长三角地区PM2.5污染的时空变化特征(图 4), 将此次长三角重污染过程分为3个阶段：第一阶段(1月8日)为污染发生、PM2.5浓度快速上升发展阶段; 第二阶段(1月9~11日)为PM2.5污染积累和维持在重污染阶段; 第三阶段(1月12~13日)为PM2.5污染浓度快速降低污染被清除阶段.第一阶段：1月8日, 山西以北等地区主要受西北风主导, 而石家庄、衡水市、德州市和济南市等地区天气静稳, 主导风主要为西南风, 大气扩散条件较差, 致使京津冀和山东以西等地区PM2.5不易扩散, 浓度持续积累; 长三角整体上PM2.5浓度较低和沿海地区主导风主要为较大的西北风, 但内陆地区主要为静稳天气, PM2.5不易于扩散而积累开始出现污染.第二阶段：1月9日, 京津冀地区受较强的西北冷空气影响, 前期京津冀地区形成的高浓度PM2.5气团向山东和长三角沿海一带地区移动传输; 江苏和安徽等地PM2.5受到河南-安徽路径污染输送影响, 浓度逐渐增大污染加重.1月10日, 山东及周边地区积聚的高浓度PM2.5气团主要在西风的主导下向山东沿海和黄海海上输送; 长三角地区受气旋影响, 污染气团经河南-安徽-江苏通道输送, 导致其PM2.5浓度持续积累, 苏南、浙北和上海等地PM2.5污染加重.1月11日, 前期在京津冀、山东及黄海海面积聚的高浓度PM2.5污染气团, 在较大的北风和东北风传导下, 向南推进输送至长三角地区; 其次, 长三角地区在静稳天气下PM2.5不易扩散也导致污染持续维持, 浙江南部可能受到暖空气和地形影响, 阻挡了污染物向南输送, 从而造成从长三角以北至上海宁波一带出现严重的PM2.5污染.第三阶段：1月12~13日, 长三角地区受较大的气旋影响, 地面风向转为东北风和东风, 来自海面风速增大, 高浓度的PM2.5被来自海洋方面较为清洁的空气稀释以及向西部地区传输扩散.长三角地区PM2.5浓度快速降低和污染程度转为优良及污染清除.
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图 4 污染期间中东部地区PM2.5浓度和风场空间分布 Fig. 4 Spatial distribution of PM2.5 and wind simulation in central and eastern China during pollution period |
基于NAQPMS模式模拟数据, 江苏最南端、浙江北部和上海等地区1月9~11日重污染期间72 h气团后向轨迹如图 5(a)所示, 此次长三角地区重污染大致受到3条输送通道影响, 分别为：1.内陆通道(河南-安徽-江苏)、2.沿海通道(京津冀-山东-江苏)和3.海洋通道(京津冀-山东-黄海-江苏), 其气团轨迹占比分别为40%~50%、30%~40%和10%~20%.在浙江北部分别取输送通道的3条大致路径如图 5(a)中所示, 其路径下1月8~11日PM2.5垂直分布和途经相应区域如图 5(b)所示.内陆通道主要为水平输送, PM2.5主要分布在500 m以内; 沿海通道和海洋通道除了水平输送还有垂直输送, 其PM2.5主要分布在700 m以内.1月8~9日内陆通道河南地区有由近地层向浙北地区的污染输送; 沿海通道1月8~9日PM2.5主要输送至山东地区; 海洋通道1月9日主要分布在山东和黄海区域其来源主要为京津冀; 长三角地区以本地积聚污染为主.1月10~11日浙北地区有持续的内陆通道污染输送, 沿海通道和海洋通道为过境污染输送且通道输送较大.可见长三角地区重污染为区域输送和本地污染积累共同作用影响.从图 5(b)中还可以看出, 沿海通道输送能力较强, 其次为海洋通道和内陆通道.
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(b)中灰色对应路径所经地区的垂直高度 图 5 污染期间气团来源和不同通道路径下PM2.5垂直分布 Fig. 5 Air mass source and vertical distribution of PM2.5 under different transport channels during pollution |
综上所述, 跨区域输送是影响长三角区域性重污染的一个重要因素, 此次长三角地区PM2.5重污染受区域输送影响, 主要有3条输送通道, 其分别为内陆通道、沿海通道和海洋通道.
2.3 区域贡献和源类型贡献分析 2.3.1 区域输送贡献为了更好地分析长三角地区PM2.5污染受跨区域输送影响, 以宁波为例对区域污染输送贡献进行分析和评估.此次重污染期间宁波地区PM2.5区域传输贡献如图 6所示, 且将宁波地区重污染的发生发展、污染维持和污染清除3阶段分别作污染前(1月7~8日)、重污染(1月9~11日)和污染后(1月12~14日)进行贡献评估, 其PM2.5一次组分和二次组分区域贡献率如图 7所示.污染前, 宁波PM2.5本地贡献较低, 外来区域以沿海通道输送为主, 浙江北和江苏有较大贡献(图 6); ρ(PM2.5)平均值为36.9 μg·m-3, 本地、浙江北和江苏贡献率分别为15.05%、15.02%和36.51%(图 7), 也是PM2.5一次和二次组分的主要来源区域; 另外还有少量部分贡献来自山东和河南地区的长距离输送.重污染期间, PM2.5受本地积累和区域输送共同影响, 本地与浙江北和安徽贡献增大, 而江苏和山东传输贡献减少(图 6).PM2.5贡献来源主要为内陆通道和海洋通道输送增加, 浓度平均值为139.7 μg·m-3, 主要来源于本地、浙江北、安徽和其他地区(主要为海洋)且贡献增大(图 7), 其贡献率分别为21.91%、25.55%、12.33%和16.92%, 其相应一次PM2.5贡献率分别为24.51%、27.03%、13.72%和8.99%, 二次PM2.5贡献率分别为21.87%、25.14%、12.1%和16.68%, 表明污染期间PM2.5外来区域以内陆输送和海洋输送为主且二次来源贡献增大.在1月11日有部分贡献来自浙江南部地区, 这是因为在1月10日夜间至1月11日凌晨, 风向由南风-西南风-西风-西北风逐渐切变, 有来自浙江南地区的污染输送.污染后, 主要受海洋输送通道影响, PM2.5浓度迅速降低, 本地和江苏贡献逐渐增大, 其他区域贡献逐渐减少(图 6); ρ(PM2.5)平均值从重污染期间139.7 μg·m-3降至20.1 μg·m-3, 本地、江苏和其他地区贡献率分别为27.24%、14.74%和31.43%(图 7); 一次PM2.5主要来源本地、江苏和海洋以及山东等地的长距离输送, 二次PM2.5主要来源为海洋通道输送.
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图 6 2015年1月7~14日宁波PM2.5区域来源及贡献率 Fig. 6 Contribution of the marked region to PM2.5 in Ningbo from January 7 to 14, 2015 |
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括号中的数值表示PM2.5浓度，单位为μg·m-3 图 7 2015年1月10日宁波地区重污染前后一次和二次PM2.5区域贡献率 Fig. 7 Contribution of primary and secondary of PM2.5 from marked region in different pollution episodes in Ningbo on January 10, 2015 |
综上所述, 宁波地区PM2.5主要贡献来源为外来区域输送, 以浙江北、江苏、安徽和海洋为主.污染前PM2.5贡献来源主要以沿海通道输送为主, 内陆通道和海洋通道输送增大可导致重污染发生, 其重污染消散过程主要受海洋通道输送影响.
2.3.2 源类型贡献分析在此次污染过程模拟中, 污染物来源类型主要分为工业源、电厂源、交通源、居民源以及农业和生物质共5类来源.污染期间各类源浓度变化和污染前后对宁波地区PM2.5贡献如图 8和图 9所示.宁波地区一次PM2.5主要来源贡献大小依次为工业源、居民源和交通源, 二次PM2.5来源贡献大小依次为：农业和生物质>居民源>交通源>电厂源>工业源.污染前, 一次PM2.5贡献主要来源为工业源, 二次PM2.5主要来源为农业和生物质、居民源和交通源且贡献增加(图 8).所有组分贡献可以看出污染前工业源为主要来源, 其次为农业和生物质(图 9), 其一次PM2.5和二次PM2.5贡献率基本相当, 分别为46.58%和53.42%, 由于污染前PM2.5来源以沿海通道输送为主, 则宁波地区农业和生物质可能来源于山东、江苏等地.重污染期间, ρ(PM2.5)急剧增大, 超过150 μg·m-3, 二次PM2.5贡献增大, 主要为农业和生物质、居民源和交通源; 一次PM2.5贡献较低, 主要来自工业源(图 8).在所有组分占比中可以看出, 重污染期间二次PM2.5的农业和生物质贡献最大, 其次为一次PM2.5的工业源(图 9), 其来源主要为内陆通道和海洋通道输送, 工业源、农业和生物质可能来源于安徽.污染后, PM2.5主要受海洋通道输送影响, 浓度迅速降低至50 μg·m-3以下(图 8), 一次PM2.5工业源贡献增大, 二次PM2.5主要为农业和生物质、居民源和交通源(图 9); 农业和生物质可能来源于山东和江苏等地的海洋路径输送.
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图 8 2015年1月7~14日宁波PM2.5行业来源及贡献率 Fig. 8 Contribution of source types to the PM2.5 in Ningbo from January 7 to 14, 2015 |
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图 9 2015年1月10日宁波地区重污染前后一次和二次PM2.5行业贡献率 Fig. 9 Contribution of primary and secondary of PM2.5 from source type in different pollution episodes in Ningbo on January 10, 2015 |
综上所述, 宁波地区工业源是一次PM2.5的主要贡献来源, 农业和生物质是二次PM2.5的主要来源, 其次是居民源和交通源.工业源、农业和生物质源在污染前阶段可能主要来源于山东和江苏等地的沿海通道输送, 污染期间可能主要来源于安徽等地的内陆通道和山东等地的海洋通道输送, 污染后则可能主要来源为江苏等地的海洋通道输送.
3 结论(1) 从模拟气象和PM2.5与观测对比分析得出, 模式对此次污染过程模拟结果具有较高的可信度, 模拟与观测有较好的一致性.PM2.5模拟与观测R大都在0.8左右, MB为-8.4 μg·m-3.
(2) NAQPMS模式较好的模拟再现了2015年1月7~14日我国中东部地区PM2.5污染传输的时空特征.长三角地区重污染的发生是显著的区域输送导致, 主要受河南-安徽-江苏的内陆通道、京津冀-山东-江苏的沿海通道和京津冀-山东-黄海-江苏的海洋通道输送影响.内陆通道主要为水平输送, 沿海通道和海洋通道除了水平输送还有垂直输送, 其中沿海通道输送对长三角地区PM2.5贡献较大.
(3) 宁波地区PM2.5来源贡献评估表明, 污染前PM2.5贡献来源主要以沿海通道输送为主, 山东和江苏贡献率分别为8.5%和36.51%.重污染阶段以内陆通道和海洋通道为主且输送贡献增大, 浙江北、安徽和海洋, 污染期间其贡献率分别从污染前15.02%、9.26%和8.88%增加到25.55%、12.33%和16.92%, 江苏其贡献率则降至8.7%.污染清除阶段山东、江苏和海洋贡献率分别为5.35%、14.74%和31.43%, 主要来源为海洋通道输送.二次PM2.5生成贡献增加也是导致重污染发生的一个重要因素, 污染期间二次ρ(PM2.5)平均值从污染前19.7 μg·m-3(53.42%)剧增到105.9 μg·m-3(75.8%).
(4) 根据长三角PM2.5区域性污染特征和宁波PM2.5区域贡献评估, 其PM2.5主要来源于工业源和农业生物质源, 结合3条通道对长三角地区的污染输送影响, 在冬季可针对安徽、山东和江苏等地区的工业、农业生物质燃烧采取有效减排管控措施, 可有效防治和减缓长三角地区出现高浓度PM2.5和污染事件发生.
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