2022, Vol. 43
2. 兰州理工大学石油化工学院, 兰州 730050;
3. 华北理工大学矿业工程学院, 唐山 063210
, REN Li-hong1
, LI Gang1 , LIU Ya-ni2 , ZHAO Gang1,3 , ZHANG Jia-hao1 , GAO Yuan-guan1 , YANG Xiao-yang1
2. School of Petrochemical Engineering, Lanzhou University of Technology, Lanzhou 730050, China;
3. School of Mining Engineering, North China University of Science and Technology, Tangshan 063210, China
近年来, 由于工业和城市化的快速发展, PM2.5污染已经成为世界范围内的一个主要环境问题[1~5].重金属是PM2.5的重要组成部分[6], 虽然在颗粒物中的含量相对较低, 但其具有高毒性(特别是As、Cr、Cd和Ni)和持久性, 并会在生物体内累积, 当PM2.5中的重金属浓度超过临界阈值时, 它们会对人类健康和环境造成毒性影响[7~12].大气中的重金属能够利用颗粒物等作为载体进入人体从而导致人体的机能损坏[13], 人体过量接触PM2.5中的重金属可能导致呼吸道炎症、肺部疾病、心血管疾病甚至癌症的发生[14~19].重金属元素可以通过植物叶片或树皮在环境中积累, 或被土壤中的根系吸收, 从而构成潜在的生态风险[20~22].
目前, 各种化学、毒理学和生态学方法已被用于评估重金属对环境的影响[8~14], 我国重金属的风险评估主要集中在颗粒物污染严重和存在大量工业排放的城市和地区[23~25].在我国中西部城市的研究中发现, As元素在西安、兰州、洛阳、郑州和乌鲁木齐表现出显著的致癌风险, 且在冬季致癌风险最高[7, 24, 26].卫星观测显示, 我国东部的PM2.5污染水平非常高[27], 同时由于人为因素影响, PM2.5中有毒金属的浓度远高于自然水平[25].除采矿和冶炼工厂等周围地区外, 城市土壤和街道灰尘中有毒金属的健康风险往往在可接受的水平内[28].由于接触PM2.5中重金属的主要暴露途径是手口、呼吸和皮肤接触[14, 26], 并且暴露于多种元素的综合健康风险已经被证明超过了可接受的水平[14, 26, 29].以往的研究大多只计算了呼吸途径的健康风险, 但单一摄入途径的健康风险评价并不能代表暴露人群面临的全部健康风险[30], 并且很多研究大多集中在单个城市, 而对多个城市同步开展的研究较少.天津和青岛作为京津冀和山东半岛的重要港口城市, 都是海上丝绸之路的重要战略支点, 两者的社会经济发展状况较为接近.近年来, 经济的快速发展以及城市化进程的加快导致天津和青岛出现了严重的颗粒物污染, 在2017年, 天津和青岛全年ρ(PM2.5)平均值分别为62μg·m-3和37 μg·m-3[31, 32], 均超过国家环境空气质量二级标准(35 μg·m-3)[33].
本研究于2018~2019年冬季在天津和青岛同步开展PM2.5滤膜样品的采集与分析, 采用富集因子法探讨18种金属元素(Na、Mg、Al、K、Ca、V、Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Zn、As、Se、Mo、Cd、Ba和Pb)的富集程度和污染水平, 利用生态风险指数评价其环境影响和生态效应, 并采用美国环保署(EPA)开发的健康风险评估模型对PM2.5中的重金属进行健康评价, 分别就手口摄入、呼吸吸入和皮肤接触这3种途径对儿童和成人产生的非致癌风险与致癌风险展开评估.本研究旨在为科学评价相关城市PM2.5中金属元素的生态风险和健康风险提供理论依据.
1 材料与方法 1.1 采样点位概况本研究在天津和青岛同步进行PM2.5样品采集.天津采样点位于天津大学卫津路校区内第19教学楼4楼楼顶(39°06′59.63″N, 117°10′47.47″E), 采样口离地高度约18 m, 该采样点属于交通和居民的混合区.青岛采样点位于青岛市生态环境局崂山分局的崂山区子站(36°06′23.23″N, 120°27′27.55″E), 采样口离地高度约12 m, 周边多为居民区, 人为污染源较多.
1.2 样品采集和分析天津和青岛两个采样点各使用一台TH-16A型天虹四通道环境空气颗粒物智能采样器, 采样滤膜为直径47 mm的Teflon滤膜(美国Millipore公司), 采样日期为2018年12月18日至2019年1月22日, 每日采样时长为23 h, 采样时段为每日10:00至次日09:00, 两个点位同步采样, 除去停电、恶劣天气和设备故障等原因分别采集有效样品数33个和35个.
采样前后将滤膜放置在温度为(20±2.5)℃、相对湿度为(50±5)%的恒温恒湿箱中平衡48 h, 并使用十万分之一分析天平(赛多利斯科学仪器有限公司)称量滤膜质量, 装进干净的膜盒中备用.剪取1/2滤膜样品置于30 mL洗净的聚四氟乙烯消解罐中, 加入消解溶液(6 mL HNO3、2 mL H2O2和0.2 mL HF), 常温预消解45 min, 按照程序升温进行微波消解(低温升到120℃保持3 min, 持续升温到170℃保持10 min, 最后升到190℃保持50 min).将消解液转移至PET瓶, 超纯水定容到100 mL, 样品静置避光保存.采用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS, 美国Agilent公司)测定样品中18种元素(Na、Mg、Al、K、Ca、V、Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Zn、As、Se、Mo、Cd、Ba和Pb)的浓度[34].分析元素时, 每10个样品进行一个空白膜, 做平行样品和标准样品分析.平行样品分析需保证相对误差小于20%, 标准样品回收率控制在80%~120%之间, 以减小误差对实验带来的影响.
1.3 统计分析和模型计算 1.3.1 富集因子法富集因子法是用于研究PM2.5中元素的富集程度以及判断、评价元素的污染水平, 确定其主要来源是自然源还是人为源的普遍方法.富集因子(EFi)的计算公式为[8, 25]：
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(1) |
式中, Ci为研究元素的浓度, Cref为参比元素的浓度, 单位为μg·m-3; (Ci/Cref)PM2.5和(Ci/Cref)soil分别为PM2.5样品和土壤背景中研究元素与参比元素的比值; 由于Al在土壤中性质比较稳定, 人为污染较小且在PM2.5中也普遍存在, 故本研究选择Al为参比元素.土壤背景中各元素浓度采用天津和青岛当地A层土壤元素背景值或基准值[35, 36].
若元素EF值大于100, 表明这些元素高度富集或超富集, 且主要来自人为源; 若EF值在10~100之间, 表明这些元素主要来自包括地壳源和人为源在内的混合源, 且人为源是主要的污染源, 为中度富集; 若EF值小于10, 为无富集或轻度富集, 可认为该元素主要由土壤或岩石风化形成的尘埃进入大气造成, 主要受地壳源的影响.
1.3.2 潜在生态风险评价环境中重金属的高富集不仅破坏了自然生态系统的平衡, 而且对微生物、植物、动物和人类都有毒害作用[37].生态风险评估被广泛用于评估一种或多种重金属污染所产生的环境影响[38], 潜在生态风险指数(RI)被广泛用于评价颗粒物中重金属污染程度[8, 14, 25].计算公式为：
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(2) |
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(3) |
其中, Eri为第i种金属的潜在生态风险系数, Tri为第i种金属的毒性响应因子; Ci为研究元素的浓度, Csoili为研究元素在土壤背景中的浓度, 单位为μg·m-3; 本文采用文献[14]推荐的毒性响应因子值：Se、Mo、Pb、As、Zn、Cu、V、Cr、Ni和Cd的毒性响应因子分别为1、18、5、10、1、5、2、2、5和30.潜在生态风险评价指标和等级划分如表 1所示[8, 39].
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表 1 潜在生态风险分级 Table 1 Classification criteria of the potential ecological risk index |
1.3.3 健康风险评估
根据美国EPA的健康风险评价模型对大气颗粒物中重金属进行健康风险评估.由于行为和呼吸系统的差异, 将受试者分为儿童(0~15岁)和成人两组[40].分别计算了手口、呼吸和皮肤接触3种暴露途径中有毒金属的非致癌风险(HQ)和致癌风险(CR).非致癌风险评估主要针对V、Ni、Cr、Mo、As、Cu、Zn、Pb、Cd和Se元素, 致癌风险的研究中, 对As、Cr、Pb、Cd和Ni元素进行致癌风险评估.由于缺乏相关的参数, 对Ni和Cd元素仅计算呼吸暴露途径的致癌风险, 就健康风险而言, Cr为六价铬, 其浓度计算为总铬的七分之一[14, 40].
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(4) |
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(5) |
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(6) |
式中, CDIing为化学物质经手口途径的日摄入量, mg·(kg·d)-1; ECinh为由呼吸吸入的接触浓度, μg·m-3; DADder为经皮肤接触的皮肤吸收剂量, mg·(kg·d)-1; Cinh为重金属元素在颗粒物中的浓度, μg·m-3; Cing和Cder为重金属元素在颗粒物中的含量, mg·kg-1; 公式中其他参数的含义和取值如表 2所示[14].
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表 2 重金属健康风险评价计算参数含义和取值 Table 2 Definitions and values of calculated parameters for health risk assessment of heavy metals |
单个元素的非致癌风险(HQ)和致癌风险(CR)的计算公式如下[14]：
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(7) |
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(8) |
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(9) |
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(10) |
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(11) |
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(12) |
综合非致癌风险(HI)和综合致癌风险(CRT)的计算公式分别为[26]：
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(13) |
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(14) |
式中, RfD0、RfCi、GIABS、SF0和IUR分别为口服参考剂量、吸入参考浓度、胃肠道吸收因子、口服斜率因子和吸入单位风险, 参数取值如表 3所示.当HQ≤1和HI≤1时, 无非致癌风险.相反, HQ>1或者HI>1表明存在非致癌风险.当CR(CRT) < 10-6时, 认为不存在致癌风险; 当10-6≤CR(CRT)≤10-4时, 认为具有潜在致癌风险; 当CR(CRT)>10-4时, 认为存在致癌风险[25].
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表 3 重金属参考剂量[14] Table 3 Reference doses of heavy metals |
2 结果与讨论 2.1 PM2.5及重金属浓度水平
天津和青岛采样期间PM2.5和元素浓度的时间变化分别见图 1和图 2.天津市ρ(PM2.5)范围为40.7~224.6μg·m-3, ρ(PM2.5)平均值为(93.6±53.5)μg·m-3, 与《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)[33]相比, 超标天数为17 d, 超标率为52%, 青岛市ρ(PM2.5)范围为12.2~273.5μg·m-3, ρ(PM2.5)平均值为(85.5±60.3)μg·m-3, 超标天数为17 d, 超标率49%.由此说明天津和青岛PM2.5浓度处于相对较高的污染水平.与国内外城市或地区比较, 天津和青岛2018~2019年冬季ρ(PM2.5)水平高于日本北九州[14] (21.3μg·m-3)、厦门[41](21.9 μg·m-3)、长江三角洲(68.6μg·m-3)和珠江三角洲(50.0μg·m-3)[42], 与沈阳[43](85.1μg·m-3)相当, 低于郑州[44](108.0μg·m-3)和成都[8](104.5μg·m-3).
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图 1 天津PM2.5和元素浓度变化 Fig. 1 Changes in PM2.5 and element concentrations in Tianjin |
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图 2 青岛PM2.5和元素浓度变化 Fig. 2 Changes in PM2.5 and element concentrations in Qingdao |
2018~2019年冬季天津PM2.5中元素浓度大小排序依次为：Ca>Fe>Al>K>Mg>Na>Zn>Mn>Pb>Ba>Cu>Cr>As>V>Se>Ni>Cd>Mo; 青岛市PM2.5中元素浓度大小排序依次为：K>Fe>Na>Al>Ca>Zn>Mg>Pb>Mn>Cu>As>Ba>Cr>Se>Ni>V>Cd>Mo, 天津和青岛的18种元素累计浓度分别为5.4 μg·m-3和3.1 μg·m-3, 分别占PM2.5的质量分数为5.8%和3.6%.其中地壳元素(Na、Mg、Al、K、Ca和Fe)的浓度在天津和青岛分别为4.8μg·m-3和2.7 μg·m-3, 占元素总量的质量分数为89.5%和87.1%, 其他元素的浓度相对较低, 表明地壳元素是无机元素中的主导元素.微量元素中以ρ(Zn)最高, 在天津和青岛分别为277.3 ng·m-3和211.1 ng·m-3, 分别占微量元素总量的质量分数为48.7%和58.1%, 在天津和青岛的ρ(Pb)分别为62.9 ng·m-3和52.0 ng·m-3, 分别占元素总量的质量分数为1.2%和1.7%(表 4), Zn和Pb主要来源于工业铅锌冶炼, 表明铅锌冶炼对这两个城市的影响不容忽视.
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表 4 天津和青岛PM2.5中重金属浓度和质量分数 Table 4 Heavy metal concentrations and mass fraction in PM2.5 of Tianjin and Qingdao |
世界卫生组织(WHO)给出大气环境中V、Pb、Mn、Ni、As和Cd的指导值分别为1 000、500、150、25、6.6和5 ng·m-3[41].我国《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)对Cr(Ⅵ)也给出了相应的参考浓度限值, 为0.025 ng·m-3.按照Cr(Ⅵ)占所测Cr浓度的七分之一计算[40], 天津和青岛ρ[Cr(Ⅵ)]均值分别为2.1 ng·m-3和1.1 ng·m-3, 均超过我国GB 3095-2012 Cr(Ⅵ) 的参考浓度限值, 分别是我国GB 3095-2012 Cr(Ⅵ) 参考浓度限值的84.4倍和45.6倍, 表明天津和青岛Cr(Ⅵ)的污染严重; 另外As是最危险的致癌元素之一, 在天津和青岛的浓度分别为10.3 ng·m-3和10.8 ng·m-3, 均高于WHO给出的指导值.
2.2 富集因子分析天津和青岛采样期间PM2.5中各元素的富集因子(EF)计算结果见图 3.从中可知, 天津和青岛PM2.5中V、K、Fe、Mg、Ca、Na和Ba在天津和青岛EF值在1~10之间, 为轻度富集水平, 说明这些元素主要受地壳等自然源的影响.Mn、Ni和Cr元素在天津和青岛EF值均在10~100之间, 为中度富集水平, 表明这些元素主要来自包括地壳源和人为源在内的混合源, 且人为源是主要的污染源.Se、Cd、Zn、Pb、Mo、Cu和As在天津EF值分别为5 428.2、858.8、389.6、308.2、184.9、137.3和107.9, 在青岛EF值分别为11 957.9、5 677.7、998.2、497.9、439.5、181.3和341.1, 均大于100, 为高度富集甚至超富集水平, 说明这些元素受人为污染严重.Se和As主要来源于燃煤源, Zn和Cd是垃圾焚烧的特征元素, Zn也可能来自冶金尘, 机动车轮胎磨损也会释放Zn, Pb主要来自机动车尾气, Cu既有可能来自冶金尘也可能来自垃圾焚烧[8, 41, 44].由此可以说明, 与冬季供暖有关的燃煤尘源、与冶金有关的工业尘源、与机动车排放相关的交通源对天津和青岛城区PM2.5的污染造成比较严重的影响.
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图 3 PM2.5中各元素富集因子 Fig. 3 Enrichment factors of each element in PM2.5 |
PM2.5中含有大量具有毒性或持久毒性的有害重金属, 对人体的危害较大.选取V、Ni、Cr、Mo、As、Cu、Zn、Pb、Cd和Se共10种有毒重金属元素进行潜在生态风险评价, 结果见表 5.在天津重金属的潜在生态风险大小依次为：Cd>Mo>Se>Pb>As>Cu>Zn>Ni>Cr>V; 在青岛重金属的潜在生态风险大小依次为：Cd>Se>Mo>As>Pb>Zn>Cu>Ni>Cr>V. Cd、Se和Mo在天津和青岛均表现为极高潜在生态风险(均大于320), 其中Cd元素的潜在风险最大, 在天津和青岛的潜在生态风险指数值分别为2 243和9 145, 对综合生态风险的贡献率分别为67%和86%, 这与Cd的毒性系数和生物可吸收利用性相关, 使Cd在生态系统中更容易富集, 从而对生态系统造成较高的潜在风险[38], 该结果与邯郸、东莞和厦门的研究结果类似[45].
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表 5 PM2.5中重金属潜在生态风险指数 Table 5 Potential ecological risk index of heavy metals in PM2.5 |
除此之外, As在青岛的Eri值为168, 表现为高潜在风险, 而在天津Eri值为93, 为较高潜在风险; Pb在天津和青岛的Eri值在80~160之间, 均表现为较高潜在风险; 除Pb和As外, Cu在天津Eri值为88, 也表现为较高潜在风险; Zn和Cu在青岛的Eri值在40~80之间, 为中等潜在风险; V、Cr、Ni和Zn(天津)的Eri值均小于40, 为低潜在风险, 引起的环境风险较小, 贡献可以忽略.天津和青岛的综合生态风险RI值分别为3 492和10 612, 均远大于1 200, 表明存在极强的潜在生态风险, 说明天津和青岛重金属的综合生态风险非常高, 应当引起重视.
2.4 人类健康风险评价本节介绍了2018~2019年冬季天津和青岛两个城市儿童和成人通过手口摄入、呼吸吸入和皮肤接触这3种暴露途径接触空气中的PM2.5而产生的非致癌和致癌健康风险的结果, 3种暴露途径的综合非致癌风险(HI)和综合致癌风险(CRT)计算结果见图 4.
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图 4 多元素综合非致癌风险(HI)和综合致癌风险(CRT) Fig. 4 Multi-element combined non-carcinogenic risk and combined carcinogenic risk |
天津和青岛儿童的HI值分别为5.38和5.40, 成人的HI值分别为1.04和1.02, 成人和儿童HI值均高于可接受水平(HI=1), 均存在明显的非致癌风险; 天津和青岛儿童CRT值分别为1.28×10-4和1.34×10-4 (均大于10-4), 而成人CRT值均在10-6~10-4之间, 说明重金属对天津和青岛的儿童存在着显著的致癌风险, 而对成人存在潜在的致癌风险.在天津和青岛重金属对儿童的非致癌风险和致癌风险均明显高于成人, 说明长期暴露在这样的环境中对儿童健康的危害更大.
重金属通过3种暴露途径对成人造成的非致癌和致癌风险大小依次为：手口摄入>呼吸吸入>皮肤接触, 儿童为：手口摄入>皮肤接触>呼吸吸入.天津和青岛成人经手口摄入的非致癌风险占综合非致癌风险的47%和45%, 儿童的占78%和80%; 成人经手口摄入的致癌风险占综合致癌风险的48%和59%; 儿童的占80%和85%, 说明手口摄入是造成儿童和成人非致癌和致癌风险的主要途径, 这与西安和日本北九州的研究结果一致[14, 46].手口摄入和皮肤接触对儿童造成的非致癌风险和致癌风险明显高于成人, 可能与儿童经常通过手口接触, 身体未完全发育成熟, 对PM2.5中的重金属更加敏感有关[47].此外, 由于儿童异食癖和爬行行为, 儿童预计会有更高的摄入量, 因此, 儿童通过手口摄入的实际风险可能高于成人[6].而呼吸暴露则表现为成人的非致癌和致癌风险明显高于儿童.呼吸暴露在成人非致癌风险中的贡献率分别为46%和45%, 而在儿童中贡献率仅为9%和8%, 主要是由于成人和儿童暴露时长的差异, 使空气中的有毒颗粒物在肺部的积累程度不同[29].
单元素的非致癌和致癌风险结果如图 5.As和Pb元素的HQ值最大, 天津和青岛的As元素在儿童中的HQ值分别为2.42和2.77, Pb在儿童中的HQ值分别为1.26和1.14, 天津和青岛的As和Pb元素对儿童的非致癌风险均大于1, 说明As和Pb元素在儿童中具有明显的非致癌风险.其他元素在成人和儿童的HQ值均在可接受水平内, 均无非致癌风险.单元素的综合致癌风险顺序为：As>Cr>Pb, As在天津和青岛儿童中的CR值分别为1.03×10-4和1.18×10-4, 说明As在儿童中存在致癌风险; Cr和Pb这两种元素在儿童和成人中的CR值均在10-6~10-4之间, 表现均存在潜在的致癌风险; Ni和Cd只计算了呼吸途径的致癌风险, 儿童和成人CR值均小于10-6, 在可接受水平内.
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图 5 特定元素的非致癌风险(HQ)和致癌风险(CR) Fig. 5 Non-carcinogenic and carcinogenic risks of specific elements |
(1) 天津和青岛2018年冬季采样期间ρ(PM2.5)平均值分别为(93.6±53.5)μg·m-3和(85.5±60.3)μg·m-3, 分别为我国二级标准日均限值(75μg·m-3)的1.2倍和1.1倍, 世界卫生组织标准值(25 μg·m-3)的3.7倍和3.4倍.天津和青岛的18种金属累计浓度分别为5.4μg·m-3和3.1 μg·m-3, 分别占PM2.5浓度的质量分数为5.8%和3.6%, 其中地壳元素(Na、Mg、Al、K、Ca和Fe)的浓度在天津和青岛分别为4.8 μg·m-3和2.7 μg·m-3, 分别占18种元素总量的质量分数为89.5%和87.1%, 表明地壳元素是无机元素中的主导元素; 微量元素均为ρ(Zn)最高, 在天津和青岛分别为277.3 ng·m-3和211.1 ng·m-3, 分别占微量元素总量的质量分数为48.7%和58.1%.
(2) 富集结果表明, 天津和青岛PM2.5中Se、Cd、Zn、Pb、Mo、Cu和As元素的EF值均大于100, 为高度富集甚至超富集水平, 说明这些元素受人为污染严重; Mn、Ni和Cr元素在天津和青岛的EF值均在10~100之间, 为中度富集水平, 表明这些元素主要来自包括地壳源和人为源在内的混合源, 且人为源是主要的污染源; V、K、Fe、Mg、Ca、Na和Ba在天津和青岛EF值在1~10之间, 为轻度富集水平, 说明这些元素主要受地壳等自然源的影响.
(3) Cd、Se和Mo在天津和青岛均表现为极高潜在生态风险(均大于320), 其中Cd元素的潜在风险最大, 在天津和青岛的潜在生态风险指数值分别为2 243和9 145, 对综合生态风险的贡献率分别为67%和86%.天津和青岛的综合生态风险RI值分别为3 492和10 612, 均远大于1200, 表明存在极强的潜在生态风险.
(4) 手口摄入是引起非致癌风险和致癌风险的主要途径; 天津和青岛儿童的HI值分别为5.38和5.40, 成人的HI值分别为1.04和1.02, 成人和儿童HI值均高于可接受水平(HI=1), 在天津和青岛均存在明显的非致癌风险; 天津和青岛儿童CRT值分别为1.28×10-4和1.34×10-4(大于10-4), 而成人CRT值均在10-6~10-4之间, 说明对儿童存在着显著的致癌风险, 而对成人存在潜在的致癌风险.As在天津和青岛儿童中HQ值分别为2.42和2.77, 且对儿童的CR值分别为1.03×10-4和1.18×10-4, 说明As在儿童中既存在非致癌风险又存在致癌风险, 除As外, Pb在儿童中也具有一定的非致癌风险; 不同人群对比发现, 儿童的非致癌风险和致癌风险均明显高于成人.
| [1] | Soleimani M, Amini N, Sadeghian B, et al. Heavy metals and their source identification in particulate matter (PM2.5) in Isfahan City, Iran[J]. Journal of Environmental Sciences, 2018, 72: 166-175. DOI:10.1016/j.jes.2018.01.002 |
| [2] |
尹晓梅, 李梓铭, 熊亚军, 等. 2014~2017北京市气象条件和人为排放变化对空气质量改善的贡献评估[J]. 环境科学, 2019, 40(3): 1011-1023. Yin X M, Li Z M, Xiong Y J, et al. Contribution assessment of meteorology conditions and emission change for air quality improvement in Beijing during 2014-2017[J]. Environmental Science, 2019, 40(3): 1011-1023. DOI:10.13227/j.hjkx.201807067 |
| [3] |
张子睿, 刘哲, 戴潞泓, 等. 2017年厦门金砖会晤期间气象因素与管控措施对空气质量的影响[J]. 环境科学学报, 2018, 38(11): 4464-4471. Zhang Z R, Liu Z, Dai L H, et al. The influence of meteorological factors and control measures on air quality during the 2017 Xiamen BRICS summit[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2018, 38(11): 4464-4471. DOI:10.13671/j.hjkxxb.2018.0282 |
| [4] | Zhang Y, Shuai C Y, Bian J, et al. Socioeconomic factors of PM2.5 concentrations in 152 Chinese cities: decomposition analysis using LMDI[J]. Journal of Cleaner Production, 2019, 218: 96-107. DOI:10.1016/j.jclepro.2019.01.322 |
| [5] | Li Y, Liao Q, Zhao X G, et al. Premature mortality attributable to PM2.5 pollution in China during 2008-2016: underlying causes and responses to emission reductions[J]. Chemosphere, 2021, 263. DOI:10.1016/J.chemosphere.2020.127925 |
| [6] | Nirmalkar J, Haswani D, Singh A, et al. Concentrations, transport characteristics, and health risks of PM2.5-bound trace elements over a national park in central India[J]. Journal of Environmental Management, 2021, 293. DOI:10.1016/j.jenvman.2021.112904 |
| [7] |
雷文凯, 李杏茹, 张兰, 等. 保定地区PM2.5中重金属元素的污染特征及健康风险评价[J]. 环境科学, 2021, 42(1): 38-44. Lei W K, Li X R, Zhang L, et al. Pollution characteristics and health risk assessment of heavy metals in PM2.5 collected in Baoding[J]. Environmental Science, 2021, 42(1): 38-44. |
| [8] |
杨怀金, 杨德容, 叶芝祥, 等. 成都西南郊区春季PM2.5中元素特征及重金属潜在生态风险评价[J]. 环境科学, 2016, 37(12): 4490-4503. Yang H J, Yang D R, Ye Z X, et al. Characteristics of elements and potential ecological risk assessment of heavy metals in PM2.5 at the southwest suburb of Chengdu in spring[J]. Environmental Science, 2016, 37(12): 4490-4503. |
| [9] |
段海静, 蔡晓强, 阮心玲, 等. 开封市公园地表灰尘重金属污染及健康风险[J]. 环境科学, 2015, 36(8): 2972-2980. Duan H J, Cai X Q, Ruan X L, et al. Assessment of heavy metal pollution and its health risk of surface dusts from parks of Kaifeng, China[J]. Environmental Science, 2015, 36(8): 2972-2980. DOI:10.13227/j.hjkx.2015.08.033 |
| [10] |
张丹龙, 方凤满, 姚有如, 等. 淮南市不同功能区叶面尘和地表灰尘中重金属分布特征、来源及健康风险评价[J]. 环境科学学报, 2016, 36(9): 3322-3332. Zhang D L, Fang F M, Yao Y R, et al. Distribution, sources and health risk assessment of heavy metals in foliar and surface dust of different functional areas of Huainan city[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2016, 36(9): 3322-3332. DOI:10.13671/j.hjkxxb.2016.0043 |
| [11] | Li H H, Chen L J, Yu L, et al. Pollution characteristics and risk assessment of human exposure to oral bioaccessibility of heavy metals via urban street dusts from different functional areas in Chengdu, China[J]. Science of the Total Environment, 2017, 586: 1076-1084. DOI:10.1016/j.scitotenv.2017.02.092 |
| [12] | Zheng N, Liu J S, Wang Q C, et al. Health risk assessment of heavy metal exposure to street dust in the zinc smelting district, Northeast of China[J]. Science of the Total Environment, 2010, 408(4): 726-733. DOI:10.1016/j.scitotenv.2009.10.075 |
| [13] | Li X, Yan C Q, Wang C Y, et al. PM2.5-bound elements in Hebei Province, China: pollution levels, source apportionment and health risks[J]. Science of the Total Environment, 2022, 806. DOI:10.1016/j.scitotenv.2021.150440 |
| [14] | Zhang X, Eto Y, Aikawa M. Risk assessment and management of PM2.5-bound heavy metals in the urban area of Kitakyushu, Japan[J]. Science of the Total Environment, 2021, 795. DOI:10.1016/j.scitotenv.2021.148748 |
| [15] |
董世豪, 谢扬, 皇甫延琦, 等. 扬州市PM2.5中重金属来源及潜在健康风险评估[J]. 环境科学, 2019, 40(2): 540-547. Dong S H, Xie Y, Huangfu Y Q, et al. Source apportionment and heath risk quantification of heavy metals in PM2.5 in Yangzhou, China[J]. Environmental Science, 2019, 40(2): 540-547. |
| [16] |
胡子梅, 王军, 陶征楷, 等. 上海市PM2.5重金属污染水平与健康风险评价[J]. 环境科学学报, 2013, 33(12): 3399-3406. Hu Z M, Wang J, Tao Z K, et al. Pollution level and health risk assessment of heavy metals in PM2.5, Shanghai[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2013, 33(12): 3399-3406. |
| [17] |
齐剑英, 张海龙, 方建德, 等. 垃圾焚烧设施周边环境空气重金属分布特征及呼吸暴露风险[J]. 中国环境科学, 2013, 33(S1): 113-118. Qi J Y, Zhang H L, Fang J D, et al. Characterization of airborne particulate metals in the surroundings of a municipal solid waste incinerator (MSWI) in the Nanshan Shenzhen and health risk assessment via inhalation exposure[J]. China Environmental Science, 2013, 33(S1): 113-118. |
| [18] |
姚青, 韩素芹, 蔡子颖. 天津采暖期大气PM2.5中重金属元素污染及其生态风险评价[J]. 中国环境科学, 2013, 33(9): 1596-1600. Yao Q, Han S Q, Cai Z Y. The pollution characteristics and potential ecological risk of heavy metals in PM2.5 during heating season in Tianjin[J]. China Environmental Science, 2013, 33(9): 1596-1600. |
| [19] | Joseph T, Dubey B, McBean E A. Human health risk assessment from arsenic exposures in Bangladesh[J]. Science of the Total Environment, 2015, 527-528: 552-560. DOI:10.1016/j.scitotenv.2015.05.053 |
| [20] | Gwenzi W, Mangori L, Danha C, et al. Sources, behaviour, and environmental and human health risks of high-technology rare earth elements as emerging contaminants[J]. Science of the Total Environment, 2018, 636. DOI:10.1016/j.scitotenv.2018.04.235 |
| [21] |
熊秋林, 赵文吉, 李大军, 等. 北京冬季降尘重金属富集程度及综合污染评价[J]. 环境科学, 2018, 39(9): 4051-4059. Xiong Q L, Zhao W J, Li D J, et al. Enrichment levels and comprehensive pollution assessment of dust heavy metals in winter in Beijing[J]. Environmental Science, 2018, 39(9): 4051-4059. |
| [22] | Lee P K, Choi B Y, Kang M J. Assessment of mobility and bio-availability of heavy metals in dry depositions of Asian dust and implications for environmental risk[J]. Chemosphere, 2015, 119: 1411-1421. DOI:10.1016/j.chemosphere.2014.10.028 |
| [23] |
何瑞东, 张轶舜, 陈永阳, 等. 郑州市某生活区大气PM2.5中重金属污染特征及生态、健康风险评估[J]. 环境科学, 2019, 40(11): 4774-4782. He R D, Zhang Y S, Chen Y Y, et al. Heavy metal pollution characteristics and ecological and health risk assessment of atmospheric PM2.5 in a living area of Zhengzhou city[J]. Environmental Science, 2019, 40(11): 4774-4782. |
| [24] |
邢琼予, 戴启立, 毕晓辉, 等. 我国中西部典型城市PM2.5中痕量金属的时空分布特征和健康影响[J]. 中国环境科学, 2019, 39(2): 574-582. Xing Q Y, Dai Q L, Bi X H, et al. Temporal-spatial variation and health effects of trace metals in PM2.5 in four central-western cities of China[J]. China Environmental Science, 2019, 39(2): 574-582. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2019.02.016 |
| [25] |
李星谕, 毛瑶, 陈展乐, 等. 华中地区冬季灰霾天气下PM2.5中重金属污染特征及健康风险评价: 以湖北黄冈为例[J]. 环境科学, 2021, 42(10): 4593-4601. Li X Y, Mao Y, Chen Z L, et al. Characteristics and health risk assessment of heavy metals in PM2.5 under winter haze conditions in central China: a case study of Huanggang, Hubei Province[J]. Environmental Science, 2021, 42(10): 4593-4601. |
| [26] |
曲光辉, 孙俊苹, 王申博, 等. 郑州市大气PM2.5中重金属的污染特征、来源及健康风险评估: 基于高分辨数据[J]. 环境科学, 2022, 43(4): 1706-1715. Qu G H, Sun J P, Wang S B, et al. Pollution characterization, source identification, and health risks of atmospheric particle-bound heavy metals in PM2.5 in Zhengzhou City: based on high-resolution data[J]. Environmental Science, 2022, 43(4): 1706-1715. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2022.04.025 |
| [27] | van Donkelaar A, Martin R V, Brauer M, et al. Global estimates of ambient fine particulate matter concentrations from satellite-based aerosol optical depth: development and application[J]. Environmental Health Perspectives, 2010, 118(6): 847-855. DOI:10.1289/ehp.0901623 |
| [28] | Betha R, Balasubramanian R. Emissions of particulate-bound elements from stationary diesel engine: characterization and risk assessment[J]. Atmospheric Environment, 2011, 45(30): 5273-5281. DOI:10.1016/j.atmosenv.2011.06.060 |
| [29] | Moryani H T, Kong S, Du J, et al. Health risk assessment of heavy metals accumulated on PM2.5 fractioned road dust from two cities of Pakistan[J]. International Journal of Environmental Research and Public Health, 2020, 17. DOI:10.3390/ijerph17197124 |
| [30] |
高世林, 杨莉, 董书舟, 等. 南京市PM2.5时空分布特征和对居民健康的影响[J]. 江苏科技信息, 2017(22): 73-75. Gao S L, Yang L, Dong S Z, et al. Spatial and temporal distribution of PM2.5 in Nanjing and its impact on residents' health[J]. Jiangsu Science & Technology Information, 2017(22): 73-75. |
| [31] | 天津市生态环境局. 2017天津市环境状况公报[EB/OL]. http://sthj.tj.gov.cn/YWGZ7406/HJZL9827/HJZKGB866/TJSLNHJZKGB6653/202108/t20210830_5567848.html, 2022-07-05. |
| [32] | 青岛市生态环境局. 2017年青岛市环境状况公报[EB/OL]. http://mbee.qingdao.gov.cn:8082/m2/zwgk/view.aspx?n=4d8d0fcb-9b19-4a5c-bb96-7d174aeea3ce, 2022-07-05. |
| [33] | Zhao X X, Zhao X J, Liu P F, et al. Pollution levels, composition characteristics and sources of atmospheric PM2.5 in a rural area of the North China Plain during winter[J]. Journal of Environmental Sciences, 2020, 95: 172-182. |
| [34] | HJ 657-2013, 空气和废气颗粒物中铅等金属元素的测定电感耦合等离子体质谱法[S]. |
| [35] |
庞绪贵, 代杰瑞, 喻超, 等. 山东省17市土壤地球化学基准值[J]. 山东国土资源, 2019, 35(1): 36-45. Pang X G, Dai J R, Yu C, et al. Soil geochemical reference value of 17 cities in Shandong Province[J]. Shandong Land and Resources, 2019, 35(1): 36-45. |
| [36] |
成杭新, 李括, 李敏, 等. 中国城市土壤化学元素的背景值与基准值[J]. 地学前缘, 2014, 21(3): 265-306. Cheng H X, Li K, Li M, et al. Geochemical background and baseline value of chemical elements in urban soil in China[J]. Earth Science Frontiers, 2014, 21(3): 265-306. |
| [37] | Chen H B, Chen Z B, Chen Z Q, et al. Calculation of toxicity coefficient of potential ecological risk assessment of rare earth elements[J]. Bulletin of Environmental Contamination and Toxicology, 2020, 104(5): 582-587. |
| [38] |
武振晓, 闫珊珊, 薛凡利, 等. 邯郸市冬季大气PM2.5中金属元素空间污染特征及生态风险评价[J]. 中国环境监测, 2021, 37(1): 76-86. Wu Z X, Yan S S, Xue F L, et al. Spatial pollution characteristics and ecological risk assessment of metal elements in PM2.5 in winter in Handan City[J]. Environmental Monitoring in China, 2021, 37(1): 76-86. |
| [39] | Zhi M K, Zhang X, Zhang K, et al. The characteristics of atmospheric particles and metal elements during winter in Beijing: size distribution, source analysis, and environmental risk assessment[J]. Ecotoxicology and Environmental Safety, 2021, 211. DOI:10.1016/j.ecoenv.2021.111937 |
| [40] | Behrooz R D, Kaskaoutis D G, Grivas G, et al. Human health risk assessment for toxic elements in the extreme ambient dust conditions observed in Sistan, Iran[J]. Chemosphere, 2021, 262. DOI:10.1016/j.chemosphere.2020.127835 |
| [41] |
肖思晗, 蔡美君, 李香, 等. 厦门港大气PM2.5中重金属污染特征及健康风险评价[J]. 环境科学, 2022, 43(7): 3404-3415. Xiao S H, Cai M J, Li X, et al. Characterization and health risk assessment of heavy metals in PM2.5 in Xiamen port[J]. Environmental Science, 2022, 43(7): 3404-3415. |
| [42] | Xie J W, Jin L, Cui J L, et al. Health risk-oriented source apportionment of PM2.5-associated trace metals[J]. Environmental Pollution, 2020, 262. DOI:10.1016/j.envpol.2020.114655 |
| [43] |
任万辉, 李云丹, 苏枞枞, 等. 沈阳市大气PM2.5中重金属污染特征、来源解析及健康风险评价[J]. 环境化学, 2021, 40(4): 1029-1037. Ren W H, Li Y D, Su C C, et al. Pollution characteristics, source apportionment and health risk assessment of heavy metals in PM2.5 in Shenyang[J]. Environmental Chemistry, 2021, 40(4): 1029-1037. |
| [44] |
姚森, 王乾恒, 薛妍, 等. 郑州市冬季大气PM2.5金属元素来源及健康风险评价[J]. 环境科学, 2022, 43(5): 2329-2335. Yao S, Wang Q H, Xue Y, et al. Source apportionment and health risk assessment of metal elements in ambient PM2.5 in the winter of Zhengzhou[J]. Environmental Science, 2022, 43(5): 2329-2335. |
| [45] |
温先华, 胡恭任, 于瑞莲, 等. 大气颗粒物中重金属生态风险评价与源解析[J]. 广东微量元素科学, 2014, 21(7): 11-19. Wen X H, Hu G R, Yu R L, et al. Ecological risk and source analysis of heavy metals in total suspended particulates[J]. Guangdong Trace Elements Science, 2014, 21(7): 11-19. |
| [46] |
袁宏林, 杨梦妮, 张颖, 等. 西安市冬季大气颗粒物中重金属污染特征及健康风险评价[J]. 环境工程, 2019, 37(1): 176-181. Yuan H L, Yang M N, Zhang Y, et al. Assessment of pollution characteristics and health risks of heavy metals in winter atmospheric particulate matters in Xi'an[J]. Environmental Engineering, 2019, 37(1): 176-181. |
| [47] | Özkaynak H, Glen G, Cohen J, et al. Model based prediction of age-specific soil and dust ingestion rates for children[J]. Journal of Exposure Science & Environmental Epidemiology, 2022, 32(3): 472-480. |