2022, Vol. 43
2. 中国地质科学院岩溶地质研究所, 自然资源部/广西岩溶动力学重点实验室, 桂林 541004;
3. 烟台市蓬莱区农业农村局, 烟台 265600
2. Key Laboratory of Karst Dynamics, Ministry of Natural and Resources & Guangxi; Institute of Karst Geology, Chinese Academy of Geological Sciences, Guilin 541004, China;
3. Agriculture and Rural Bureau of Penglai District, Yantai City, Yantai 265600, China
土壤是人类不可或缺、赖以生存的物质基础.人类消耗的大部分蛋白质和热量直接来自土壤[1].然而随着社会的不断发展, 大量污水和固体废弃物的排放, 以及化肥和农药的不合理使用, 造成了严重的土壤污染.土壤重金属污染物具有持久性、不可逆性、隐蔽性等特性, 不仅危害农田环境, 还可以通过食物链进入人体, 危害人体健康[2].文献[3]显示：全国土壤总的点位超标率为16.1%, 其中As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn的点位超标率分别为: 2.7%、7.0%、1.1%、2.1%、1.6%、4.8%、1.5%和0.9%.国家环保部门的调查和统计显示, 我国每年有1.2×107 t粮食受到重金属污染, 土壤环境质量总体不容乐观.土壤作为农业生态系统物质和能量交换不可或缺的枢纽, 探明其重金属污染特征、生态风险状况和污染来源对于重金属污染的防治具有重要意义.
近些年来, 有学者通过一系列方法及模型解析土壤重金属污染来源, 常用的有: 化学质量平衡模型法(CMB)[4]、正定矩形因子分解法(PMF)[5]、主成分/绝对主成分分数法(PCA/APCS)[6]、主成分多元线性回归(APCS-MLR)[7]和UNMIX[8]等受体模型.其中PMF模型最早应用于大气颗粒物的来源分析, 近年来已被扩展至水体和土壤等污染物的源解析[9].
目前针对土壤重金属含量、来源和潜在生态风险评价方面开展过较多研究工作.Keshavarzi等[10]对伊朗东北部农业土壤重金属使用富集因子法和潜在生态风险指数进行研究, 结果表明Cu、Zn和Mn元素的富集度很高, 而Cu元素具有较高的生态风险; Proshad等[11]评价孟加拉国鲁普萨河表层沉积物中重金属的分布并进行来源识别, 发现冬季沉积物重金属含量高于夏季, 富集因子和地质累积指数表明大部分沉积物样品都受到了Cd的严重污染; Bessa等[12]对大西洋喀麦隆林贝海岸边缘沉积物中重金属的浓度和来源进行分析, 结果表明研究区受到中度污染, 风险为低~中度.赵东杰等[13]针对滇黔桂岩溶区河漫滩沉积土壤重金属含量特征、来源和污染状况进行分析, 发现土壤中Cd、Hg污染较为严重; 洪涛等[14]采用APCS/MLR法对云南东南部峰丛洼地地区土壤重金属的来源以及贡献大小进行分析, 结果表明研究区重金属主要有4个来源：化石燃料燃烧、交通运输、自然背景和农业生产; 闫晓露等[15]利用潜在生态风险指数法对辽东湾北部滨海湿地土壤重金属进行研究, 结果表明Cd是主要的生态风险因子.目前国内外土壤重金属污染的研究主要集中在河漫滩、洼地和湿地等区域, 极少涉及丘陵地区[16, 17].在我国, 根据文献[3], 南方土壤污染比北方严重.其中, 红壤丘陵区是南方土壤土地类型的典型代表性区域[18], 但目前此类地区土壤重金属污染的研究相对比较匮乏, 且对土壤环境污染现状认识不足.因此, 本文选取南方某省丘陵区土壤中As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn这8种重金属元素, 对其含量特征、污染程度和潜在生态风险进行评估, 并利用PMF模型对土壤重金属的来源进行解析, 以期为该地区土壤重金属污染的治理和修复提供数据支持和理论依据.
1 材料与方法 1.1 研究区域概况研究区位置如图 1所示.该区域主要地貌类型以低山和丘陵为主, 局部有中山和低山, 土壤类型以红壤为主, 还有黄壤、紫色土、水稻和草甸土等.气候类型属亚热带季风湿润气候.境内富含萤石、钨、煤、金、稀土和石灰石等20多种矿产资源, 石灰石和花岗石储积量较大.研究区土地总面积2 853 km2, 其中山地2 440 km2, 耕地313 km2.
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图 1 研究区域及采样点分布示意 Fig. 1 Distribution diagram of study area and sampling sites |
本研究于2017年夏季采集土壤样品, 综合考虑土地利用类型和地貌类型等因素, 在研究区内采用网格布点与随机布点相结合的方法, 共采集了60个点位的土壤样品, 采样时利用5点采样法现场混合后装入聚乙烯自封袋密封保存.土壤样品于45℃以下的烘箱中烘干, 取出动植物残体及碎石等杂物, 四分法取样后用无污染的行星球磨机粉碎至0.074 mm, 装袋备用[19].
称取0.1 g土壤样品于聚四氟乙烯坩埚中, 加少量水湿润, 加入氢氟酸、盐酸、硝酸和高氯酸进行热消解, 所有样品消解处理后, 利用电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-OES)测定Ni和Cr元素的含量[20]; 利用电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)测定Cd、Cu、Pb和Zn元素的含量[21]; 利用原子荧光光谱法(AFS)测定As和Hg元素的含量[22].为保证实验的准确度和精密度, 所有样品进行2次平行测量, 所用试剂均为优级纯, 水均为超纯水.采用国家土壤一级标准物质验证进行质量控制与保证, 测定的相对偏差控制在±10%以内.土壤样品的pH值采用电位法(ISE)进行测定.
1.3 评价方法 1.3.1 土壤环境质量评价模型(1) 单因子污染指数 单因子污染指数可以简单有效地评估重金属污染状况和估计人类活动的影响, 是对某一单项污染指标进行分析评价[23].
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(1) |
式中, Pi为单因子污染指数; Ci为重金属i的实测含量; Si为重金属i的背景值参考值(该省土壤元素背景值).单因子污染指数评价标准见表 1.
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表 1 单因子污染指数评价标准 Table 1 Single factor pollution index evaluation standards |
(2) 内梅罗综合污染指数 内梅罗污染指数法能够反映各污染物对土壤的影响, 具有突出最大污染物对土壤环境质量的优点[24].公式为：
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(2) |
式中, P综为内梅罗综合污染指数; Piavg为单因子污染指数的平均值; Pimax为单因子污染指数的最大值.综合污染指数评价标准见表 2.
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表 2 综合污染指数评价标准 Table 2 Comprehensive pollution index evaluation standards |
(3) 土壤污染分担率 土壤污染分担率可以评价确定土壤的主要污染项目, 污染物分担率从大到小排序, 即反映污染物主次顺序[25].
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(3) |
1980年, 由Hakanson[26]提出的潜在生态风险指数评价法, 不仅考虑重金属的含量, 还要综合考虑多种元素协同作用、毒性水平和环境对重金属污染的敏感性等因素[2], 因此, 它被广泛用于评估土壤环境中的潜在生态风险, 其计算公式为：
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(4) |
式中, RI为重金属综合潜在生态危害风险指数; Eri为单种重金属潜在生态危害系数; i为第i种金属; Ps为重金属质量浓度实测值; Pn为参考值, 以该省土壤背景值为参比; Tr为毒性响应系数, 8种金属As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn的响应系数分别为: 10、30、2、5、40、5、5和1[13].
Hakanson提出的RI生态风险分级标准是根据As、Cd、Cr、Cu、Hg、Pb、Zn和多氯联苯等参数的毒性系数权重之和进行估算, 为减少低估研究区土壤中重金属生态风险的可能性, 因此, 每个生态风险等级对应的RI限值根据重金属种类及其毒性系数进行适当调整, 调整后的综合潜在生态风险指数等级见表 3[8, 26, 27].
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表 3 生态风险评价指数与分级标准 Table 3 Ecological risk evaluation index and grading criteria |
1.3.3 土壤重金属污染源解析方法
(1) 相关性分析 相关性分析是指对两个或多个具备相关性的变量元素进行分析, 从而衡量两个变量因素的相关密切程度.相关性系数的取值范围为-1~1, 相关系数越接近于1或-1, 相关度越强; 相关系数越接近于0, 相关度越弱.相关系数大于0为正相关; 小于0为负相关; 等于0为零相关[28].
(2) 正定矩阵因子分解模型 正定矩阵因子分解模型(美国EPA PMF 5.0)不需要确定源成分谱和受体成分谱, 在因子分解过程中对每个单独的数据点使用误差估计以便更合理处理遗漏和不精确的数据, 避免矩阵分解过程中出现负值, 使结果更具可靠性[29], 因此本研究采用PMF模型来分析土壤中重金属元素的来源.PMF作为多变量因子分析模型, 它将受体原始数据矩阵(X)分解为因子得分矩阵(G)、因子载荷矩阵(F)和残差矩阵(E)[30], 公式如下：
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(5) |
式中, p为因子个数; i为第i个样品; j为第j种元素; Xij为i个样品j种元素浓度构成的i×j矩阵; Gik为因子k对每个样品i的贡献; Fkj为对于每个来源的物种分布; Eij为残差矩阵, 上述计算过程中各参数均无量纲.
在PMF模型中, 基于受限加权最小二乘法迭代计算矩阵X的分解, 该模型的主要目标是优化目标函数Q并使其最小化, 目标函数Q的计算公式为：
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(6) |
式中, uij为第i个样品中第j个元素浓度的不确定度大小, 不确定度Unc根据EPA PMF 5.0用户指南估算[30]：
当每种元素的浓度小于或等于相应的方法检出限(MDL)时, 不确定度值为：
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(7) |
当每种元素的浓度大于相应的MDL时, 不确定度值为：
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(8) |
式中, error fraction为误差分数; concentration为重金属样品浓度; MDL为方法检出限.模型运行过程中, 选取4~7个因子分别进行20次迭代运算, 需根据物种比例残差、信噪比(S/N)、观测值与预测值之间的相关性(r2)和Q值多次重复计算, 直至确定最佳因子数目.
2 结果与讨论 2.1 丘陵区土壤重金属含量分析研究区的土壤重金属含量统计见表 4, 土壤pH的范围为4.18~6.07, 平均值为4.98, 呈酸性土壤.重金属ω(As)、ω(Cd)、ω(Cr)、ω(Cu)、ω(Hg)、ω(Ni)、ω(Pb)和ω(Zn)的范围分别为0.55~19.33、0.05~0.59、4.92~98.92、3.03~40.41、0.02~0.15、1.98~40.03、12.87~64.09和23.12~110.07 mg·kg-1, 平均值分别为4.25、0.14、49.56、17.55、0.06、17.11、30.82和57.28 mg·kg-1.与该省土壤元素背景值[31]相比, As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn分别有4、35、30、21、8、27、24和17个点位超过其背景值; 与全国土壤背景值[32]相比, As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn分别有4、35、27、16、12、12、29和15个点位超过其背景值.变异系数可以反映出土壤重金属污染与人类活动之间的关系, 变异系数越大则说明人类活动的参与度越高[33], 以变异系数为标准对土壤重金属含量变异性进行简单分类：变异系数小于10%, 土壤重金属含量呈现弱变异性; 变异系数介于10% ~100%之间, 土壤重金属含量呈现中等变异性; 变异系数大于100%, 土壤重金属含量呈现强变异性[34].本研究中重金属元素的变异系数在10% ~100%之间, 属于中等变异, 表明研究区土壤重金属可能受到人为活动的影响[14].
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表 4 丘陵区土壤重金属含量统计1)(n=60) Table 4 Soil heavy metal content statistics in hilly areas (n=60) |
研究区土壤重金属在不同类型土地中含量有所不同(图 2), 茶园中土壤重金属元素的平均含量最高, 果园最低, 说明茶园较果园重金属元素更富集, 可能是因为施肥等农业措施对茶园土壤重金属元素的积累有较大的影响[35], 有学者对该省果园土壤与茶园土壤重金属进行研究发现[36], 果园土壤重金属的含量均未超过无公害农产品的土壤环境要求, 而茶园土壤中, Cr、Hg和Pb含量均明显偏高, 与本研究相符.与该省土壤元素背景值相比, 研究区As和Zn元素在不同类型土壤中的平均含量均低于背景值; Cd在水田的平均含量高于背景值; Cr在茶园和林地的平均含量高于背景值, 其中茶园的含量最高; Cu、Hg、Ni和Pb在茶园的平均含量均高于背景值.茶园土壤中重金属来源于土壤母质, 但同时也受到外源重金属的污染, 如化肥农药的不合理使用以及接近公路受汽车尾气排放等污染[37], 导致Cr、Cu、Hg、Ni和Pb的含量较高.
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图 2 丘陵区不同类型土地中重金属含量变化 Fig. 2 Changes in heavy metal content in different types of land in hilly areas |
通过Pi和P综的计算结果得出(表 5), As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn的单项污染指数的均值为0.41、1.42、1.03、0.84、0.75、0.90、0.96和0.83, 范围分别为0.05~1.86、0.50~5.90、0.10~2.06、0.15~1.94、0.30~1.93、0.10~2.11、0.40~2.00和0.34~1.60.通过Pi得出As、Cu、Hg、Pb和Zn属于无污染(安全)和轻微污染(警戒线), Cr和Ni属于轻度污染, 分别占总样点的3%和2%, Cd的污染最为严重, 出现了中度和重度污染.而通过P综可以看出研究区轻度、中度、重度污染所占的比例依次为63%、8%和2%, 无污染和轻微污染的样点占27%.
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表 5 丘陵区土壤重金属污染指数 Table 5 Heavy metal pollution index of soil in hilly areas |
从各元素的综合污染指数和污染物分担率来看, 土壤污染物分担率最大的是Cd, 丘陵区土壤重金属污染程度大小排序为：Cd＞Cr＞Ni＞Pb＞Cu＞Hg＞As＞Zn, 显示出丘陵区土壤受Cd污染较为严重.该地区生产水稻和茶叶, 可能受化肥和农药施用的影响, 使得Cd污染问题引起较多关注[38].
2.3 丘陵区土壤潜在生态风险评价通过对研究区土壤潜在生态风险进行计算(表 6), 结果显示, 研究区土壤重金属单项潜在生态风险指数(Eri)平均值的顺序为：Cd＞Hg＞Pb＞Ni＞Cu＞As＞Cr＞Zn, 除Cd为中等生态风险外, 其余均为低生态风险.从单个重金属的生态风险等级比例来看, 研究区6种重金属As、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn均为低生态风险; 重金属Hg有18.33%的采样点为中等生态风险; Cd有25%的采样点为中等生态风险, 6.66%的采样点为较重生态风险, 1.67%的采样点为重度生态风险.根据综合潜在生态风险指数来看, 60个采样点的重金属生态风险综合指数为39.58~224.15, 低等、中等和重度生态风险所占的比例分别为73.33%、25%和1.67%, 其中重度生态风险的采样点土地利用类型为水田, 其潜在生态风险程度虽然最高, 但重金属含量较低, 低于该省土壤元素背景值, 这与匡荟芬[38]的研究较为一致.在8种重金属元素中, Cd和Hg对研究区土壤重金属综合生态风险指数的贡献最大, 其风险指数之和占综合指数的77.94%, 表明Cd和Hg元素是研究区土壤中的主要污染物, 具有较强的生态风险性, 应引起足够的重视并采取保护措施[13].
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表 6 丘陵区土壤重金属潜在生态风险评价结果 Table 6 Evaluation results of potential ecological risk of soil heavy metals in hilly areas |
2.4 丘陵区土壤重金属污染源解析及相对贡献 2.4.1 相关性分析
研究土壤中重金属的相关性可以推断重金属的来源是否相同, 若各元素之间具有显著正相关, 则表明各元素之间具有相似的来源; 若各元素之间具有显著负相关, 说明各元素的来源存在差异, 甚至有一定的拮抗作用[9].研究区土壤中不同元素之间的相关性分析结果表明(表 7), Ni与Cr和Zn存在显著(P＜0.01)的正相关关系, 表明这3种元素可能具有同一污染源; Cu和Cd之间呈显著性正相关(P＜0.01), 说明这两种元素可能有类似的来源; Cu、Hg和Cr两两之间呈显著性正相关(P＜0.01), 说明这些元素可能有相似的污染源; Pb与As、Cr和Ni之间存在显著负相关, Pb与Cd、Cu和Hg无显著相关性, 表明Pb与其它元素的来源不同甚至可能存在拮抗作用, 因此, Pb可能具有单一来源.
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表 7 丘陵区土壤中不同元素之间的相关性1) Table 7 Correlation between different elements in soils of hilly areas |
2.4.2 PMF解析重金属来源
为了进一步分析研究区土壤中重金属的来源, 采用PMF模型对其来源进行解析.信噪比大于2则代表数据适用于该模型, 信噪比越大则样品检出的可能性越大, 越适合模型[39].本研究数据信噪比均大于8, 说明适合用该模型进行计算.设定因子数(4~7), 将其代入模型依次验证, 经过多次运行调试, 综合考虑Q值、残差值和R2, 当因子数为6时, 大部分参数值在-3~3范围内, 计算结果趋于稳定; 将实测值与模型预测值进行比较(表 8), 发现Cd元素的拟合曲线R2为0.81, 而其它重金属的拟合曲线R2均在0.9以上, 说明测量值与模拟值的相关性很强, 拟合结果也很好, 该因子具有代表性.因此, 本文PMF源解析的最佳因子数为6.
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表 8 实测值与PMF模型预测值拟合结果 Table 8 Fitting results of measured values and predicted values of PMF model |
研究区土壤重金属污染源解析及贡献率如图 3和图 4所示, 因子1对Cu、Hg和Cr的贡献率较高, 其贡献率分别为36.5%、35.8%和33.9%.某铜矿位于研究区内, 黄铜矿的风化和尾矿堆放会引起Cu的积累[40], 矿区开采产生的粉尘会随着大气飘散进入土壤; 矿渣运输过程中, 运输车辆未采取防渗漏措施, 导致洒落在道路上的矿渣会随着雨水径流进入土壤[41, 42], 造成土壤污染.矿渣运输过程中需要大量的运输车辆, Chen等[43]发现在交通密度大的道路周围环境中存在Cr元素的积累; 张爱国等[44]发现汽车尾气的排放会导致土壤中Hg含量过高, 通过大气沉降在土壤中积累.因此, 因子1代表铜矿采选和交通运输组成的混合源.
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图 3 重金属PMF源解析贡献 Fig. 3 Contribution of heavy metal PMF source analysis |
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图 4 土壤重金属不同污染源贡献率 Fig. 4 Contribution rate of different sources of soil heavy metals |
因子2对Cu、Cd和Pb的贡献率相对较高, 其贡献率分别为31.2%、24.6%和20.5%.有研究表明, 交通排放会造成Pb元素的累积, 机动车、农业机械和设备会随着铅排放废气, 造成土壤污染.尽管自2000年起禁止生产、销售和使用含铅汽油, 但铅在土壤中的积累仍然存在[45]; 而Cu可能来源于发动机部件的磨损以及汽油的泄漏[46], Cd在汽车制造过程中通常被用作电镀层以保护汽车材料不受腐蚀[47, 48].研究区内高速公路、国道、省道和乡道贯穿, 交通工具排放的尾气中重金属元素通过大气沉降及空气吸附作用在土壤中积累, 从而造成污染.因此, 因子2代表交通源.
因子3对Hg和Cd的贡献率相对较高, 其贡献率分别为50.6%和41.6%.有研究认为, Hg是农药和化肥的重要成分, 具有挥发性和迁移性, 大量使用农药化肥会对土壤造成严重的影响[9].研究区土壤类型为茶园、林地、水田和果园, 上述的分析发现, 茶园中土壤重金属元素的平均含量最高, 据相关资料显示, 该省80%以上的茶园施用化肥[49].Cd通常来源于农业活动中农药和化肥等的使用[50], 孔樟良等[51]发现长期施用磷肥对茶园土壤镉污染较为明显, 一定程度上造成了重金属Cd的积累.因此, 因子3代表农业活动源.
因子4对Ni、Cr和Zn的贡献率相对较高, 其贡献率分别为54.8%、44%和36%.由丘陵区土壤重金属含量统计表明, 土壤中Ni和Zn元素的平均含量均低于该省土壤元素背景值, Cr的平均含量为背景值的1.03倍, 因此Cr元素除自然源以外, 可能还存在其它来源.黄华斌等[52]通过对九龙江流域农田土壤重金属来源的分析, 发现Ni、Cr和Zn元素为自然源因子.除此之外, 还有大量研究表明Ni、Cr和Zn主要来源于土壤母质, 如针对南方丘陵区酸性土壤[16]、武夷岩茶土壤[53]和哈尔滨市土壤[54]等研究都与本研究的结论较为一致.因此, 因子4代表土壤母质即自然源.
因子5对Pb的贡献率相对较高, 其贡献率为49.9%.生活垃圾及其渗滤液中的重金属离子极易污染土壤[55].有研究表明, 塑料类、厨余和灰土类是村镇生活垃圾中Pb的主要来源[55, 56].研究区内某村存在将生活垃圾堆放在河边以及处理不当的问题, 据调查显示[57], 研究区生活垃圾主要以厨余湿垃圾和干垃圾为主, 绝大部分任意堆积, 没有相应的清运和处理措施, 经雨水冲刷随地表径流进入附近土壤中.因此, 因子5代表生活垃圾排放源.
因子6对As的贡献率相对较高, 其贡献率为73.7%.有研究表明, 土壤中重金属As的含量主要与煤等化石燃料的燃烧有关, 化石燃料的燃烧使大量的烟尘进入空气之中, 烟尘中的重金属随气流扩散并沉积在周围的土壤中[58].研究区内有页岩砖厂和水泥制品厂等工业企业, 在生产过程中燃煤的使用导致排放的废气和粉煤灰通过大气沉降进入土壤, 导致了As元素的积累[9, 59].因此, 因子6为工业活动源.
以上的研究得出, 研究区土壤重金属主要的污染源为自然源、农业活动源、铜矿采选和交通运输组成的混合源、工业活动源、交通源和生活垃圾排放源, 这6种来源的综合贡献率分别为24.8%, 17.7%, 17.7%, 17.6%, 12.0%和10.2%(图 4).总之, 人为活动起着主导作用, 大约75.2%的污染是由人为因素造成的, 特别是农业、铜矿采选及交通运输和工业活动是研究区重金属污染的主要来源.
3 结论(1) 南方某省和全国土壤元素背景值对比, 各种重金属元素均有所超出; 在不同类型土地中重金属的含量有所不同, 茶园中土壤重金属元素的平均含量最高.
(2) 单因子污染指数显示, 研究区大多数重金属为无污染和轻微污染; 内梅罗综合污染指数显示, 土壤重金属呈现轻度、中度和重度污染的样点分别占63%、8%和2%, 无污染和轻微污染的样点占27%; 污染物分担率显示, 土壤受Cd污染较为严重.
(3) 研究区As、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn这6种重金属为低生态风险, Cd和Hg中度及以上风险等级分别占33.33%和18.33%, 其中Cd重度生态风险等级占1.67%.重金属综合潜在生态风险指数的结果显示, Cd和Hg是研究区土壤中生态风险最高的重金属.
(4) 通过PMF模型得出6个污染源：铜矿采选和交通运输组成的混合源是Cu、Hg和Cr的主要污染来源, 贡献率分别为36.5%、35.8%和33.9%; 交通源是Cu、Cd和Pb的主要污染来源, 贡献率分别为31.2%、24.6%和20.5%; 农业活动源是Hg和Cd的主要污染来源, 贡献率分别为50.6%和41.6%; 自然源是Ni、Cr和Zn的主要污染来源, 贡献率分别为54.8%、44.0%和36.0%; 生活垃圾排放源是Pb的主要污染源, 贡献率为49.9%; 工业活动源是As的主要污染源, 贡献率为73.7%.
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