2022, Vol. 43
2. 中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院, 北京 100083
2. School of Chemical & Environmental Engineering, China University of Mining and Technology-Beijing, Beijing 100083, China
我国是世界上为数不多的矿产资源总量丰富且矿种齐全的大国之一[1, 2], 现已发现矿产173种[3].矿产资源是人类发展的重要物质基础, 随着经济和社会的发展, 矿产资源的开采量不断增加[4~6].多年来大量矿产资源的开发与利用造成了诸多矿山土壤重金属污染问题.长江经济带作为我国重要的矿产资源基地和资源安全保障核心区域[7, 8], 面积占全国总面积的21.4%, 横跨我国东、中和西三大地势阶梯, 地质地貌复杂多样, 涉及多个重要成矿带.文献[9]显示, 长江经济带矿产资源丰富, 就储量而言, 金属矿产中锂矿储量占全国的92.1%, 钨矿、锡矿、锑矿和铜矿分别占74.4%、52.8%、43.1%和36.3%; 非金属矿产中磷矿与普通萤石储量占比超84%.就矿山数量而言, 共计3.5万个矿山, 占全国矿山总数的45.2%.就产量而言, 锑矿和钨矿产量占全国总量的80%以上, 锡矿产量占70%, 铜矿和锰矿产量占42%以上.长江经济带矿山地质环境重点治理区197个, 占全国37.60%.长江经济带矿产资源产能大, 但资源综合利用效率不高, 资源开发与生态环境保护矛盾突出.
矿山开发过程不仅造成地表破坏、植被数量下降和水土流失等环境问题, 且废渣和粉尘等介质将含有重金属污染物通过多途径进入矿山周边土壤中[10, 11], 造成矿山土壤污染.文献[12]显示, 我国土壤环境状况总体不容乐观, 工矿业废弃地土壤污染问题突出, 以重金属污染为主.由于土壤重金属污染具有隐蔽性和滞后性等特性, 我国早期对土壤重金属污染关注度不高, 随着“镉米”等事件频发, 土壤重金属污染环境风险问题凸显.近年来, 我国先后发布实施了土壤污染防治相关法律、行动计划[13, 14], 针对土壤重金属污染问题采取了一系列有力措施.但目前土壤污染问题依旧突出, 历史遗留等问题短期内难以彻底解决[15, 16].
目前与长江经济带矿山土壤重金属污染的相关研究综述文章较少, 例如: 方传棣等[7]的研究统计分析了长江经济带33个地区的矿区土壤重金属元素含量, 并分区评价了污染特征; Li等[17]的研究在2014年针对全国矿山进行重金属污染评价, 并对这些污染物对人体健康构成的风险进行了量化.但上述研究未针对长江经济带整体从矿山土壤重金属污染状况和分布趋势、不同资源类型污染和人体健康风险等角度进行评价.因此, 本文收集近15年来长江经济带各地区矿山土壤重金属污染相关文献, 通过区域角度研究长江经济带矿山土壤重金属的总体污染状况, 分析其重点污染区域和分布规律, 评价人体健康风险, 以期为我国长江经济带矿山土壤重金属污染防控与矿山修复提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 数据收集与处理本文通过Web of Science、知网和万方等全文数据库, 以中文“矿山”、“土壤重金属”和英文“mining area”、“soil heavy metals”、“China”作为检索关键词, 检索2006~2020年期间有关我国矿山土壤重金属污染的相关研究, 初步筛选出研究区域为长江经济带的相关文献, 舍去检索结果中未表明采样点位、矿产类型、重金属含量和采样与检测方法不符合相关规定的文献, 最终筛选出105篇(对应6 438个采样点、353个样本数据)有效文献用于进一步分析, 收集各文献中矿区重金属含量均值、所在地、采样点经纬度和矿产资源类型等信息.其中所涉及的重金属为美国环保署(USEPA)指定的优先控制污染物名单中的8种重金属: Cd、Hg、As、Cu、Pb、Cr、Zn和Ni[18].旨在总结长江经济带矿山土壤重金属污染状况和评价人体健康风险, 为矿山生态修复与相关管理部门制定防控措施提供一定的依据.上述105篇文献中包含长江经济带内各典型矿山, 如: 江西省的德兴铜矿山是亚洲第一大铜矿[19~21]; 贵州万山汞矿山是国内现存开采时间最早、历史最长且规模最大的汞矿[22, 23], 文献覆盖了有矿产资源重点开采区的长江经济带各省份.虽然本文可能未检索出近15年间所有的长江经济带矿山土壤重金属相关研究成果, 但作者认为所搜集文献基本能代表长江经济带矿山土壤重金属研究的主要成果, 这对了解长江经济带矿山土壤重金属的污染现状和分布规律具有一定的参考价值.
1.2 土壤污染评价方法 1.2.1 普通克里金空间插值克里金插值法(Kriging)又称为空间局部插值法, 是以变异函数理论和结构分析为基础, 可在有限区域内对区域化变量进行无偏最优估计, 是最常用的地统计方法之一[24].本研究采用普通克里金插值法进行空间插值, 通过确定待插点周围采样点的权重来求取待插点的近似值.在插值过程中, 选择插值的变量类型为半变异函数.
1.2.2 地累积指数法地累积指数法(index of geoaccumulation)是20世纪60年代末由Müller[25]提出用于研究沉积物及其他物质中重金属污染程度的定量评价方法, 该法能够反映土壤重金属污染分布特征, 同时考虑人为污染因素、环境地球化学背景值和自然成岩作用的影响[26], 近年来被国内外学者广泛应用于土壤重金属污染评价中[27], 其公式为:
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式中, Igeo为地累积指数; Ci为土壤中重金属i的实测含量, mg ·kg-1; K为表征岩石地质和沉积特征等影响背景值变化的系数(通常取K=1.5); Bi为土壤中重金属i的地球化学背景值.根据Igeo的计算结果, 可将重金属分为7个等级(表 1).
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表 1 地累积指数级数 Table 1 Classification of geoaccumulation index |
1.2.3 人体健康风险评价
土壤重金属往往通过3种途径被人体摄入并危害人体健康: 经口摄入土壤、皮肤接触土壤和吸入土壤颗粒物[28], 即人体日均暴露ADD经口摄入、ADD皮肤接触和ADD呼吸吸入 [mg ·(kg ·d)-1]计算公式分别如下[29]:
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(2) |
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(3) |
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(4) |
式中, Ci为样本点中i重金属含量, mg ·kg-1; 其他参数值(见表 2)来源于《污染场地风险评估技术导则》(HJ 25.3-2014)推荐值、USEPA暴露因子手册和国内外相关研究[27~30].
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表 2 健康风险评估模型暴露参数 Table 2 Model exposure parameters of health risk assessment |
根据污染场地风险评估技术导则, 对于健康效应的分析分为致癌效应和非致癌效应[28], 其中非致癌效应通过单个重金属i的非致癌风险指数(HQi)和总非致癌风险指数(HI)表示, 致癌效应通过单个重金属i的致癌风险指数(CRi)和总致癌风险指数(CRI)表示, 其计算公式如下:
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(7) |
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(8) |
式中, i为某重金属; j为某暴露途径; RfD为参考剂量, mg ·(d ·kg)-1; SF为斜率系数, kg ·d ·mg-1; 其具体参考值见表 3[27, 28, 30].
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表 3 重金属不同暴露途径的参考剂量(RfD)和斜率系数(SF) Table 3 Reference doses and slope coefficient of different exposure pathways for heavy metals |
2 结果与讨论 2.1 矿山土壤重金属污染水平与空间分布特征
所收集文献中矿山分布于长江经济带10个省市(上海市未涉及), 主要集中在贵州、湖南、安徽和云南, 如图 1所示.矿产资源类型涵盖了煤矿、金属矿和化学矿, 主要为煤矿和金属矿, 其中煤矿和铅锌矿均有94个样本数据, 其次为铜矿和锡矿分别有64个和20个样本数据, 其余各矿种均小于20个.
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矿产资源重点开采区数据来源于国家自然资源和地理空间信息基础数据库 图 1 长江经济带矿山土壤重金属点位分布 Fig. 1 Distribution of soil heavy metals in the mining area of the Yangtze River Economic Belt |
长江经济带矿山土壤8种重金属污染含量如图 2所示, 结果表明矿山土壤重金属含量均值均已经远超长江经济带土壤环境背景值[31].其中Cd、Hg、Zn、Pb、As、Cu、Ni和Cr元素含量平均值(18.08、8.09、1465.02、425.18、136.30、148.81、73.93和123.19mg ·kg-1)超标倍数分别为100.85、79.95、18.32、14.35、10.57、5.41、2.36和1.73倍, 最严重为Cd和Hg均表现出显著地累积.除Cr以外其余7种元素含量超长江经济带背景值的样本点数均占73%以上, 比例最大为Cd和Hg, 分别有86.40%和83.69%.参考《土壤环境质量建设用地土壤污染风险管控标准(试行)》(GB 36600-2018)第一类用地筛选值[未规定的总铬和锌沿用《土壤环境质量标准》(GB 15618-1995)二级标准], 8种重金属均存在部分点位超过筛选值情况, 其中As、Zn、Pb和Hg含量均值超筛选值, 超标倍数分别为6.82、5.86、1.06和1.01倍, 而其样本点数超筛选值比例分别为55.94%、41.52%、22.09%和10.64%.综上所述, 长江经济带矿山土壤应当聚焦于Cd、Hg、As和Zn的污染.其中Cd是困扰中国粮食安全的一个重要难题之一[32, 33], 针对Cd污染应进一步加强对长江经济带地区“镉米”的防控, 健全监督管理制度严防镉超标粮食流入餐桌[34, 35]; 随着文献[36]于2017年正式生效[37], 加强对Hg排放和释放的监督管理, 由于汞污染土壤修复过程中存在向外界环境释放Hg污染的可能性[38, 39], 针对汞矿山土壤污染应更加谨慎地选择修复方式.
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图 2 长江经济带矿山土壤重金属含量箱线图 Fig. 2 Boxplots of heavy metal concentrations in mine soil of Yangtze River Economic Belt |
使用ArcGIS 10.6软件地统计模块中普通克里金插值法, 对收集到的353个样本点经纬度和8种重金属含量进行插值分析, 得到长江经济带8种重金属含量的空间分布, 如图 3所示.其中Pb和Zn含量超过第一类用地筛选值的区域面积分别占总面积的60.44%和94.26%, 两者地球化学性质相近, 在自然界中原生矿床常共生[40], 污染常具有较高的相关性, 本研究结果显示两者空间分布特征较为一致且均呈岛状空间分布特征, 其高值区主要位于成都的大邑县、重庆市和杭州市, 其次为贵州的六盘水市和湖南的长沙市. Cr含量超筛选值的面积仅占10.35%, 其中安徽的淮北市、江西的赣州市和贵州的黔西南布依族苗族自治州污染含量相对偏高.Hg含量存在79.63%的面积超过筛选值, 污染相对集中, 高值区主要集中在贵州铜仁市万山区, 这是由于贵州汞矿的储量和产量均居全国首位[41], 其高值区同长江经济带的Hg矿资源分布较为一致. Cd含量超过筛选值的面积占48%, 高值区主要分布在怀化市、长沙市和杭州市等. As含量超过筛选值的面积占83.7%, 其高含量主要分布在江苏和安徽的北部、贵州南部和湖南的南部地区.Ni含量超筛选值的面积仅占14.12%, 整体污染较轻, 高值区主要分布在湖南省的怀化市和贵州的六盘水市. Cu含量几乎不存在超筛选值区域, 含量相对偏高的区域主要为绍兴市和黄石市周边区域, 总体污染状况符合铜矿分布特征[42].
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图 3 长江经济带矿山土壤重金属空间分布 Fig. 3 Spatial distribution of heavy metals in mine soil of the Yangtze River Economic Belt |
采用地累积指数法对长江经济带矿山土壤中8种重金属进行评价, 其Igeo平均值从大到小的顺序为: Cd>Hg>Pb>Zn>Cu>As>Ni>Cr, 其地累积指数等级分布情况如图 4所示.其中Cd污染最为严重, Igeo平均值为3.98, 其极度污染占40%, 近65%位点的Cd污染达到了中污染以上; Hg的Igeo平均值为3.05, 极度污染占18%, 中污染以上占61%左右; Pb和Zn的Igeo平均值分别为1.48和1.40, 其极度污染分别占8%和12%, 中污染以上分别为39%和32%; Cu和As的Igeo平均值分别为1.08和0.77, 极度污染分别占3%和4%, 中污染以上占比分别为23%和20%; Ni和Cr不存在重度污染以上的位点, 中污染以上占比均不超过10%.即长江经济带矿山土壤重金属污染地累积指数评价结果显示: 矿山土壤中Cd和Hg污染最严重, 其次则为Pb、Zn、Cu和As, Ni与Cr污染较轻.
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图 4 矿山土壤重金属污染地累积指数分级分布 Fig. 4 Class distribution of Igeo for heavy metals in mine soil |
按不同矿山资源类型进行统计分析, 其平均地累积指数Igeo如图 5所示.锡矿最为突出的污染元素为Cd和As, Igeo平均值处于极度污染级别; 其次为Pb、Zn和Cu, 处于中污染-重污染之间; 而Cr、Hg和Ni污染相对不突出, Igeo平均值小于1, 处于中污染以下.其评价结果同张德刚等[43]和姚航等[44]关于锡矿山土壤污染的研究结果基本相符, 即锡矿山土壤污染治理中应主要重视Pb、Cd、As、Zn和Cu等污染的治理.铅锌矿山周边土壤中以Cd污染严重, 评价结果显示为极度污染; 其次则为重污染的Pb、Zn和Hg, 而As、Ni、Cu和Cr污染较轻.徐佩等[45]研究表明铅锌矿山区域表层土壤Cd、Pb和Zn污染最重, Cr偶有超过背景值, 吴迪等[46]研究表明在铅锌矿山土壤中Cd、Zn、Hg和Pb已达到极强污染程度, 而Cr污染是最轻的, 同本研究结果一致.煤矿总体Igeo均较低, 仅Cd与Hg处于中污染级别, 与Liu等[47]的研究结果相符.铜矿总体污染较轻, 主要为Cd、Hg和Cu这3种污染, 评价结果显示处于中污染级别.
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图 5 长江经济带不同类型矿山Igeo平均值 Fig. 5 Average Igeo values of heavy metals for different types of examined sampling sites in mine soil of the Yangtze River Economic Belt |
长江经济带矿山土壤8种重金属非致癌与致癌风险评价结果如表 4所示.就单一重金属不同暴露途径的非致癌风险而言, 成人和儿童的HQi值大小依次均为: 经口摄入>呼吸吸入>皮肤接触, 即经口摄入途径是非致癌风险的主要途径.3种暴露途径共同作用下不同重金属的非致癌风险指数大小为: As>Pb>Cd>Cr>Hg>Zn>Ni>Cu, 其中As非致癌风险最大, HQAs小于1, 表明单一重金属作用对人体尚不形成非致癌风险.但成人和儿童的总非致癌风险指数HI均大于1, 因此长江经济带矿山土壤重金属整体对人体构成非致癌健康风险.致癌风险指数CRi在不同暴露途径中的排序与非致癌风险相同, 即致癌风险主要暴露途径也为经口摄入, 其中成人与儿童经口摄入CRi分别为1.63×10-4和2.92×10-4, 均大于10-4, 即对人体健康已经构成了致癌风险.不同重金属成人致癌风险指数大小为: Cr>As>Cd>Pb, 儿童为: As>Cd>Cr>Pb, 其中儿童的致癌风险指数CRCd与CRAs均大于10-4, 即Cd和As污染单独影响下对儿童已构成致癌风险, 总致癌风险指数CRI成人与儿童均大于10-4, 表明4种重金属整体作用下对人体构成致癌风险.
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表 4 长江经济带矿山健康风险表征指数 Table 4 Characterization index of mine health risk in Yangtze River Economic Belt |
本文采用更加严格的儿童暴露参数对长江经济带非致癌风险空间分布进行评估, 如图 6所示.其中77%点位的总非致癌风险指数(HI)小于1, 即大多数样本点非致癌风险可忽略.其高非致癌风险点位大多数分布在长江的中上游, 主要分布在贵州省、湖南省、重庆市、四川省和云南省; 仅存两个点位HI大于10, 分别在贵州省和重庆市, 而该水平下会对人体产生慢性致毒效应.长江中下游的安徽、浙江和江苏省仅存在个别点位总非致癌风险指数HI大于1, 湖北省和江西省则所有样本点的HI均小于1.综上所述, 长江经济带矿山土壤重金属中上游非致癌风险同下游相比较高.
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图 6 长江经济带矿山土壤重金属非致癌健康风险指数分布 Fig. 6 Distribution map of non carcinogenic health risk index of heavy metals in mine soil of Yangtze River Economic Belt |
长江经济带矿山土壤重金属总致癌风险(CRI)分布如图 7所示, 在As、Cd、Cr和Pb复合作用下近50%的点位CRI大于10-4, 存在致癌的风险.同非致癌风险相比, 总致癌风险更加突出, 长江经济带每个省份均存在总致癌风险CRI大于10-4点位, 其中四川省72%的点位CRI大于10-4, 贵州省、湖南省和云南省分别有67%、66%和55%的样本点的CRI大于10-4, 安徽省、江西省和湖北省样本点中分别有33%、33%和38%点位的CRI大于10-4, 而江苏省、浙江省和重庆市内CRI大于10-4的样本点数低于25%.就长江经济带整体而言, 长江中上游各省市致癌风险明显高于长江经济带下游.
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图 7 长江经济带矿山土壤重金属致癌健康风险指数分布 Fig. 7 Distribution map of carcinogenic health risk index of heavy metals in mine soil of Yangtze River Economic Belt |
(1) 长江经济带矿山土壤重金属含量均值均已超过长江经济带土壤环境背景值, 其中Cd和Hg存在明显的富集; 各重金属均存在部分位点超筛选值, 而Pb、Hg、As和Zn含量均值超过我国土壤污染筛选值.克里金插值法结果表明Pb、Zn、Hg和As含量超筛选值的区域面积占长江经济带总面积的60%以上, Cd占48%, 其余则占比低于15%.
(2) 土壤污染评价结果表明长江经济带矿山土壤8种重金属污染程度依次为: Cd>Hg>Pb>Zn>Cu>As>Ni>Cr, 其中污染程度最严重的为Cd, 近64.46%位点达到了中污染以上.不同资源类型中, 锡矿和铅锌矿污染较其他矿种而言较为突出, 其中锡矿中Cd和As与铅锌矿的Cd为极度污染级别; 而铜矿和煤矿各污染物均处于中污染及其以下级别.
(3) 人体健康风险评价结果表明经口摄入是长江经济带矿山土壤重金属非致癌和致癌风险的主要暴露途径; 单一重金属作用对人体不构成非致癌风险, 但As或Cd两者单独作用可对儿童均构成致癌风险; 总非致癌和致癌风险指数对成人和儿童均处于不可接受范围内.就空间分布而言, 非致癌风险和致癌风险均在长江中上游的贵州省、湖南省、重庆市、四川省和云南省等较为突出.
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