环境科学  2022, Vol. 43 Issue (7): 3508-3522   PDF    
基于长时序"地-星"数据的京津冀大气污染时空分布及演变特征
王耀庭1, 殷振平2, 郑祚芳1, 李炬1, 李青春1, 孟春雷1, 李威3     
1. 北京城市气象研究院, 北京 100089;
2. 武汉大学遥感信息工程学院, 武汉 430079;
3. 国家气候中心, 北京 100081
摘要: 为了促进区域社会经济与生态环境协调发展, 构建美好人居环境, 精准防污治污, 对大气污染有准确充分了解, 开展对京津冀大气污染状况深度摸排和普查.基于2014~2019年6 a地面环境观测数据和2000~2019年卫星数据, 分析大气污染在不同尺度时间和空间上的分布特征和演变态势.结果表明: ①站点PM2.5日均值浓度显示, 京津冀污染呈现天数多、等级重和总体向好的特征.污染主要发生在10月到次年4月, 占近半年时间.张家口PM2.5表现最优, 其次秦皇岛; ②卫星近20年PM2.5年平均浓度呈现出平原大于山区, 城市大于郊区的空间分布特征.时间上呈现出四阶段双峰结构的“M”型演变特征, 从2000年开始逐渐增加, 2006年出现第一峰, 2007年开始逐渐降低, 直到2012年. 2013年骤升为第二高峰, 之后逐年降低, 到2017年; ③基于卫星每10 a的月平均AOT数据看月度变化特征, 总体上, 第一时间段(2000~2009年)的AOT月均值大于第二时间段(2010~2019年)同月, 最大值在7月, 最小值在12月.张家口和承德近20年月平均AOT变化微弱, 平原地区季节差异和空间差异显著; ④站点观测的O3-8h日均值表明, 京津冀O3-8h浓度良好等级频发, 出现时间广, 3~10月.轻度污染等级至少出现7次, 未出现中度及以上污染等级; ⑤地面观测SO2日均值表明, 未出现轻度及以上等级污染, 良好等级污染出现在冬季, 且多以连续几日污染形式出现; ⑥对AQI数据分析发现, 2015~2019年, 北京AQI优级占比从27%依次增加到38%, 天津AQI良好等级占比依次从44%增加到64%.邯郸AQI优级占比最高出现在2016年, 仅占9%; ⑦基于卫星近20年的月平均SO2数据表明, 高值区出现在邯郸、邢台和石家庄, 低值区在张家口和承德. 20 a平均NO2数据表明高值中心在北京、天津、唐山、邯郸、邢台和石家庄.
关键词: 京津冀      大气污染      时空特征      演变态势      环境调查      气溶胶光学厚度(AOD)     
Spatial-temporal Distribution and Evolution Characteristics of Air Pollution in Beijing-Tianjin-Hebei Region Based on Long-term "Ground-Satellite" Data
WANG Yao-ting1 , YIN Zhen-ping2 , ZHENG Zuo-fang1 , LI Ju1 , LI Qing-chun1 , MENG Chun-lei1 , LI Wei3     
1. Institute of Urban Meteorology, China Meteorological Administration, Beijing 100089, China;
2. School of Remote Sensing and Information Engineering, Wuhan University, Wuhan 430079, China;
3. National Climate Center, Beijing 100081, China
Abstract: This study aimed to promote the coordinated development of regional social economy and ecological environment, build a better living environment, accurately prevent and control pollution, and carry out in-depth surveys and general surveys of air pollution in Beijing, Tianjin, and Hebei. Based on 6 years (June 2014 to December 2019) of ground environmental observation data and satellite data from 2000 to 2019, the distribution characteristics and evolution trend of air pollution in different time and spatial scales were analyzed. The results showed that: ① according to the daily average concentration of PM2.5 at the sites, the pollution in the Beijing-Tianjin-Hebei region showed the characteristics of more days, heavy levels, and overall improvement. Pollution mainly occurred from October to April of the following year, accounting for nearly half a year. The pollution level of PM2.5 was the best at Zhangjiakou, followed by Qinhuangdao. ② Based on the 20-year average PM2.5 annual average concentration data retrieved from satellites, the PM2.5 concentration presented a spatial distribution characteristic in which that in the plains was higher than that in mountain area, and PM2.5 concentration in the city was higher than that in the suburbs. PM2.5 concentration changed with time, showing a four-stage bimodal structure of "M"-type evolution characteristics, which gradually increased starting in 2000; the first peak appeared in 2006 and gradually decreased from 2007 to 2012. It rose sharply to the second peak in 2013 and then decreased yearly until 2017. ③ The monthly average AOT data based on satellites every 10 years indicated that the value of AOT in the first time period (2000-2009) was larger than that in the same month of the second time period (2010-2019). The maximum value was in July, and the minimum value was in December. The monthly average AOT in Zhangjiakou and Chengde changed slightly over the past 20 years, and the seasonal and spatial differences were significant in the plain area. ④ Judging from the daily average value of O3-8h observed at the stations, good levels of O3-8h concentrations in the Beijing-Tianjin-Hebei area occurred frequently and widely from March to October. There were at least seven instances of light pollution levels, and the moderate pollution levels and above were not observed. ⑤ The daily average value of SO2 observed on the ground showed that there was no light pollution or above; the good pollution level occurred in winter, and most appeared in the form of pollution for several consecutive days. ⑥ The analysis of AQI data revealed that from 2015 to 2019, the proportion of AQI excellent grades in Beijing increased from 27% to 38%, and the proportion of Tianjin AQI good grades increased from 44% to 64%. The highest proportion of Handan AQI superior grades appeared in 2016, accounting for only 9%. ⑦ The 20-year monthly average concentration of SO2 data based on satellites showed that high-value areas were in Handan, Xingtai, and Shijiazhuang, and low-value areas were in Zhangjiakou and Chengde. The 20-year average NO2 data showed that the high-value centers were in Beijing, Tianjin, Tangshan, Handan, Xingtai, and Shijiazhuang.
Key words: Beijing-Tianjin-Hebei      air pollution      spatio-temporal characteristics      evolution      environmental investigation      aerosol optical depth(AOD)     

京津冀地区因特殊的地理位置和气象条件, 突出的大气污染问题已经引起政府、公众和学术界的普遍关注[1].污染物扩散及影响要素, 已成为环境科学和可持续发展研究的重要部分[2, 3].对大气环境乃至气候变化的研究, 学者们多从大气气溶胶入手.它一方面通过吸收和散射太阳辐射而直接影响地气系统的辐射平衡, 即直接辐射气候效应; 另一方面, 它作为云的凝结核影响云的光学特性、云量及云的寿命, 产生间接效应.但这种效应很复杂, 不仅与气溶胶的成分、光学属性和混合程度有关[4, 5], 还与下垫面性质、云及气溶胶的垂直分布有关[6].对气溶胶的观测, “地-星”各有优势, 地基观测精确, 常用来验证卫星遥感数据.卫星遥感空间覆盖面广, 时续性好.在气溶胶光学特性中, 大气气溶胶光学厚度(AOD或AOT)是研究气溶胶的基本光学参数, 卫星遥感凭借广泛空间覆盖率和多要素同步采集等优势可以提供长时间观测, 比如MODIS提供2000年以来的AOT观测数据, 已在环境等领域广泛应用.在大气污染方面最广泛的应用是根据AOD估算近地面PM2.5(空气动力学直径小于2.5μm的细颗粒物)、PM10浓度状况, 有研究表明二者之间的相关性达到0.7以上[7].因此在相当程度上可以利用卫星反演的气溶胶粒子有效半径和AOD估算大气污染物(颗粒物等)的浓度分布及其输送[8, 9]. Green等[10]的研究分析比较了美国地区GOES和MODIS AOD与地表PM2.5和PM10浓度, 讨论了利用GOES和MODIS卫星AOD产品结合模式预报地表PM2.5和PM10浓度的潜力.用卫星AOD产品估计地表PM2.5浓度时, 必须考虑气溶胶粒子尺度分布、大气相对湿度和边界层高度的季节及日变化[11, 12].

PM2.5是呼吸道、心脏病和肺部疾病的主要污染物质之一[13].PM2.5污染在中国已经成为一个极端的环境和社会问题[14], 引起了国内外学者的广泛关注[15, 16], 主要集中在研究PM2.5的成分来源[17~19]、时空分布特征[20, 21]、污染特征[22]、对健康[23]和对社会经济的影响[24]. Zhou等[25]研究了PM2.5的时空演变规律和驱动因素, 也有从长时间序列上研究PM2.5的时空演变[26~28].近年来, 学者们对京津冀地区大气污染的时空分布、来源、传输和气象条件的影响等方面进行了广泛研究[29~32], 成果丰富.传统的污染物地面监测多来自于环境保护部门的地面监测网.我国于2012年才将PM2.5纳入监测指标体系, 2013年, 在74个城市建立PM2.5的常规监测点, 站点数量有限且分布及其不均匀, 并且在不同年份具有不同的数量和测量频率范围, 对了解PM2.5在内的各类污染物的时空分布存在很大的局限性.卫星遥感技术可以提供区域尺度乃至全球尺度上包含AOD在内的各种大气成分分布信息, 为认识不同时空尺度上的污染分布、来源以及区域间传输过程提供有效手段[33].

除了PM2.5, 还有臭氧(O3)、NO2和SO2等大气污染物.近地层臭氧污染是当前国内大气复合污染的常见污染形式之一, 与PM2.5一起被认为是影响空气质量的最主要的两种大气污染物[34].了解区域尺度上O3浓度的时空聚集变化规律不仅有利于认知大气污染现状, 评估其对人体健康和生态环境的影响, 还可为开展针对性的PM2.5和O3协同控制措施提供科学参考.约90%的O3存在于平流层, 仅有10%左右的O3在对流层[35].虽然只是10%, 但是当O3浓度增高, 则会对人体的健康造成危害.且作为强氧化剂, 在对流层的许多化学过程中起重要作用, 是光化学烟雾的主要标志物.城市中O3的大部分是由NOx、CO和VOCs等前体物在合适的气象条件下反应生成的[36]. Ding等[37]的研究基于探空数据, 对北京地区1995~2005年间对流层下部O3浓度进行分析发现, 每年以2%的速率增加.Tang等[38]的研究发现2001~2006年间φ(NOx)以每年(3.9±0.5)×10-9的速率下降, 但是φ(O3)以每年(1.1±0.5)×10-9的速率上升.贺克斌等[39]的研究指出, 低空O3已逐渐成为大气污染的核心物质之一, O3的含量对颗粒物的生消也有重要的作用.主要来源于火山爆发和化石燃料燃烧产生的SO2也是大气中重要的污染物之一[40]; 高浓度的SO2一方面污染环境, 通过气粒转化氧化形成硫酸盐气溶胶, 降低大气能见度, 通过其直接和间接辐射强迫作用影响全球和区域气候和环境变化[41]; 另一方面SO2会造成大面积酸雨, 降低农作物产量和破坏生态系统. Schichtel等[42]的研究分析了美国1980~1995年的霾变化趋势, 认为SO2排放量的下降直接影响霾日数, 发现在这期间霾日下降10%, 美国东部的SO2也大约下降了10%.同时, 高浓度的NO2对重污染的形成起到促进作用[43].

上述研究成果对京津冀大气污染现状调查、深入认识大气污染特征及污染成因有重要参考意义, 但这些研究多是针对某一区域和/或短时间序列, 研究单元相对小或基于单个大气污染要素开展了长时间序列的分析.难以准确揭示PM2.5在内的各种污染物的时空分布特征和演变态势.目前通过“地-星”结合, 进行大区域、长时序和多要素综合开展污染背景普查的研究还不多见.本文拟利用长时间序列“地-星”观测数据, 在较大空间区域上研究污染物在不同时间和空间上呈现的特征和演变态势, 摸清污染物浓度水平、空间差异和变化趋势, 以期为评估和改善我国京津冀地区空气质量提供数据支持和理论支撑, 并为了解京津冀地区大气污染物扩散及输送规律提供依据, 也为对京津冀乃至全国范围内的相关领域研究以及污染防控提供科学合理的借鉴性依据.

1 材料与方法 1.1 研究区概况

京津冀地处东经113°27′~119°50′, 北纬36°05′~42°40′之间, 属温带大陆性季风气候, 四季分明.东临渤海、西为太行山山地, 北为燕山山地, 地势西北高、东南低, 总面积21.54×104 km2, 见图 1.

图 1 京津冀地区地形和大气环境监测站点分布示意 Fig. 1 Distribution of the terrain area and pollutant observation sites in Beijing-Tianjin-Hebei

1.2 数据来源

本研究采用的数据来自京津冀地区空气监控网络和互联网上面向社会分发的卫星产品, 鉴于这些数据在加工生产过程中已经过各种预处理和质控, 在本研究中仅做缺测值等这种简单的数据修订.由于研究区域广、数据量大并受篇幅所限, 根据区域特点, 选择PM2.5、O3-8h和SO2为地面大气污染监测要素.在城市代表性方面, 选择北京、天津、石家庄, 东部近海唐山、秦皇岛, 东部平原沧州, 南部邯郸, 西部保定, 北部山区张家口, 共9个城市为代表展开分析.

1.2.1 地面观测数据

本研究采用来自中华人民共和国生态环境部(http://www.mee.gov.cn/)提供的京津冀90个观测站点在2014~2019年的PM2.5、SO2、O3-8h逐时环境监测数据.

1.2.2 气溶胶光学厚度和年平均PM2.5浓度数据

AOD数据来自NASA兰利(Langley)研究中心基于MISR卫星平台得到的产品.该产品同化了多种气象观测要素和卫星数据, 空间分辨率为0.5°×0.5°.产品经过严格验证, 供全球免费使用.提取出京津冀2000年3月至2019年12月的月平均AOD数据.PM2.5浓度数据来自于NASA和哥伦比亚大学联合反演的全球逐年PM2.5格网产品(http://earthdata.nasa.gov).根据地面PM2.5观测数据和同期的MODIS、SeaWiFS和MISR这3个卫星平台的AOD产品, 利用戈达德地球观测系统化学传输模型GEOS-Chem得到该地区PM2.5的综合估算值, 最后使用地理加权回归模型(GWR), 将格点上的PM2.5浓度外推到2000年[44].从而得到2000~2017年长时序PM2.5格点数据, 空间分辨率为0.01°×0.01°. 文献[45]对该数据集质量进行评测, 表明该数据集有较高的精度, 加上GWR后, 各统计指标精度明显上升.已有学者应用该数据进行广泛研究[46~49], 说明该遥感数据能客观呈现中国地区的PM2.5浓度分布[50].

1.2.3 SO2和NO2数据

SO2数据来自OMI卫星产品(http://projects.knmi.nl/omi/research/product/), 时间从2004年10月至2019年5月, 空间分辨率为0.25×0.25°.NO2数据是基于GOME (global ozone monitoring experiment)、SCIAMACHY (scanning imaging absorption spectrometer for atmospheric chartography)和GOME-2卫星得到.利用GEOS-Chem数值模式生成空间分辨率为0.1°×0.1°的栅格数据.

1.3 研究方法

本研究采用常规数理统计方法和地理学及生态学中常用的时空格局分析法.各种卫星数据的处理及可视化均采用MeteoInfo软件[51].

2 结果与分析 2.1 地基实测污染物年际变化特征 2.1.1 基于地面实测的PM2.5浓度时间空间分布特征

图 2为基于地面环境监测数据绘制的京津冀2014~2019年9个城市PM2.5日均值浓度和污染等级时序, 等级划分依据参见文献[52].从中可知, 6年来9个城市PM2.5日均值污染浓度及等级呈现出“多”、“重”、“同步”和“向好”的共性.污染天数“多”: 每年有占据近半年的天数发生污染, 中南部地区污染天数尤其多.污染等级重: 通常在中度及以上等级.中度及以上等级污染日数超过100 d的有保定(2015年, 128 d)和石家庄(2016年, 108 d), 具体数据见图 3.污染呈现出较好的“同步性”: 京津冀PM2.5污染各个季节均有发生, 但主要在10月至次年4月.比如2017年第一季度, 全区域都有重度及以上等级污染情形出现.5~9月, PM2.5污染等级为优级的天数最多.从2014~2019年, 每年PM2.5污染存在差异, 但总体趋势是“向好”发展, 2019年每个城市PM2.5优级天数明显多于其余年.

图 2 9个城市2014~2019年地面观测PM2.5日均浓度年际变化特征 Fig. 2 Interannual variation in PM2.5 daily average concentration based on observation in nine cities from 2014 to 2019

图 3 9个城市2014~2019年PM2.5中度及以上污染等级天数和合计天数 Fig. 3 Number of days and total days of PM2.5 moderate and above pollution level in nine cities from 2014 to 2019

PM2.5污染呈现出随地区有明显的区域差异.位于区域北部的张家口地区, 2014年不仅污染频次很高, 而且污染等级中度、重度和严重程度等级均有出现.之后每年PM2.5虽有污染情形出现, 甚至还出现严重及以上污染等级, 如2015年12月、2016年的3月和11月, 2017年的2月和5月以及2018年4月, 但是每年PM2.5浓度以优级占绝大多数.秦皇岛2016年出现多次良好等级污染, 2017年出现严重等级污染.

北京2014~2016年污染逐渐加重, 在5~9月出现PM2.5为良好、轻度和重度污染.从2016年之后逐渐变好.2019年全年没出现重度及以上的等级的污染情形, 在整个研究区域内, 只有北京和张家口出现这种情况.天津PM2.5为重度及以上等级每年均有发生, 最差出现在2014年.石家庄和保定是区域内PM2.5污染最重的城市.2015年冬季, 保定发生了极重程度的污染[ρ(PM2.5)日均值>500μg·m-3)]过程, 石家庄在2016年秋、冬季发生同样的过程.相比于其他城市, 这两地的同步性更好, 体现在污染发生的时间、频次和污染等级.唐山PM2.5浓度等级也呈现出自己的特色, 2014年和2015年, PM2.5不同污染等级密集分布, 从2016年开始, PM2.5污染多数为中度及以上等级.唐山PM2.5污染等级比石家庄、保定低, 比张家口、秦皇岛高.沧州10月后PM2.5污染等级逐步加重, 中度和重度为主, 持续到2月.总体上, 沧州PM2.5污染情况明显优于保定、邯郸、唐山和石家庄.邯郸2015、2016和2017年在5~9月出现了多次污染等级为良好、轻度、中度和重度的情形, 与唐山和保定的情形近似, 通常这个时间是PM2.5优级次数多, 说明河北省南部城市空气质量较差.

2.1.2 基于地面观测的O3-8h浓度时间空间分布特征

近地层臭氧(O3)是大气复合污染的常见污染形式之一.图 4为京津冀地面环境观测站点2014年6月至2019年12月O3-8h日平均浓度和污染等级.从中可知, 研究区域内臭氧污染等级以优为主, ρ(O3-8h)在100μg·m-3以下, 未出现中度及以上等级污染情形.

图 4 9个城市2014~2019年地面观测O3-8h日均浓度年际变化特征 Fig. 4 Interannual variation in O3-8h daily average concentration based on observations in nine cities from 2014 to 2019

每年出现良好和轻度等级的城市及时间如下, 2014年6个城市, 分别为保定(7月)、北京(5月和6月)、邯郸(5~7月, 6月出现轻度等级过程)、秦皇岛(5~7月, 6月出现轻度等级过程)、石家庄(7月)和张家口(7月).2015年7个城市, 保定(6月)、北京(5月和8月)、沧州(8月)、石家庄(7月)、唐山(5月)、天津(5月)、张家口(5~7月).2016年7个城市, 保定(5月)、北京(5月和6月)、沧州(5、6和9月)、邯郸(5、9月)、唐山(5~7月)、天津(5月)和张家口(5~7月).2017年9个城市, 保定(5~7和9月), 北京(5月和6月), 沧州(5~7月和9月)、邯郸(6月)、秦皇岛(5、6和8月)、石家庄(5月和7月)、唐山(6月)、天津(5~7月)、张家口(5月和7~9月).2018年8个城市, 保定(6~8月)、北京(6月)、沧州(4月和6~8月)、邯郸(6月和7月)、石家庄(3、6和7月)、唐山(6月)、天津(6~8月)和张家口(4~8月).2019年9个城市, 保定(6、7和9月)、北京(6月和9月)、沧州(9月)、邯郸(6、7和9月)、秦皇岛(5、6和9月)、石家庄(3月和5~10月)、唐山(9月)、天津(5~9月)和张家口(5~7月).

可以看出, 2014年臭氧浓度为良好级别的城市最少(6个). 2017年和2019年9个城市均有良好等级记录.6~7月是相对集中发生的时间.因为臭氧浓度随气温的升高而增加, 但7月之后, 通常降水明显增多, 相对湿度增大, 而降低臭氧浓度.

分析发现, 京津冀O3-8h在空间上的分布比PM2.5均一, O3-8h浓度出现良好等级的时间范围广, 最早出现在3月, 最迟在10月. 6年间O3-8h日均值呈现至少7次轻度污染级别.具体如下, 秦皇岛占了3次, 分别发生在2014年的5月和6月, 达到237μg·m-3和212μg·m-3; 2017年8月, 达到215μg·m-3.邯郸1次, 2014年5月, 达到237.4μg·m-3.张家口1次, 为2015年5月, 达到219μg·m-3.沧州1次, 2017年6月.保定1次, 2017年9月.也存在O3-8h日均值全年为优级的情形, 沧州、唐山和天津在2014年; 邯郸在2015年; 石家庄在2016年; 秦皇岛在2015、2016和2018年.

从2014~2019年, O3-8h污染呈现变重的情形, 或体现在等级加重, 或体现在持续时间变长.天津、保定和沧州2017年开始臭氧良好等级表现出次数明显增多、间隔短且出现多次持续时间长的过程, 如天津2017年甚至出现持续近20 d(从2017年6月12日至7月1日)的过程, 之后又出现一次达到7 d(2017年7月9~15日)连续良好等级的过程, 2019年良好次数达到10次.石家庄O3年度分化特征明显, 2016年全年为优级, 其余年份均出现多次良好等级, 甚至持续多日良好等级的情形, 2019年这种特征尤其明显.石家庄O3-8h良好等级出现时间跨度最长, 最早3月, 最晚到10月[10月3日, ρ(O3-8h)为172.2 μg·m-3].张家口除2014年外都有多次良好等级, 2015年不仅是连续多日良好, 而且一次过程从良好发展为轻度污染等级, 2018年不仅良好等级出现次数最多, 且有几次连续良好等级情形.

2.1.3 基于地面观测的SO2浓度时间空间分布特征

SO2是常见的大气污染物之一.图 5为9个城市地面观测的SO2日均值年度变化.分析发现, SO2以优级占绝大多数, 良好等级主要集中出现在1、2、3和12月.其余月份出现SO2良好等级的城市和时间分别为: 保定于2015年7月, 邯郸于2019年的7月和9月.

图 5 9个城市2014~2019年地面观测SO2日均浓度年际变化特征 Fig. 5 Interannual variation in SO2 daily average concentration based on observations in nine cities from 2014 to 2019

北京、天津、沧州、秦皇岛和张家口SO2良好等级污染情形发生于2014年和2015年, 之后其余各年均没有良好等级发生.保定2015年SO2污染情形最严重, 出现多次连续型良好等级污染情形.北京和沧州在2014年的11月和12月出现SO2等级为良好的情形.二者区别是沧州多次出现连续长时间的污染情形.保定、石家庄和唐山则在2018年和2019年未发生SO2为良好等级的污染.邯郸2018年没有发生良好等级污染外, 其余各年均有良好等级发生.6年间, 秦皇岛SO2良好等级仅有3次, 张家口仅发生1次良好等级.

SO2污染和O3-8h污染有两大明显区别, 一是时间发生的差异, SO2发生于冬季, O3-8h发生于夏季.其次, SO2出现更多的连续型污染特征.

2.1.4 基于空气质量指数AQI时间空间分布特征

空气质量指数(air quality index, AQI)是定量描述空气质量状况的无量纲指数, 值越大、级别和类别越高, 说明空气污染状况越严重, 对人体的健康危害也就越大.参与空气质量评价的主要污染物为细颗粒物、可吸入颗粒物、SO2、NO2、O3和CO这6项, 能更加综合地反映空气质量. AQI共分6级: 一级优、二级良、三级轻度污染、四级中度污染、五级重度污染和六级严重污染, 见图 6.

图 6 9个城市2015~2019年AQI各等级占比年际变化特征 Fig. 6 Interannual variation characteristics of AQI proportion at all levels in nine cities from 2015 to 2019

图 6中每一簇由5根柱子构成, 从左到右依次代表2015~2019年.从中看出, 2015~2019年, 北京AQI总趋势逐年变好的特征最显著.北京AQI优级(一级)占比从27%增加到38%, 良好(二级)从30%增加加到43%, 呈现单边上扬形态.五级(重度污染)从2015年的11%减少到2019年的3%, 六级(严重污染)从5%减少到1%.天津虽然优级(一级)占比从2015年的18%降低到2019年的10%, 但是良好等级(二级)占比从44%增加到64%.秦皇岛和张家口从2015~2019年, 优级和良好占比均大于70%.北京和天津从2017年起才出现同样的情况.而石家庄、唐山、邯郸、保定和沧州5年内优级和良好占比均未超过70%.

2015~2019年, 张家口空气质量最好, 五级(重度污染)和六级(严重污染)占比均小于1%.9个城市中AQI最差的是邯郸, 优级占比最高为2016年, 仅为9%, 六级(严重污染)占比维持在约4%.秦皇岛最显著特征是六级(严重污染)占比一直低于1%, 2018年, 一级和二级占比之和最大, 达到84%, 到了2019年, 轻度3级、中度4级和重度5级占比均有不同程度的增加.相对于其余城市, 沧州AQI各个等级占比5年间最为稳定.

2.2 年平均PM2.5浓度空间分布的时间演变特征

以上内容基于2014~2019年站点观测的PM2.5、O3-8h和SO2日均值浓度来分析污染物历史状态、年际变化以及在空间上呈现出的差异特征.属于对站点、单要素和逐时的污染实况呈现, 代表“真实”的污染情况, 但是在空间代表性和时序长度方面显得不足.为了能在更长时序、不同时间尺度、更全面和更深入对京津冀大气环境状况进行摸底调查, 研究分析时空演变特征, 引入相关卫星数据, 以弥补地面观测站点在时间空间上的不足.

图 7是将环境数据、气象数据和卫星数据同化后得到2000~2017年的年均ρ(PM2.5)格点数据, 格点分辨率为0.01°×0.01°, 可以满足对京津冀逐年的年均ρ(PM2.5)空间分布细节分析的需要.

图 7 2000~2017年京津冀PM2.5年均值浓度空间分布 Fig. 7 Annual mean PM2.5 concentration from 2000 to 2017 in Beijing-Tianjin-Hebei

图 7为2000~2017年京津冀年均ρ(PM2.5)时、空演变. ρ(PM2.5)空间分布受地形影响明显, 山区和平原有明显差异, 平原区ρ(PM2.5)明显高于山区.时间上, 从2000~2006逐年增加, 2006年为第一顶峰, 之后, 开始降低, 2012年形成阶段性底部, 之后突然跃升, 使2013年ρ(PM2.5)成为第二峰值, 之后开始逐年降低.年均ρ(PM2.5)随时间呈现出M型结构, 具有双峰形态, 两个峰值都达到了120μg·m-3, 但是2013年的峰值覆盖区明显少于2006年的峰值区, 这种演变形态和粤港澳大湾区有明显差异[53].根据PM2.5随时间变化呈现出的形态, 将全过程分为4个时间段.

第一阶段2000~2006年.整个区域年均ρ(PM2.5)逐年增加, 山区从2000年的5~25μg·m-3增加到2006年的15~40μg·m-3.平原区从45~85μg·m-3增加到60~120μg·m-3, 2006年出现第一个ρ(PM2.5)峰值.从空间演变看年均ρ(PM2.5)高值先以“斑点”状出现, 具有中心特征, 这些中心点通常是城市中心, 随着时间推移, 点状增多, 向“斑块”状演变, 覆盖范围越广, 到了2006年发展成以片状形态为主.在该阶段, 2004年无论是从年均ρ(PM2.5), 还是从高值斑点数上看, 均小于2003年.

2007~2012年为第二阶段.2007年, 年均ρ(PM2.5)明显下降, 张家口高值中心从2006年的约60μg·m-3下降为40μg·m-3, 北京从100μg·m-3以上降到约85μg·m-3.随着时间推移, 不仅值降低, 高值覆盖面也明显减少, 从面状向块状和点状发展, 存在保定、石家庄、邢台和邯郸这4个明显的高值中心, 年均ρ(PM2.5)在100μg·m-3以上.到2012年, PM2.5为本阶段的低点, 以高值为例, 北京从2006年的100μg·m-3以上减低为2012年的80μg·m-3, 石家庄、保定、廊坊、沧州和衡水从2006年的120μg·m-3降到2012年的80μg·m-3.

第三阶段为2013年.这一年极为特殊, 从2012年的低PM2.5值跃升到高PM2.5值, 呈现出第二个高峰, 峰值又达到120μg·m-3.空间分布形态上呈现出“片中带块, 块中带点”的格局.面状区域由石家庄、保定、沧州、衡水和邢台构成, 年均ρ(PM2.5)在90~100μg·m-3.在面状区域中, 存在着浓度为120μg·m-3的块状区域, 周围分布着一些120μg·m-3的高值点状区域, 这些点块状从北边的北京开始依次往南, 沿保定、石家庄、邢台和邯郸分布.

第四阶段2014~2017年.从2014年开始, 虽然ρ(PM2.5)在空间分布上依然保持着2013年的形态, 但是年均ρ(PM2.5)开始逐年下降, 如北京从2013年约100μg·m-3降低到2017年的70μg·m-3, 保定和石家庄从120μg·m-3降低到95μg·m-3, 邢台和邯郸从120μg·m-3降低到80μg·m-3.

通过分析看出, 京津冀年平均ρ(PM2.5)在时间演变和空间分布上有明显特征.受“人、自然和经济”因素影响.自然因素方面, 中长期天气气候背景的波动在一定程度上影响着PM2.5的大小和分布, 但这个问题较复杂, 研究难度很大[54].人为方面除了人类生产生活的因素外, 受政府政策导向影响也很明显, 如产业结构调整、重点污染源整治和节能减排等.有研究表明, 经济增长与雾-霾污染关系显著[55, 56].2013年年均ρ(PM2.5)上升, 除去经济和政策的影响以外, 气候条件也会对PM2.5年均浓度产生影响, 如2013年1月曾出现范围广, 持续时间长的雾-霾天气[57].也有学者从污染与地表参数如NDVI之间的关系展开研究[58].

2.3 月平均AOT空间分布的时间演变特征

为了对京津冀大气污染更深入地调查, 研究月尺度上污染的时空演变特征, 对基于MISR的2000~2019年的月平均AOD卫星产品进行分析.将整个时间段(2000~2019年)分为两段, 每10 a为一段: 一段为2000~2009年, 另一段为2010~2019年.

图 8显示的是两个时间段逐月AOT平均值空间分布.从中看出, 大趋势上, 1~12月同比, 第一时间段(2000~2009年)的值大于第二时间段(2010~2019年), 但是8月大值覆盖区第二阶段大于第一阶段. AOT从1月开始, 逐渐增大, 最大值出现在7月, 这或许是由于夏季相对湿度较大的原因, AOD达到1.0的级别, 之后逐渐减少.值得注意的是, AOT大值是从南部邯郸先发展起来, 逐渐向北影响, 第一阶段这种演变形态更明显.8月开始, 从北向南, AOT最大值逐渐递减, 南部AOT值比北部大的特征依然存在. AOT这种演变形式说明京津冀地区污染不仅受到本地的影响, 还受到周边省份输送的影响.空间分布上, 平原区大于山区, 而平原区上的南部相对要大于平原区上北部区域.张家口和承德地区的AOT明显低于其他地区, 且20年来每个月的变化幅度轻微, 这与邓学良等[59]的研究结果一致, AOT受地形因素影响, 高值区主要分布在平原地区, 而低值区主要在海拔较高的山区.在时间变化方面, 通常京津冀地区冬季污染要强于夏季, 但是AOT随时间分布呈现出冬季AOT值明显低于夏季的季节变化特征, 这与李成才等[60]的研究吻合.文中仅呈现了AOD的时、空演变, 未涉及气溶胶微物理属性.Tao等[61]的研究利用MISR卫星V23最新版本数据产品, 对我国几个典型区域不同季节的气溶胶微物理属性特征分布开展了详细地研究.

(a1)~(a12)为2000~2009年1~12月, (b1)~(b12)为2010~2019年1~12月 图 8 京津冀2000~2009年和2010~2019年月平均AOT空间分布 Fig. 8 Spatial distribution of monthly average AOT over Beijing-Tianjin-Hebei from 2000 to 2009 and from 2010 to 2019

2.4 多年月平均SO2空间分布的时间演变特征

图 9为2004~2019年月平均SO2空间分布, 形态上与PM2.5和AOT有很大不同.从南向北有明显的层次特征, 存在中心特征, 地形对SO2分布的影响不及对PM2.5明显.

图 9 京津冀2004~2019年多年月平均SO2空间分布 Fig. 9 Spatial distribution in monthly average SO2 from 2004 to 2019 in Beijing-Tianjin-Hebei

时间变化方面, 总体上1、2和12月有明显的大值区域, φ(SO2)可以达到2.5×10-9以上, 3~5月有2个层级, 一级低于0.4×10-9, 以京津冀的北部为主, 另一级在0.5~1.0×10-9以京津冀的南部为主.6~10月, 大值区域φ(SO2)约在1.5×10-9, 量级明显降低.具体而言, 1月和2月φ(SO2)最高值分布在南部邯郸、邢台和石家庄, 值为3.0×10-9, 往北保定、沧州、廊坊和天津为1.5×10-9, 继续往北的秦皇岛、唐山、北京及张家口南部继续降低为1.0×10-9左右, 最北边的张家口北部和承德地区SO2浓度最小, 为0.5×10-9以下.1月和2月之后, 层级结构特征弱化, 且出现一些中心点, 最典型的是唐山.北京从3~12月φ(SO2)一直处于较低的量级, 在0.4×10-9以下, 但是在6~9月北京南部和河北南部出现一致的浓度量级, 大于0.4×10-9.这或许既能反映出能耗的结构特征, 北京和唐山能耗存在差异, 同样反映出北京SO2明显受到区域影响, 具有一定的区域同步性.

SO2主要来源于煤炭燃烧、发电和工业生产等固定源.南部地区SO2体积分数之所以为高值, 是因为河北省重工业大部分集中该区域, 如石家庄和邯郸等城市. SO2浓度在冬季1、2和12月份较高, 而在其余时间相对较低, 一方面是因为冬季排放源强度大、气象条件不利于污染物扩散, 另一方面是夏季降水充沛, 通过湿清除的途径消减了空气中大量的SO2.

2.5 15 a的NO2浓度空间分布特征

图 10为15 a(2005~2019年)京津冀NO2对流层柱浓度多年年平均空间分布.空间呈现出明显的NO2高值区域, 为1 900×1015molceules·cm-2(对流层柱浓度, 下同), 位于京津冀中东部的北京、天津、唐山和南部的石家庄、邢台和邯郸.高浓度NO2沿中心向外摊开, 浓度逐渐降低为1 000×1015molceules·cm-2, 在山区地方, NO2浓度值最小, 100×1015molceules·cm-2.

图 10 京津冀区域2005~2019年NO2对流层柱浓度多年年平均空间分布 Fig. 10 Multi-year average spatial distribution of tropospheric NO2 column concentration from 2005 to 2019 in Jing-Jin-Ji

NO2浓度在空间上基本呈现出经济发展水平较高、人口密度大和工业较为集中的城市, NO2柱浓度值也明显较高的特征.这些地区汽车数量增加或能源利用量增加, 加速了NOx的排放, 进而增加了大气NO2的浓度.说明NO2主要排放源为机动车尾气排放这类人类活动外, 受工业源大气污染物排放影响也很明显, 而这些工业源能耗产生的大气污染主要集中在唐山、邯郸、石家庄和天津等.

3 结论

(1) 近6年的地面观测PM2.5日均值数据表明, 京津冀地区污染天数多、等级重、受周边影响、总体向好.代表北部山区的张家口PM2.5污染表现最优, 其次是秦皇岛.污染季从10月到次年4月.具体到不同时间和不同空间上, PM2.5的污染现状和污染分布特征具有明显时空差异.

(2) 近6年地基O3-8h日均值数据表明, 轻度等级污染至少出现7次, 其中秦皇岛占了3次.良好等级污染频发, 时间范围广, 3~10月.未出现中度及以上污染等级.存在O3-8h日均值全为优级的年份, 沧州、唐山和天津为2014年, 2015年邯郸和秦皇岛, 2016年石家庄, 2018年秦皇岛.

(3) 近6年地基观测的SO2日均值数据表明, SO2以优级为主, 未出现轻度及以上污染等级, 良好等级主要发生在冬季, 且多以连续几日的形式出现.在2018年和2019年, 9地未出现良好等级污染.

(4) 基于5 a的AQI分析表明, 从2015~2019年, 北京优级AQI占比从27%增加到38%.天津良好等级AQI占比从44%增加到64%.邯郸优级AQI占比最高为2016年, 仅为9%, 其余年份为4%, 而6级严重污染等级的AQI均保持在4%.

(5) 基于卫星的年平均ρ(PM2.5)数据表明, PM2.5呈现M型特征.第一段2000~2006年, 第一峰在2006年, 第二段2007~2012年, 第三段为2013年, 同时也是第二峰, 第四段为2014~2017年.PM2.5空间分布呈现出明显受地形和土地利用的影响, 平原区大于山区, 城市区大于郊区的特征.

(6) 将基于卫星的月平均AOT分成10 a一段(2000~2009年为一段, 2010~2019年为一段).每月同比, 除了8月之外, 第一时间段AOT大于第二时间段的同月.最大值出现在夏季7月, 最小值在冬季12月.空间上, 平原区大于山区, 而且北部的张家口、承德区域近20年来月平均AOT变化轻微.

(7) 基于卫星的16a月平均SO2浓度空间分布表明, SO2浓度在空间上有明显层次, 大值区在南部的邯郸、邢台和石家庄.低值区在北部张家口、承德.北京的南部受河北影响明显.基于卫星的多年NO2平均值浓度的高值中心集中在北京、天津、唐山和邯郸、邢台、石家庄.

致谢: 本研究环境监测数据源自中华人民共和国生态环境部(http://www.mee.gov.cn/); 卫星遥感数据产品来自美国戈达地球科学数据和信息中心(Goddard Earth Science Data and Information Services Center)和NASA的兰利(Langley)中心, 在此对各数据监制单位表示感谢.

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