2022, Vol. 43
自我国2013年实施《大气污染防治行动计划》以来, PM2.5浓度持续下降, 空气质量得到明显改善, 然而臭氧(O3)污染逐渐加重, 难以遏制并呈现蔓延态势[1, 2], 尤其是在京津冀[3~6]、长三角[7, 8]和珠三角[9]等城市群所在地区的O3涨幅更为显著.“十四五”期间, 空气质量改善的重点是在降低PM2.5浓度的同时, 遏制O3浓度上升.对于O3污染防治, 主要在于其前体物(NOx和VOCs)的管控, 一般情况下, 前体污染物浓度越高、气温越高且光照越强, 则发生的光化学反应越强烈, O3浓度越高[10~12].而由于化学机制复杂, 排放分布和气象的区域差异, O3与其前体物(NOx和VOCs)呈现高度非线性的相互作用[13~16], 控制单一的NOx或VOCs污染物可能无法有效改善O3污染, 因此, 了解不同区域的O3生成敏感性, 科学制定前体物的减排比例是O3污染防治的关键.
研究O3生成敏感性的方法主要有指示剂法、源示踪法和敏感性测试法[12].敏感性测试法是基于空气质量模型, 模拟在不同排放情景下O3浓度的变化, 以此来确定不同前体物的敏感性贡献.使用一系列情景分析对NOx和VOCs不同排放组合绘制O3生成等浓度(empirical kinetic modeling approach, EKMA)曲线, 能更详细地确定O3与其前体物排放之间的非线性关系[17, 18], 并且能够评估不同减排比例降低O3浓度的有效程度, 广泛用于设计O3污染控制的最佳减排途径[19~22]. Guo等[23]的研究利用WRF/CMAQ模式系统, 对中国2013年夏季的O3污染状况进行模拟, O3等浓度曲线表明中国大部分地区为NOx控制区, 减少VOCs对O3浓度的影响较小, 不同地区的O3控制策略应根据其对NOx和VOCs排放变化的敏感性而有所不同.严茹莎[24]的研究利用WRF-CAMx耦合的HDDM模块, 分析期间德州O3敏感性特征及减排方案.结果表明, 在空间上, 德州市中心城区为VOCs控制区, 而郊区为NOx与VOCs协同控制区, 对于城区减排方案应考虑以仅VOCs削减为优先, 而郊区由于NOx和VOCs对O3减排效果相当, 建议以NOx∶VOCs=1∶1为优.
石家庄市域跨太行山地和华北平原两大地貌单元, 位于京津冀大气污染传输通道中的西南传输通道, 主要表现为风速小, 逆温频繁, 空气污染程度严重, 是京津冀区域的主要污染源区之一[25~27].石家庄市在2019年全国169个重点城市空气质量排名中排倒数第三, O3污染严重, 亟待治理.目前对于石家庄市不同区域O3生成敏感性的研究较少, 缺乏对不同区域前体物减排控制方案的探究.本文选择石家庄O3污染较重的7月份[28~30], 利用WRF/CMAQ建模系统对2019年7月河北石家庄地区进行模拟, 研究石家庄市不同区域O3生成敏感性, 通过O3浓度等值线的分析, 考察O3浓度对NOx和VOCs前体物排放之间的非线性关系, 探究最佳的前体物减排方案, 有助于制定有效的排放控制策略, 对控制O3污染和改善空气质量具有重要意义.
1 材料与方法 1.1 污染物浓度及气象数据来源石家庄市O3小时浓度数据来源于石家庄市的9个环境质量监测点(包括职工医院、高新区、西北水源、西南高教、世纪公园、人民会堂、平山冶河、行唐启明中学和赞皇中学), 其中平山冶河、行唐启明中学和赞皇中学位于郊县, 其余6个环境质量监测点分散位于市区(新华区、桥西区、长安区和裕华区), 观测时间为2019年7月1~31日; 气象数据来自石家庄市气象局, 包括温度、相对湿度、风向和风速.
1.2 模式系统介绍本文采用WRF-CMAQ耦合模式系统对石家庄市夏季臭氧开展研究, 气象场由中尺度气象模式WRFv4.2.2(weather research and forecasting)提供[31].模拟区域采用双层嵌套网格, 外层网格(D01)分辨率12 km, 内层网格(D02)分辨率为4 km, 如图 1所示.模式顶高设置为5 000 Pa, 垂直方向设为33层, 气象初始场和边界条件采用NCEP提供的1°×1°全球再分析场资料.
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图 1 双层嵌套区域示意 Fig. 1 Schematic diagram of the two-level nested-grid modeling domain |
本研究所采用的空气质量模式为CMAQ5.3.2版本, 模型选用CB6r3气象化学机制[32], 京津冀地区使用自下而上建立并逐年更新的京津冀高分辨率大气污染源排放清单[33], 物种包括SO2、CO、NOx、NH3、VOCs、PM2.5和PM10, 京津冀区域外采用清华大学研发的MEIC清单[34].
2 结果与讨论 2.1 O3污染特征分析 2.1.1 O3污染水平图 2为观测期间石家庄市O3、NO2与气象要素的时间序列.观测期间, 石家庄市市区O3日最大8 h浓度平均值[ρ(MDA8 O3)]最高为299 μg·m-3, 超过国家二级标准[ρ(MDA8 O3)=160 μg·m-3]的86.8%; 日均ρ(MDA8 O3)为188 μg·m-3, MDA8 O3超标天数为22 d, 超标率为70.9%.综合来看, 观测期间污染过程主要发生7月的1~5、11~15、17~19和23~28日, 分别将这4个过程命名为EP1、EP2、EP3和EP4.其中EP1和EP2期间, 主要受南风影响, 而EP3期间, 主要受东南风的影响, EP4期间, 前期风向为南风, 后转为东南风, 与非臭氧日期间相比, 温度显著偏高, 相对湿度较低, NO2的浓度处于较高水平, 浓度平均值[ρ(NO2)]为28.7μg·m-3.郊县的日均ρ(MDA8 O3)为184 μg·m-3, NO2的浓度平均值[ρ(NO2)]为26.7μg·m-3, 处在边界的郊县区域容易受到市域内外气象传输的影响[35~37], O3污染较重; 从图 3(a)可见, 石家庄市市区O3日变化呈明显的“单峰型”分布, 夜间明显低于白天; 统计发现, 1 d中O3在早间06:00~07:00时浓度最低, 在08:00~13:00阶段O3浓度快速升高, 并在15:00~16:00达到峰值. 7月, 超标日O3小时浓度在09:00~23:00明显高于非臭氧日的同时段, O3浓度在夜间依然处于较高水平.
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图 2 气象因子、O3和NO2浓度时间序列 Fig. 2 Time series of meteorological factors, O3 and NO2 |
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图 3 石家庄市O3小时浓度、温度和相对湿度的日变化 Fig. 3 Diurnal variation in the ozone hourly concentration, temperature, and relative humidity in Shijiazhuang City |
气温是影响O3浓度最主要的一个气象要素之一, 气温升高通常伴随着水汽的减少和辐射的增强[38, 39], 一般气温越高, O3浓度也会增加.根据图 3(b)结果所示, 1 d中温度的谷值出现在06:00左右, 峰值出现在15:00左右, 曲线呈“单峰型”变化.臭氧超标日下气温显著偏高, 日最高气温达35℃, 而非臭氧日的日最高气温为28℃.
由图 3(c)可见, 相对湿度在07:00左右开始下降, 在15:00左右出现最低值, 随后开始回升, 曲线呈“单谷型”变化.臭氧超标日的日均湿度为58.9%, 而非臭氧日的日均相对湿度可达71.1%, 表明较高的相对湿度, 不利于O3的生成.相对湿度增大时, 往往伴随着不利于O3生成和累积的气象条件, 包括风速增大和云量增多等, 从而导致O3浓度下降[40].
风影响大气污染物的扩散和输送[41, 42].本文选取光照较强且平均温度较高的O3小时浓度高值时段(12:00~18:00), 分析O3与风的关系.如图 4(a)所示, 臭氧超标日下, 盛行东南风, 且该风向下出现ρ(O3)值大于200 μg·m-3的频率较高; 在风速小于1 m·s-1的区间, 各个方向的O3小时浓度值较高, 随着风速的增加, O3小时浓度开始降低, 说明较低的风速有利于O3生成, 而在东南方向风速约为3 m·s-1时, 出现ρ(O3)高值区(大于300 μg·m-3), 这可能是由于O3及其前体物经远距离输送到下风向汇聚, 导致O3浓度升高.图 4(b)非臭氧日下, O3高浓度[ρ(O3)>160 μg·m-3]多出现在东和西北方向, 且风速大于2 m·s-1.
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图 4 石家庄市不同时段午后O3小时浓度风玫瑰图 Fig. 4 Wind rose chart of the ozone hourly concentration in the afternoon of different periods in Shijiazhuang City |
为评估模式的模拟效果, 本研究采用标准化平均偏差(NMB)和相关系数(R)对研究时段内石家庄的气象场和化学场模拟效果进行评估, 结果见图 5.其中气象场提取了石家庄气象站点2 m温度(T2)、2 m相对湿度(RH2)和10 m风速(WS10)与观测数据进行比较, 其中, 温度的模拟效果最好, R和NMB分别为0.87和0.04; 相对湿度模拟效果次之, R和NMB分别为0.75和-0.27; 风速的吻合度最小, 模拟值和观测值的变化趋势基本一致, R和NMB分别为0.46和0.44.有研究表明, 风速的模拟结果与观测结果的偏差较大可能与WRF模式中使用的土地利用类型数据有关[43].整体而言, 本研究气象场的模拟效果在可接受范围内, 并且与黄蕊珠等[44]的研究结果相近.
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图 5 O3小时浓度、温度、相对湿度和风速的模拟值与观测值对比 Fig. 5 Comparison of simulated and measured ozone hourly concentration, temperature, and relative humidity |
本研究以石家庄市市区6个环境监测站点平均值进行模型准确性检验.结果表明, 模式可以较好地再现研究时段内石家庄市O3浓度变化趋势, 模拟值与观测值相关性较高, 相关系数R为0.74, 模式对O3略有低估, NMB为-0.25, 整体WRF-CMAQ模式模拟效果较好, 符合美国EPA的相关标准[45], 可用于后续的分析.
2.3 敏感性分析O3的前体物NOx和VOCs经过一系列复杂的光化学反应影响O3的生消, 且对O3的影响是高度非线性的[46].本文通过情景分析法, 对NOx和VOCs不同排放组合绘制O3生成浓度等值线, 从而识别O3的敏感性.选取石家庄市O3污染较严重的平山县、行唐县和赞皇县[47], 探究市区和郊县在臭氧超标日和非臭氧日情况下的O3敏感性.图 6给出了相应的O3等浓度曲线, 从中可以看出O3浓度与前体物VOCs和NOx排放呈典型的非线性关系.其中VOCs和NOx排放量均为100%时, 表示研究期间前体物排放的实际情况(即基准排放对应的环境浓度), 等浓度曲线的脊线将曲线分为两个部分.理论情况下, 在脊线上半部分(A区), O3生成主要受VOCs控制, 即与降低NOx的排放量相比, 降低VOCs的排放量可以更有效地降低O3浓度; 在脊线的下半部分(B区), O3浓度主要受NOx控制, 即与降低VOCs的排放量相比, 降低NOx的排放量可以更有效地降低O3浓度.
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(a)臭氧超标日; (b)非臭氧日 图 6 石家庄市不同区域MDA8 O3EKMA曲线图 Fig. 6 EKMA curves of MDA8 O3 in different regions of Shijiazhuang City |
以NOx和VOCs各削减50%所对应的O3浓度变化作为O3控制区类型的判断依据, 分别记为ΔO3N和ΔO3V(若差值为负, 说明前体物削减导致O3浓度上升), NOx控制区为ΔO3N≥5 μg·m-3, 且ΔO3N>2×ΔO3V; VOCs控制区为ΔO3V≥5 μg·m-3, 且ΔO3V>2×ΔO3N; NOx和VOCs协同控制区为ΔO3N≥5 μg·m-3或ΔO3V≥5 μg·m-3且二者差距在两倍以内; NOx滴定区为ΔO3N≤-5 μg·m-3, 且ΔO3V < 5 μg·m-3; 非控制区为ΔO3N和ΔO3V值的变化均在5 μg·m-3以内[24, 48].
图 6分别为石家庄市不同区域臭氧超标日和非臭氧日下的MDA8 O3 EKMA曲线图, 从图 6(a1)可以看出, 石家庄市区在基准排放下, MDA8 O3浓度平均值位于等浓度曲线转折点脊线左侧, 表明在环境浓度下, O3处于VOCs控制敏感区, 在此范围内, 降低NOx排放, O3浓度会出现上升现象, 直到NOx减排控制在脊线或脊线位置以下时, O3浓度才开始降低, 从中可以看出当NOx排放量削减至50%以上O3浓度才开始下降.
图 6(a2)、图 6(a3)和图 6(a4)显示石家庄市郊县在基准排放下, MDA8 O3浓度平均值位于等浓度曲线转折点脊线稍偏左侧, 表明在环境浓度下, O3生成受VOCs影响较为明显.与市区相比, O3浓度值处于NOx控制区的范围明显较大.在该区域内, 减少NOx或VOCs排放, O3浓度均会下降, 且当NOx和VOCs各单独削减50%所对应的O3浓度均下降5 μg·m-3以上, 且二者差距在两倍以内, 由此推测郊县区域O3生成处于NOx与VOCs协同控制区.
从图 6(b1)可以看出石家庄市区O3生成处于VOCs控制区, 降低NOx排放会出现O3浓度升高的现象, 与臭氧日下相比, 虽然O3生成机制相似, 但脊线所示比例不同, 非臭氧日下石家庄市区脊线所在的VOCs和NOx的比值约为8∶1, 与臭氧日下前体物比值存在差异(市区3∶1), 这表明, 非臭氧日下前体物VOCs的控制对降低石家庄市市区的O3水平作用更为明显.图 6(b2)、图 6(b3)和图 6(b4)显示郊县区域属于NOx与VOCs协同控制型.
2.4 前体物最优减排比例探究EKMA曲线是研究O3及其前体物非线性关系和O3浓度控制对策的重要手段, 利用EKMA曲线即可识别O3浓度以及与之对应的前体物VOCs和NOx排放量.从EKMA曲线中可以看出, 不同前体物削减比例对O3的浓度控制效果不同.为了量化不同削减比例下O3的浓度变化, 本研究以前体物减排比例为横坐标, 基于模型和插值得到的各减排方案下O3模拟值, 绘制不同减排比例下O3值浓度的变化曲线.平山县、行唐县和赞皇县区域均为NOx与VOCs协同控制区, 且差距较小, 因此取3个区域的平均值作为郊县区域.基于对现实控制效率的考虑, 具体的排放情景见表 1, 所有的敏感性试验仅针对人为排放源, 生物源排放保持不变.
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表 1 敏感性试验方案/% Table 1 Sensitivity test scheme/% |
从图 7(a1)可以看出臭氧超标日下, 石家庄市区在单独减排NOx时会导致O3浓度上升, 直到NOx削减比例达50%时, 才能与基准情景相持平.当仅削减VOCs时, O3下降速率最快, 呈线性变化, 说明VOCs对O3浓度的下降控制至关重要.当VOCs∶NOx=1∶2, 且当NOx削减比例小于40%~50%时, O3浓度变化不明显, 下降了0~4μg·m-3; 仅当NOx削减比例超过50%时, 持续减排NOx使得O3浓度逐渐呈下降趋势.因此, 建议石家庄市区夏季O3控制前期主要以VOCs减排为主, 当NOx减排超过50%时, 最佳减排比例为VOCs∶NOx=1∶2.
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(a)臭氧超标日; (b)非臭氧日 图 7 石家庄市不同区域前体物不同削减比例下MDA8 O3浓度变化 Fig. 7 Response of MDA8 O3 to different precursor emission reduction magnitudes in Shijiazhuang City |
从图 7(a2)可以看出石家庄市郊县区域, 不同的VOCs和NOx削减比例下, O3浓度均会下降, 其中仅削减NOx排放, O3下降速率最慢, 当NOx减排比例超过20%时, 前体物减排比例为VOCs∶NOx=1∶2时, O3下降速率最快.
从图 7(b1)可以看出非臭氧日下, 石家庄市区在仅削减NOx排放的情况下, O3浓度会上升, 与臭氧超标日下不同的是, NOx削减比例达到70%左右时, 才能与基准情景相持平, VOCs和NOx的削减比例大于1倍时, O3浓度才不会出现上升情况, 且O3控制效果随着VOCs削减比例的增大而变得更好; 对于非臭氧日下的石家庄市郊县[图 7(b2)]而言, 与臭氧超标日下相差不大, 前体物减排比例均为VOCs∶NOx=1∶2时最优.
3 结论(1) 2019年7月石家庄地区发生了长时间的O3污染现象, 市区MDA8 O3超标天数为22 d, 超标率高达70.9%, 臭氧超标日期间, 伴随着高温、低湿和小风, 同时NO2的浓度也处于较高水平, 浓度平均值为28.7 μg·m-3.
(2) 石家庄市O3与温度变化趋势高度一致, 温度呈“单峰型”变化, 臭氧超标日下的气温显著偏高, 日最高气温达35℃, 远高于非臭氧日的28℃; O3与相对湿度呈负相关, 臭氧超标日的日均湿度为58.9%, 远低于非臭氧日的71.1%, 说明高湿不利于O3的生成; 臭氧超标日下, 风向主要为东南风, 且风速大于2.5 m·s-1时, 石家庄市更容易出现高浓度O3现象, 而非臭氧日下, O3高浓度多伴随2 m·s-1以上偏西北风和东风.
(3) 本研究期间, 石家庄市市区在臭氧污染时段属于VOCs控制型, 在此期间, 降低NOx排放, O3浓度会出现上升现象; 与市区相比, 郊县区域在减少NOx或VOCs排放时, O3浓度均会下降, 属于NOx与VOCs协同控制型; 非臭氧日时段石家庄市区也属于VOCs控制区, 且相比臭氧污染时段前体物VOCs的控制对降低市区的O3水平作用更为明显, 郊县区域属于NOx与VOCs协同控制型.
(4) 前体物减排方案的探究结果表明, 臭氧污染时段市区在仅削减NOx排放的情况下, O3浓度会上升, 但在NOx削减比例超过50%时, 持续减排NOx使得O3浓度逐渐呈下降趋势, 而在仅削减VOCs时, O3下降速率最快; 而在非臭氧日时段, 市区在VOCs和NOx的削减比例大于1倍时, O3浓度才不会出现反弹, 且O3控制效果随着VOCs削减比例的增大而变得更好.因此, 建议市区前期应优先考虑仅削减VOCs; 而对于郊县区域, 在臭氧污染时段和非臭氧时段, 不同的NOx与VOCs削减比例下, O3浓度均会下降, 建议减排比例(VOCs∶NOx)为1∶2.
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