2022, Vol. 43
, XUE Jin , WANG Wen-jin , ZHU Yong-hui , ZHU An-sheng , HUANG Ling
, WANG Yang-jun , LI Li
对流层中的氮氧化物(NOx, 为NO+NO2)在大气化学中具有重要的作用[1].一方面, 通过诱导臭氧的产生、消耗以及影响羟基自由基(·OH)的形成来决定对流层的氧化能力, 是地表臭氧的重要前体物之一; 另一方面, NOx的光化学产物HNO3和NO3-会促进二次气溶胶的形成、雨水的酸化和氮沉积[2].对流层中的NO主要来源于雷电、土壤排放、生物质燃烧和化石燃料燃烧[3].其中, 农村地区由于耕地较多, 化石燃料使用较少, 农业土壤可能是主要的NO来源[4].土壤NO的排放受到许多因素的影响, 包括氮肥施用量、土壤有机碳含量、土壤温度、湿度和土壤pH等[5, 6].为了实现农作物的高生产力来满足不断增长的人口需求, 中国的氮肥消费量约占全球氮肥消费总量的三分之一[7], 并且大部分土地处于高氮沉积状态[8].因此, 我国土壤NO的排放量不可忽视.
土壤NO的排放量估算方法包括基于过程的模型、经验模型和基于观测数据的模型.Yienger等[9]的研究在1995年提出了估算土壤NOx排放的经验模型(YL95模型), 被广泛运用在三维化学模式中.YL95模型考虑了温度、湿度、氮肥施用、植被类型和覆盖对土壤NO排放的影响. Steinkamp等[10]的研究在YL95的基础上更新了植被类型分布、施肥率、肥料损失的比例和排放因子等, 估算了2005年土壤NO排放总量为8.6 Tg(以N计).Yan等[11]的研究基于土壤有机碳(SOC)、土壤pH、土地覆盖类型、气候和氮输入等因素, 建立统计模型估算全球2001年土壤NOx排放量为7.43 Tg(以N计).为进一步准确模拟土壤NO排放, Hudman等[12]的研究在YL95模型的基础上于2012年提出了BDSNP模型(berkeley-dalhousie soil NOx parameterization).与较早的YL95模型相比, BDSNP具有更连续的土壤温度/湿度依赖性函数, 可以更好地模拟干旱期处于休眠状态的硝化细菌被第一场降雨激活后开始代谢释放土壤中积累的氮从而形成的脉冲排放, 并进一步更新了土壤湿度和温度、N脉冲的排放强度和施肥数据等. 基于BDSNP模型估算的2006年全球土壤NOx排放量为10.7 Tg(以N计)[12].土壤NOx排放有显著的季节变化.Butterbach-Bahl等[4]的研究发现虽然土壤NOx排放量在NOx排放总量中占比不高(4% ~6%), 但在夏季农业土壤中化肥引起的NOx排放达到峰值时, 占比很可能远高于10%. Lin[13]的研究发现在7月土壤NOx排放的占比会显著增加(约占13%). Sha等[14]的研究发现2018年7月加利福尼亚州土壤NOx可占该州总NOx排放的40.1%, 部分地区甚至高达50.7%, 与人为源不相上下; 通过模拟发现加利福尼亚土壤NOx排放使月平均地表臭氧体积分数增加了8.4×10-9 (23.0%).Lu等[15]的研究基于BDSNP模型估算了2017年我国华北平原土壤NOx排放, 模拟结果表明土壤NOx排放使得7月臭氧平均体积分数增加2.9×10-9, 同时会抑制臭氧对人为源NOx减排的响应程度.因此, 土壤NO排放对臭氧生成和管控的影响尤为重要, 同时由于土壤NO通常被认为是天然源, 在管控策略中尚未被考虑.
长三角地区作为我国人口最密集、经济最发达的地区之一, 是我国大气污染防治的重点地区[16~21].近年来, 随着细颗粒物浓度的逐年下降, 长三角地区的臭氧污染问题日益突出.2013~2017年臭氧日最大8 h均值和SOMO35(臭氧日最大8 h均值体积分数每年超过35×10-9的总和)平均增长率分别为4.5%·a-1和14.4%·a-1[22].目前, 针对长三角地区NOx排放的研究多集中在人为源(如机动车和能源消耗)的排放控制[23~25], 而针对长三角地区土壤NO排放的研究十分匮乏.Mei等[26]的研究观测了长三角地区典型菜田NO的排放通量; Fang等[27, 28]研究了长三角地区不同季节农田NO排放, 发现农田NO排放受季节影响较大; Xie等[29]的研究采用三维空气质量模型系统WRF-CALGRID估算2008年上海和江浙地区土壤NO排放, 发现长三角地区O3的形成对VOCs不敏感, 更容易受到未来NOx控制政策的影响.然而, 以往针对长三角地区土壤NO排放的研究年份久远, 且估算方法中的参数设置过于简单.随着机动车和工业减排措施的深化, 土壤NO排放对空气质量的影响将日益凸显.本文以长三角地区为研究对象, 基于最新的BDSNP模型对长三角地区土壤NO排放的时空分布特征进行探讨, 并进一步分析不同因素对土壤NO排放的影响, 以及估算方法的不确定性, 以期为改善长三角地区臭氧污染和制定科学的大气污染防控计划提供重要基础数据.
1 材料与方法 1.1 研究范围本研究以2018年为目标年份, 研究区域涵盖了上海市、浙江省、江苏省和安徽省.近年来长三角地区经济发展迅速, 成为中国第一大经济区, 但建设用地占比不大, 仍以耕地为主[30].2018年长三角地区土地利用占比分别为: 耕地占43.8%, 林地占30.1%, 建设用地占15.2%, 水域为9.7%, 草地和未利用土地占1.2%, 如图 1所示.
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图 1 研究区域示意和长三角2018年土地利用类型分布示意 Fig. 1 Map of the study area and spatial distribution of land use over the Yangtze River Delta region in 2018 |
本研究采用的BDSNP模型包含在最新一代的天然源排放模型MEGAN3.1(离线版)中.BDSNP模型中土壤NO排放通量由排放因子[A′biome]、土壤温度响应函数[f(T)]、土壤湿度响应函数[g(θ)]、脉冲(P)和冠层减少因子(CRF)决定, 如式(1)所示:
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(1) |
式中, A′ biome为排放因子, 由生物群落排放因子Abiome、氮肥中的可用氮Navail(包括未被利用的氮肥以及大气中氮的干、湿沉降)和排放速率E决定[式(2)]:
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(2) |
式中, Abiome为生物群落排放因子[ng·(m2·s)-1], 取决于不同土壤条件下的生物群落类型, 生物群落排放因子使用的是Steinkamp等[10]更新的干旱或湿润土壤的生物群落排放因子, 例如, 草原的干旱土壤排放因子为0.37 ng·(m2·s)-1, 湿润土壤排放因子为0.05 ng·(m2·s)-1; 常绿阔叶林的干旱土壤排放因子为0.22 ng·(m2·s)-1, 湿润土壤排放因子为0.03 ng·(m2·s)-1.本文用Abiome区分土壤本底的排放量.与生物群落的排放不同, 由氮肥和氮沉降[Navail(0)]带来的排放速率随时间变化[式(3)]:
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(3) |
式中, F为氮肥施用量(假设37%的氮肥未被利用而被释放), τ为衰减周期(在BDSNP模型中默认为4个月), t为时间(d).本文用Navail(0)计算氮沉降引起的排放量, 用F区分氮肥施用导致的排放量.
式(4)为温度和湿度对土壤NO排放的影响, 使用Pleim-Xiu陆面模型提供的土壤温度/湿度信息[31].
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(4) |
式中, 0.103为生物群落温度依赖性的加权平均值; 使用泊松函数来表示排放速率对土壤湿度(θ)的依赖关系, θ为土壤体积含水量与孔隙度的比值(m3·m-3), a和b随不同的气候而变化; 对于干旱土壤, 当θ=0.2 m3·m-3时, 达到排放峰值, 对于其它土壤, 排放峰值出现在θ=0.3 m3·m-3处.
长期干旱之后的降雨会导致土壤NO的脉冲排放(P), 由式(5)所示:
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(5) |
式中, ldry为降雨前干旱期的时间(h), c为脉冲的指数衰减(0.068 h-1), t为时间(h).
植物冠层表面的吸附可以减少进入大气的土壤NO排放量, 由冠层减少因子CRF表示, 与风速、湍流和冠层结构(用叶面积指数LAI表征)相关.冠层减少因子使用Wang等[32]的月平均CRF, 与生物群落分类相结合应用在BDSNP中.具体的参数设置见文献[33].
本研究使用的气象数据(包括温度、湿度、风速和辐射)为模拟数据, 由三维气象模型Weather Research Forecasting(WRF, 4.0版本)生成.WRF模式需要的初始和边界气象条件来自于美国国家环境预报中心提供的FNL全球再分析资料, 空间分辨率为1°×1°, 时间分辨率为6 h. WRF的主要参数设置包括: 微物理过程参数化方案为Purdue-Lin方案[34], 辐射方案为RRTM长波方案[35]和Goddard短波方案[36], 积云对流参数化方案为Kain-Fritsch方案[37], 边界层参数化方案为YSU方案[38], 陆面过程参数化方案选用Noah方案[39].笔者对WRF的模拟结果进行了评估, 评估结果见文献[40], 验证结果表明气象模拟结果较好.WRF的输出为每小时的气象数据, 用模拟的气象数据去驱动MEGAN中BDSNP模块, 获得逐小时和网格化的气象数据.因此, 使用的气象数据是网格化和逐小时的气象数据.模型的区域设置见文献[41].
本研究用2018年的WRF模拟气象数据驱动MEGAN模式中的BDSNP模块, 获得了2018年逐日、逐小时和网格化的土壤NO排放量.在BDSNP模型中, 土壤NO来自3个部分: 土壤本底、氮肥施用和氮沉降.因此, 在运行BDSNP模型时, 设置了3个情景(如表 1), 通过情景(1)、(2)和(3)区分来自土壤本底、氮肥施用和氮沉降导致的排放量.
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表 1 BDSNP模型情景设置 Table 1 BDSNP model scenario settings |
天然源排放模型MEGAN3.1中默认的氮肥输入数据使用的是Potter等[42]基于国际肥料工业协会(International Fertilizer Industry Association) 得到88个国家和地区的两种主要肥料(氮和磷)的国家级肥料施用率统计的全球氮肥数据.该数据与文献[43~46]的氮肥数据(折纯量, 即只考虑氮的质量)相比, 在施用量和空间分布上有一定的差异.例如, Potter等[42]统计的全球氮肥数据中长三角地区氮肥施用量为2 192.2 kt, 与2018年中国统计年鉴中氮肥施用数据相比, 低估了22.1%.本文使用的氮肥数据是城市级别的数据, 数据来源于各省2019年统计年鉴, 例如, 合肥市2018年施用氮肥79 379 t[46].本研究将文献[42]的全球氮肥输入数据替换为基于长三角地区41个城市统计年鉴中的年氮肥施用量, 日氮肥施用量和空间分布的分配参考文献[42]的数据, 以获得更加准确的长三角地区土壤NO排放量.
2 结果与讨论 2.1 2018年长三角土壤NO时空排放特征2018年长三角地区土壤NO排放总量为213.6 kt, 空间分布如图 2所示.整体来看, 长三角地区土壤NO排放量呈现东北部高、南部低的趋势, 与耕地和氮肥施用量的空间分布一致.土壤NO排放高值区域主要集中在安徽省北部和江苏省大部分地区, 排放强度最高超过1 500 kg·km-2, 是长三角地区土壤NO排放的主要来源; 而安徽省南部和浙江省的土地类型主要为阔叶林和针叶林, 氮肥施用量低, 这些地区的土壤NO排放量相对较低.
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图 2 长三角2018年土壤NO排放量和氮肥施用量空间分布 Fig. 2 Spatial distribution of annual soil NO emissions and nitrogen fertilizer application in 2018 over the YRD region |
江苏省NO排放量最高, 为115.8 kt, 占比54.2%, 安徽省次之, 排放量为78.8 kt, 占比36.9%; 浙江省和上海市土壤NO排放量相对较低, 分别为16.6 kt (7.8%)和2.5 kt (1.1%).从城市土壤NO的排放总量来看(图 3), 徐州市土壤NO排放量远高于其他市, 排放量为26.3 kt, 占长三角地区排放总量的12.3%, 其次为盐城市, 排放量为18.3 kt(占比8.6%), 温州市和舟山市土壤NO排放量最低, 排放量仅为0.4 kt和0.1 kt(图 3).从排放强度来看, 徐州市单位面积土壤NO排放量最高, 为2.3 t·km-2, 连云港市次之, 为1.6 t·km-2.部分地区受其地理环境的影响, 耕地面积占比较小, 导致单位面积土壤NO排放量相对较低.例如, 盐城市土壤NO排放量仅次于徐州市, 但由于其城市面积较大(16 931 km2), 导致单位面积土壤NO排放量远低于徐州市.杭州市占地面积为16 850 km2, 但主要以建设用地为主, 耕地面积受限, 因此杭州市单位面积土壤NO排放量较低.
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图 3 2018年长三角地区各市土壤NO排放量和排放强度 Fig. 3 City-level soil NO emissions and intensities in the YRD region in 2018 |
图 4(a)为长三角地区土壤NO排放量月变化情况.夏季(6~8月)土壤NO排放量最高, 为109.6 kt, 占全年的51.3%.长三角地区2018年氮肥施用量为2 812.8 kt, 月变化如图 4(b)所示.从3月开始, 春季播种对肥料的需求激增, 氮肥施用量增加, 4月和5月达到峰值.从氮肥施用量和土壤NO排放量的月变化差异可以看出, 氮肥在施用后并不会迅速转化为NO排放, 而是随着时间的推移逐渐释放, 并且受到温度、降水的影响, 在6月土壤NO排放达到峰值.
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图 4 长三角地区2018年土壤NO排放和氮肥施用月变化 Fig. 4 Monthly variations in soil NO emissions and nitrogen fertilizer application over the YRD region |
图 5为长三角地区6月土壤NO排放平均日变化情况.由于土壤NO排放主要受温度的影响[式(4)], 随着温度的升高, NO排放量逐渐增加, 在午后达到峰值, 高值段(13:00~19:00)NO排放量占比达37.6%.在BDSNP模型中, 温度达到30℃后土壤NO排放不再受温度影响, 因此在午后土壤NO排放趋于稳定.对6月土壤NO排放量进行进一步分解, 表明土壤本底导致的NO日排放量为186.7 t, 占土壤NO排放总量的11.5%; 而氮肥施用产生的NO日排放量为1 256.7 kt, 占比为77.8%; 氮沉降产生的NO日排放量为176.7 t, 占比为10.9%.因此, 土壤NO排放主要来自于氮肥施用.
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图 5 长三角地区2018年6月日均土壤NO排放变化 Fig. 5 Hourly soil NO emissions in the Yangtze River Delta in June in 2018 |
2017年长三角地区人为源NOx排放为2 935.7 kt[47], 从全年来看, 土壤NO排放量仅占人为源NOx排放的7.3%.图 6为长三角41市人为源及土壤NO年排放量.人为源NOx主要来源于电厂、工业锅炉和机动车等, 因此, 排放主要集中在较发达的地区.上海市人为源NOx排放量最高, 为224.7 kt, 其次为苏州市、徐州市和宁波市以及南京市、杭州市和合肥市这3个省会城市, 黄山市NOx排放量最低, 为8.7 kt.与人为源NOx排放量相反, 土壤NO排放主要来源于耕地较多的农村地区, 上海市土壤NO排放仅占人为源NOx排放的1.4%, 而亳州市土壤NO排放在人为源NOx中的占比高达23.5%.另一方面, 除电厂的NOx排放有较为明显的月变化外, 机动车和工业锅炉、窑炉的NOx排放量月变化不明显.而土壤NO排放量有明显的月变化(图 4).因此, 在夏季土壤NO排放量较高时, 土壤NO排放量对NOx排放总量的贡献不可忽视.例如, 长三角地区6月土壤NO排放量可达人为源NOx排放量的19.7%, 江苏省土壤NO排放量在人为源NOx排放量中占比最高, 为29.2%.部分城市(如徐州和盐城)土壤NO排放量占比高达20.9%.因此, 在夏季特别是臭氧污染高发季节, 土壤NO排放量对臭氧的贡献亟待进一步研究.
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图 6 长三角地区人为源NOx和土壤NO排放量 Fig. 6 Anthropogenic NOx emissions and soil NO emissions in the Yangtze River Delta |
自2013年开始, 为了逐步消除重污染天气, 改善全国空气质量, 实现环境效益、经济效益和社会效益多赢, 国家颁布了“大气污染防治行动计划”和“打赢蓝天保卫战三年行动计划”等政策, 长三角地区人为源NOx排放量逐年递减.图 7为长三角地区2014~2018年氮肥施用量和人为源NOx排放, 从中可知, 长三角地区人为源NOx排放量由2014年的3 457 kt减少至2017年的2 936 kt[47], 年均下降幅度达5.0%.同时, 2014~2018年长三角地区氮肥施用量也在逐年递减[43~46], 年均降幅为3.1%, 缓于人为源NOx的降幅.因此, 随着人为源NOx管控措施的持续推进[48], 土壤NO排放的影响将日益凸显.
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图 7 2014~2018年氮肥施用量和人为源NOx排放量 Fig. 7 Trends of anthropogenic NOx emissions and nitrogen fertilizer application over the YRD region from 2014 to 2018 |
本研究基于BDSNP模型对长三角地区土壤NO排放量进行了估算, 氮肥施用的输入数据来自中国统计年鉴, 与Potter等[42]统计的全球氮肥数据的施用量相差较大, 其数据中长三角地区氮肥施用量为2 192.2 kt, 和中国统计年鉴中实际氮肥施用数据相比低估了22.1%, 但空间分布较为一致(图 8).若采用文献[42]的全球氮肥数据作为输入, 估算的土壤NO排放量为176.4 kt, 与替换了统计年鉴的氮肥数据结果相比, 下降17.4%. Wang等[49]编制了1999年7月中国土壤NO排放清单, 土壤NO排放量为657 Gg(以N计), 约占中国人为源NOx排放量的12.5%.Lu等[15]的研究对华北平原农业土壤NOx排放进行估算, 认为2008~2017年的7月华北平原的土壤NOx排放量约占人为源的11% ~20%. Fang等[27, 28]的研究估算长三角地区2006年春夏季菜地NO排放量(以N计, 下同)约为12 Gg, 夏秋季稻田和菜地NO排放量约为12.5 Gg; 与没有施肥的农田相比, 施肥农田的NO排放量显著增加.Xie等[29]的研究表明2008年上海和江浙地区土壤NO排放量为19.1 Gg, 夏季最高, 春季次之.总体来说, 以往研究结果与本研究中的结果较为接近. Sha等[14]的研究发现当土壤温度高于30℃时, 土壤NOx受土壤温度的非线性响应仍会继续增加, 当土壤温度从30~35℃升高到35~40℃时, 土壤NOx排放平均增加38%.而在BDSNP模型中土壤NO排放对土壤温度的响应阈值设为30℃, 当温度超过30℃后, 温度对土壤NO排放的影响为常数, 因此, 可能在一定程度上低估了土壤NO的排放量.为进一步验证土壤NO排放量的准确性, 需进一步通过空气质量模型模拟, 评估清单的准确性以及其对臭氧的影响.
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图 8 基于Potter等氮肥施用数据的2018年长三角土壤NO排放和氮肥施用量空间分布 Fig. 8 Spatial distribution of soil NO emissions and nitrogen fertilizer application in the Yangtze River Delta in 2018 based on Potter fertilizer data |
(1) 基于BDSNP算法首次对长三角地区2018年土壤NO排放总量进行了估算, 排放总量为213.6 kt, 主要集中在安徽省的北部和江苏省的西北部等氮肥施用量较多的区域.徐州市排放量最高, 舟山市排放量最低.
(2) 长三角地区土壤NO排放呈现夏季高、冬季低的月变化特征, 排放量在6月达到峰值, 夏季排放量占全年51.3%.从日变化来看, 随着温度的升高, NO排放量逐渐增加, 在午后达到峰值, 高值段(13~19点)NO排放量占比达37.6%.
(3) 与人为源NOx排放量相反, 土壤NO排放主要来源于耕地较多的农村地区, 上海市土壤NO排放仅占人为源NOx排放的1.4%, 而亳州市土壤NO排放在人为源NOx中的占比高达23.5%.6月部分城市(如徐州和盐城)土壤NO排放占比高达20.9%.
(4) 氮肥施用量对土壤NO排放贡献最大, 贡献率高达73.0%.使用全球氮肥数据会导致土壤NO排放量低估17.4%.随着人为源NOx的管控加强, 土壤NO对臭氧的贡献将日益凸显.
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