2022, Vol. 43
2. 河海大学环境学院, 南京 210098;
3. 南京信息工程大学环境科学与工程学院, 南京 211800
, ZHU Xiang1 , PANG Qing-qing1 , KONG Ming1 , HAN Tian-lun1 , PENG Fu-quan1
, XIE Lei1,3 , WANG long-mian1 , XU Bin1 , HE Fei1
2. College of Environment, Hohai University, Nanjing 210098, China;
3. School of Environmental Science and Engineering, Nanjing University of Information Engineering, Nanjing 211800, China
水库是广泛分布于世界各地的水利工程构筑物, 随着我国近40年的经济发展和对水资源需求的不断攀升, 大量的大中小型水库建立起来, 同时, 我国的水库和河流也面临着愈发严重的水体污染[1].水库与河流不同, 河流污染主要来自岸边的点源排放和非点源污染, 污染源较为单一, 以外源污染物汇入为主, 污染治理主要依靠控流截污, 防止外源污染[2, 3].水库水体流动性较差, 水力停留时间较长, 水库受纳各类污染物, 仅开闸放水期间可以转移污染物, 因而水库易成为各类水体污染物的汇[4, 5].水库积累了大量上游河流和人为排放输入的污染物, 直接导致了水体污染物向沉积物迁移, 在控源截污治理和水体水质改善后, 水库沉积物内源释放往往会产生第二次污染[6].因此, 水库污染治理需要多管齐下, 不仅需要控制上游污染物汇入和岸边人为排放, 更需要摸清底泥污染情况, 进行水库沉积物释放研究[7, 8].薄膜梯度扩散(DGT)和高分辨率孔隙水采样(HR-Peeper)技术作为新兴起的孔隙水采集技术, 因其具有高分辨率和简便快捷等优点, 逐渐成为沉积物氮磷释放测定的主要方法.崔会芳等[9]的研究使用薄膜扩散梯度(DGT)技术探究了宜兴市横山水库的底泥释放机制, 发现横山水库沉积物氮磷释放能力和沉积物污染物含量呈显著的相关关系, 氧化还原状况、沉积物污染状况和底栖微生物强弱直接决定了沉积物氮磷的释放.Norgbey等[10]的研究利用高分辨剖面技术和DGT技术结合探究天宝水库SWI的Fe-P-S在缺氧状态下的变化特征, 发现在缺氧条件下沉积物Fe-P-S的释放受到硫酸盐和Fe3+的影响较大, 且受到Fe3+还原的主导.水库污染源解析可以针对污染源特征给出合理的治理措施, 对水库治理意义重大.李亚娟等[11]的研究利用MIKE21核算得到了妫水河对官厅水库的影响较大, 枯水期氨氮、总磷和总氮的贡献率分别为45.76%、1.17%和67.56%, 认为控制来流水质和加强流域治理是关键.国内外对水库的研究多集中于单一外源解析或P、Fe和S结合下的内源释放规律研究, 但水库通常和河流具有连通性, 单一内源的研究并不能全面反映水库污染的总体特征, 并不能解决水库污染的问题, 水库污染研究应当充分考虑河库连通性, 将沉积物释放规律和源解析相结合.
黄河上游处于西北干旱和半干旱地区, 水资源普遍短缺背景下, 水库不仅具有泥沙调节的作用, 生态基流保障和水源地水质保障等功能显得尤为重要.宁夏是典型的黄河上游区域, 生态环境较为脆弱, 加上宁夏山区在开发利用水资源过程中忽视生态环境的重要性, 大量水体面临水资源短缺、水体污染严重和水土流失等问题[12, 13].有研究表明, 宁夏山区水库水源不仅面临严重的点源和面源的污染, 沉积物磷释放污染也日益严重, 已经影响了该地区高质量发展[14].当前, 对黄河上游水库的研究多集中于水库的水沙调节、水土保持和调水能力等水文功能, 对于水库沉积物污染和富营养化等生态问题的研究较少[15, 16].
针对河库连通背景下水库污染及其特征、来源分析研究不足的问题, 以污染来源、污染特征和底泥特性均不明晰的黄河上游典型水库——沈家河水库为例, 将DGT技术、HR-Peeper和源解析方法相结合, 研究了沈家河水库沉积物释放特征和SWI污染特征, 核算量化该水库内河流输入污染, 以期为制定沈家河水库污染治理方案提供科学依据, 并为黄河上游河库连通背景下的水库内源污染特征及源解析提供参考.
1 材料和方法 1.1 研究区域沈家河水库(图 1)隶属宁夏回族自治区固原市原州区, 位于宁夏境内黄河最大的一级支流清水河上游, 属典型的农灌中型水库, 总库容约4 749万m3, 防洪库容931万m3, 最大水深4 m, 流域面积313 km2.清水河流经固原市原州区城区后进入该水库, 出水下游为清水河干流, 是全流域水量调剂主要水库.直接汇入沈家河的河流有清水河和清水河一级支流清净沟.
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图 1 流域概况和水样监测点位示意 Fig. 1 Overview of the basin and water sample collection sites |
2020年6月17~19日, 从清水河上游二十里铺断面(W1)至沈家河水库沿线进行现场调研采样, 调研河道长度约为20km.调研涵盖沈家河水库、水库上游清水河干流及直接汇入沈家河水库的清净沟, 清水河监测点位共7个, 包括清水河干流6个(W1~W6)和清净沟入库口(W7), 沈家河水库面积较小, 选取3个监测点均匀分布于沈家河水库, 分别为1、2和3号, 具体监测点位如图 1所示.水样使用1 L黑色PVC瓶盛装, 共采集2L, 水样冷冻后带回实验室测定化学需氧量(COD)、总磷(TP)、总氮(TN)和氨氮(NH4+-N), 测定方法分别为重铬酸钾法(GB 11914-89)、过硫酸钾消解钼酸铵分光光度法(GB 1193-89)、碱性过硫酸钾消解紫外分光光度法(GB 11894-89)和纳氏试剂比色法(GB 7479-87).
1.2.2 沉积物采集和前处理沈家河水库沉积物采集点为1、2和3号.使用柱状采样器采集各个点位的沉积物, 将现场采集的沈家河水库柱状样品及时带回实验室进行分层处理, 柱状样样品按0~5、5~10、10~20、20~30和30~40 cm分层, 每层样品取其具有代表性混合样或中间部位; 分层底泥样品进行冷冻干燥或者低温烘干, 测定TN、TP、NH4+-N和硝酸盐氮(NO3--N), TN和TP测定方法见文献[17], NH4+-N和NO3--N分别采用氯化钾溶液提取-分光光度法和紫外分光光度法(GB/T 32737-2016)测定.每个调查点位选择2根柱状样, 1根用于放置HR-Peeper, 另外一根用于放置薄膜扩散取样器.其中, 薄膜扩散取样器放置24 h取出, HR-Peeper放置48 h后取出.取出的水样用于分析SWI理化指标, 包括SRP、NH4+-N和NO3--N, 测定方法见文献[18].
1.2.3 水质和底泥污染评估方法沈家河水库富营养化状态采用综合营养状态指数法计算, 方法来自文献[19].
国内对于沉积物氮磷污染评价没有较为统一的方法, 使用较多的有污染指数法、有机指数法和富集系数法等[20].本文采用综合污染指数评价沈家河水库表层沉积物TN和TP污染程度, 评价方法和污染程度分级见文献[21].
各污染物在上覆水-沉积物界面的扩散通量F可通过Fick第一定律估算获得, 计算方法见文献[22].
1.2.4 数据处理方法文章采用Origin 2019进行作图分析, 数据Pearson相关性分析通过SPSS完成.
1.2.5 内源和河流输入污染负荷核算方法沈家河水库的内源输入主要为底泥释放, 河流输入主要为清水河和清净沟.假设支流汇入沈家河水库后混合均匀流出, 出流与入流流量相等, 不计沈家河水库自净作用的影响.清水河和清净沟支流汇入对沈家河水库NH4+-N、TN和TP负荷的影响由公式(1)~(4)计算：
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(1) |
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(2) |
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(3) |
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(4) |
式中, mi为某一支流一个月汇入沈家河水库的营养盐的质量(t); ci为该支流营养盐的浓度(mg·L-1); Qi为该支流的流量(m3·s-1); t为汇入时间, 以一个月计(2 592 000 s); V为沈家河水库的容积(m3); S为沈家河水库面积(3 030 000 m2); h为沈家河水库的平均水深(2 m); m0为沈家河水库营养盐的本底质量(t); c0为沈家河水库营养盐的本底浓度(mg·L-1); Δm为支流汇入一个月的负荷增加量.
内源释放对沈家河水库NH4+-N、TN和TP负荷的影响由公式(5)计算, TN以NH4+-N和NO3--N之和计, TP以SRP计：
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(5) |
式中, Δms为在水库持续出流的情况下, 底泥释放一个月后沈家河水库营养盐质量的增加量(t); F为释放通量[mg·(d·m2)-1]; S为水库表面积(m2); Qw为水库出流的流量, 以0.244 3 m3·s-1计; V为沈家河水库的容积(m3).
2 结果与讨论 2.1 沈家河水库及其上游清水河水质特征沈家河水库上游清水河及其支流的2020年6月水质指标如图 2所示.清水河TP浓度波动小, 可稳定达到Ⅳ类水标准.清水河TN浓度从W1点到沈家河水库入库口W6点逐渐升高, 尤其自W3点以后, 主要原因可能是固原市原州区城镇居民生活污水收集处理能力不强, 2020年城镇污水收集率不到70%, 加上农村地区生活污水处理率低, 面源污染截留控制工程少, 导致清水河TN浓度升高; 在清水河W1~W5点, COD和NH4+-N浓度较为稳定, 可以达到Ⅳ类水标准, 但在沈家河水库入库口W6点急剧升高, 这可能是由于原州区工业发达, 2019年工业占比达27.9%, 且W6点距污水处理厂排口较近, 周边又分布着较多村庄, 入河污染负荷较高.原州区产生的污染负荷对清水河水质影响较大, 间接影响了位于下游的沈家河水库.
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图 2 清水河上游及其支流水质 Fig. 2 Water quality in the upper reaches of Qingshui River and its tributaries |
沈家河水库1、2和3号的水质均为劣Ⅴ类, 富营养化评价结果分别为68.71、72.06和72.06.沈家河水库TN浓度最高, 超Ⅳ类水标准1.85~2.04倍; 其次为TP和COD, 分别超Ⅳ类水标准0.15~0.8倍和0.28~0.52倍.沈家河水库富营养化情况严重, 其中1号为中度富营养, 其余两个点位为重度富营养, 全湖平均为重度富营养.总体来看, 沈家河水库TN可能受到河流输入和内源释放的双重影响, 对比沈家河水库和入库河流的TP浓度, 可以推测沈家河水库TP主要来源于沉积物内源释放.
2.2 沈家河水库沉积物污染特征沈家河水库沉积物污染分布特征见图 3.TP含量随深度的变化并不明显, 2号和3号的深层(30~40 cm)TP含量较高, 揭示了2号和3号深层沉积物有较强的磷释放潜力[23]. 3个点位表层沉积物(0~10 cm)的TN含量均较高, 说明表层沉积物对氮的吸附. 3个点位的综合污染指数分别为2.14、2.23和3.24, 皆为重度污染, 3号的表层沉积物各项污染指标均为最高, 评价结果符合沉积物污染分布特征.沈家河水库3号出现峰值主要原因是3号靠近清水河入库口, 水体受纳了大量河流输入污染, 水体中的污染物沉淀进入沉积物, 沉积物成为污染物的汇, 富集了较多污染物[5]; 而1号和2号靠近水库出水口, 不直接受纳河流输入, 由水质分析也可看出, 1号水体富营养化较轻, 污染物超标倍数也较低, 因此由水体向沉积物输送的污染物较少.沈家河水库各点位表层沉积物(0~5 cm)ω(TP)、ω(TN)、ω(NH4+-N)和ω(NO3--N)的平均值分别为1 036.43、2 503.21、112.75和73.32 mg·kg-1.沈家河水库沉积物ω(TP)与陕西的金盆水库[24]相似(1 132 mg·kg-1), ω(TP)比同样位于半干旱区的巴西Forquilha河水库[25](368.17~998.72 mg·kg-1)略高; 与国内其他相似功能水库相比, 沈家河水库沉积物TN含量偏高[26, 27].这与沈家河水库所处地理环境有关, 沈家河水库位于半干旱的温带大陆气候区, 流域全年水量匮乏, 蒸发量大, 加上清水河流域禽畜养殖产生较高磷负荷, 种植业面源污染造成较高氮负荷, 造成水库河流输入的氮磷负荷高[28, 29].
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图 3 沉积物污染分布特征 Fig. 3 Distribution characteristics of pollution in sediments |
由HR-Peeper测量的各点位SWI的SRP和溶解性Fe分布特征如图 4所示.各点位孔隙水(-20~0 mm)ρ(SRP)平均值分别为1.657、1.997和3.142 mg·L-1, 上覆水(0~20 mm)ρ(SRP)平均值分别为1.026、1.324和2.067 mg·L-1. 3号在-20~20 mm内SRP浓度平均值最高, 这与3号沉积物TP含量最高有关, 3号靠近清水河入库口, 在丰水期大量上游清水河水体携带较高的磷负荷进入水库, 上覆水磷浓度显著升高, SWI附近SRP呈现由上覆水向孔隙水转移, 进而被沉积物吸附, 富集了较多SRP的沉积物在枯水期时, 向孔隙水和上覆水释放, 造成了3号较高的SRP浓度平均值[4].各点位孔隙水与上覆水间SRP平均值存在较大浓度差, 这是由沈家河水库沉积物磷含量高造成的, 符合表层沉积物磷污染较重的特征; 有研究表明, 较大的孔隙水与上覆水浓度差能直接影响沉积物与上覆水的氮磷交换速率[30], 结合清水河入库口TP浓度达标, 但水库水体TP超Ⅳ类标准, 可以推测沈家河水库存在较强的沉积物SRP释放, SRP从沉积物中向孔隙水中释放, 进而造成上覆水P浓度增加[31, 32].沉积物中铁结合态磷(Fe-P)的Fe3+还原反应导致Fe-P以磷酸盐的形式释放是沉积物SRP释放的主要控制因素, 沉积物中的Fe2+与SRP的相关性可以指示Fe-P还原释放的发生[33, 34], HR-Peeper获取的各点位SRP与溶解性Fe浓度在各个深度范围内均不存在较为明显的相关关系(P>0.05), 可能是由于沉积物SRP的释放受到其他因素的影响.有研究表明, 湖库沉积物Fe-P还原释放还会受到SO42-还原的影响, 被还原后的游离态Fe2+会迅速与被还原为游离态的S2-结合形成FeS, 这可能是各点位溶解性Fe浓度低, 且溶解性Fe与SRP浓度相关性小的主要原因[33].
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图 4 SWI的SRP与溶解性Fe分布特征 Fig. 4 Distribution characteristics of SRP and soluble Fe at the sediment-water interface |
各点位SWI的DGT-P和DGT-Fe分布特征见图 5.DGT-P与DGT-Fe是由薄膜扩散取样器获取得到的活性P和活性Fe, 其可更加直观地反映Fe-P还原释放的深度、强度等指标, 因而被广泛地应用于Fe-P释放研究[22]. 3个点位SWI中DGT-P和DGT-Fe的浓度关系、浓度差存在空间异质性, 1号的SWI中DGT-P和DGT-Fe浓度存在显著的正相关性(r=0.577, P < 0.01), 并未在2号和3号的SWI中观察到DGT-P和DGT-Fe浓度存在显著的相关性(P > 0.05), 说明1号沉积物DGT-P释放受Fe-P还原释放主导, 2号和3号的DGT-P释放受Fe-P还原释放机制影响较小.有研究表明, DGT-P仅是沉积物磷的形态之一, 性质较为活跃, 易释放进入孔隙水, 沉积物中仍含有较多非活性磷不易释放[35], 且DGT-P的性质较为活跃, 除了Fe-P还原释放外, 还会受到Al-P、Ca-P、藻类和氧化还原电位等的影响[25, 33, 36], 这是可能是造成2号和3号的DGT-P释放受Fe-P还原机制影响小的主要原因; 2号的上覆水与孔隙水ρ(DGT-P)平均差值最小(0.791 mg·L-1), 且孔隙水平均值最低(1.40 mg·L-1), 说明2号的表层沉积物(0~-40 mm)DGT-P释放能力较差, 这可能是由于2号的沉积物磷以非活性磷和中活性磷形态为主[34]; 而3号的上覆水与孔隙水间ρ(DGT-P)平均差值最大(1.183 mg·L-1), ρ(DGT-Fe)平均差值最小(0.002 mg·L-1), 上覆水ρ(DGT-P)平均值最大(0.931 mg·L-1), 3号的表层沉积物DGT-P向孔隙水和上覆水的释放能力较强, 这是由于3号靠近水库入库口, 在入库口易形成垂向环流, 造成沉积物磷的再悬浮, 增大了沉积物磷的释放[37, 38].各个点位DGT-P和DGT-Fe浓度峰值出现的深度都不同, 其中1号的深度最大(-40 mm左右), 3号的深度最浅(-20~-10 mm), 表明不同点位沉积物氧化还原电位性质不同, 1号的氧化还原发生的深度大, 3号的氧化还原释放发生的深度小.各个点位沉积物磷释放机制、沉积物性质和氧化还原发生的深度的不同, 揭示了沈家河水库沉积物磷释放能力、应采取的治理对策的不同; 1号的沉积物DGT-P与SRP浓度峰值均出现在-40 mm左右, 生态清淤深度最大, 而1号的沉积物DGT-P释放受到了Fe-P还原机制影响, 沉积物的原位控制技术可以通过投加化学药剂(铝盐、铁盐和石灰等)改变沉积物性质(溶解氧含量和氧化还原电位), 进而抑制Fe-P的还原反应, 达到控制沉积物磷释放的效果[5], 因此可以通过原位控制技术治理1号的沉积物污染; 2号的沉积物DGT-P和SRP浓度峰值分别出现在-20 mm和-30 mm左右, 生态清淤深度应在30 mm左右; 3号的沉积物DGT-P和SRP浓度峰值出现在-20~0 mm, 建议生态清淤深度应在20 mm左右.
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图 5 SWI的DGT-P和DGT-Fe分布特征 Fig. 5 Distribution characteristics of DGT-P and DGT-Fe at the sediment-water interface |
各点位SWI的NH4+-N和NO3--N分布特征如图 6所示. 1号的NH4+-N浓度在-8~8 mm逐渐减小, NO3--N浓度在-16~4 mm内逐渐减小, 在4~12 mm内逐渐增大(1.96 mg·L-1增至3.27 mg·L-1), 说明1号的NH4+-N和NO3--N存在孔隙水向上覆水的扩散作用; NO3--N浓度在4~8 mm增大, NH4+-N浓度在4~8 mm减小, 可能是上覆水中广泛存在的好氧氨氧化细菌主导了这一过程, 好氧氨氧化细菌将NH4+-N转化为亚硝氮(NO2--N), NO2--N又极易被氧化为NO3--N[39], 造成了水体NH4+-N浓度降低和NO3--N浓度升高. 2号的NH4+-N浓度在8~20 mm逐渐减小, NO3--N浓度在8~20 mm逐渐增大, 原因与1号的类似. 3号的NH4+-N浓度在-8~8 mm逐渐减小, NO3--N浓度在-8~8 mm升高, 但是幅度小于1号和2号的, 说明3号的NH4+-N在SWI存在向上扩散作用, 上覆水受氨氧化细菌转化影响较小.上覆水中好氧氨氧化细菌的分布与含氧量等水环境条件有关, 造成了3个点位好氧氨氧化细菌分布深度和活性不同, 进而导致了NO3--N和NH4+-N浓度变化的不同[40]. 3个点位NH4+-N浓度在-8 mm以下波动较大, 3号的波动最大, 可能与沉积物中微生物及沉积物本身性质有关. 3个点位NO3--N浓度在SWI界面以下部分整体较为稳定, 仅1号和2号的浓度在部分深度突然增加, 推测与微生物活动有关.
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图 6 SWI的NH4+-N和NO3--N分布特征 Fig. 6 Distribution characteristics of NH4+-N and NO3--N at the sediment-water interface |
由SWI污染特征计算得到的沈家河水库沉积物扩散通量见表 1. 3个点位的SRP和NH4+-N的扩散通量均为正, 而NO3--N扩散通量仅在1号为正, 说明SRP和NH4+-N物质从沉积物向上覆水中释放, 印证了SRP和NH4+-N在SWI附近的浓度变化.其中, 1号的NO3--N扩散通量最大, 为15.06 mg·(d·m2)-1; 2号的SRP和NH4+-N扩散通量最大, 分别为17.26 mg·(d·m2)-1和26.84 mg·(d·m2)-1.总体来看, 1号的沉积物NO3--N的释放能力最强, NH4+-N释放能力较强, 2号的沉积物的SRP和NH4+-N释放能力最强, 3号沉积物的磷释放能力较强.各类污染指标的平均扩散通量与其他湖库的对比见表 2.与白洋淀和潘大水库相比, 沈家河水库SRP的扩散通量较高, 最高可达其他湖库的近百倍, 这可能与沈家河水库内源污染严重且河流输入的污染未得到有效控制有关; 与同处半干旱区冰封期的乌梁素海相比, 沈家河水库沉积物SRP较高的扩散通量可能与温度有关, 在10~30℃内, 较高的温度对沉积物P释放起促进作用[5]; 与国外两个湖库相比, 沈家河水库的SRP扩散通量仍略高, 仅与Forquilha河水库极值相似, 这可能与两个水库建造年代较长造成P的长期沉积有关.与国内其他湖库相比, 沈家河水库的NH4+-N扩散通量不高, NO3--N总体呈吸附趋势, 通量与于桥水库类似.经计算, 全库底泥每个月向上覆水中释放0.83 t的SRP和1.33 t的NH4+-N, 并吸收1.29 t的NO3--N.由此可见, 沈家河水库沉积物磷释放能力强, 水库的内源可能已经成为了水库污染的主要来源.
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表 1 沈家河水库沉积物扩散通量 Table 1 Diffusion flux of sediment pollutants in Shenjiahe Reservoir |
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表 2 沈家河水库和其他湖库沉积物扩散通量 Table 2 Diffusion flux of sediments from Shenjiahe Reservoir and other lakes and reservoirs |
2.4 基于沉积物释放和河流输入的污染负荷核算
根据沉积物扩散通量和河流输入核算结果, 内源和河流输入一个月对沈家河水库污染负荷的影响如表 3所示.沉积物释放是导致沈家河水库TN、NH4+-N和TP负荷升高的最主要原因.沉积物释放导致的TP负荷增加量占TP总增加量的100%, TP污染完全来自沉积物释放, 说明沉积物TP污染严重且释放能力强.清水河和清净沟入库TP污染轻, 与清水河入库口水质分析结果相同, SWI污染特征和SRP释放通量也印证了这一结论; 清水河和清净沟的汇入虽然降低了沈家河水库的TP浓度, 但是沉积物释放是沈家河水库TP污染的最主要来源, 且水库沉积物释放能力强, 底泥生态清淤或抑制释放可以有效治理沈家河水库的TP污染.沉积物释放导致的TN和NH4+-N负荷增加量分别占TN和NH4+-N增加量的78.3%和56.5%, TN和NH4+-N污染主要来自沉积物释放, 清水河输入影响也不容忽视.
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表 3 污染输入对沈家河水库的影响(按月计) Table 3 Impact of pollution input on Shenjiahe Reservoir(per month) |
3 结论
(1) 清水河从上游到沈家河水库入库口COD和NH4+-N浓度逐渐升高, 仅TP浓度稳定达标.沈家河水库总体处于重度富营养状态, TN超Ⅳ类水1.85~2.04倍, TP和COD分别超Ⅳ类水标准0.15~0.8倍和0.28~0.52倍.
(2) 越靠近清水河入库口, 沈家河水库沉积物氮磷含量越高.沈家河水库沉积物综合污染指数在2.14~3.24之间, 为重度污染.
(3) 各点位孔隙水-上覆水间浓度差较大. 3个点位SWI中DGT-P和DGT-Fe浓度分布不同, 存在空间异质性, 仅1号的DGT-P释放受Fe-P还原反应主导.SWI附近1号(4~8 mm)、2号(8~20 mm)和3号(-8~8 mm)发生NH4+-N浓度减小、NO3--N浓度增加的现象.沈家河水库沉积物释放导致的TP、TN和NH4+-N负荷增加量分别占总增加量的100%、78.3%和56.5%.
(4) 西北旱区水库在面临上游氮负荷高、水量少的问题的同时, 也要积极应对沉积物营养盐释放, 因此西北旱区水库水质提升不仅需要保证入库断面水质稳定以减轻河流输入的影响, 也要通过合理地生态清淤或者抑制措施降低沉积物氮磷释放风险.
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