2022, Vol. 43
2. 山东省淄博生态环境监测中心, 淄博 255040
, XU Bo2 , GUO Li-yao1 , YIN Bao-hui1 , MA Yin-hong1 , LI Li-ming1 , YANG Wen1 , ZHAO Xue-yan1
2. Zibo Ecological and Environmental Monitoring Center, Zibo 255040, China
近十年来, 我国在大气污染防治方面付出了巨大努力, 北方城市空气污染有较大改善, 但PM2.5仍是秋冬季重污染期间的首要污染物[1, 2].淄博市2018年PM2.5年均浓度为55 μg·m-3 [3], 为WHO指导值(5 μg·m-3)[4]的11倍.长期暴露在颗粒物中会增加肺癌、中风、痴呆、心血管疾病、慢性呼吸道疾病和下呼吸道感染等的风险[5~9].有研究显示为降低PM2.5相关的健康风险, 除浓度外需要同时考虑颗粒物的化学组分和相关源类[10~12].颗粒物中的主要组分包括水溶性离子、碳组分和无机元素[13], 其中金属元素主要富集在PM2.5等细颗粒物中[14, 15].PM2.5进入人体肺部后, 其载带的金属元素通过浸出从而对人体健康造成危害[16].因此评估重金属的风险, 研究其来源具有十分重要的意义.
林海鹏等[17]在兰州市开展的多种重金属联合潜在生态风险研究结果显示, TSP、PM10和PM2.5的重金属生态风险程度均为极强, 其中PM2.5的生态风险指数最高, 且Cd为多种重金属的联合生态风险指数中主要贡献因子.李友平[18]的研究发现成都市城区PM2.5中As和Cr对成年人存在较高的致癌风险, 应当予以重视.栾孟孝等[19]研究了鞍山市秋季PM2.5载带金属元素的特征及来源, 发现金属元素主要来源于机动车尾气、燃煤、燃油和钢铁冶炼. Thomaidis等[20]的研究使用主成分分析法解析希腊雅典PM2.5载带金属元素的来源, 发现Pb、As和Ni具有共同的来源, 均主要源自汽车尾气/燃油燃烧和道路尘的贡献.
淄博市位于山东省中部, 是重要的工业城市, 地势南高北低、三面环山, 夏季湿热多雨, 冬季干冷少雪[21].特殊的地理气候条件和工业布局导致淄博市冬季易出现重污染[22]. 2019年1月, 京津冀及周边地区经历了一次大范围、长时间和较复杂的区域性大气重污染过程[23], 为了解淄博市城区冬季重污染期间PM2.5载带金属元素的污染水平和生态风险, 本研究于2019年1月8~23日采集了PM2.5样品, 对其中14种金属元素组分进行化学分析, 深入分析了金属元素含量水平、污染特征和来源, 并进行了生态风险评估, 以期为颗粒物中金属元素的污染防治和风险管理提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 样品采集本研究采样点位于山东省淄博市主城区(张店区)南定环境空气质量监测站的二层楼顶(36°48′10.67″N, 118°01′28.19″E, 图 1), 距离地面约6 m.采样点周围是居民区和行政管理机构, 距新村路约50 m, 无其他明显污染源.
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图 1 采样点位置示意 Fig. 1 Location of sampling site |
使用小流量(16.7 L·min-1)环境空气颗粒物采样器(青岛众瑞智能仪器有限公司, 型号：ZR-3930B型)于2019年1月8~23日采集环境空气PM2.5样品, 所用滤膜为Teflon膜(美国Whatman公司, ϕ=47 mm).采样前, 空白Teflon膜在60℃烘箱中烘烤2 h进行预处理.采样前后将滤膜置于恒温(20±1)℃、恒湿(50±5)%天平室内平衡24 h后使用百万分之一的自动称重天平系统(德国康姆德润达, 型号：AWS-1) 进行称重.称重后将样品膜放于冰箱于4℃冷藏保存, 待分析测定.
1.2 样品分析及质控方法取二分之一Teflon滤膜样品, 使用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS, 美国Agilent公司)测定样品中10种元素(Na、K、Cr、Mn、Ni、Cu、Zn、As、Cd和Pb)含量; 使用电感耦合等离子体光谱仪(ICP-OES, 美国Agilent公司)对剩余的1/2滤膜样品中4种元素(Al、Ca、Fe和Mg)进行测定.具体分析和质控方法参考文献[24].
1.3 数据分析方法 1.3.1 地累积指数地累积指数(Igeo)通常称为Muller指数, 该指数同时考虑了自然地质过程造成的背景值和人为活动两方面对重金属污染的影响[25].因此, 该指数常被作为区分自然源和人为活动影响的重要参数, 近年来被广泛应用于评价颗粒物中金属元素污染程度[26~28].地累积指数计算公式为：
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式中, Ci为样品中金属元素i的含量, mg·kg-1; Bi为i金属元素的地质背景值, 本研究取山东省A层土壤元素背景值[29], 具体取值见表 1; k为因成岩运动可能引起背景值变动而设定的常数, 依据前人研究取1.5[30].本研究中地累积指数分级[31]如下：Igeo < 0, 无污染; 0≤Igeo < 1, 轻度污染; 1≤Igeo < 2, 中度污染; 2≤Igeo < 3, 偏重度污染; 3≤Igeo < 4, 重度污染; 4≤Igeo < 5, 偏严重污染; Igeo ≥5, 严重污染.
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表 1 山东省A层土壤元素背景值/mg·kg-1 Table 1 Background values of soil elements in layer A of Shandong province/mg·kg-1 |
1.3.2 潜在生态风险评价
潜在生态风险评价法[32]是1980年由瑞典学者Håkanson提出的, 该方法的原理是沉淀物中金属的潜在生态危害指数与金属污染程度正相关, 且多种金属污染的生态危害具有加和性.潜在生态风险指数的计算公式如下：
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式中, RI为颗粒物中多种金属元素潜在生态风险指数加和; Eri为颗粒物中金属元素i的潜在生态风险指数; Tri为金属元素i的毒性系数, 反映其毒性水平和生物对其污染的敏感性; 其他参数同1.3.1节.表 2列出了8种重金属元素的毒性系数[33].
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表 2 重金属的毒性系数 Table 2 Toxicity coefficient of heavy metals |
本研究中的8种重金属元素毒性系数的最大值为TrCd (30), 根据Håkanson对单因子潜在生态风险指数Er污染等级划分规则进行了Er等级划分的调整; 后又根据马建华等[34]的研究成果, 对RI进行了等级划分的调整.调整后的潜在生态风险评价指标分级见表 3.
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表 3 潜在生态风险评价分级 Table 3 Potential ecological risk assessment index is graded |
1.3.3 富集因子
富集因子常用于探讨颗粒物中元素的富集程度, 从而判断和识别颗粒物中元素的自然来源和人为来源[13, 35].富集因子的计算公式如下：
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式中, EFi为颗粒物中测量元素i的富集因子; Cr为颗粒物中参比元素r的含量(mg·kg-1); Br为参比系统中参比元素r的含量(mg·kg-1); 其余参数同1.3.1节.本研究参比系统选择山东省A层土壤[29], 参比元素选择Al[19].
一般认为EFi < 1时, 表明测量元素i相对于参比系统未被富集, 主要来源为自然源, 由土壤岩石风化造成; 若EFi>10时, 则认为该元素主要来源为人为源[36].本研究采用的富集因子分级[19]如下：EFi < 1时, 无富集; 1≤EFi < 2时, 轻微富集; 2≤EFi < 5时, 中度富集; 5≤EFi < 20时, 显著富集; 20≤EFi < 40, 强烈富集; EFi≥40时, 极强富集.
1.3.4 Pearson相关分析数据统计分析采用SPSS软件.在保证数据服从正态分布的前提下, 对数据进行相关性分析, 相关性检验P＜0.05, 表示两元素之间具有显著性相关关系.
1.3.5 主成分分析主成分分析法(PCA)是常用的多元统计分析方法, 是用来识别污染物主要来源的分析方法之一[15, 37].为了识别金属元素的来源并加以分类, 本研究对PM2.5载带的14种金属元素进行了主成分分析.
2 结果与讨论 2.1 金属元素污染水平研究期间PM2.5载带金属元素含量特征如图 2所示.K、Ca、Al、Na、Zn、Fe、Mg和Mn为淄博市冬季PM2.5载带的主要金属元素, 其含量占所分析14种元素含量的96.8%, 采样期间PM2.5中K、Ca、Al、Na、Zn、Fe、Mg、Mn、Pb、Cu、Cr、As、Ni和Cd的含量均值分别为8 071.6、6 234.3、4 575.9、4 573.5、4 282.3、2 419.7、1 010.4、680.6、560.6、193.2、168.3、73.1、43.5和28.4 mg·kg-1.其中, Zn、Pb、Cu、Cr、As、Ni和Cd含量高于山东省A层土壤背景值, 依次为山东省A层土壤背景值的56.6、19.0、7.2、2.4、7.3、1.4和283.8倍.可以看出, 含量高于山东省A层土壤背景值的元素多为重金属元素, 说明此类元素易受到人为源的影响.与淄博南部相邻的临沂市相关研究结果[38]相比较, K、Ca、Al、Fe、Mg、Pb和Cu要低于临沂市冬季的含量水平, 特别是Al和Fe; Na、Zn、Mn、Cr、As、Ni和Cd则是淄博市略高于临沂市, 这与两个城市工业结构不同有关.
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图 2 冬季PM2.5载带金属元素含量特征 Fig. 2 Mass concentration of metallic elements in PM2.5 in winter |
本研究使用地累积指数来评价PM2.5载带金属元素的污染水平.由图 3可以看出, Cd的Igeo值最高(7.6), 其次为Zn(5.2), 二者均属于严重污染程度; Pb的Igeo值为3.7, 属于重度污染; Cu和As的Igeo值均为2.3, 属于偏重度污染; 剩余9种元素的Igeo值均小于1, 属于轻度污染或无污染程度.综上可以看出Cd、Zn、Pb、Cu和As受人为活动影响较大.
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图 3 PM2.5载带金属元素Igeo结果 Fig. 3 Metallic element Igeo results in PM2.5 in winter |
淄博市道路尘中的Ca和Mg的Igeo值等级分别为偏重度污染和轻度污染[39] (2017年1月), 而本研究中均为无污染, 这主要是由于道路尘中地壳元素含量较高所致.Zn在本研究和南昌市高速公路沿线(2018年)PM2.5 [28]中的评价结果均为严重污染, 明显高于其在道路扬尘中的评价等级[宝鸡市[31]为偏重度污染(2006年1月)、北京市[26]为轻度污染(2013年)和淄博市[39]为重度污染(2017年1月)].Pb和As在成都市冬季(2010年1月)PM2.5 [18]中的Igeo值等级分别为严重污染和偏严重污染, 高于本研究的重度污染和偏重度污染, Cd的Igeo值等级与本研究相同, 均为严重污染.
2.2 潜在生态风险评价为了解金属元素污染可能造成的生态风险, 对地累积指数偏高的8种元素(Zn、Mn、Pb、Cu、Cr、As、Ni和Cd)进行了潜在生态风险评价, 评价结果如表 4所示.从单因子生态危害程度来看, Cd的Er最高(10 154.2), Mn最低(1.1), Er的具体排序是：Cd>Pb>As>Zn>Cu>Ni>Cr>Mn.总体来看, 金属元素存在极强的潜在危害, RI指数高达10 462.6, 其中Cd的贡献约为97%.
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表 4 潜在生态风险评价结果 Table 4 Evaluation results of potential ecological risk in winter in Zibo City |
郭清源[39]对淄博市冬季道路扬尘金属元素风险评价的结果为：Cd>Cu>Pb>As>Zn>Ni>Cr, 与本研究在Cu的顺序上存在差别; 南昌市高速公路沿线PM2.5载带重金属风险评价的结果为：Cd>Zn>Pb>Cu>Ni>Cr, 与本研究在Zn的顺序上存在差别; 造成这两种差异的原因可能是道路扬尘及高速公路沿线采样环境受机动车排放影响较大.太原市[40]居民生活区PM2.5中金属元素的生态风险评价顺序为：Cd>Cu>Pb>Zn>Ni>As>Cr>Mn; 兰州市[17]城区大气PM2.5载带重金属元素的生态危害顺序为：Cd>Cu>Ni>Zn>Pb>Cr; 比较3个城市的城区结果可以看出, 危害程度最强的元素均为Cd, 危害程度最低的为Cr和Mn, 其余元素的危害程度顺序在各城市之间则差异较大.
2.3 来源分析 2.3.1 相关性分析相关性分析可以确定金属元素是否来自同一污染源.图 4的相关性分析结果表明, 淄博市PM2.5载带14种元素中, 超过50%以上的元素两两之间存在显著相关关系, 其中：K-Pb-Cd-Cu、Ca-Al-Na-Mn和Cr-As-Ni这3组元素的组内元素之间均为极显著相关(P < 0.01), 说明组内元素可能来自同一类源; Fe仅与Cd之间显著相关(P < 0.05), 与其他元素均不显著相关, 说明Fe和Cd可能具有相似的来源.
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*表示P≤0.05, **表示P≤0.01; 圆越大, 表示相关系数越大 图 4 PM2.5载带金属元素之间的相关性 Fig. 4 Pearson correlation coefficient of metallic elements in PM2.5 |
图 5是14种金属元素的富集因子结果.Na、Fe和Mg这3种元素的EF值小于5, 说明其主要来自自然源; K、Ca和Mn的EF值介于5.0~16.0之间, 为显著富集等级, 来源除自然源外, 也有少部分来自人为源; Ni是强烈富集, 说明受到人为源的影响较大; Zn、Pb、Cu、Cr、As和Cd均是极强富集, 说明其主要来源均为人为源.Zn、Pb、Cu、Cr、As和Cd为与交通排放、化石燃料燃烧和金属冶炼相关的元素[14, 41, 42].结合这些组分的来源判断淄博市PM2.5载带金属元素的人为来源主要包括机动车尾气源、燃煤源和冶金行业.
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图 5 PM2.5载带金属元素富集因子结果 Fig. 5 Metallic element EF results in PM2.5 |
对14种金属元素进行主成分分析, 提取了3个主成分因子, 共解释了总变量的85.75%.其中因子1、2和3分别解释了总变量的58.06%、15.25%和12.45%.
因子1的贡献率为58.06%.与因子2和因子3相比较, 因子1中大部分金属元素载荷均较高, 其中Ca、Al、Na、Mn、Pb和Ni这6种元素的载荷高于0.8.Ca、Al、Na和Mn之间显著相关, 且富集因子均较低, 因此判断其主要来自自然源[41]; Pb-Cd-Cu彼此之间均显著相关, 且均极强富集, 结合相关研究分析其可能来自交通源[43]; Ni-As-Cr存在显著的相关性, 且三者含量均高于山东省A层土壤背景值, 属于强烈富集和极强富集的程度, 可以排除仅来自自然源的可能性, 且As是燃煤尘的标志物[19], Ni和Cr主要来源于燃料燃烧[44], 因此推测Ni-As-Cr来自燃煤源.因此, 因子1可归为自然源、交通源、燃煤源的混合源.
因子2的贡献率为15.25%, 其中Mg的载荷最高, 为0.76, 其次为Zn, 载荷为0.57.根据相关性分析结果, Mg元素主要和地壳元素显著相关, 且富集因子较小; 与Zn显著相关的元素富集因子均较小, 但是Zn属于极强富集, 而Zn主要来源于交通污染[43].结合二者特征, 推断因子2为道路扬尘源.
因子3的贡献率为12.45%, 其中Fe的载荷最高, 为0.72, 其次为Cd, 载荷为0.62, Cd含量高于山东省A层土壤背景值, 为山东省A层土壤背景值的283.8倍, 且根据相关性分析, 二者之间显著相关(r=0.59, P < 0.05), 因此判断因子3为人为源.由于Fe是钢铁冶炼的标志组分, Cd的主要来源是钢铁冶炼[19]和交通源[45], 共同来源为钢铁冶炼, 因此推断因子3是钢铁冶炼.
3 结论(1) 本研究中冬季PM2.5载带14种金属元素的含量大小顺序为：K>Ca>Al>Na>Zn>Fe>Mg>Mn>Pb>Cu>Cr>As>Ni>Cd; Zn、Pb、Cu、Cr、As、Ni和Cd含量高于山东省A层土壤背景值, 依次为山东省A层土壤背景值的56.6、19.0、7.2、2.4、7.3、1.4和283.8倍, 说明这7种元素受人为源影响较大.
(2) 通过地累积指数对金属元素污染程度分析, 结果表明Cd、Pb、As、Zn和Cu具有较强的污染程度, 其中Cd污染最严重, 为严重污染程度(Igeo =7.6).
(3) 通过潜在生态风险评价法对金属元素的生态风险进行分析, Cd、Pb、As、Zn和Cu具有较高的潜在生态风险, 其中Cd属于极强生态危害程度(Er=10 154.2).
(4) 相关性分析、富集因子法和主成分分析法多种源解析方法结果显示：淄博市城区PM2.5载带金属元素主要来自土壤扬尘、机动车尾气源、燃煤源和冶金行业.因此需要重视这些行业的管控来降低相应金属元素所造成的风险.
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