2022, Vol. 43
, YANG Ling-xiao
, ZHANG Wan , QI An-an , WANG Yi-ming , WANG Peng-cheng , HUANG Qi , ZHAO Tong , ZHANG Xiong-fei , XU Peng , ZHANG Tian-qi , WANG Wen-xing
随着我国大气污染防控政策的深入实施, 大气PM2.5污染整体减轻, 但是仍有较多城市的PM2.5浓度超过《环境空气质量标准》中的二级标准, 并且形成PM2.5与臭氧的复合污染[1]. PM2.5化学组成多样, 来源和成因复杂, 对环境质量和人体健康都有着较高的危害[2~4].水溶性无机离子(WSIIs)作为PM2.5的主要成分, 通常占比达到30% ~80%[5, 6], 其中二次离子(SNA, 即NH4+、NO3-和SO42-)不仅是WSIIs的主要成分[7], 其与臭氧也有着较强的依存关系, 更是PM2.5和臭氧协同控制的重点[1].无机元素虽然在PM2.5中占比较低, 但其易附着于细颗粒物中, 且金属元素对人体的危害性较大[2]; 无机元素还具有独特的源特征, 常被用作颗粒物的示踪成分[8]. PM2.5中的碳组分对光有散射和吸收作用, 能明显影响大气能见度[9].其中无机碳(EC)主要来自化石或生物质燃料的不完全燃烧, 其稳定性较强, 可作为一次污染源的标志物[10]; 有机碳(OC)成分和来源都较复杂, 其对人体的危害性也较高[11, 12], 其中二次有机碳(SOC)更是被认定为引发重污染的关键组分[13].因此研究大气PM2.5的化学组分与污染特征, 不但能有效探究其来源, 也有利于控制PM2.5污染, 降低对环境和人体的危害.
随着经济发展和城市化进程, 城市污染现象逐渐增加, 较多的研究以城市局部环境气象要素为主, 进行PM2.5化学组分与来源解析分析[14~16].有研究发现, 海陆风能缓解京津冀地区的大气污染, 而山谷风的输送和汇聚作用会增加北京及北京以南地区和太行山东部地区的大气重污染[17].邵玄逸等[18]的研究发现, 西北和西南通道的大气传输明显增加了京津冀地区的污染, 外来源对北京和唐山的贡献达到48.7%和30.7%.长江三角洲地区各城市之间的污染传输比较明显, 城市群污染来源复杂, 影响因素多样[19], 余钟奇等[20]的研究发现秋冬季的长江三角洲内部排放贡献达到84.1%; 二次转化对长江三角洲地区PM2.5有着显著贡献[19].而青岛位于山东半岛的东南部, 东、南皆与黄海相接, 是一座典型的滨海城市, 也是我国华东地区大气和海洋交汇的一个重要通道, 其气象条件不仅受区域性温带季风气候的影响, 还受局部海陆风环流的影响; 同时, 屈文军等[21]的研究发现局部海陆风中的陆风输送也会增加市内PM2.5的质量浓度, 这种现象在冬季影响更为明显.因此分析青岛市大气PM2.5污染情况, 有利于研究海-陆大气交汇作用对沿海城市PM2.5的影响.
受体模型是常见的源解析方法, 其中化学质量平衡模型(chemical mass balance model, CMB)需要使用具体排放源成分谱协助分析, 主成分分析法(principal components analysis, PCA)无法直接定量解析[4]; 而正定矩阵因子分解模型(positive matrix factorization model, PMF)仅需受体点成分谱信息, 就可定量解析出来源贡献, 因此近年研究多以PMF模型进行PM2.5的来源定量分析[2, 4, 22].混合型单粒子拉格朗日综合轨迹(hybrid single particle lagrangian integrated trajectory, HYSPLIT)能模拟大气后向轨迹, 是研究气流轨迹的主要工具[3, 23], 结合PMF模型可以分析出每条轨迹的污染源, 从而判断出大气交汇作用对PM2.5污染的传输影响.为了深入研究青岛冬季PM2.5的污染特征, 本文使用HYSPLIT模型和PMF分析青岛冬季PM2.5的主要来源, 重点分析海-陆大气交汇作用下不同气流轨迹对青岛冬季大气PM2.5的污染特征与来源的影响, 以期为确定沿海区域大气污染的基本特征及其潜在来源提供参考.
1 材料与方法 1.1 样品采集本研究于2019年11月18日至12月23日在青岛即墨区超级观测站(120.67°E, 36.35°N, 距地面高15 m), 使用2台武汉天虹仪器仪表有限公司生产的智能中流量悬浮颗粒物采样器(型号：TH-150A, 流量100 L ·min-1)连续采集23.5 h的PM2.5样品, 一台使用特氟龙膜(What man, UK)收集样品, 并用于分析水溶性离子和无机元素; 另一台则用石英膜(Pall Gelman, USA)收集PM2.5并用于碳质组分分析.样品采集之前, 石英膜需在600℃的马弗炉中煅烧6 h来去除膜上残留的有机物对实验的干扰; 将采样后的石英膜保存好并放置在-20℃的冰箱中, 以防有机物挥发.采样前的特氟龙膜一直保存于室温下的干燥皿中, 采样前后用北京赛多利斯科技仪器有限公司的电子天平(型号SOP, 精确度0.01 mg)称重.每个膜需平衡24 h后再称重, 并且每次称重要保证连续3次重量之差小于0.05 mg.为防止样品交叉污染, 每次采样后对切割头用酒精棉球进行擦拭.根据已有研究[24~26], 本研究采样期间的11月18日和19日有明显的沙尘天气现象.
1.2 分析方法本研究使用离子色谱(ICS-600, 美国, 阴离子淋洗液：20 mmol ·L-1 KOH; 阳离子淋洗液：20 mmol ·L-1甲基磺酸)、Epsilon 4能量色散X射线荧光光谱仪(ED-XRF, PANalytical, 荷兰)分析特氟龙膜中的水溶性离子和无机元素; 使用OC/EC分析仪(Sunset Laboratory Inc, 美国)分析石英膜的EC与OC.具体仪器原理、分析方法和质控见文献[27].水溶性离子的仪器检出限在0.01~0.022 μg ·m-3之间; 碳质组分的仪器检出限均为0.20 μg ·m-3; Si、Mg和Al的仪器检出限在0.2~0.4 μg ·m-3之间, 其余无机元素的均在0.001~0.015 μg ·m-3.
所有样品测试每测10个样品后随机进一个重复样, 离子和碳质组分保证样品两次测量的相对标准偏差低于5%, 无机元素的标准偏差低于10%.所有测试均有实验空白和野外空白, 空白样品处理与样品处理完全相同, 所有离子、元素和碳质组分的浓度数据均减去空白样品的浓度, 以排除野外空白和空白膜对实验数据的干扰.
1.3 后向轨迹聚类分析本文采用已广泛用于大气污染传输轨迹计算的HYSPLIT模型[28], 以观测站(120.67°E, 36.35°N)为中心, 起始高度设置为50 m(当地平均海拔与距地面距离之和), 以一日4次(00:00、06:00、12:00和18:00)进行后向时间尺度为48h的轨迹计算, 并进行聚类分析.
1.4 PMF分析正定矩阵因子分解法(PMF)最早是由Paatero等[29]提出的基于最小二乘法的定量受体源解析模型.PMF模型将样品数据分解为源成分谱矩阵F(k×j)和源贡献矩阵G(i×k), 以及一个残差矩阵E(i×j).
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(1) |
式中, Xij是第i个样品的第j个化学成分的浓度, Fkj是源k中第j个化学成分浓度, Gik是源k对第i个样品的贡献率, p为源的数量.
PMF模型残差矩阵与输入的不确定度矩阵比值Q的最小化为模型最优解.
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(2) |
式中, eij和uij分别为残差矩阵与不确定度矩阵.
当样品浓度小于等于相应方法检出限(MDL)时, uij为：
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(3) |
当大于MDL时, uij为：
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(4) |
式中, σ为样品误差, 取经验值15%; c为样品浓度.
本文利用美国环保署(USEPA)推荐的PMF 5.0软件对PM2.5的相关成分进行源解析.
1.5 气象数据来源此超级观测站使用美国赛默飞世尔公司的5014i、49i、42i、43i和48i型号仪器在线观测PM2.5、O3、NOx、SO2和CO; 同时利用气象站(WS-6P, 智翔宇仪器)在线监测风向和风速等数据, 其观测能力达到1 min的分辨率.再利用美国气象环境预报中心(NCEP)和美国国家大气研究中心(NCAR)联合制作NCEP再分析数据集, 其采用了当今最先进的全球资料同化系统和完善的数据库, 对各种资料来源(地面、船舶、无线电探空和卫星等)的观测资料进行质量控制和同化处理, 它不仅包含的要素多, 范围广, 而且延伸的时段长, 能够准确分析出大气气流轨迹.
2 结果与讨论 2.1 后向轨迹聚类分析为了有效揭示海-陆大气交汇作用对青岛冬季PM2.5的影响, 本文利用HYSPLIT模型并结合NCEP再分析数据集, 对采样期间青岛的气流进行48 h后推轨迹计算并聚类分析, 如图 1(a)所示; 并通过超站观测到的风速风向等在线数据, 绘制采样期间风玫瑰图[图 1(b)].
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图 1 研究期间青岛市气流后向轨迹聚类与风玫瑰图 Fig. 1 Backward trajectory clustering and wind rose diagram of Qingdao during the study period |
如图 1中气流后向轨迹聚类可知, 采样期间的48 h气流轨迹可分为3类, 表现为轨迹1(短轨迹)和轨迹2、3(长轨迹), 其气流占比顺序为：轨迹1>轨迹3>轨迹2.根据风玫瑰图可知, 采样期间盛行西北风, 其次是南风, 而采样点南部靠海, 南风主要表现为海风, 西北风表现为陆地风, 这与颜梅[30]根据百年青岛气场和风场的数据统计的结果相似.其中短轨迹1呈现环形, 并且以采样点南部为主, 且气流传输高度也较低, 符合局部海陆风的低气层环流特征, 所以推测短轨迹1为局部海陆风形成的气流轨迹.轨迹1是本次采样期间的后向聚类轨迹中占比最高, 达到43.4%, 说明局部海陆风气流对青岛的大气有着较大的影响, 可能会促进青岛市大气污染物向市内聚集, 使其不易扩散[31].
轨迹2、3为长轨迹, 均来自采样点西北方向, 表现为温带季风气候影响的气流轨迹, 但轨迹2、3在气流起源和途径上都有着一定的差异.轨迹2起源于俄罗斯, 途经蒙古国传入我国内蒙古自治区, 并经过我国辽宁省跨渤海传到青岛, 该轨迹在前期主要为西北风, 传至辽宁省时, 由于受西伯利亚冷空气影响[32, 33], 该气流轨迹转而南下, 途径渤海传至青岛.该轨迹传入青岛前主要受冷空气影响, 并以北风形式传入青岛, 故将该轨迹视为冷空气气流轨迹, 而其又经过渤海的净化作用, 可能有助于青岛市内污染物的扩散.
长轨迹3起源于我国内蒙古自治区和蒙古国边境地区, 途经河北省, 也是跨渤海传至山东, 但该轨迹途经河北省唐山和山东省淄博、潍坊等重工业区, 容易携带较多的大气污染物, 并以西北风的形式传至青岛, 因此将该轨迹视为季风气流轨迹, 并且轨迹3可能会增加外来污染源对青岛市大气污染的贡献.
2.2 各轨迹PM2.5组分分析如图 2所示, 不同轨迹上的PM2.5浓度平均值大小顺序为：轨迹1>轨迹3>轨迹2; 同时, 根据表 1可知, 轨迹1的PM2.5浓度平均值高于《环境空气质量标准》中的二级标准, 说明轨迹1存在较高的污染, 尤其在12月7~10日, 青岛出现高浓度的PM2.5污染, 而此时青岛市气流均为轨迹1.主要原因是此时冷空气较弱, 青岛以局部海陆风气流为主, 形成了低空低温层结[33], 导致市内污染不易扩散, 从而促使青岛市内PM2.5污染加剧.而轨迹2的PM2.5浓度明显低于青岛冬季的平均值, 表明轨迹2对青岛有一定的净化作用.轨迹1对青岛市冬季PM2.5、水溶性离子、OC和EC都有着较高的贡献, 轨迹3对无机元素有着较高的贡献, 而轨迹2对青岛市PM2.5及其各组分的贡献均最低.综上所述, 轨迹1主要表现为污染轨迹, 说明海陆风气流对青岛市PM2.5及其各组分有着较高的影响; 轨迹2为清洁轨迹, 说明冷空气能有效缓解青岛市的污染情况; 轨迹3对青岛市的无机元素贡献较高, 可能与沙尘天气有关.
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图 2 不同轨迹PM2.5的组分分析 Fig. 2 Composition analysis of PM2.5 in different trajectories |
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表 1 各轨迹PM2.5成分/μg ·m-3 Table 1 PM2.5 components of each trajectory/μg ·m-3 |
2.2.1 各轨迹PM2.5中OC和EC特征分析
PM2.5中的EC主要来自一次污染排放[2], 并且在大气中相对稳定; 而OC的来源分为直接排放的一次有机碳(POC)和在大气中二次反应生产的二次有机碳(SOC)[34].有研究表明[35], 当OC/EC>2时, 有SOC生产, 而在本研究中青岛冬季OC/EC的平均值为4.01, 说明青岛冬季OC中有明显的SOC生成.本研究采用常用的环境样本中的OC和EC最小比值法来估算PM2.5中的POC和SOC的量[13, 36], 其计算公式如下：
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(5) |
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(6) |
由表 1可知, 轨迹1的OC和EC含量都是各轨迹中最高的, 但其SOC含量却是最低, 也仅占轨迹1中OC的26.7%;而轨迹2和轨迹3的SOC分别占OC的56.6%和52.0%.表明轨迹2和轨迹3的传输距离长, 污染物容易二次转化, 因此轨迹2和轨迹3中的OC主要来自二次污染源; 轨迹1传输距离短, 污染物不易二次转化, OC主要受一次污染源影响.
根据相关研究, OC/EC可以用来判断颗粒物的来源, 当OC/EC为1.0~4.2时, OC和EC主要来源是机动车的排放[37]; 当OC/EC为2.5~10.5时, OC和EC就是典型的煤燃烧所排放的[38]; 而生物质燃烧排放的OC和EC, 其OC/EC为4.1~14.5[39].在本研究期间,轨迹1~3的OC/EC平均值分别为3.86、4.42和3.75, 表明轨迹1和轨迹3都主要来自煤燃烧和机动车尾气; 而轨迹2主要来自煤燃烧和生物质燃烧.
2.2.2 各轨迹PM2.5中水溶性离子特征分析轨迹1~3的ρ(WSII)平均值分别为54.4、11.6和22.1 μg ·m-3, 其中SNA质量分数分别达到92.0%、81.6%和86.2%(图 3).通过分析NO3-和SO42-的比值, 可以初步判断移动源和固定源对颗粒物的影响[2].轨迹1~3中两种离子比值均值分别为2.37、1.73和2.48, 均大于1, 说明各轨迹上的移动源对颗粒物影响均要大于固定源, 也表明青岛市冬季大气污染主要受机动车尾气影响.
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图 3 各轨迹WSII的组分质量分数 Fig. 3 Mass fraction of WSII components in each trajectory |
大气中的SO42-和NO3-主要来自大气中SO2和NO3的气相氧化和云内反应[7], 而硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)可以表示这种转化程度, 也有利于研究青岛市冬季大气气溶胶的二次转化, 具体计算公式如下：
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(7) |
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(8) |
当SOR和NOR大于0.1时, 说明大气中有明显的SO2和NO3向SO42-和NO3-转化, 而其值越大, 则说明转化程度越高[40]. 根据超站在线观测到的SO2和NO2数据, 计算出轨迹1~3的SOR分别为0.402、0.214和0.228, NOR分别为0.324、0.133和0.190; 说明各轨迹均有明显的转化, 其中轨迹1虽然为短轨迹, 但其SOR和NOR均为最高, 说明轨迹1的前体物转化程度最高, 可能与轨迹1中前体物浓度较高有关.由表 2可知, 虽然NO2浓度明显高于SO2, 但各轨迹中的SOR均高于NOR, 说明在同样的大气环境下, 冬季SO2更容易向二次污染物转化.
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表 2 各轨迹SO42-和NO3-分析 Table 2 Analysis of SO42- and NO3- for each trajectory |
2.2.3 各轨迹PM2.5中无机元素特征分析
轨迹1~3的无机元素浓度平均值分别为4.98、4.77和6.57 μg ·m-3; 均以S、K、Fe、Cl、Si和Ca等10种元素为主(图 4), 分别占到总无机元素的93.3%、95.2%和95.6%.其中轨迹2和轨迹3以Si和Ca等地壳元素为主[4], 表明长距离传输更容易输入地壳元素.轨迹1中S的占比最高, 而S作为煤燃烧标志[41], 说明轨迹1主要通过局部海陆风气流将本地煤燃烧产生的污染物传入青岛.
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图 4 各轨迹中无机元素质量分数 Fig. 4 Mass fraction of inorganic elements in each trajectory |
为了更准确地判断出青岛冬季PM2.5的主要来源, 本文利用美国环保署(USEPA)推荐的PMF 5.0软件对PM2.5中化学组分进行源解析.由于无机元素的种类较多, 故本文选取10种具有特征的代表元素, 与水溶性离子和OC、EC进行PMF模型分析.按3~7个因子数分别进行20次的基础运行, 对各因子数下运行的结果进行质量平衡约束.以上运行均通过了误差及DISP检验.最后, 根据每个因子的成分图谱, 对照已有研究中排放源指纹谱或标志物, 结合采样点周边实际排放源信息确定了6个因子, 分别为扬尘源、海盐源、二次生成源、生物质燃烧源、机动车源和煤燃烧源.
如图 5所示, 因子1被认定为扬尘源, 因为典型地壳元素Ti、Si、Al和Ca对因子1有着显著贡献[4, 42]; 扬尘标志物Ca2+对因子1也有着较高的贡献[43, 44].因子2主要特征组分为Na+、Cl-和Mg2+, Na+和Cl-是海盐源的标志物[43]; 海盐源也是Mg2+的重要来源之一[27], 故将因子2判定为海盐源.因子3中以NH4+和NO3-为主, SO42-对其贡献也较高, 具有明显的二次源特征[4], 故将因子3解释为二次生成源.因子4中EC的负荷最高, 达到59.9%, EC主要来自生物质燃烧[45], 因此将因子4视为生物质燃烧源.因子5中, 贡献率较高的物种为Cu、Zn、Fe和Pb, 而机动车润滑油、发动机磨损、刹车片和轮胎磨损等都会增加这些元素的浓度[3, 8, 15, 42], 因子5可被认定为机动车源.因子6主要以SO42-和S为主, S主要来自含硫煤的燃烧[15, 42], 煤燃烧对SO42-也有着较高的贡献[44], 故可将因子6可认定为煤燃烧源.
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图 5 青岛冬季细颗粒物PMF解析结果 Fig. 5 PMF analysis results of fine particulate matter in Qingdao in winter |
通过PMF计算, 采样期间的PM2.5主要来自机动车源(22.0%)、海盐源(21.0%)和煤燃烧源(19.8%); 为了探究大气作用对青岛市冬季的影响, 本研究分析了各簇气流轨迹中的来源贡献率, 结果如图 6所示.轨迹1以煤燃烧源为主, 二次生成源和机动车源对其也有着较高的贡献, 说明局部海陆风气流中的污染主要来自青岛市内, 通过海风将煤燃烧和机动车等产生的污染物输送回市内.海盐源和机动车源对轨迹2贡献显著, 其中海盐源可能是该轨迹途经渤海时携带而至; 机动车源可能是青岛市本地产生的.轨迹3和轨迹2的污染来源相似, 以机动车和海盐源为主, 其海盐源也主要来自渤海; 而机动车源不仅与青岛市有关, 也可能与淄博等拥有大量机动车的工业城市有关, 其产生的污染物也可通过轨迹3传至青岛.相比于轨迹1和轨迹2, 轨迹3中的扬尘源有着明显的增加, 可能与沙尘天有关, 说明沙尘主要通过轨迹3传至青岛.
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图 6 PMF解析结果对PM2.5的贡献率 Fig. 6 Contribution rate of PMF analysis results to PM2.5 |
(1) 青岛冬季ρ(PM2.5)平均值为61.0 μg ·m-3, 其中, ρ(水溶性离子)、ρ(无机元素)、ρ(OC)和ρ(EC)平均值分别为29.9、5.46、10.2和3.82 μg ·m-3; 青岛市大气主要受局部海陆风气流影响(43.4%), 其次是季风气流(36.2%); 冷空气气流对青岛影响较低(20.4%), 但能改善青岛市的大气质量.
(2) 组分分析结果表明, 局部海陆风气流对青岛市冬季PM2.5、水溶性离子、OC和EC都有着较高的贡献; 局部海陆风气流、冷空气气流和季风气流中的SOR分别达到0.402、0.214和0.228, NOR分别为0.324、0.133和0.190; SNA占比为92.0%、81.6%和86.2%, 都有明显的二次转化存在.
(3) 源解析结果表明, 局部海陆风气流中的污染物主要来自煤燃烧(25.4%)和机动车(18.9%), 该气流会加剧本地污染向市内聚集, 从而导致青岛市内雾-霾天的形成.冷空气气流则以海盐源为主(26.8%), 有利于市内大气污染扩散.季风气流对青岛市大气环境影响较低, 主要因沙尘因素而增加对青岛市无机元素的贡献, 也会将外地的机动车污染输送至青岛.
(4) 青岛冬季受移动源影响较大, 各轨迹中的NO3-和SO42-的比值均大于1; 机动车尾气对青岛市冬季大气污染的贡献率达到22.0%, 在局部海陆风气流、冷空气气流和季风气流中的贡献分别达到18.9%、25.8%和23.2%.故本文建议青岛市应该加强对冬季机动车的控制, 限制私家车, 鼓励公共出行, 能有效减少青岛市冬季的大气污染并改善青岛市内大气质量.
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