2022, Vol. 43
2. 中国科学院南京土壤研究所, 中国科学院土壤环境与污染修复重点实验室, 南京 210008
2. Key Laboratory of Soil Environment and Pollution Remediation, Institute of Soil Science, Chinese Academy of Sciences, Nanjing 210008, China
微塑料通常被定义为粒径小于5 mm的塑料碎屑和颗粒[1, 2], 且在水体、土壤和大气环境介质中均有分布.由于微塑料的体积和密度较小, 很容易被风、气流或波浪扬起而进入大气.进入大气的微塑料可以通过大气进行长距离传输, 甚至被输送到偏远地区[3, 4]、大洋表面甚至极地冰川[5], 再通过沉降作用进入土壤或水体环境, 具有全球输送性[6].因此, 微塑料在水-土-气多介质与界面之间存在着动态的迁移循环过程.迄今, 尽管在大气微塑料污染的时空分布特征、来源、传输与沉降, 以及表面变化等方面已取得了一定进展[7], 但有关大气环境中微塑料赋存特征研究仍非常有限.已有研究表明, 大气微塑料的丰度存在显著的空间分布特征, 法国巴黎、德国汉堡以及中国烟台、天津、大连、上海和广东等多地大气微塑料的丰度或沉降通量之间存在较大的差异, 且大气微塑料丰度的表示单位也不统一[8~10].此外, 大气微塑料的丰度还存在明显的季节性差异, 且这种季节性的差异与研究区域位置有关[11, 12].大气中微塑料的来源主要为合成纤维的生产与排放、大型塑料垃圾降解、垃圾填埋与焚烧、工业排放、交通释放和灰尘再悬浮等[13].
环境中的塑料碎片和微塑料在光照、风蚀以及物理磨损等作用下可发生表面变化, 其表面易产生孔隙、裂缝、凹槽等表面微观变化特征, 促进了微生物在其表面定殖并形成动态变化的生物膜.生物膜是生物(主要是微生物)不可逆地附着于惰性或活性实体的表面, 繁殖及分化, 并分泌一些多糖基质, 将菌体群落包裹其中而形成的细菌聚集体膜状物[14].微塑料表面生物膜的形成, 一方面可以改变微塑料的密度、粗糙度、官能团、疏水性和表面微形貌等性质[15~18], 甚至在一定程度上参与了微生物对微塑料的生物降解, 进而影响微塑料在环境中的迁移与归趋[19~21]; 另一方面, 已有研究表明, 组成生物膜的微生物中可检出大量功能微生物或功能基因, 包括碳氮循环相关功能基因、病原菌和抗生素抗性基因等[22~24].然而, 有关大气微塑料表面附生生物膜及其微生物群落结构与功能的研究仍非常缺乏.
鉴此, 本研究以我国海岸城市大连为例, 调查了夏、秋两季海岸带区域大气沉降样品中微塑料的赋存特征, 揭示了大气沉降(微)塑料表面生物膜的形貌及其微生物群落结构与功能特征, 以期为大气微塑料的环境与健康风险评估提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 研究区域与采样方法大气沉降微塑料样品分别于2019年夏季(6~8月)和秋季(9~11月)在位于大连海岸带(N38.87°, E121.53°)的大气环境监测站采集.采样点距海岸线距离约为1 km, 海拔为25 m.大气沉降微塑料样品采用不锈钢采样瓶进行连续3个月的被动采样(包括干、湿沉降), 采样瓶尺寸为35 cm×φ5.5 cm, 体积为2.0 L.采样瓶置于定制的大气干湿沉降采样器支架上, 采样瓶底部距离地面高度为1.35 m, 每个采样点采集2个平行样品.每次采样时, 将放置的采样瓶取下, 盖上瓶盖带回实验室分析, 同时将一个新的不锈钢采样瓶替换于采样器支架上.
1.2 大气微塑料的分离、挑选及成分鉴定大气微塑料样品的分离方法参考文献[11, 25].向样品采集瓶中加入1 000 mL超纯水, 静置10 h.用5 μm硝酸纤维素滤膜(Whatman AE98, 德国)对采样瓶中的液体进行过滤, 将滤膜上的物质收集至烧杯中, 用50 mL 30%过氧化氢溶液进行消解(80℃, 10 h), 至无明显杂质(动植物残体等).样品消解后过滤至5 μm硝酸纤维素滤膜上, 将滤膜上的物质全部冲洗至盛有250 mL CaCl2溶液(ρ=1.35 g ·cm-3)的烧杯中进行密度浮选, 静置48 h.将浮选液用5 μm硝酸纤维素滤膜过滤并用100 mL超纯水冲洗滤膜3次, 以洗去盐溶液.将滤膜放入清洁的膜盒中风干并编号.
将滤膜置于体视显微镜(Nikon SMZ1270, 日本)下进行观察和统计, 对疑似微塑料样品按其颜色和形貌类型分类、拍摄图像留存并测量粒径.在体视显微镜下挑选出约25%的典型疑似微塑料样品, 采用显微傅里叶变换红外光谱仪(PerkinElmer Spotlight 400, 美国)进行聚合物成分鉴定.
1.3 大气微塑料表面形貌特征观察挑选不同类型具有代表性的微塑料样品, 采用扫描电子显微镜(Hitachi S-4800, 日本)观察和分析表面微观形貌, 包括微塑料整体及局部微观形貌和表面附着生物膜特征等.为观察微塑料表面附着生物膜特征, 挑选典型微塑料, 用无菌水轻柔冲洗后置于含2.5%戊二醛的固定液中固定2~4 h, 用0.1 mol ·L-1 PBS洗涤3次, 并在梯度浓度乙醇中脱水干燥, 使用离子溅射仪在样品表面镀金后观察[26].
1.4 大气微塑料表面生物膜立体结构观察挑选面积较大的碎片类微塑料, 用无菌水冲洗微塑料样品表面, 分别用3.34 μmol ·L-1 SYTO9染液、20 μmol ·L-1碘化丙啶(PI)染液及0.125 mg ·mL-1刀豆蛋白(Concavalin A)染液对碎片微塑料进行避光染色30 min, 用无菌水冲洗碎片微塑料除去微塑料表面残留的染液[14, 27].将微塑料放在盖玻片上, 用激光共聚焦扫描显微镜观察. 3种染料分别将活细胞、死细胞和胞外多聚物染成绿色、红色和蓝色, 其对应的激发波长分别为：488、561和633 nm.每个微塑料样品表面随机选取3个区域进行扫描成像, 扫描区域为317 μm×317 μm.以Z轴方向步距1 μm进行纵向扫描, 将获得的荧光图像通过Olympus FV10-ASW处理生成生物膜立体结构图像.
1.5 塑料碎片表面生物膜DNA提取和高通量测序由于大气沉降微塑料样品的总量有限, 从大气沉降微塑料样品中提取的生物膜DNA质量通常不足以支持后续的高通量测序分析.但在2019年夏季的大气沉降样品中发现一块卷曲的大塑料碎片(展开尺寸约15 cm×15 cm)和较多颜色、性状与之非常相似的微塑料碎片.经体视显微镜对比分析和傅里叶变换红外光谱的成分分析, 可以认定这些微塑料是来自于该塑料碎片的裂解.为保证从微塑料表面提取的DNA总量达到高通量测序的要求, 将此大塑料碎片用无菌水轻柔冲洗3次后, 用灭菌剪刀将4个边角的样品剪成尺寸 < 5 mm的微塑料碎片, 分别命名为DL-1、DL-2、DL-3和DL-4.使用FastDNAⓇ土壤试剂盒(MP Biomedicals, 美国)提取微塑料表面生物膜的总DNA, DNA浓度和纯度利用NanoDrop 2000进行检测, 用1%琼脂糖凝胶电泳检测DNA提取质量.用引物515FmodF(5′-GTGYCAG CMGCCGCGGTAA-3′)和806RmodR(5′-GGACTAC NVGGGTWTCTAAT-3′)对16S rRNA基因V4可变区进行PCR扩增, 委托上海美吉生物医药科技有限公司采用Illumina MiSeq PE300平台进行测序.用Trimmomatic软件对原始测序序列进行质控, 用FLASH软件进行拼接.使用UPARSE软件(version 7.1 http://drive5.com/uparse/), 根据97%[28]的相似度对序列进行操作分类单元(operational taxonomic unit, OTU)聚类, 并去除单序列和嵌合体.用RDP classifier(http://rdp.cme.msu.edu/)对序列进行物种分类注释, 比对Silva数据库(SSU128), 设置比对阈值为70%.高通量测序数据采用美吉云平台(www.cloud.majorbio.com)进行生物信息学分析[29].
1.6 质量控制与数据统计所有实验器皿在使用前用超纯水进行冲洗.在实验过程中, 为避免背景污染, 实验人员穿着棉质无纺布实验服, 并进行空白对照实验.在微塑料统计和计算过程中, 扣除与空白样品中相似的微塑料样品.采用Microsoft Excel 2016和Origin 2021进行数据统计分析与作图.
2 结果与讨论 2.1 大气沉降微塑料的类型、颜色、粒径和成分分析采用体视显微镜, 对采集到的大气沉降样品中的微塑料进行形貌观察和统计, 发现大气沉降微塑料样品主要存在纤维类、碎片类和颗粒类这3种类型.不同季节的大气沉降样品中微塑料类型均以纤维类为主(图 1), 但仍略有差异.其中夏季大气沉降微塑料类型主要为纤维类(77.4%)和碎片类(22.6%), 而秋季大气沉降样品中, 除了纤维类(89.1%)和碎片类(9.1%)以外, 还有少量颗粒类微塑料(1.8%)检出.大气中纤维类微塑料的丰度较高, 这与之前在中国东莞[30]、烟台[11, 12]和上海[31]以及法国巴黎市区[25]等地观察到的结果一致.然而, Klein等[32]在德国汉堡地区检测到的大气微塑料中碎片类比例超过了95%; Allen等[3]和Bergmann等[5]报道的偏远地区大气沉降微塑料形状也以碎片类为主.不同季节和不同地区的大气微塑料类型与丰度的差异可能与当地的气象条件(风速、风向)、产业结构和人口密度等因素有关.
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图 1 夏、秋季大气沉降微塑料的类型占比 Fig. 1 Type proportions of atmospheric deposition microplastics in summer and autumn |
不同季节大气沉降样品中微塑料的颜色统计结果见图 2.夏季和秋季大气沉降的微塑料均以透明微塑料所占比例最高(35.2%和32.7%), 其次为蓝色、灰色、黑色和白色.不同季节的大气微塑料颜色存在一定的差异, 夏季样品中存在较高比例的白色和黄色微塑料, 而秋季样品中则存在较高比例的黑色和褐色微塑料.通过进一步分析微塑料的类型与颜色之间的关联性发现, 纤维类微塑料以透明、蓝色、黑色和灰色为主, 碎片类微塑料以白色和蓝色为主, 而颗粒类微塑料以黑色为主.微塑料的颜色有助于初步识别判断微塑料污染的来源, 且与其制备工艺和原料相关[1], 但环境微塑料往往会伴随明显的风化过程(如光照氧化、生物侵蚀等)[3], 进而增加颜色辨别的难度.此外, 样品的前处理过程(如样品的消解)也会对微塑料的颜色有一定影响[33].因此, 大气微塑料污染的源解析工作仅仅从颜色考虑并不全面, 需要结合多种溯源方法综合分析.
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图 2 夏、秋季大气沉降微塑料样品的颜色占比 Fig. 2 Color proportions of atmospheric deposition microplastics in summer and autumn |
将采集到的大气沉降微塑料按照粒径 < 0.5、0.5~1、1~2、2~3、3~4和4~5 mm进行划分(图 3).不同季节微塑料粒径分布比例不同, 但粒径分布规律大致相同.夏季和秋季大气沉降微塑料均以粒径小于1 mm为主, 占比分别为71.7%和59.3%.微塑料的数量随粒级的增大而快速递减, 粒径范围在3 mm以上的微塑料占比较低, 这可能是由于大尺寸微塑料的质量大, 不易在空气中漂浮.不同的是, 夏季微塑料丰度值最高的粒径范围是 < 0.5 mm, 而秋季则是0.5~1 mm, 这可能与夏季样品中含有更多碎片类微塑料有关(图 1).微塑料的粒径大小是影响其在环境介质中迁移与归趋的重要因素[34].与水体和沉积物中检测到微塑料的粒径相比, 大气微塑料的粒径明显偏小[7].但是, 受微塑料的尺寸和颜色的影响, 大气沉降样品中小粒径(< 100 μm)和颜色透明的微塑料常因分析检测方法的限制而不易被检出[1], 从而导致大气环境中此类微塑料的实际丰度可能会被低估.
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图 3 夏、秋季大气沉降微塑料样品的粒径分布 Fig. 3 Distribution of particle size of atmospheric deposition microplastics in summer and autumn |
采用显微傅里叶变换红外光谱仪对大气沉降物中的微塑料进行聚合物成分鉴定, 发现大气沉降微塑料中存在聚对苯二甲酸乙二醇酯(polyethylene terephthalate, PET)、赛璐玢(cellophane, CP)、乙烯-丙烯-二烯三元共聚物(ethylene propylene diene monomer, EPDM)、聚丙烯(polypropylene, PP)、聚氨酯(polyurethane, PU)、聚酰胺(polyamide, PA)和聚丙烯酸乙酯(polyethyl acrylate, PEA)等多种成分的微塑料(图 4).夏季和秋季的大气微塑料聚合物成分均以PET、CP和EPDM为主, 质量分数超过90%.结合微塑料的形貌特征分析, 纤维类微塑料的聚合物成分主要为PET和CP, 这类微塑料主要来源于纺织纤维和商品包装材料[12, 35]; 碎片类微塑料大部分由EPDM组成, 此类塑料主要用于汽车部件、建筑防水材料、电缆绝缘护套、聚合物改性和轮胎制造等领域[36, 37].与夏季相比, 秋季微塑料中PET和CP的质量分数上升, 而EPDM的比例下降, 这可能与秋季气温降低, 衣服和毛毯等纤维类纺织品的使用增加有关.
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图 4 夏、秋季大气沉降微塑料样品的聚合物成分质量分数 Fig. 4 Polymer composition proportions of atmospheric deposition microplastics in summer and autumn |
环境微塑料的形状、颜色、粒径和成分等信息常可用于预测微塑料的来源和传输途径[33].利用体视显微镜可观察微米级微塑料的表面颜色、尺寸和形状等特征, 从而初步判断大气环境中微塑料可能的来源.但该方法对颜色多样且与微塑料相似的非塑料样品(矿物颗粒或盐结晶颗粒等)存在一定的误判性, 需要采用扫描电子显微镜观察微塑料表面的微观形貌与风化特征, 并进一步结合傅里叶变换红外光谱仪等方法获取微塑料的表面官能团与化学指纹信息, 从而对大气沉降微塑料样品进行精准的源识别[38].
2.2 微塑料的表面形貌与生物膜结构特征大气微塑料样品具有复杂的表面形貌特征, 且与微塑料的类型密切相关.碎片类微塑料表面粗糙, 并且有不规则的孔隙及裂隙[图 5 (a)]; 纤维类微塑料风化严重, 表面出现明显的裂隙和断裂[图 5 (b)].此外, 在碎片类和纤维类微塑料表面还观察到有球菌和杆菌的存在(图 5中箭头所示), 这些微生物可定殖在微塑料表面的凹陷和裂隙处[图 5 (a)~5 (c)]. Zettler等[39]的研究发现, 微塑料表面存在的菌有部分定殖于微塑料表面的凹坑内, 提示这些微生物参与了微塑料的降解.
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(a)碎片类微塑料; (b)~(c)纤维类微塑料; (d)微塑料表面生物膜立体结构 图 5 大气沉降微塑料表面生物膜的微观形貌 Fig. 5 Micro-morphology of the atmospheric microplastic-associated biofilms |
生物膜主要由微生物菌体及其分泌的胞外多聚物组成.为进一步可视化微塑料表面生物膜的分布、空间结构及组成等信息, 采用不同类型荧光染料对生物膜进行染色, 通过激光共聚焦扫描显微镜观察发现, 大气沉降微塑料表面附着的微生物可形成在水平和垂直空间上呈片状、不连续的生物膜[图 5 (d)], 生物膜的组分包括活菌(绿色荧光)、死菌(红色荧光)以及少量的胞外多聚物(蓝色荧光)等.大量红色荧光的出现表明该微塑料表面的生物膜以死菌为主, 提示该片微塑料表面的生物膜可能已处于成熟阶段的后期, 受生长空间有限和营养条件缺乏的影响, 生物膜中的部分菌体开始死亡或脱落.
2.3 大气沉降塑料碎片表面生物膜的微生物群落结构及功能预测微塑料因具有独特的表面特性, 可为微生物提供理想的生态位, 形成所谓的“塑料圈(plastisphere)”[39].微塑料表面生物膜的微生物群落多样性丰富, 可以形成自养、异养生物及共生体等多种生物的复杂微生物群落[40].采用高通量测序技术进一步分析了大气沉降塑料碎片表面生物膜的物种组成.经质控过滤, 4个样品共得到454 769条有效序列.按照97%相似性对非重复序列进行OTU聚类, 共得到396个OTU.所有样本的测序覆盖率均在99.9%以上, 稀释曲线逐渐平缓, 表明样品测序深度合理.大气沉降塑料碎片表面生物膜的细菌群落α多样性Shannon指数为3.05~3.75, Simpson指数为0.05~0.11, Chao指数为301.78~348.81.图 6显示了4个生物膜样品细菌多样性在目(order)水平的丰度聚类热图.在门水平上, 变形菌门(Proteobacteria)、蓝藻门(Cyanobacteria)和放线菌门(Actinobacteria)是构成大气微塑料生物膜的优势菌群, 其丰度比例分别为35.97%、25.79%和14.36%.在目水平上, 鞘脂单胞菌目(Sphingomonadales)、红螺菌目(Rhodospirillales)、微球菌目(Micrococcales)、伯克霍尔德氏菌目(Burkholderiales)、立克次氏体目(Rickettsiales)、棒杆菌目(Corynebacteriales)、弗兰克氏菌目(Frankiales)、浮霉菌目(Planctomycetales)、柄杆菌目(Caulobacterales)和根瘤菌目(Rhizobiales)等为生物膜中的优势菌目.除DL-4号样品之外, 其他3个生物膜样品之间的细菌群落结构组成基本相似, 表明微生物在大气沉降塑料碎片表面的定殖与分布具有较好的均一性.
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图 6 大气沉降塑料碎片表面生物膜的细菌群落结构组成(目水平) Fig. 6 Bacterial community structure of the atmospheric plastic debris associated biofilms at the order level |
有研究表明, 海洋和潮间带环境中微塑料表面细菌的优势菌群主要为变形菌门(Proteobacteria)和拟杆菌门(Bacteroidetes)[40, 41], 而淡水环境中微塑料表面细菌的优势菌群主要为变形菌门(Proteobacteria)、厚壁菌门(Firmicutes)和拟杆菌门(Bacteroidetes)[42].这说明变形菌门(Proteobacteria)始终是大气、水体和土壤等不同环境介质中微塑料表面生物膜中丰度最高的核心菌门.此外, 环境背景、塑料类型和生物膜所处的发展阶段也是影响微塑料表面生物膜群落组成与结构的重要因素[19, 40~43].
KEGG代谢通路数据库(KEGG pathway database)是表示各种分子间相互作用、反应以及相互关系网络的数据集合, 共包括代谢、遗传和环境信息处理、细胞过程和人类疾病等7大类基因功能[44].通过16S rRNA基因功能预测[45], 发现在大气沉降塑料碎片表面定殖的微生物中, 有相当一部分功能基因与人类疾病的发生密切相关.图 7列举了丰度值排序前6位的预测功能基因类群, 包括癌症、细菌性传染病、抗菌药物耐药性、神经退行性疾病、抗肿瘤药物耐药性和病毒性传染病等.大气中的微塑料可以作为微生物的载体, 粘附在微塑料表面的微生物可绕过人体防御机制, 直接输送到肺部导致感染[36].Kirstein等[46]的研究发现海洋环境中多种微塑料表面存在丰度较高的人类潜在致病菌弧菌属等病原微生物.而大气环境中的微塑料也可能作为病原微生物的载体, 经呼吸作用进入人体并对人体健康产生潜在的风险.但需要指出的是, 大气沉降样品中微塑料的尺寸通常较小且丰度较低, 采用从滤膜上挑选大气沉降微塑料样品并直接提取DNA的方法, 通常难以达到高通量测序对样品DNA总量的最低要求.而如果采用主动式大气采样并将整个滤膜用于DNA提取, 又不能区分所提取的DNA是来自微塑料还是其他大气颗粒物表面附着的微生物.因此, 本研究将采样瓶中沉降的一块大塑料碎片经剪角后形成微塑料并提取DNA用于高通量测序研究.尽管本研究已通过体视显微镜和傅里叶红外光谱鉴定该大塑料碎片与采样瓶中的部分微塑料在颜色、质地和成分上都相似, 即采样瓶中的微塑料很可能来自于该大塑料碎片的裂解.但采用该方法制备的微塑料仍与真实大气环境中悬浮的微塑料存在一定的差异.因此, 对基于该方法预测的大气微塑料生物膜基因功能准确性仍有待进一步验证.未来亟需建立优化大气微塑料样品表面生物膜DNA的提取方法.
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1.癌症, 2.细菌性传染病, 3.抗菌药物耐药性, 4.神经退行性疾病, 5.抗肿瘤药物耐药性, 6.病毒性传染病 图 7 大气沉降塑料碎片表面生物膜的功能预测 Fig. 7 Functional prediction of biofilms on the surface of atmospheric plastic debris |
(1) 大连海岸带区域大气沉降微塑料类型以纤维类为主, 颜色以透明、蓝色和黑色为主, 粒径以小于1 mm为主, 成分以聚对苯二甲酸乙二醇酯、赛璐玢和乙烯-丙烯-二烯三元共聚物等为主, 大气沉降微塑料的赋存特征在夏、秋季之间具有差异性.
(2) 大气沉降微塑料表面具有孔隙、裂隙、凹槽等明显的风化特征, 且有球菌、杆菌等微生物的定殖和生物膜的形成.
(3) 变形菌门、蓝藻门和放线菌门是构成大气沉降塑料碎片表面生物膜的优势菌群, 基因功能预测结果表明生物膜中存在与人类疾病相关的功能基因.
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