2022, Vol. 43
2. 生态环境部华南环境科学研究所华南生态环境监测分析中心(南海生态环境监测评价研究中心), 广州 510655;
3. 香港理工大学土木及环境工程学系, 香港;
4. 暨南大学环境与气候研究院, 广州 511443;
5. 华南理工大学环境与能源学院, 广州 510006;
6. 西交利物浦大学健康与环境科学系, 苏州 215123
, YANG Lei-feng2
, XIE Dan-ping2 , ZE-REN Yang-zong3 , HUANG Zhi-jiong4 , YANG Jun5 , ZHAO Peng6 , HAN Jing-lei2 , JIA Wen-chao2 , YUAN Zi-bing5
2. South China Center of Ecological Environmental Monitoring and Analysis(South China Sea Research Center of Ecological Environmental Monitoring and Evaluation), South China Institute of Environmental Sciences, Ministry of Ecology and Environment, Guangzhou 510655, China;
3. Department of Civil and Environmental Engineering, Hong Kong Polytechnic University, China;
4. Institute for Environmental and Climate Research, Jinan University, Guangzhou 511443, China;
5. School of Environment and Energy, South China University of Technology, Guangzhou 510006, China;
6. Department of Health and Environmental Sciences, Xi'an Jiaotong-Liverpool University, Suzhou 215123, China
近些年以来, 在环保法规严格约束下, 随着前体物减排措施的实施, 我国大气环境六大常规污染物中的5种包括二氧化硫(SO2)、二氧化氮(NO2)、一氧化碳(CO)和颗粒物(PM10、PM2.5)浓度整体呈现持续下降态势, 臭氧(O3)是唯一的浓度不但不减、反而上升的污染物[1, 2].在我国三大典型光化学活跃区珠三角(PRD)、京津冀(BTH)和长三角(YRD), O3分别于2015、2017和2018年成为了首要的大气污染物[3], 其已经成为继颗粒物之后, 我国下一个阶段大气环境质量持续改善和生态文明建设所需重点防控的对象.
近地面O3污染是其前体物氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)在紫外光作用下发生光化学反应的产物[4~6], 其与前体物之间存在着高度非线性的关系[7~10], 同时其浓度受气象条件如太阳辐射、温度和相对湿度等的影响, 因此O3污染浓度趋势变化受气象条件和前体物排放的共同影响[11~13], 对于一个区域来说了解其污染基本特征、厘清其趋势变化的主控因素是本地范围内前体物减排措施制定的前提和基础, 该类研究在我国主要城市群有较多报道.
湖南省近些年来O3污染状况与我国其他城市类似, 浓度呈现波动上升的趋势[3], 但是针对该区域O3污染相关的研究几乎空白.基于该情况, 利用观测数据本研究首先对该区域O3污染的基本特征进行了分析, 以了解污染的基本时空演化特征和规律; 之后对其长期趋势变化的主控因素进行识别, 以期为该区域O3污染防控工作提供参考和建议.
1 材料与方法 1.1 研究区域和数据湖南省地处我国东南部云贵高原向江南丘陵、南岭山脉向江汉平原过渡的地带, 属于典型的大陆性亚热带季风湿润气候, 冬季寒冷盛行偏北风、夏季酷热盛行偏南风, 春温多变, 秋温陡降, 春夏多雨, 秋冬干旱, 本研究以湖南省14个地级市作为对象, 其地理位置以各市气象监测点位所在位置进行标记, 具体区域位置、城市名称、字母缩写以及经纬度信息如图 1和表 1所示.
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图 1 研究区域和城市站点空间分布示意 Fig. 1 Spatial distribution of the region and cities investigated |
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表 1 研究区域城市经纬度信息 Table 1 Longitudes and latitudes of different cities involved |
本研究搜集了湖南省14个城市范围内空气质量监测站点自2015~2020年对O3、NO2、CO、PM2.5、PM10和SO2逐小时监测数据(标准状况浓度), 剔除不同指标观测值与剩余数据均值的偏差超过3倍标准差的数据, 缺失值根据其所处年份、月份、天、星期和小时的均值状况进行补全[14, 15].计算每个城市范围内所有站点不同污染物浓度的小时均值, 最终每个城市逐小时数据量为52 608条.O3污染浓度取日8 h移动均值最大值, 其他污染物取日均值用于后续分析.
由于气象观测数据时间序列不完整和指标参数较少, 本研究选取欧洲中期数值预报中心风(10 m高横向风u和纵向风v)、近地面压强、地表紫外辐射、地表太阳净辐射、总云量、温度、边界层高度和相对湿度共计9项指标的逐小时气象数据用于分析气象波动对O3长期趋势变化的影响, 其中风、近地面压强、紫外辐射、太阳辐射和总云量取日际均值, 温度和边界层高度取日际最大值, 相对湿度由温度和露点计算得到取其日际最小值[14].
1.2 研究方法本文利用湖南省14个站点(表 1)对不同大气污染物自2015~2020年的小时、月和季节的均值分别分析其日际、月际和季节性整体变化特征; 研究不同污染物年际趋势变化时, O3和CO取每年日值的90和95百分位数, 其他污染物取每年日值的均值; 利用CO和NO2观测数据分别表征人为源VOCs和NOx排放情况来分析O3趋势变化原因[16]; 在识别O3污染长期趋势变化主控因素时, 本文对颗粒物(PM10)的情况也进行了研究, 以分析气象波动对两种污染物影响的差异.
广义相加模型是一种高度非线性模型, 其表达形式如公式(1)所示:
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(1) |
式中, g(μ)为因变量的连结函数, Sp(Xp)为第p个变量的未知非参数光滑函数, c为分类变量(年份), S0为截距, 因此模型是基于表征因变量和自变量的多个函数来拟合两者之间的关系, 能够真实地反映出自变量对因变量的非线性影响, 在大气环境污染研究领域具有广泛地应用[17~19], 因此, 本文利用广义相加模型(GAM)来识别量化气象和前体物排放波动变化对大气污染的影响(即气象校正), 以分析长期范围内其趋势变化的主导因素.
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(2) |
式中, n为模型的预测值, 反映的是气象波动对污染物的影响, i为第i个变量.
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(3) |
式中, ε为利用公式(1)和公式(2)计算得到模型的残差ε, 其反映前体物排放波动的影响[17, 20].在本研究过程中以气象状况的平均值作为基准进行气象校正.
大气污染长期时间序列是多个不同时间尺度分量叠加作用的结果, 研究长期趋势变化时需要将不同时间分量予以剥离, KZ(kolmogorov-zrbenko)滤波是常用的一种方法[21], 其通过选取一定窗口宽度的数据多次取滑动平均以得到不同波动周期的趋势.公式如下:
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(4) |
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(5) |
式中, X为变量, i为时间序列中第i个点, j为移动窗口变量, m=2k+1为滑动窗口的宽度, k为对Xi进行滤波时其两端的移动窗口宽度, 如公式(5)所示, 经过p次迭代便可以得到周期大于p的时间序列, 在研究长期和季节性变化规律时选取的参数m、p分别为365、3和20、3[21].
分别利用R语言进行数据的分析建模以及绘图和Arcgis(10.2)进行空间插值(反距离法, IDW).
2 结果与讨论本研究以O3污染基本特征分析和长期趋势变化主控因素识别为主要目标, 其中基本特征包括不同时间尺度污染浓度趋势变化和空间分布状况这两个方面.
2.1 基本污染特征分析 2.1.1 日变化特征为了方便在同一数量级对多种污染物的变化特征进行分析比较, 利用零均值归一化方法(Z-Score)对数据进行处理.结果如图 2所示, 1 d内O3浓度呈现出以08:00和15:00为谷值和峰值的“单峰”状态分布.这主要是因为O3是光化学二次生成的产物, 早上开始随着时间变化温度升高和太阳辐射增强, NOx和VOCs光化学反应速率逐步加快使得O3浓度得到累积.随着温度和太阳辐射的持续增强, O3浓度在15:00时达到最高值, 此后光化学反应速率减慢, 同时在物理沉降等作用下污染浓度开始下降, 特别是在夜间NOx对O3的滴定作用占据主导地位, 使得O3污染浓度持续下降, 直到第二天早上, 如此往复[22~25].其他污染物浓度整体呈现出以10:00和22:00为高值的“双峰”状态分布, 其中NOx和CO早上和夜间出现峰值的原因可能是早高峰人为活动和夜间大货车通行等的影响. 颗粒物(PM10和PM2.5)特别是细颗粒物(PM2.5)和SO2由于和一次排放有一定的关系, 其趋势变化规律与NOx和CO保持相对一致.
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图 2 2015~2020年湖南省14个地市SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO和O3浓度均值日变化特征 Fig. 2 2 Diurnal variations in different contaminants (i.e., SO2, NO2, PM10, PM2.5, CO, and O3) of the fourteen cities in Hunan over 2015 to 2020 |
本研究对不同城市O3浓度日际最大[图 3(a1)~3(a5)]、最小值[图 3(b1)~(b5)]出现的时刻进行了分析.结果显示, 整体来说湖南省O3污染浓度最大值出现在15:00, 早于东北部区域的16:00[图 3(a1)].进一步地研究发现这种空间分布主要是受夏季状况的影响[图 3(a3)], 这首先是因为O3前体物CO分布相对均匀, 但是NO2高值集中在偏东部区域(图 5), 较多的NOx需要经过更长的光化学反应时间使得O3浓度达到峰值.其次, 湖南省属于亚热带季风湿润气候, 夏季盛行偏南风、其中以西南风居多[26], 西南区域的O3在风的作用下经过一段时间传输到下风向东北区域, 导致下风向O3浓度峰值出现时间推迟.通过对比发现夏季峰值[图 3(a3)]出现的时间早于春冬季和秋季[图 3(a2)、3(a5)和3(a4)], 这很可能是夏秋季温度高、太阳辐射强, 导致前体物光化学反应速率较快的原因.
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(a1)~(a5)表示最大值, (b1)~(b5)表示最小值; 不同颜色圆点表示O3浓度最大(小)值出现的时刻, (a1)~(a5)中绿、黄和红分别表示14:00、15:00和16:00, (b1)~(b5)中绿、黄和红分别表示07:00、08:00和09:00 图 3 2015~2020年湖南省14个地市O3浓度日最大值和最小值时刻空间分布 Fig. 3 Spatial distribution of the diurnal ozone maximum and minimum concentration hours of the fourteen cities during 2015 to 2020 in Hunan |
O3浓度最小值出现的时刻空间分布整体来说与最大值情况相反, 即东北区域最小值出现的时间早于西南区域[图 3(b1)], 这种空间分布主要是春、冬季状况影响的结果[图 3(b2)和3(b5)].首先, 东部较高浓度的NOx对O3的滴定作用较强[7, 8, 27, 28], 使得东部区域O3浓度更易较快达到最小值.此外, 湖南省春、冬季盛行偏北风[26], 东部区域O3的传输作用使得下风向污染水平升高, 有可能导致下风向区域需要历经更久时间达到谷值. 4个季节中夏季最小值时刻最早, 则可能是由于此时温度相对于其他季节较高、NOx对O3的滴定作用较强的原因.
2.1.2 月和季节性变化特征O3等污染物浓度月际变化特征如图 4所示, 整体来说O3污染呈现倒“U”型的“双峰”分布特征, 其中以5月和9月的浓度较高.其主要原因是, 自冬季开始随着时间变化气温回升和太阳辐射增强, O3生成速率加快使得浓度升高, 夏季较多的降雨对O3及其前体物的湿沉降作用增强和O3浓度降低, 秋季降雨量减少且天气较为干燥, O3累积作用增强, 浓度升高达到峰值, 此后气温下降和太阳辐射减弱, 光化学反应速率减慢使得O3浓度开始下降.其他污染物浓度趋势变化整体来说与O3浓度呈现相反的关系, 即冬季浓度高和夏季浓度低, 这一方面是由于冬季气温低, 燃煤和用电取暖量大, 对化石燃料较多的消耗量使得前体物排放量较高, 另外一方面是因为冬季光化学反应速率低, 对前体物的消耗量较少, 而夏季光化学作用强烈, 前体物消耗较多.
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图 4 2015~2020年湖南省14个地市不同污染物(PM10、NO2、SO2、CO、O3、和PM2.5)月均值变化特征 Fig. 4 Monthly averages of different contaminants (i.e., PM10, NO2, SO2, CO, O3, and PM2.5) of fourteen cities in Hunan during 2015 to 2020 |
O3、CO和NO2月均值的空间分布如图 5所示, CO和NO2浓度空间分布随月份变化较小[图 5(b)和5(c)], 但是O3污染具有明显的空间演化特征[图 5(a)], 其中在3~10月O3浓度东北区域高、西南区域低, 其他月份(主要为冬季)高值向中部和西南区域转变.原因来源于2个方面, 首先, 春、夏和秋季温度高于冬季, 东北部较高的NO2的排放使得O3生成量较高.其次, 此时盛行偏南风, 南部区域的O3传输到下风向在东北区域发生沉降, 两种因素都会使得东部区域O3浓度升高.冬季时间, 东部较多的NOx对O3的消耗作用较强, 偏北风对东北区域的O3污染起着稀释作用, 同时也会将东北区域的O3传输到中部和西南区域, 使得O3浓度高值向中部和西南区域转移.该结论同2.1.1节关于O3浓度高值期间可能存在着西南区域向东北部区域的传输结论保持一致, 提示人们针对湖南省污染较为严重的东北区域, O3污染防控需要在本地前体物控制的基础上进行区域之间的合作以降低区域传输的影响.
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图 5 2015~2020年湖南省14个城市O3、CO和NO2月均值空间分布特征 Fig. 5 Spatial distributions of O3, CO, and NO2 monthly averages of the fourteen cities in Hunan during 2015 to 2020 |
2015~2020年期间湖南省14个城市均值的年际90百分位数趋势变化如图 6所示, ρ(O3)由2015年最低值133 μg·m-3上升到2019年的183 μg·m-3, 年平均增幅为4.7 μg·(m3·a)-1, 以2018~2019年上升幅度最大为44 μg·m-3, 2020年期间O3污染程度相对于前两年有所缓解, 年际值为137 μg·m-3, 较2019年下降的幅度达到了46 μg·m-3, 趋势变化原因本文将在2.2.1节进行详细地探讨.
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蓝色的线为5%误差棒, 公式为利用年份与O3浓度年际值建立的线性回归方程 图 6 2015~2020年期间湖南省14个站点O3浓度均值的年际90百分位数变化特征 Fig. 6 Interannual variation in the 90th quantile in O3 concentration averages of the fourteen cities from 2015 to 2020 in Hunan |
不同城市O3污染年际值90百分位数空间分布特征如图 7(a)和图 8所示, 整体上O3浓度高值集中在东北区域的岳阳(YUEY)、常德(CD)、湘潭(XT)和株洲(ZZ)一带, 低值处于西部的张家界(ZJJ)、湘西州(XX)和怀化(HH).O3浓度的90百分位数反映的是夏、秋季O3浓度较高时的状况, 此时湖南省主导风向为偏南风, CO排放水平整体来说不同区域分布较为一致[图 5(b)], 但是O3浓度高值集中在湖南东部的长沙区域附近[图 5(a)], 导致O3污染较多集中在前体物排放较多的下风向区域(东北区域)[29~31].西部区域由于NO2排放水平较低, O3生成速率较慢, 同时来自西南方位海上的洁净气团对西南区域的O3污染起着稀释作用, 使得该区域O3浓度较低.随着时间推移湖南省西部O3浓度高值有略微下降的趋势, 而东部区域浓度上升, 且O3浓度高值区域的范围有所扩大, 这提示湖南省O3污染防控整体上需要关注偏东部区域.
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(a)和(b)分别表示气象校正前和后, 柱状图表示年际值的增长速率, 填充色表示O3污染的浓度 图 7 2015~2020年湖南省不同城市O3污染气象校正前后年际第90百分位数均值及其长期趋势变化空间分布 Fig. 7 Spatial distributions of the ozone interannual 90th quantile averages and its increasing rate before and after meteorological adjustment in different cities of Hunan |
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图 8 2015~2020年湖南省不同城市O3浓度90百分位数空间分布年际变化 Fig. 8 Interannual variation in ozone concentration 90th quantile spatial distribution of different cities during 2015 to 2020 in Hunan |
以上分析了O3污染浓度的基本时空演化特征, 以下对其长期趋势变化的主导因素进行识别, 同时对颗粒物的状况进行分析以研究气象对O3和颗粒物影响的差异.O3和颗粒物受气象和前体物排放综合作用的影响, 气象校正之后的结果反映着前体物排放的相对贡献, 整体情况结果如图 9所示, 对O3污染来说, 短期内气象校正之后日际之间的波动幅度明显小于原始数据, 说明了O3浓度极大值和极小值是在前体物生成贡献较多和较少的情况下气象条件的诱发所致[14, 32].由于气象状况难以控制, 在不利的气象条件下通过降低前体物排放以减少O3的光化学生成, 是降低O3污染事件发生行之有效的一种控制措施, 同时在不利气象条件下需要强化前体物的减排力度以抵消气象的不利影响.
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黑色点和细蓝线为原始时间序列, 黑色粗实线和蓝色粗虚线为气象校正前后的长期趋势, 绿色和红色填充色指示着气象有利年和不利年 图 9 2015~2020年期间O3和PM10气象校正前后长期趋势变化 Fig. 9 Long-term variations from 2015 to 2020 in ozone and PM10 concentration before and after meteorological adjustment |
长期来看, 气象校正前后O3浓度整体变化趋势保持一致, 均呈现上升的趋势, 说明O3浓度升高的关键驱动因素为前体物排放.自2015~2020年期间气象校正前ρ(O3)由2015年的最小值79 μg·m-3最高上升到了2019年的100 μg·m-3, 年际平均升幅为4.2 μg·(m3·a)-1, 气象校正之后浓度由2015年的最小值82 μg·m-3最高上升到了2019年的98 μg·m-3, 年际平均升幅为3.2 μg·(m3·a)-1, 即气象的存在使得O3的年际平均增幅提高了1 μg·(m3·a)-1, 说明气象促进了O3浓度的上升, 即长期来看湖南省O3污染程度恶化是前体物排放生成贡献增多和气象强化作用的结果.由于CO和人为源VOCs排放源一致, 因此CO浓度的波动在一定程度上可以反映着人为源VOCs的变化.长期范围内CO和NO2均呈现出下降的趋势(图 10), 因此推断对湖南省整体来说, 不当的前体物减排比例很可能是导致O3污染浓度上升的重要原因.在全球气温变暖、极端气象事件增多的情况下, 识别O3的生成机制、制定适宜的前体物减排比例, 并在不利的气象条件下强化前体物的减排, 是湖南省下一个阶段遏制O3上升态势和降低污染事件发生频率所需要进行的重点工作.
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(a)和(b)分别为CO和NO2长期(蓝色)和季节性(黑色)趋势变化状况 图 10 2015~2020年期间CO和NO2长期以及季节性趋势变化 Fig. 10 Long-term and seasonal variations in CO and NO2 concentration from 2015 to 2020 |
2019年是较为特殊的一年, 体现在该年秋季较往年气温、气压较高, 降雨量、湿度和云覆盖量较低, 较高的温度会导致VOCs的排放量升高[图 10(a)], 较高的气压和较低的云量有利于光化学反应的进行, 较低的降雨量和湿度减少了O3及其前体物的沉降作用, 即这些气象状况均有利于O3浓度的累积, 因此导致了2019年O3浓度与2018年相比剧烈上升.气象对颗粒物的影响与O3的差异较大, 首先体现在短期内气象对冬季和夏季颗粒物分别起着抑制和促进作用[图 9(b)中黑色实点和蓝色实线], 这很可能是冬季较低温度不利于颗粒物的产生、而夏季较强的太阳辐射和较高温度等有利于颗粒物的光化学生成的原因; 其次表现在气象对长期范围内的趋势变化影响较小[图 9(b)黑色和蓝色粗线], 其主要原因为O3是其前体物光化学二次生成的产物, 易受气象条件的影响, 而颗粒物除了受气象影响外, 还受一次排放的影响, 因此相对来说受气象条件的影响较小.
不同季节O3和颗粒物污染浓度年际值趋势变化如图 11所示, O3年际90百分位数上升速率为4.8 μg·(m3·a)-1, 不同季节上升幅度不同, 以春季上升速率最快为6.4 μg·(m3·a)-1, 其次是夏季和秋季, 冬季基本上保持稳定[图 11(a1)].气象校正之后整体、春季和夏季上升速率降低但是秋、冬季升高[图 11(a2)], 表明气象加快了春、夏季O3上升的速率、抑制了秋、冬季O3浓度的上升.颗粒物整体呈现下降的趋势, 其中冬季下降最快, 其次是春季、夏季和秋季[图 11(b1)], 气象校正之后, 春、夏和秋季下降速率增大、冬季下降速率减小[图 11(b2)], 即气象抑制了春、夏和秋季颗粒物的下降、但是促进了冬季时段颗粒物的下降.上述研究结果表明长期范围内气象条件对O3与颗粒物的趋势变化有着不同的影响, 对O3污染来说, 在夏、秋季两个O3高值阶段, 由于气象的不同影响, 夏季的防控效果要差于目标预期结果、秋季则会好于目标预期, 因此夏季时段需要在强化减排措施以抵消气象的作用.在颗粒物污染较为严重的冬季, 其防控效果要好于预期.
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(a)和(b)分别为气象O3和PM10校正前[(a1)和(b1)]后[(a2)和(b2)]状况, 图例中括号内数据为污染物年际值增长速率, O3和PM10年际值分别为90百分数和均值 图 11 2015~2020年湖南省O3颗粒物气象校正前后整体以及不同季节年际趋势变化 Fig. 11 Interannual variation in ozone and PM10 before and after adjustment from 2015 to 2020 overall and in different seasons in Hunan |
整体上气象条件对不同城市O3浓度的影响状况如图 7, 首先湖南省区域除了张家界(ZJJ)之外、其他城市O3污染浓度均呈现上升的趋势, 以浓度较高的长沙(CS)和湘潭(XT)站点上升速度最大接近8 μg·(m3·a)-1, 西部区域上升幅度最小.进一步研究发现气象校正之后, 西北区域O3浓度上升的速度增大, 中东及偏东南区域上升的速度降低, 这说明气象对西北和中东部O3浓度的上升分别起着抑制和促进的作用[图 7(a)].此外, 气象校正前后O3浓度高低值的空间分布格局没有发生变化(图 7), 即O3污染浓度的空间分布格局由前体物排放光化学生成的贡献所主导.本研究提示人们在O3污染浓度较高的偏东部区域, 本地范围内除了必要的减排措施来抑制O3浓度的上升之外, 还需要强化前体物的减排力度来抵消气象的不良影响.
3 结论(1) 湖南省O3污染具有明显的日、月和季节变化特征, 整体来说, 时间上, 高值出现在1 d中的15:00左右、一年之中的5月和9月以及4个季节中的秋季; 空间上, O3高值集中在偏东北部区域.随着时间推移, O3以4.7 μg·(m3·a)-1的速率升高, 且高值区域有扩大的趋势.
(2) 长期范围内O3浓度趋势变化的主控因素为前体物排放的光化学生成贡献的影响, 气象对污染浓度的上升整体上起促进作用, 其影响程度达到1 μg·(m3·a)-1.在不同季节里, 气象的影响情况不同, 其对春、夏季O3浓度的上升起促进作用, 对秋、冬季则起抑制作用.气象条件没有改变O3污染浓度的空间分布格局, 其对湖南省西北和偏东部区域O3浓度的上升分别起着抑制和促进作用.
(3) 气象对颗粒物影响与O3有所差异, 其对PM10长期趋势变化以及空间分布影响较小.本研究结论提示人们O3污染防控需要结合气象状况制定适宜的前体物减排措施, 并在气象不利的时间段(春、夏季)强化减排力度以抵消气象的副作用, 同时需要加强区域之间的合作以降低上风向的传输作用.
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