环境科学  2022, Vol. 43 Issue (2): 1108-1128   PDF    
引用本文
徐昶, 苗文亮, 倪远之, 沈根祥, 钱晓雍, 付侃, 高宗源, 王振旗. 长三角农田轮作系统氨排放特征、转化机制和减排潜力[J]. 环境科学, 2022, 43(2): 1108-1128.
XU Chang, MIAO Wen-liang, NI Yuan-zhi, SHEN Gen-xiang, QIAN Xiao-yong, FU Kan, GAO Zong-yuan, WANG Zhen-qi. Emission Characteristics, Transformation Mechanism, and Reduction Potential of Ammonia Emissions from a Crop Rotation System in Yangtze River Delta[J]. Environmental Science, 2022, 43(2): 1108-1128.
长三角农田轮作系统氨排放特征、转化机制和减排潜力
徐昶1, 苗文亮1,2, 倪远之1, 沈根祥1,2, 钱晓雍1, 付侃1, 高宗源1,2, 王振旗1     
1. 上海市环境科学研究院, 国家环境保护新型污染物环境健康影响评价重点实验室, 国家环境保护城市大气复合污染成因与防治重点实验室, 上海 200233;
2. 华东理工大学资源与环境学院, 上海 200237
收稿日期: 2021-05-30; 修订日期: 2021-07-31
基金项目: 国家重点研发计划项目（2018YFC0213303）；上海市科技兴农项目（沪农科推字（2019）第2-1号）；上海市科技创新行动计划项目（19DZ1205008）
作者简介: 徐昶(1983~), 男, 博士, 高级工程师, 主要研究方向为农业与城市大气污染防治等, E-mail: xuc@saes.sh.cn
摘要: 为评估长三角农田轮作系统氨排放特征和减排潜力，通过密闭室间歇通气法对典型农田轮作系统的氨排放水平进行同步对比观测，探讨不同条件下的氨排放影响因素和转化机制；通过整理近10年长三角地区农田氨排放实测系数，建立基于本地因子的长三角农田轮作系统氨排放时空分布清单，并获取了不同氨减排路径下的减排效果.结果表明，常规稻麦轮作模式（CR-W）和稻虾-紫云英轮作模式（RS-C）的氨排放累积量分别为65.95 kg·hm-2和20.31 kg·hm-2，氨排放损失率分别为10.86%和9.20%.田面水NH4+-N、田面水pH和表层土NH4+-N是影响稻田氨排放通量的主要内在因素，而在麦季表层土NH4+-N和大气温度则对氨排放有着重要影响.通过定义氨排放转化率（ARN）来定量表征田面水和表层土NH4+-N向气态NH3的转化机制.稻季CR和RS模式下的田面水ARN分别达到了0.35±0.27和0.14±0.19，达到麦季表层土ARN的10~25倍，是造成稻季氨排放通量显著高于麦季的主要驱动因素；较高的田面水pH（8.0~9.0）、大气温度（>28℃）和风速（>5.0 m·s-1）条件下，ARN均呈显著上升趋势，是较低条件下的1.6~4.6倍，表明三者是影响田面水NH4+-N向气态NH3转化的主要因素；施肥类型对ARN也有显著影响，不同条件下，尿素的ARN达到有机肥的1.5~5.5倍.长三角地区常规种植模式下水稻和小麦氨排放通量分别达到了（49.2±17.6）kg·hm-2和（16.0±13.5）kg·hm-2，排放损失率则分别为（20.1±5.7）%和（5.9±3.6）%，前者达到后者的3倍左右.基于各地区本地因子的氨排放清单表明：2019年长三角农田轮作系统的氨排放总量达到（400.3±206.4）kt，平均氨排放强度为（1.33±1.39）t·km-2，氨排放主要集中在安徽省和江苏省的中北部地区；不同系数选取对清单结果的变化范围影响相对较大，达到了-51.6%~51.6%.通过梳理分析6种主要的农田氨减排路径发现，采用氮肥增效的氨减排效果最佳，达到了（30.9±51.4）%，但籽粒增产率为（-4.2±17.4）%，不确定性较大；添加土壤添加剂的氨减排效果总体较差，仅为（-5.4±45.1）%，但籽粒增产率最高，达到了（6.8±23.9）%；相对而言，通过生态种养模式的氨减排效果和籽粒增产率分别达到了（22.3±15.1）%和（5.6±3.8）%，兼具氨减排和作物增产的两大优势.
关键词: 氨排放      转化机制      氨排放转化率      排放系数      排放清单      减排路径      减排潜力      稻麦轮作      稻虾共作      长三角     
Emission Characteristics, Transformation Mechanism, and Reduction Potential of Ammonia Emissions from a Crop Rotation System in Yangtze River Delta
XU Chang1 , MIAO Wen-liang1,2 , NI Yuan-zhi1 , SHEN Gen-xiang1,2 , QIAN Xiao-yong1 , FU Kan1 , GAO Zong-yuan1,2 , WANG Zhen-qi1     
1. State Environmental Protection Key Laboratory of Environmental Health Impact Assessment of Emerging Contaminants, State Environmental Protection Key Laboratory of Formation and Prevention of Urban Air Pollution Complex, Shanghai Academy of Environmental Sciences, Shanghai 200233, China;
2. School of Resources and Environmental Engineering, East China University of Science and Technology, Shanghai 200237, China
Abstract: To study the characteristics and reduction potential of the ammonia emissions of a crop rotation system in the Yangtze River Delta, we monitored and compared the ammonia fluxes from two rotation systems: a conventional rice/winter wheat rotation system and a rice-shrimp cultivation/Chinese milk vetch rotation system. This study was conducted through closing chamber methods to investigate the influencing factors and transformation mechanism of ammonium emissions between the two studied cultivation patterns. Additionally, we established the temporal-spatial emission inventory by sorting out the local ammonia emission factors of farmland in the Yangtze River Delta in the last ten years. The emission reduction effects under different ammonia emission reduction paths were also obtained. The results showed that, the cumulative amount of ammonia emissions throughout the whole monitoring year for the conventional rice/winter wheat rotation system (CR-W) and the rice-shrimp cultivation/Chinese milk vetch rotation system (RS-C) were 65.95 and 20.31 kg·hm-2, respectively, whereas the ammonia loss rates of CR-W and RS-C were 10.86% and 9.20%, respectively. Field surface water NH4+-N, field surface water pH, and topsoil NH4+-N were the major internal factors of ammonia emissions from paddy fields, whereas topsoil NH4+-N and atmospheric temperature had an important impact on ammonia emissions in the wheat season. The ammonia flux/field NH4+-N ratio (ARN) of field surface water under the CR and RS modes in the rice season reached 0.35±0.27 and 0.14±0.19, respectively, which was 10-25 times that of topsoil in the wheat season, such that the ammonia emission flux in the rice season was significantly higher than that in the wheat season. Under the conditions of high field water pH (8.0-9.0), atmospheric temperature (>28℃), and wind speed (>5.0 m·s-1), the ammonia flux/field NH4+-N ratios (ARN) were around 1.6-4.6 times that under low pH, temperature, and wind speed conditions, indicating that those three factors were the main factors affecting the conversion of NH4+-N from farmland to atmospheric NH3. Fertilization types also had significant effects on ARN; under different conditions, the ARN of urea was 1.5-5.5 times that of organic fertilizer. In 2019, the ammonia emission flux of rice and wheat under a conventional planting pattern in the Yangtze River Delta were (49.2±17.6) kg·hm-2 and (16.0±13.5) kg·hm-2, respectively, whereas the ammonia loss rates of rice and wheat were (20.1±5.7)% and (5.9±3.6)%, respectively. The ammonia emission loss rate of the former was about three times that of the latter. The ammonia emission inventory built by local factors shows that the total ammonia emissions of the farmland rotation system in the Yangtze River Delta reached (400.3±206.4) kt in 2019, which was mainly concentrated in the central and northern regions of Anhui province and Jiangsu province, and the ammonia emission intensity reached (1.33±1.39) t·km-2. The selection of different emission factors had a relatively large impact on the change range of the inventory results, reaching the standard of -51.6%~51.6%. Through combing and analyzing the six main paths of ammonia emission reduction in farmland, it was found that nitrogen fertilizer synergism was the best way to reduce ammonia emissions, with the efficiency of (30.9±51.4)%; however, the grain yield increase rate was (-4.2±17.4)%, with great uncertainty. The ammonia emission reduction effect of adding soil additives was relatively poor (-5.4±45.1)%; however, the grain yield increase rate was the highest among those of the six emission reduction paths, reaching (6.8±23.9)%. The ammonia emission reduction effect and grain yield increase rate of the ecological planting and breeding mode were (22.3±15.1)% and (5.6±3.8)%, respectively, which had the advantages of reducing ammonia emissions and increasing crop yield.
Key words: ammonia emission      transformation mechanism      ammonia conversion rate      emission factor      emission inventory      emission reduction path      reduction potential      rice/winter wheat rotation      rice shrimp cultivation      Yangtze River Delta     

氨(NH3)是大气中主要的碱性气体, 在大气化学作用、运输和沉降过程扮演着重要角色[1].NH3与H2SO4、HNO3和HCl等酸性前体物转化形成铵盐等二次颗粒物, 具有较强的吸湿增长效性和散射消光效应[2], 对大气能见度有着显著影响, 是PM2.5污染和灰霾天气形成的重要因素之一[3~5]. 挥发到大气中的氨通过大气运输和沉积过程而对环境造成氮负荷, 导致土壤、水体酸化和生物多样性的变化等, 对生态系统造成各种负面影响[6, 7].有研究表明, 农业活动是大气NH3最主要的排放来源, 占人为源氨排放总量的90%以上, 其中农田氮肥施用贡献的氨排放占总量的40%左右[8].据农业部数据, 2013年我国农作物化肥折纯用量达到328.5kg ·hm-2, 远高于世界平均水平的120kg ·hm-2, 是美国的2.6倍和欧盟的2.5倍[9].过量的氮肥施用也导致大量的氮素通过氨挥发等方式排放到环境中去, 对生态系统造成严重的负荷.在长三角地区, 随着近年来城市化进程和耕地面积的减少, 以及各地化肥减量政策的实施[9], 由农田系统所贡献的氨排放量呈逐年下降趋势[10], 但所释放的氨排放量仍达到了人为源氨排放总量的55% ~60%[11, 12], 仍需引起重视.

国内已开展了较多针对长三角地区农田氨排放特征、排放清单和减排技术的研究, 但仍存在以下问题.一是对于农田氨排放转化机制的分析不够深入, 大多研究将氨排放通量与田间因子(田面水NH4+-N、田面水pH和表层土NH3-N等)或气象因子做定性的趋势或相关性分析[13~16], 缺乏表征田面水/表层土NH4+-N向气态NH3转化机制的定量指标; 二是建立的氨排放清单多采用经验系数法[10~12, 17], 直接采用文献[18]推荐系数或某一地区的实测系数对整个长三角地区氨排放量进行估算, 清单结果存在较大的不确定性[10]; 三是缺乏农田氨减排效果和经济效益的系统性评估, 不同研究报道的结果分歧较大.刘学军等[19]的研究系统地梳理了我国种植业氨减排路径, 围绕氮肥投入、施肥方式、田间管理、肥料类型和氮肥增效这5大生产过程, 采取不同的氨减排技术均对削减氨排放有着较好效果, 但结果发现, 在长三角地区, 针对农田系统采取的不同氨减排措施, 其效果却仍然有较大的不确定性.朱小红等[20]、孙海军等[21]和Yang等[22]的研究分别在安徽合肥、江苏宜兴和江苏常熟的水稻种植过程采用减氮30%、25%和22.2%的处理, 氨排放损失率分别下降11.5%、51.4%和5.1%, 具备较好的效果; 而俞映倞等[23]的研究在江苏无锡的水稻种植过程中采用氮肥减量22.2%处理反而导致氨排放损失率上升2.5%.周旋等[24]的研究发现在稻田添加脲酶抑制剂和硝化抑制剂, 可使氨排放损失率下降18.9% ~35.0%, 但周玉玲等[15]的研究通过模拟土柱试验表明, 水稻种植过程中添加硝化抑制剂反而使氨排放损失率上升92.3%.余姗等[25]和韩晨等[16]的研究分别通过模拟土柱试验发现水稻种植过程中向土壤中添加杨树锯末水热炭和麦秸水热炭, 可分别使氨排放损失率下降10.14% ~32.42%和-6.4% ~49.5%, 但Feng等[26]的研究却发现, 添加杨树锯末水热炭和麦秸水热炭反而导致氨排放损失率上升了-11.1% ~41.4%.而在各种措施的氨减排效果存在较大分歧的同时, 针对不同氨减排措施下对作物产量和经济效益的影响也缺乏系统性的评估.

针对上述问题, 本研究通过密闭室间歇通气法对长三角典型稻麦轮作系统的氨排放特征进行为期1 a的同步对比观测, 通过定义氨排放转化率(ARN)定量表征不同条件下的农田氨排放转化机制, 同时整理近10年已有研究中报道的长三角不同地区农田氨排放实测系数, 建立了基于本地化因子的长三角农田轮作系统氨排放时空分布清单, 并系统地分析了不同减排路径下农田氨减排潜力、经济效益和不确定性.

1 材料与方法 1.1 研究区域与对象

本研究试验地点为上海市奉贤区资福新村(30.967°N, 121.603°E), 属于典型的亚热带季风气候.该地区表层0~20 cm土壤的基本理化性质为: ω(全氮)1.29 g ·kg-1, ω(全磷)1.28 g ·kg-1, ω(速效磷)49.7 mg ·kg-1, ω(速效钾)163.0mg ·kg-1, ω(有机质)18.7 g ·kg-1, pH(H2 O)7.41.水稻与小龙虾共作是该地区特色的生态种养模式, 冬季则种植绿肥(紫云英)进行固氮保肥.

1.2 试验设计

本试验设计了3种不同的农田轮作系统作为对比分析.①常规稻麦轮作模式(CR-W): 稻季种植常规水稻(CR), 冬季种植冬小麦(WW); ②常规稻-紫云英轮作模式(CR-C): 稻季种植常规水稻(CR), 冬季种植紫云英(CMV); ③稻虾-紫云英轮作模式(RS-C): 稻季为稻虾共作模式(RS), 冬季种植紫云英(CMV).处理模式和施肥方案如表 1所示.

表 1 轮作系统不同处理模式和施肥方案 Table 1 Different treatment and fertilization plans of rotation systems

具体地, 水稻种植期间共设置3个处理, 分别为: 常规水稻种植模式(CR)、稻虾共作模式(RS)和空白对照(CK).每个处理设置3个重复, 共9个小区.每小区面积约为60 m2(7 m×8 m).各小区边界设置田埂, 高出地面约30 cm, 用塑料薄膜覆盖以防小区间肥水互串, 每个小区设置单独的进出水口.CR处理不放置小龙虾, 共施肥2次, 其中基肥施用尿素, 施氮量为153.2kg ·hm-2, 追肥为缓释掺混肥, 施氮量为150.0kg ·hm-2; RS处理放置小龙虾; 投放量约为750kg ·hm-2, 共施肥2次, 其中基肥施用有机肥, 施氮量为70.8kg ·hm-2, 追肥为缓释掺混肥, 施氮量为150.0kg ·hm-2; CK只种植水稻, 不施肥和不放置小龙虾.有机肥成分含氮量为1.7%, 尿素含氮量为46.0%, RS缓释掺混肥为易降解高分子包膜尿素和常规肥料按一定比例掺混而成, 其含氮量为12.0%.水稻于7月10号移栽, 11月8日收割, 生长期间, 除分蘖期烤田和成熟前7 d不灌水, 其他时期维持田面水3~5 cm深, 不同模式(CR和RS)的田间管理与当地常规处理方式一致.冬季分别对紫云英和冬小麦的氨排放通量进行观测, 获取不同轮作系统的氨排放水平.紫云英种植期间不施肥, 冬小麦种植期间共施肥2次, 其中基肥施用复合肥, 施氮量约180kg ·hm-2, 追肥施用复合肥和尿素, 施氮量共125kg ·hm-2.

1.3 样品采集与测定方法 1.3.1 氨排放监测

田间大气氨排放监测采用密闭室间歇抽气法[13~16], 采样装置由抽气泵、流量计、调节阀、波纹管、洗瓶、换气杆和抽气室等组成, 其中抽气室材质为圆柱形透明有机玻璃, 内径20 cm高30 cm, 底部开放, 顶部有2个通气孔, 其中一个通气孔通过波纹管与换气杆连接, 另一个通气孔通过透明PVC管与洗瓶中的L型通气管连接, 采样周期为: 每次施肥后连续监测7~10 d, 待监测结果趋于本底(CK)后每隔7 d监测一次.采样时间为每日的07:00~09:00和15:00~17:00.采用0.5%的稀H2SO4为吸收液, 通过控制阀保持交换室内空气交换频率为15~20次·min-1, 抽气结束后将吸收液带回实验室, 用靛酚蓝比色法(GB/T 18204.2-2014)测定.

1.3.2 田面水和表层土的NH4+-N和pH

同时采集田面水和表层土样品.每个小区分别设置3个采样点, 用采样管采集一定体积的田面水混合均匀后置于聚乙烯瓶中, 贴上标签带回到实验室, 采样周期为施肥后每3 d一次.用纳氏试剂分光光度法(HJ 535-2009)测定并获得氨氮含量.在田面水采样点同步采集表层土样品, 利用土样采样器采取表面0~20 cm的新鲜土样, 装入密封的聚乙烯袋中, 用于实验室分析; 分析前对土样进行处理, 去除杂质并处理成小块, 一部分放入-20℃环境中冷冻存储, 另一部分自然风干后用于分析.采用分光光度法(HJ 634-2012)测定得到铵态氮浓度.利用梅特勒-托利多pH计测定田面水和表层土样品pH.

1.3.3 气象参数

通过拓普瑞超声波气象五参数仪在线监测试验期间田间的大气温度、相对湿度、大气风速和大气压强等主要气象数据, 并通过全球天气精确预报网(www.wunderground.com)获得区域环境气象数据作为比对, 确保数据准确可靠.

1.3.4 其他数据

通过全国第二次污染源普查和各省市统计年鉴, 获取了长三角各地级市的农田种植面积活动数据水平, 结合本研究实测和已有研究中实测获得的各地区本地排放因子, 建立了长三角农田轮作系统氨排放时空分布清单.

1.4 数据处理

氨排放通量:

(1)

式中, F为氨挥发通量, kg ·(hm2 ·d)-1; c为吸收液铵态氮的浓度, mg ·mL-1; 100为稀硫酸吸收液的体积, mL; 10-6为质量转换系数; 104为面积转换系数; 6为24 h与日氨挥发收集时间4 h的比值; r为气室的半径, m.

氨累积排放量:

(2)

式中, L为氨累积排放量, kg ·hm-2; j为时间, d; Fj为第j天的氨挥发通量, kg ·(hm2 ·d)-1; FCK, j为第j天CK的氨挥发通量, kg ·(hm2 ·d)-1.

氨排放损失率:

(3)

式中, U为氨排放氮损失率, %; L为氨累积排放量, kg; Q为施氮量, kg.

田间气态氨浓度:

(4)

式中, Fg为田间气态氨浓度, mg ·m-3; c为吸收液铵态氮的浓度, mg ·mL-1; 100为吸收液体积, mL; 1 000为体积换算系数; V为采样流量, 0.8L ·min-1; 60为时间换算系数; 4为采样小时长度, h.

氨排放转化率(ARN): 为了更好地研究稻麦轮作系统的氨排放转化机制, 本研究将农田单位面积单位时间排放的气态氨(NH3)与总铵根离子的比值NH3/(NH3+NH4+-N)定义氨排放转化率(ammonia conversion rate of NH4+-N, ARN), 根据不同季节田间持水状况可分为田面水氨排放转化率(ARNwater)和表层土氨排放转化率(ARNsoil):

(5)

式中, ARNwater为田面水氨排放转化率; A为氨排放强度, kg ·hm-2; 102为通量转换系数; Nwater为田面水NH4+-N浓度, mg ·L-1; 103为浓度换算系数; D为田面水或表层土深度, cm; 10-2为长度转换系数.

(6)

式中, ARNsoil为表层土氨排放转化率; A为氨排放强度, kg ·hm-2; 102为通量转换系数; Nsoil为表层土NH4+-N含量, mg ·kg-1; Y为表层土容重, g ·cm-3; 103为浓度换算系数; D为田面水或表层土深度, cm; 10-2为长度转换系数.

通过不同条件下的ARN水平来表征单位时间单位面积田面水或表层土NH4+-N向气态NH3的排放转化机制.水稻种植期间, 施肥阶段由于田面水含量较高(D=3cm左右), 因此氨排放机制主要考虑田面水NH4+-N与气态NH3的转化过程; 冬小麦种植期间, 田面水含量较低, 氨排放机制主要考虑表层土NH4+-N与气态NH3的转化过程.

区域氨排放通量: 为了获取长三角不同地区本地化氨排放基准水平, 通过梳理近10年已有研究中当地常规(农户)种植模式下的氨排放通量数据, 计算得到该区域氨排放通量平均水平和标准偏差范围, 具体为:

(7)

式中, P为区域氨排放通量, kg ·hm-2; n为本研究中引用的该区域实测氨排放通量的研究结果数量; Ln为引用的第n篇研究中报道的氨排放通量, kg ·hm-2.

由于不同区域范围内开展的氨排放通量研究结果数量不同, 本研究将地级市作为最小区域划分单位, 计算和获取该地级市所在区域的氨排放通量平均水平和标准偏差, 作为该地级市的氨排放通量基准水平; 如某地级市无相关文献报道氨排放通量数据, 则以其所在省份各地级市平均氨排放通量作为其排放基准水平.

区域氨排放量:

(8)

式中, G为区域氨排放量, kg ·a-1; Si为种植面积, hm2; Pi为区域氨排放通量, kg ·hm-2.

氨挥发环境损失: 农田施氮产生的氨挥发造成的边际环境损失通常主要考虑两种, 酸雨效应和富营养化效应[27, 28], 其计算公式具体为:

(9)

式中, Mloss为氨挥发造成的边际环境损失, 元·hm-2; M1为氨挥发酸雨效应的边际环境损失, 元·hm-2; M2为氨挥发富营养化效应的边际环境损失, 元·hm-2; 84%为太湖流域的陆地面积比例; 1.88为1 kg氨挥发等量二氧化硫(SO2)酸雨效应的转换系数; Pa为1 kg SO2导致的酸雨损失(元·kg-1), 在本文中为5元·kg-1; 16%为太湖流域的自然湿地比例; 0.33为1 kg NH3等量PO43-富营养化效应的转换系数; Pe每kg PO43-的富营养化损失(元·kg-1), 在本文中为3.88元·kg-1; F为氨挥发的损失量(kg ·hm-2); 17/14为N对NH3的转换系数.

农田轮作系统综合效益:

(10)

式中, M为综合效益, 元·hm-2; MY为作物的产量收益, 元·hm-2; MA为农田轮作系统的附加收益, 元·hm-2, 本研究中主要为稻虾共作模式下小龙虾的收益; MF为肥料成本, 元·hm-2; Mloss为氨挥发边际环境损失, 元·hm-2.

氨排放收益转化率: 为了建立起氨排放与农田轮作系统收益的关系, 本研究将单位面积农田轮作系统的综合效益与氨排放量比值定义为氨排放收益转化率.具体为:

(11)

式中, R为氨排放收益转化率, 元·kg-1; M为综合收益, 元·hm-2; L为氨累积排放量, kg ·hm-2.

2 结果与讨论 2.1 氨排放变化特征

图 1和表 2分别给出了常规稻麦轮作系统(CR-W)和稻虾-紫云英轮作系统(RS-C)的氨排放通量变化趋势和排放累积量.监测期间, 常规水稻(CR)和稻虾共作(RS)氨挥发通量变化范围分别为3.55~6 345.2 g ·(hm2 ·d)-1和1.83~3 695.56 g ·(hm2 ·d)-1, 累积排放量分别达到43.94 kg ·hm-2和19.88 kg ·hm-2.分时期来看, 基肥阶段CR和RS氨排放持续时间均为7 d左右, 氨排放通量最大值分别为671.81 g ·(hm2 ·d)-1和5.75 g ·(hm2 ·d)-1, 前者达到后者的116.8倍.施肥类型不同是造成两者差异的主要原因, RS施用的是有机肥, 其含有的有机氮会先被微生物转化为尿素氮, 进而水解成NH4+-N形式, 这种滞后效应一定程度上降低了氨的挥发强度[29]; 而CR施用的是尿素, 其主要成分为碳酰胺, 施入田间后会发生水解反应生成OH-, 从而提升田面水和表层土的pH, 加快NH4+-N的转化, 促进氨的挥发[30], 其排放通量也显著大于有机肥.相比而言, 追肥阶段的氨排放通量变化趋势与基肥存在显著差异.追肥阶段CR和RS的氨排放通量变化范围分别为0.40~6.35 kg ·(hm2 ·d)-1和0.08~3.70 kg ·(hm2 ·d)-1, 峰值分别达到了6.35 kg ·(hm2 ·d)-1和3.70 kg ·(hm2 ·d)-1, 是基肥阶段的9.5倍和643.5倍.追肥与基肥的肥料类型和施肥量不同是造成差异的主要原因.追肥施用的是缓释掺混肥, 成分主要是易降解高分子包膜尿素和常规肥料掺混而成, 施入后田面水pH从7.0~8.0上升至9.0.有研究表明, pH范围为6~9时, 每增加一个pH单位, NH4+-N占总量的比例增加5~0倍[30], 因此追肥阶段较高的pH也更利于氨氮的转化和NH3的挥发[31].而基肥期间田面水pH范围为7.3~8.0, 相对较低, 氨排放通量水平也显著低于追肥时期.此外, 气象条件也是影响两者差异的重要因素.基肥阶段正处于梅雨季节, 降水较多易将肥料渗入土壤深层, 同时较低的温度也不利于氨的挥发; 而追肥期间温度由基肥时期的18~22℃升高至26~29℃, 较高的温度加快了缓释肥的溶解, 促进了氨的转化挥发过程[32].

图 1 不同种植模式下氨挥发通量与气象因子变化 Fig. 1 Variations in ammonia emission flux and meteorological factors under different planting modes

表 2 不同种植模式氨挥发通量特征比较 Table 2 Comparison of ammonia emission flux characteristics of different planting modes

冬季小麦和紫云英种植期间的氨排放通量变化范围分别为136.9~2 954.4 g ·(hm2 ·d)-1和2.4~9.0 g ·(hm2 ·d)-1.紫云英的氨挥发通量变化趋势基本较为平稳, 无明显波动.冬小麦种植期间, 基肥阶段的氨排放通量最大值出现在施肥后的第15 d, 达到了2.63kg ·(hm2 ·d)-1, 是施肥前的19.2倍.追肥阶段的氨排放通量最大值为2.95 kg ·(hm2 ·d)-1, 出现在追肥后的第7 d, 达到了施肥前的21.6倍.对比发现, 基肥阶段的氨排放通量峰值显著晚于追肥时期, 这可能受以下两个因素影响.首先, 基肥施用时期在冬季, 前期的温度在0~8℃之间, 总体较低, 至第15 d时温度上升至11℃左右, 温度的升高提高了土壤中的脲酶活性, 导致土壤胶体离子对铵离子(NH4+)的吸附减少, 铵离子向氨的转化过程加快, 增加土壤溶液中的氨分压, 促进氨从土壤表面释放到大气[30], 从而达到峰值.而追肥施用时间在3月末, 期间的平均温度达到了16℃左右, 更利于氨的迅速挥发, 因此峰值出现得较早.其次, 不同的施肥方式也是影响氨排放峰值出现的重要原因.基肥采用的施肥方式为撒施后翻入土壤, 更有利于肥料进入深层土壤, 增加肥料的利用率, 降低土壤氨的排放, 延长氨排放周期.而追肥采用表面撒施的方式, 氨排放损失率显著大于其它施肥方式[30].曹兵等[33]的研究发现, 冬小麦表施方式下, 尿素的氨排放损失率最高可达46.08%, 而深施或表施后灌溉, 氨排放损失率则分别下降到6.24%和3.75%.总体来看, 冬小麦和水稻的氨排放趋势明显不同, 冬小麦氨排放强度相对较低, 变化趋势总体较为平稳, 峰值出现时间总体较晚, 这主要受冬季温度较低、田面水含量较少和施肥方式差异等多种因素综合影响.

2.2 氨排放损失率及综合效益

表 2给出了研究期不同轮作模式的氨排放累积量和排放损失率.CR和RS的氨排放累积量分别为43.94 kg ·hm-2和19.88 kg ·hm-2, 排放损失率分别为14.49%和8.79%, 冬小麦和紫云英的氨排放累积量分别为22.48和0.90 kg ·hm-2, 小麦的氨排放损失率为7.39%.从全年范围来看, 常规稻麦轮作系统(CR-W)、常规稻-紫云英轮作系统(CR-C)和稻虾-紫云英轮作系统(RS-C)的氨累积量分别为65.95、44.37和20.31 kg ·hm-2, 氨排放损失率则分别达到了10.86%、14.63%和9.20%.对比来看, CR-C系统的氨排放累积量较CR-W系统下降了21.58 kg ·hm-2, 但氨排放损失率反而上升了3.79个百分点, 这主要是因为CR-W模式冬季小麦的氨排放损失率相对较小, 加权降低了整个轮作系统的氨排放损失率; 同理, RS-C系统的氨排放损失率较CR-W系统下降了近2个百分点, 但由于前者的施氮量仅为后者的36.4%, 整体的氨排放累积量下降了近2/3.

有研究表明, 农田轮作系统的综合收益主要考虑作物的产量收益、其他收益、肥料成本、人工成本和边际环境损失[27, 28].表 3给出了本研究不同轮作系统的产量、投入和收益信息.常规水稻(CR)和稻虾共作(RS)模式的水稻籽粒产量分别为6 172 kg ·hm-2和6 811 kg ·hm-2, RS的籽粒增产率达到了10.4%.陈慧妍等[34]的研究在上海青浦稻蛙共作和常规模式的水稻籽粒产量分别达到了8 320 kg ·hm-2和8 330 kg ·hm-2, 均高于本研究的结果.一方面, 这可能与稻虾共作和稻蛙共作两者生态种养模式本身的差异有关.另一方面, 青浦和奉贤地区显著的土壤理化特性和肥力差异可能也是重要的因素.青浦地区的农田土壤类型主要为青紫泥, pH在6.0~7.0之间, 较低的pH不利于NH3的挥发而使得氮素更多地保留在土壤中, 为作物提供了更多的肥力; 而本研究所在的奉贤区主要为沟干泥地区, 土壤pH在7.0~8.0之间, 较高的pH相对更利于NH4-N的转化和NH3的挥发而损失更多的氮素营养.此外本研究期间上海经历了台风天气, 导致部分水稻出现倒伏, 可能在一定程度上也影响了产量, 导致总体偏低.

表 3 不同轮作系统的籽粒产量和效益分析 Table 3 Grain yield and benefit analysis of different rotation systems

从收益来看, CR和RS的产量收益分别达到了16 047.2元·hm-2和29 968.4元·hm-2, 相比CR模式, RS的产量收益提升了86.8%.RS模式下, 小龙虾养殖是另一大重要收益来源, 据资福粮食种植专业合作社提供数据, 虾苗的成本为37 500元·hm-2, 饲料成本为7 500元·hm-2, 成虾的售价为126 000元·hm-2, 因此, 稻虾共作模式下, 小龙虾养殖可贡献81 000元·hm-2的额外收益.从轮作系统来看, 扣除了肥料成本、人工成本和边际环境损失后, CR-W、CR-C和RS-C这3种模式的综合收益分别为10 805.0、9 069.7和89 519.6元·hm-2, RS-C模式的综合收益达到了CR-W和CR-C模式的9~10倍, 主要得益于生态种养模式下小龙虾的收益贡献.本研究定义了氨排放收益转化率(单位面积综合收益/氨排放量, 元·kg-1)来进一步阐明不同轮作系统的效益.结果表明, CR-W、CR-C和RS-C模式的氨排放收益转化率分别为163.8、204.4和4 407.7元·kg-1, CR-W和CR-C模式总体较为接近, 但总体而言氨排放收益转化率都较低; RS-C模式达到了前两者的20多倍, 具备明显的经济和环境效益.

2.3 农田氨排放转化机制 2.3.1 主要影响因子

为了解不同影响因子对农田氨排放的影响, 表 4给出了稻季和麦季氨排放通量与主要田间因子的相关关系.稻季田面水NH4+-N浓度、表层土NH4+-N含量和田面水pH与氨排放通量均呈现良好的正相关关系, CR和RS两种模式下的相关系数R2分别达到了0.75、0.77、0.88和0.81、0.89、0.89, 表明田面水NH4+-N浓度、表层土NH4+-N含量和田面水pH是影响稻季氨排放的主要内在因素.稻季CR和RS两种模式下表层土pH和氨排放通量的相关性均较差, 这可能是水稻种植期间田面水含量较高, 氨排放过程更多地受田面水NH4+-N浓度和理化特性的直接影响, 而表层土pH更多地影响表层土与田面水NH4+-NH3动态平衡体系的转化, 从而间接影响氨的排放[30].相比而言, 麦季土pH与氨排放通量的相关性显著高于稻季, 这主要是由于麦季农田的田面水较少, 表层土理化特性对氨排放过程的影响起主导作用, 其pH变化对氨排放通量的影响也大于稻季.大气温度与氨排放通量在稻季和麦季均呈较好的正相关关系, CR、RS和WW下的相关系数R2分别为0.57、0.59和0.61, 表明大气温度是影响农田轮作系统氨排放的主要气象因素.相比而言, 风速在稻季与氨排放通量呈现较好的正相关关系, 而在麦季却与氨排放通量呈一定的负相关, 这主要与稻麦两季农田下垫面特性差异有关.稻季田面水含量较高, 氨挥发主要通过田面水NH4+-N向气态NH3的转化, 其挥发速率是田面水分压与风速的函数[35], 因此氨挥发通量与风速呈较好的正相关性; 而麦季的氨挥发主要通过表层土NH4+-N向气态NH3的转化, 转化机制与田面水显著不同, 风速对表层土NH4+-N的转化过程影响减弱, 而更多地起到田间氨浓度的稀释扩散作用, 因此呈一定的负相关关系.相对湿度在稻季和麦季与氨挥发通量均呈较好的负相关关系, CR、RS和WW的相关系数R2分别为0.43、0.46和0.42.一方面, 氨极易溶于水, 空气中较高的相对湿度和水汽含量可能导致相当一部分氨溶于水, 以一水合氨的形态存在, 从而降低了气相中氨的浓度水平[36]; 另一方面, 较高的相对湿度往往出现在降水过程, 这也对氨等大气污染物有着冲刷清除作用, 降低了氨浓度水平, 呈现出负相关的关系.相对而言大气压强与氨排放通量的相关性总体并不明显, 这可能与研究期间气压本身波动范围较小有关.

表 4 氨挥发通量与各主要影响因子的相关关系1) Table 4 Correlation analysis of ammonia emission flux and main influencing factors

2.3.2 氨排放转化率(ARN)

有研究表明, 氨挥发速率是田面水氨分压和田面风速的函数[35], 其中氨分压是田面水的NH4+-N、NH3-N、pH和温度的函数, pH和温度通过改变田面水NH4+-N含量和表层水氨分压影响氨排放水平[37].实际研究中, 水气界面的NH4+-N和NH3-N浓度水平较难通过直接监测获取, 因此, 本研究通过定义氨排放转化率(ARN)来定量表征不同情形下农田氨排放的转化机制.图 2给出了不同条件下的氨排放强度与田面水/表层土NH4+-N相关性分析, 结果表明, 在稻季, 主要气象因子处于不同范围时, 田面水NH4+-N浓度和ARN均呈显著的差异, CR和RS模式下的ARN分别达到了0.35±0.27和0.14±0.19, 田面水NH4+-N向气态NH3的转化效率分别达到了35%和14%左右; 而在麦季, ARN则随气象因子变化呈平稳变化的趋势, 气象因子在不同范围时ARN无显著差异, 仅为0.014±0.005, 表层土NH4+-N向气态NH3的转化效率仅为1.4%左右.由此可见, 不同季节农田轮作系统的ARN水平存在较大的差异, 稻季可达到麦季的10~25倍左右, 一方面, 这与不同季节农田下垫面持水量水平有关, 导致稻季田面水与麦季表层土的氨排放转化机制显著不同, 另一方面, 稻季和麦季不同的气象条件也是造成ARN差别较大的重要原因, 如麦季较低的温度等气象因素均不利于氨的转化挥发.该结果也表明, 稻季和麦季较大的ARN水平差异也是稻季氨排放通量和排放损失率较高的重要内在因素, 这也与多数研究中麦季的氨排放通量和排放损失率水平均显著低于稻季的结果相符合[28, 38~40].

图 2 不同条件下氨排放强度与NH4+-N的相关关系 Fig. 2 Relationship between ammonia emission intensity and NH4+-N under different conditions

为了进一步研究不同气象条件时农田氨排放转化机制, 根据ARN与气象因子的相关性分布特征及斜率值, 计算获取了气象因子在不同范围的ARN日均值, 如表 5所示.在稻季, 当田面水pH < 7.5时, 田面水ρ(NH4+-N)基本在5.0mg ·L-1以下, 氨排放强度在100 mg ·m-2以下, 相应的CR和RS模式的ARN均值分别为0.24和0.08; 当pH上升到8.0~9.0之间时, ARN均值分别上升到了0.44和0.30, 是低pH条件下的2.7和3.6倍.相比来看, CR模式的ARN水平显著大于RS模式, 达到其1.5~2.9倍, 而随着pH的上升, RS的ARN增长比例却显著高于CR模式.如上文所述, 肥料类型的不同是造成两者转化率水平不同的重要原因, CR施用的是尿素, 水解后迅速影响pH水平和促进氨的挥发, 而RS施用是有机肥, 前期的转化速率较低, 但随着pH上升及其他因素改变, 后期的氨转化速率则急速上升.相关性分析显示, 当pH在7.0~9.0区间内, pH每上升1个单位, ARN转化率上升0.40.有研究表明, pH决定着土壤特别是液相中NH4+和NH3体系的动态平衡, 当pH升高后, 液相中NH4+-N的水平相应上升, 其向气态NH3的转化潜力随之增大, pH每上升1个单位, NH4+-N的占比约增加5~10倍[30], 该结论也与本研究的结果相符, 表明田面水pH是影响液相NH4+-N的平衡及向气态NH3转化的关键因素.而在麦季, ARN变化范围整体较小, 基本与表层土pH呈较好的正相关关系, 相关系数R2达到了0.40.在不同表层土pH范围时, ARN变化趋势较为平稳, 无明显差异, pH每上升1个单位, ARN转化率上升0.018左右.

表 5 不同条件下的氨排放转化率(ARN)1) Table 5 Ammonia conversion rate (ARN) under different conditions

进一步对不同大气温度范围内的ARN水平进行分析.如表 5所示, 在稻季, 当大气温度小于25.0℃时, CR和RS模式的田面水NH4+-N浓度和氨排放强度总体均较低, ARN均值分别为0.27和0.05, 而当温度达到28.0℃以上时, ARN均值分别上升到0.42和0.22, 是较低温度时的1.6和4.6倍.相比而言, 不同温度下CR模式的ARN均显著高于RS模式, 达到其1.9~5.5倍.温度主要通过影响土壤脲酶活性及NH4+-NH3动态平衡来影响NH3的挥发, 对尿素而言, 脲酶活性的增强也更易于尿素的水解和氨排放[28], 其转化速率显著高于缓慢释放的有机肥.对ARN和大气温度进行线性拟合, 发现当温度在20~35℃时, 每上升1.0℃相应的ARN增加0.045.宋勇生等[41]的研究发现, 在pH不变的条件下, 在5~35℃, 每上升10℃, 氨排放的比例约增加1倍.而本研究中针对田面水ARN的观测主要集中在稻季, 大气温度总体保持在20℃以上, 因此分析结果仅适用于表征稻季较高温度下的转化机制.为了进一步阐明冬季低温情况下ARN与大气温度的相关关系, 图 2还给出了冬小麦种植期间表层土ARN与大气温度的变化趋势.冬季的大气温度相对较低, ARN变化范围整体也较小, 不同大气温度范围时, ARN变化趋势较为平稳, 无明显的差异.通过线性拟合可见, 冬小麦种植期间, 当大气温度在0~15℃的范围时, 温度每上升10℃, 表层土ARN增加0.012.如上文所述, 表层土ARN显著小于田面水ARN, 一方面, 这是因为液相条件下尿素等肥料更容易水解向气态NH3转化, 另一方面, 田面水含量较高的情况通常出现在夏季水稻种植初期, 该时期较高的温度本身也是氨排放转化更容易的重要因素.

图 2还给出了不同风速下的稻季和麦季的ARN变化情况.在稻季, 当风速小于5.0 m ·s-1时, CR和RS模式的ARN均值分别为0.23和0.06, 而当风速上升到5.0~12.0 m ·s-1时, ARN均值分别上升到了0.42和0.19, 是较低风速时的1.9和3.4倍.与之前的分析相似, 不同风速下CR模式的ARN均显著高于RS模式, 表明了稻田氨排放转化机制受到种养模式和施肥类型等多种田间因子的共同影响, 尿素施用后的氨转化率绝对水平显著高于有机肥, 而在适宜的影响因子条件下, 其转化速率上升幅度要大于尿素.相关性分析显示, 在风速<8.0 m ·s-1的范围内时, 风速每上升1.0 m ·s-1, ARN速率上升0.13.但也发现, 研究中观测到12.3 m ·s-1的较高风速, 但其ARN却仅有0.08.有研究表明, 当风速较小时, 氨排放随风速增大而增大, 到一定数值后由于受到大气、水体稳定状态和下垫面粗糙度的影响, 其与氨排放的关系不再呈线性增长[42].与稻季的变化趋势不同, 麦季的表层土ARN与大气风速则成一定的负相关关系, 如上文所述, 麦季与稻季的农田下垫面特性差异较大, 氨挥发主要通过表层土NH4+-N向气态NH3的转化, 转化机制与田面水显著不同, 风速对表层土NH4+-N的转化过程影响相比田面水NH4+-N相对较小, 而更多地起到对田间氨浓度的稀释扩散作用, 从而与氨排放通量呈一定的负相关关系.

2.4 基于本地化系数的长三角农田轮作系统氨排放时空分布特征

目前大多数研究对氨排放清单的建立多采用经验系数法, 直接采用文献[18]推荐系数或引用个别研究报道的系数对整个长三角地区氨排放量进行估算[10~12, 17].但农田氨排放的影响因素众多且复杂, 气象因素(气候条件)、土壤因素、作物因素、种植模式和田间管理等因素均对氨排放水平有着不同程度的影响[30, 42~44], 造成氨排放系数存在差异.因此, 采用某一排放系数来估算整个长三角的氨排放水平, 往往导致清单存在较大的不确定性.针对上述问题, 本研究通过收集近10年来长三角不同地区农田系统氨排放研究的最新成果, 梳理总结了三省一市不同地区常规种植模式下的氨排放水平及排放损失率实测结果, 如表 6所示.

表 6 长三角不同地区常规种植模式氨排放通量及排放损失率 Table 6 Ammonia emission flux and emission loss rate of the conventional cropping mode in different regions of Yangtze River Delta

总体来看, 长三角地区常规种植模式下水稻和小麦的氨排放通量分别达到了(49.2±17.6)kg ·hm-2和(16.0±13.5)kg ·hm-2, 水稻种植的氨排放通量水平显著高于小麦, 达到后者的3倍左右, 表明水稻种植过程是农田氨排放的主要贡献来源.从氨排放损失率来看, 水稻氨排放损失率达到了(20.1±5.7)%, 远高于小麦的(5.9±3.6)%.由上文分析可知, 水稻种植和施肥期主要在夏秋高温季节, 施肥大多采用以水带氮和撒施的方式, 氨挥发主要以田面水NH4+-N转化过程为主, 氨排放转化率(ARN)达到了14% ~35%; 而冬小麦种植在冬季低温时期, 多采用撒施翻耕的施肥方式, 氨挥发主要以表层土NH4+-N转化过程为主, 氨排放转化率(ARN)仅有1.4%左右, 不同季节的农田下垫面特性、温度差异和施肥方式不同是导致稻季和麦季氨排放损失率巨大差异的主要原因.具体来看, 江苏省、安徽省、浙江省和上海市稻田氨排放通量分别达到了(55.9±19.0)、(48.3±25.3)、(40.8±11.3)和(51.9±6.9)kg ·hm-2, 江苏和上海的氨排放通量基准水平总体高于安徽和浙江.江苏和上海的地形以平原为主, 农田面积和耕地比例相对较大[10], 种植集约化程度较高, 加上多年来一直存在化肥过量施用的状况[9], 这可能是导致这两个省市农田氨排放基准水平相对较高的重要原因.此外, 同一省市的不同地区稻田氨排放基准水平差异也较大, 在农田氨排放研究开展较多的江苏省, 南京、常熟、宜兴、昆山、无锡和镇江等市的氨排放通量分别达到了(41.3±18.5)、(36.4±19.3)、(44.2±26.9)、(95.2±43.7)、(85.5±20.2)和(58.3±11.1)kg ·hm-2.南京、常熟和宜兴的氨排放通量水平显著低于其他城市, 一方面, 这可能与不同地区或城市的地理特征、气候条件和种植模式的差异有关; 另一方面, 南京、常熟和宜兴与这3个地区设有较多的科研机构和野外观测站, 几十年来开展了大量农田氮素利用和氨减排相关的研究, 其成果也不断反馈和优化当地的种植和管理模式, 一定程度上也提高了农田氮素利用效率, 从而降低了氨排放水平.

基于上述研究中不同地区实测获得的常规种植模式下的氨排放本地化系数, 建立了2019年长三角农田轮作系统氨排放时空分布清单, 如图 3所示. 2019年长三角水稻种植和小麦种植的氨排放总量分别为(295.7±105.8)kt和(104.6±70.3) kt, 全年稻麦轮作的氨排放量达到了(400.3±206.4)kt.王文锦等[10]的研究表明2018年长三角地区农田生态系统的氨排放总量为541 kt, 高于本研究的结果, 一方面, 其研究采用了文献[18]的推荐的经验系数, 而本研究则基于长三角不同地区实测排放系数建立了清单, 两者采用的排放因子不同可能是造成清单差异的主要原因; 另一方面, 其研究的清单除稻麦轮作系统外, 还考虑了玉米、豆类和油菜等作物的氨排放, 这3种作物虽然在长三角地区种植面积不大, 但也贡献了一部分氨排放量.此外, 由于各地区实测系数的差异, 不同系数选取对清单结果的变化范围影响也相对较大, 如以地级市为单位采用某一地区排放系数来计算获取整个长三角的氨排放总量, 则清单结果的不确定性范围将达到-51.6% ~51.6%.

图 3 基于各地区本地化因子的长三角农田轮作系统氨排放清单 Fig. 3 Ammonia emission inventory of the farmland rotation system in Yangtze River Delta based on local emission factors of different regions

从时间分布来看, 稻季的氨排放总量显著高于麦季, 达到后者的2.8倍, 由上文可知, 受季节、气象和施肥方式等因素影响, 稻季的农田氨排放转化率(ARN)达到了14% ~35%, 显著高于麦季的1.4%; 另一方面, 两者种植面积的不同也是影响排放总量的重要原因, 如安徽和江苏的水稻与小麦种植面积基本相近, 而浙江和上海的稻麦种植面积比例接近9 ∶1.从空间分布来看, 江苏省、安徽省、浙江省和上海市的氨排放总量分别达到了178.6、175.3、45.2和1.5 kt, 安徽和江苏的氨排放量远大于浙江省和上海市.浙江山地丘陵较多, 粮食播种面积约为安徽的1/7、江苏省的1/5, 因此氨排放量也明显较低; 而上海的粮食播种面积仅为浙江的1/20, 农业GDP占全市GDP比重不足1%, 在全国所有省市中最低, 其氨排放量远低于其他省市.水稻种植氨排放量最高的地区依次为盐城、滁州、六安、徐州、合肥、淮安和宿迁, 氨排放量都超过了15.0 kt ·a-1, 主要集中在江苏省北部和安徽省中西部.小麦种植氨排放量最高的地区依次为盐城、阜阳、宿州、亳州、徐州、淮安和滁州, 氨排放量都超过了6.0 kt ·a-1, 主要集中在江苏省和安徽省中北部; 从全年来看, 盐城、滁州、徐州、六安、淮安和合肥这6个城市的氨排放量均超过20.0 kt ·a-1, 值得引起关注.从排放强度来看, 长三角农田稻麦轮作系统的平均氨排放强度为(1.33±1.39) t ·km-2, 排放强度最高的地区依次为: 淮南、铜陵、宿迁、连云港、徐州、淮安、泰州和盐城, 均超过了2.0t ·km-2, 这些地区农田播种面积占总面积的比例较高, 导致总体的氨排放强度水平高于其他地区.

2.5 长三角农田轮作系统氨减排路径及减排潜力

氨作为二次粒子生成的主要碱性气态前体物, 对PM2.5污染和霾天气形成有着重要贡献[3~5], 然而近20年来针对SO2和NOx等酸性前体物的防控治理研究已趋于饱和, 减排空间及潜力有限, 而农业源作为氨排放的最主要的贡献来源, 针对其开展减排控制成为削减PM2.5浓度和改善空气质量水平的新的思路[19].本研究通过收集整理近10年长江中下游地区报道的结果, 基于常规处理模式与减排处理模式下氨排放损失率的差异, 梳理划分和分析评估了不同的农田减排路径及减排潜力, 如表 7所示.

表 7 长三角地区农田轮作系统不同减排措施及减排效果对比分析 Table 7 Comparative analysis of different emission reduction measures and effects of farmland rotation system in Yangtze River Delta

2.5.1 氮肥减量

氮肥减量主要是通过源头上管控氮素投入以减少氨排放总量.朱小红等[20]的研究在安徽合肥的水稻种植过程采用减氮30%的处理, 发现氨排放损失率可下降0.82个百分点, 减排幅度达到11.5%, 但籽粒增产率却下降了2.3%.赵冬等[57]、Sun等[58]和孙海军等[21]的研究分别在江苏宜兴地区水稻种植过程采用减氮22.2% ~25%的处理, 发现氨排放损失率分别下降2.0~8.8、0.9~12.3和8.86个百分点, 减排比例达到12.6% ~55.3%、10.6% ~46.2%和51.4%, 具备较好的效果, 但也发现籽粒产量整体呈明显的下降趋势, 分别达到-3% ~10.3%、-15% ~-8%和-17.9%.赵淼等[39]的研究在江苏常熟小麦种植过程采取减氮25%及保产增效处理, 发现氨减排比例达到了36.9%, 但同样地小麦的籽粒产量下降27.2%.该结果也表明, 氮肥减量虽然具备一定的氨减排效果, 但同时也易导致作物产量不确定或下降.俞映倞等[23]的研究在江苏无锡水稻种植过程中对化肥减量22.2%处理反而导致氨排放损失比例上升2.5%; 刘丽颖等[65]的研究在江苏常熟小麦种植过程中采用减氮25%及增氮25%处理, 结果均不理想, 导致氨排放损失比例上升9.3% ~13.9%.我国农田普遍存在氮肥过量施用问题, 据农业部数据, 2013年我国农作物化肥折纯用量达到328.5kg ·hm-2, 远高于世界平均水平的120kg ·hm-2, 是美国的2.6倍和欧盟的2.5倍[9].在长期过量施肥的情况下, 农田本底的氨排放水平较高, 因此单一的采用氮肥减量措施, 特别在减氮幅度较小的状况下, 容易造成减氮不减氨的现象, 导致氨排放损失率反而上升.

2.5.2 氮肥替代

氮肥替代一般是采用有机肥替代、有机无机肥混施、铵或硝基肥替代等方式实现氨减排.俞映倞等[23]的研究在江苏无锡水稻种植采用化肥有机肥配施, 发现可降低氨排放损失率16.7%; 邢月等[76]的研究在上海青浦水稻种植采用化肥有机肥混施, 氨排放损失率可下降31.8%, 同时籽粒增产率达到6.11%, 具备较好的减氨增产效果, 但同时也发现在单施有机肥的情况下, 氨排放损失率下降80.6%, 籽粒产量也下降5.6%.有机肥在施用后相比化肥氮素释放缓慢, 还能产生大量有机酸和腐植酸, 降低土壤pH和增加土壤对NH4+的吸附能力, 从而减少氨排放, 但有机无机肥配比及施用不合理也容易造成作物减产, 因此在有机肥替代过程中, 应注意有机肥和无机肥配施、混施比例, 既能削减氨排放水平, 又保证作物产量及实现增产.除传统有机肥替代之外, Yin等[47]的研究在水稻种植过程中采用污水尾水替代15% ~45%的氮肥, 氨排放损失率下降了0% ~47.4%, 但籽粒产量也下降了8.7% ~18.7%. Zhang等[74]的研究在小麦种植过程采用污泥、猪粪堆肥替代25% ~50%的氮肥, 氨排放损失率可下降10% ~16.7%, 同时籽粒产量上升1.9% ~5.8%.敖玉琴等[51]和张博文等[38]的研究分别在江苏常熟水稻和小麦种植过程中采用脲铵和含氯氮肥替代, 发现氨排放损失率分别增加-16.45% ~12.0%和3.7% ~40.6%, 籽粒增产率则分别达到了-3.04% ~2.2%和-6.0% ~2.8%.该结果也表明, 相比于传统有机肥替代和有机无机肥混施, 一些铵基肥和含氯化肥等新型替代肥料由于使用时间短、应用范围小, 其对氨减排和产量的影响仍然存在较大的不确定性, 有待于持续进行评估.

2.5.3 氮肥增效

氮肥增效一般是通过控制或减缓氮肥的释放速率以适应作物的氮素需求达到氨减排效果.有研究表明, 在水稻和小麦种植过程中施用缓控释尿素能大幅降低氨减排水平, 氨排放损失率削减比例最高可达到40% ~70%以上[23, 62, 64, 66, 68], 但同时也发现, 施用缓控释尿素减氨的同时, 作物的籽粒产量却存在较大的不确定性.孙海军等[21]的研究在江苏无锡水稻和小麦种植过程中采用缓控释尿素, 发现籽粒产量变化幅度为-3.7% ~0.5%和-3.1% ~1.1%; Ke等[64]的研究在江苏丹阳的水稻种植过程发现, 籽粒增产率为-10% ~12.2%; 邬刚等[66]的研究在安徽滁州水稻种植过程中采用缓释尿素配施, 籽粒增产率为1.02%.除常规缓控释尿素之外, 赵蒙等[28]的研究在江苏常熟水稻和小麦种植过程中采用聚脲甲醛缓释氮肥处理, 发现水稻和小麦的氨排放损失率分别上升了43.8% ~87.5%和-142.9% ~92.9%, 籽粒增产率则分别达到-21.1% ~3.3%和-61.1% ~-2.8%, 比较而言, 采用新型缓释氮肥对水稻的氨减排效果相对更好, 而小麦的氨减排效果及产量波动范围均较大、不确定性较高.进一步的, 侯朋福等[14]的研究在江苏宜兴发现, 缓控释肥配合侧深施方式能显著降低水稻过程中的氨排放损失率, 减排幅度达到13.8% ~86.4%; 怀燕等[72]的研究分别在浙江诸暨和浙江淳安的水稻种植过程中采用缓释肥结合侧深施进行处理, 可使氨排放损失率下降13.7% ~36.3%和15.7% ~32.0%, 籽粒增产率分别达到-0.7% ~3.1%和-5.2% ~2.8%; 同样的, 杨振宇等[78]的研究在水稻种植过程中采用控释尿素结合机插深施等处理, 可降低氨排放损失率27.7% ~30.3%, 同时籽粒产量增加5.98% ~6.63%.上述结果也表明, 在采用缓控释肥的同时, 结合侧深施、机插等田间管理手段, 能进一步强化氨减排效果, 同时兼具一定经济效益.

2.5.4 施肥方式

施肥方式一般是指通过侧深施肥、灌水控制和施肥控制达到氨减排目的.有研究发现在施肥过程结合侧深施方式均能进一步提搞氨减排效果[14, 72, 78]; 此外, 通过田间的灌水控制也能实现一定的氨减排效果.彭世彰等[54]的研究在江苏昆山水稻种植过程在分别采取淹水灌溉和节水灌溉处理, 发现控制灌溉的氨排放损失率相比淹水灌溉可下降14%; 肖新等[69]的研究在安徽凤阳水稻种植过程采取灌水控制处理, 可使氨排放损失率下降25.5%; Xiao等[71]的研究在浙江杭州水稻种植过程进行灌溉控制, 使氨排放损失率下降6.4% ~19.3%.而陈佳仪等[77]的研究在上海奉贤的稻田采取不同深度(1~5cm)的田面水位控制, 可使氨排放损失率下降23.3%或上升53.8%.稻田灌水控制的氨减排过程主要发生在薄水层变为无水层的过程, 肥料水解后产生大量的铵离子随水向土壤下层迁移, 减少了表层土壤溶液中的铵离子, 从而降低了氨分压和氨挥发[42], 因此在稻田种植不同阶段采取合理的灌水控制措施对减少农田氨排放有着显著效果.此外, 一些研究在灌水控制处理的同时采取施肥控制措施, 如杨士红等[55]和Yang等[56]的研究分别在江苏昆山水稻种植过程中采用灌水结合施肥控制处理, 发现氨排放损失率下降幅度分别为-17.7% ~18.5%和15.1% ~31.1%, 而籽粒增产率则分别为-6.6% ~-3.4%和-2.1% ~1.1%.邬刚等[66]的研究在安徽滁州水稻种植过程中采用灌水和施肥控制, 发现氨排放损失率下降14.2% ~17.7%, 籽粒增产率在-2.8% ~12.6%.总体而言, 采用侧深施肥、灌水控制等施肥方式和水肥管理措施, 均能较为有效地减少氨排放损失率, 同时对籽粒产量的影响不大或实现增产, 但相比其他减排路径, 该路径需要投入额外的人力和管理成本.

2.5.5 土壤添加剂

稻麦秸秆、脲酶抑制剂、硝化抑制剂和生物炭等近些年来作为常见的土壤添加剂被频繁地使用并用于评估农田氨减排效果.汪军等[13]的研究通过模拟土柱试验分别采用乌栅土和黄泥土结合麦秸还田进行处理, 发现氨排放损失率上升了21.0% ~27.3%, 普遍认为秸秆还田能促进尿素分解, 同时带来的有机质阻碍了土壤对NH4+-N的吸附, 增加了氨的挥发.而彭玉净等[50]的研究在江苏常熟水稻种植过程中通过麦秸还田添加脲酶抑制剂NBPT, 成功抑制了尿素水解, 在麦秸还田的情况下使氨排放损失率下降了52.9%, 取得了较好的效果.孙海军等[21]、周旋等[24]和Sun等[58]的研究分别发现, 在水稻种植过程中添加硝化抑制剂会显著增加氨排放, 导致氨排放损失率分上升37.2%、16.8% ~19.2%和32.7% ~53.7%; 而周玉玲等[15]的研究通过模拟土柱试验发现, 水稻种植过程中添加硝化抑制剂会显著增加氨排放损失率, 最高可达到92.3%.与此同时, 周旋等[24]的研究发现在添加硝化抑制剂的同时结合脲酶抑制剂进行施用, 可使氨排放损失率下降18.9% ~35%, 而单独添加脲酶抑制剂的情况下, 氨排放损失率可下降46.9% ~60.8%, 减排效果十分显著.这些研究也表明硝化抑制剂在实际生产过程中普遍增加了农田的氨排放水平, 其使用效果存在较大争议, 而脲酶抑制剂则对农田氨减排有着显著作用, 在具体生产过程中应综合考虑两者的使用比例及减排效果.

生物炭孔隙结构发达、比表面积大、吸附性能好, 表面附着大量的含氧官能团对NH4+和NH3具有较强的吸附能力, 可显著降低农田土壤氨挥发损失[79, 80].但有研究表明, 在水稻和小麦种植过程中往农田土壤添加麦秸或锯末生物炭会显著增加氨排放水平[40, 53, 59, 63], 氨排放损失率最高可增加100.5%[40], 但同时也发现籽粒产量也有显著的提升; 因此近年来较多的研究聚焦于对生物炭进行处理或改良, 在提升籽粒产量的同时以期获得更好的氨减排效果.Dong等[45]的研究在水稻和小麦种植过程中分别添加不同比例的新鲜和陈年麦秸生物炭, 对比发现不同比例的新鲜麦秸生物炭和高比例的陈年生物炭均会导致氨排放损失率增加, 而低比例的陈年生物炭则能一定程度降低氨排放比例.He等[63]的研究在添加麦秸生物炭的同时结合硝化抑制剂和脲酶抑制剂进行施用, 结果发现麦秸生物炭配合硝化抑制剂施用会导致氨排放损失率上升29.0%, 而麦秸生物炭搭配脲酶抑制剂施用则可降低氨排放损失率19.6%, 如果同时搭配硝化抑制剂和脲酶抑制剂则可使氨排放损失率降低10.8%, 与此同时实现籽粒增产8.7% ~16.5%.Wu等[60]的研究在水稻种植过程中将麦秸生物炭和不同比例的蚯蚓粪搭配进行施用, 发现氨排放损失率可下降0.7% ~25.9%, 籽粒产量增加23.2% ~39.0%; Sun等[46]的研究在水稻种植过程中同时添加麦秸生物炭和不同比例的木醋液, 发现氨排放损失率可下降1.9% ~11.3%, 但籽粒产量下降了0% ~8.6%.而Sun等[70]的研究采用水稻秸秆制备生物炭, 在水稻种植过程中添加使用获得了较好的氨减排效果, 氨排放损失率下降了22.0% ~55.5%, 同时籽粒产量增加了8.0% ~16.5%.除此之外, 与常规热裂解生物炭的碱性特性不同, 经过水热碳化技术处理获得的水热炭通常呈酸性, 在农田添加施用后也能较好地降低氨排放损失率.余姗等[25]的研究通过模拟土柱试验发现添加杨树锯末水热炭和水洗水热炭, 可成功使氨排放损失率下降10.14% ~32.42%; 而韩晨等[16]的研究通过模拟土柱试验发现添加麦秸水热炭和水洗水热炭, 也能使氨排放损失率下降-6.4% ~49.5%, 籽粒增产率达到了17.16% ~20.2%, 相比传统的生物炭技术, 经过改进的水热炭技术能同时兼具氨减排效果和经济效益.

此外, 水稻种植过程中使用膜材料也能有效减少氨排放水平, 其与传统氮肥调控、物理阻断等手段不同, 主要通过在稻田田面水表构建气-液膜结构, 而实现农田的氨减排.俞映倞等[48]的研究发现, 采用稻糠、乳酸和卵磷脂调配而成的膜材料, 添加至田面水而形成的膜结构, 可降低氨排放损失4.97% ~25.8%, 同时实现籽粒增产-6% ~27%.

2.5.6 生态种养

相比于前5种减排路径, 长三角地区生态种养模式的氨减排研究总体仍较少.Yao等[52]的研究发现将水稻与满江红共作可降低氨排放损失率16% ~21.2%, 同时籽粒产量增加6.4% ~10.8%; Sun等[61]的研究发现在水稻与浮萍共作的模式下添加麦秸生物炭, 可使氨排放损失率降低34.6% ~37.9%, 取得了更好的氨减排效果, 与此同时籽粒产量增加0.9% ~2.8%.陈慧妍等[34]在上海青浦水稻种植过程发现, 采用稻蛙共作模式、稻蛙-紫云英轮作模式, 相比常规水稻模式的氨排放损失率分别下降15.6%和15.4%, 籽粒产量与常规模式基本相同.本研究在上海奉贤地区的试验也表明, 相对于常规水稻模式, 稻虾共作和稻虾-紫云英轮作模式的氨排放损失率可分别下降38.7%和15.1%, 同时水稻籽粒增产率可达到10.4%.除长三角地区外, 其他地区的研究结果也表明生态种养模式对降低农田氨排放和实现作物增产起到较好的作用.王昂等[82]的研究对北方稻蟹共作模式氨排放进行监测, 发现氨排放损失率可下降8.8%; 杨亚男等[83]的研究对北方稻鱼虾蟹立体种养模式的氨排放进行分析, 发现氨排放损失率可下降55.2%, 籽粒产量增加了6.65%.有研究表明, 长期采用生态种养模式能显著增加水稻田面水溶解氧和土壤氧化还原电位, 这种氧化环境的改变更有利于稻田土壤微生物氮循环中的硝化过程, 进而促进消耗水稻田面水的NH4+, 减缓氨挥发的产生[84]; 同时, 稻田中引入的鸭、鱼、虾、蛙和蟹也等能提高稻田生态系统的养分物质循环和氮素转化利用率, 从而达到氨减排的目的[85].

2.5.7 减排路径及潜力对比

基于长三角地区近年来主要文献报道的结果, 对上述6种减排路径进行统计对比分析, 如图 4所示.氮肥减量、氮肥替代、氮肥增效、施肥方式、土壤添加剂和生态种养的氨排放损失率削减比例分别为(17.0±22.9)%、(17.1±26.5)%、(30.9±51.4)%、(11.2±22.3)%、(-5.4±45.1)%和(22.3±15.1)%, 整体的氨减排效果表现为氮肥增效>生态种养>氮肥替代>氮肥减量>施肥方式>土壤添加剂.值得注意的是, 土壤添加剂的氨减排效果并不理想, 其原因是不同文献研究报道的硝化抑制剂的氨减排效果存在较大分歧, 有研究发现硝化抑制剂的使用显著增加了氨排放损失率[40, 53, 59, 63], 与此同时, 生物炭的使用也可能使氨排放损失率显著上升或下降[45, 46, 60, 63, 70], 这主要与各研究中生物炭的制备及处理方式不同有关, 其理化特性也存在较大差异[86].氮肥增效的总体减排效果最好, 但主要体现在水稻种植过程, 对氨排放损失率的削减平均达到30%以上, 在小麦种植中施用可能会造成氨排放损失率大幅上升[28], 因此不同的缓控释肥在施用时需注意适用对象及范围.

图 4 长三角地区农田轮作系统氨减排路径及作物产量对比分析 Fig. 4 Comparative analysis of ammonia emission reduction path and crop yield of crop rotation system in Yangtze River Delta

从籽粒产量来看, 氮肥减量、氮肥替代、氮肥增效、施肥方式、土壤添加剂和生态种养这6个减排路径下的籽粒增产率分别为(-5.1±13.6)%、(-1.7±7.2)%、(-4.2±17.4)%、(-0.2±6.7)%、(6.8±23.9)%和(5.6±3.8)%, 表现为: 土壤添加剂>生态种养>施肥方式>氮肥替代>氮肥增效>氮肥减量.氮肥减量、氮肥替代和氮肥增效这3个路径的氨减排效果总体较好, 但同时都出现了不同程度的籽粒减产, 幅度在1.7% ~5.1%之间, 表明这3个减排路径在控氨的同时也一定程度影响了作物的氮素摄入.而通过添加土壤添加剂, 则能使籽粒增产(6.8±23.9)%, 这可能是因为秸秆、生物炭和膜材料等添加剂富含一定的有机质和营养物质, 为作物提供了额外的养分, 但如上文所述, 该路径的氨减排效果不确定性较大, 因此综合效益仍有待深入研究.综合来看, 生态种养途径的氨减排效果和籽粒增产率分别达到了(22.3±15.1)%和(5.6±3.8)%, 能兼具氨减排和作物增产的两大优势, 具备较好的综合效益.

3 结论

(1) 本研究采用密闭式间歇通气法对长三角地区典型农田轮作系统氨排放特征进行对比研究.常规稻麦轮作系统和稻虾-紫云英轮作系统的氨排放通量分别为65.95kg ·hm-2和20.31kg ·hm-2, 氨排放损失率则分别达到了10.86%和9.20%; 田面水NH4+-N浓度、田面水pH和表层土NH4+-N含量是影响稻季氨排放通量的主要内在因素, 表层土NH4+-N含量和大气温度则对麦季氨排放有着重要影响.

(2) 通过定义氨排放收益转化率来阐明不同轮作系统的效益.常规稻麦轮作(CR-W)、常规水稻-紫云英(CR-C)和稻虾共作-紫云英(RS-C)系统的氨排放收益转化率分别为163.8、204.4和4407.7元·kg-1, CR-W和CR-C模式的氨排放收益转化率总体都较低, RS-C模式达到了前两者的20多倍, 具备明显的经济和环境效益.

(3) 研究定义了氨排放转化率(ARN)来定量表征不同条件下田面水或表层土NH4+-N向大气NH3的排放转化机制.稻季CR和RS模式下的田面水ARN分别达到了0.35±0.27和0.14±0.19, 达到麦季表层土ARN的10~25倍, 稻季的氨排放转化率总体较高是氨排放通量显著高于麦季的主要内在因素.

(4) 本研究发现较高的田面水pH(8.0~9.0)、大气温度(>28℃) 和风速条件(>5.0 m ·s-1)下, 田面水ARN均呈显著上升趋势, 是较低条件下的1.6~4.6倍.pH在7.0~9.0区间内, pH每上升1个单位, ARN转化率上升0.40; 当温度在20~35℃区间时, 每上升1.0℃相应的ARN增加0.045; 而在风速 < 8.0 m ·s-1的范围, 风速每上升1.0 m ·s-1, ARN上升0.13.施肥类型对ARN也有显著影响, 不同条件下, 施用尿素的ARN达到有机肥的1.5~5.5倍.

(5) 长三角地区常规种植模式下水稻和小麦平均氨排放通量分别达到了(49.2±17.6)kg ·hm-2和(16.0±13.5)kg ·hm-2, 排放损失率则分别为(20.1±5.7)%和(5.9±3.6)%, 前者是后者的3倍左右.基于各地区本地因子的氨排放清单表明: 2019年长三角农田轮作系统的氨排放总量达到(400.3±206.4)kt, 各地区氨排放强度为(1.33±1.39)t ·km-2, 安徽省和江苏省的中北部地区的排放强度较高; 不同系数选取对清单结果的变化范围影响相对较大, 达到了-51.6% ~51.6%.

(6) 通过梳理文献分析了6种主要的农田氨减排路径, 采用氮肥增效的氨减排效果最佳, 达到了(30.9±51.4)%, 但籽粒增产率为(-4.2±17.4)%, 不确定性较大; 添加土壤添加剂的氨减排效果总体较差, 仅为(-5.4±45.1)%, 但籽粒增产率最高, 达到了(6.8±23.9)%; 相对而言, 通过生态种养模式的氨减排效果和籽粒增产率分别达到了(22.3±15.1)%和(5.6±3.8)%, 兼具氨减排和作物增产的两大优势.

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