2021, Vol. 42
2. 大气颗粒物监测技术北京市重点实验室, 北京 100048
2. Beijing Key Laboratory of Airborne Particulate Matter Monitoring Technology, Beijing 100048, China
近年来北京市空气质量逐渐转好, 燃煤锅炉管控、民用能源清洁化和产业结构优化等相关举措起到了主要作用[1].工业源大幅减排的背景下, 移动源对大气污染的贡献日益凸显, 在大中型城市, 已成为大气PM2.5的重要来源[2].颗粒物源解析结果显示, 北京本地排放源中移动源占比已高达45%[3].虽然北京市自1998年至今相继实施了一系列针对移动源排放控制的措施和计划, 并且取得了显著的成效[4], 但2019年市区机动车保有量已达636.5万辆且近年来呈每年增加5%左右的趋势, 可见未来的一段时间内, 机动车排放对大气环境的威胁仍不容忽视.
黑碳(black carbon, BC)是机动车排放的关键示踪因子[5], 研究其浓度特征对解析机动车污染、评价交通管控措施的效果有重要意义.BC同时是PM2.5中的重要组分, 主要来自碳质燃料(煤、生物质、天然气和石油)的不完全燃烧.有研究指出民用燃煤和生物质燃烧是发展中国家BC的主要贡献源, 而发达国家50%以上BC来自机动车排放[6], 随着我国经济发展, 机动车对BC的贡献可能会出现增加的趋势.虽然BC浓度通常只占PM2.5的5%~10%左右, 但是由于其多孔结构极易吸附多环芳烃和重金属等有害物质, 不仅对人体健康造成威胁[7], 而且能够为颗粒物二次反应提供载体, 在城市重污染发展过程中起到关键性作用[8]; 同时BC对红外波段的光有强吸收, 对大气直接产生加热作用, 造成温室效应的能力仅次于CO2[9], 而且通过影响成云过程, 对气候产生间接影响[10].有研究结果表明, BC的吸收散射特性能够使高空大气升温同时降低地表温度, 使近地面逆温层结更稳定, 为污染物积累提供条件[11].综上所述, 研究BC浓度特征可以对PM2.5污染控制及来源解析、气候和人体健康效应评估起重要作用.
近几年, 国内外学者对BC形态机制、浓度特征、影响因素和来源解析开展了较广泛地研究[12~16].结果显示, 即便在同一城市, 不同类型监测区域及监测时段下获取的BC浓度和特性也存在较大差异.基于单站点或短时间的观测结果对表征区域BC浓度缺乏代表性和可比性.为了更全面反映北京市BC整体特征, 本研究分析比较了4种典型站点的全年BC及其相关污染物浓度, 获得了BC气溶胶的时空分布特征以及和其他污染物、气象因子的相关性, 并计算了BC的吸收埃斯特朗指数(absorption Angstrom exponent, AAE), 探讨了不同类型监测点污染的来源与影响因素的异同点, 以期为BC减排和机动车管控措施的制定提供科学依据.
1 材料与方法监测时间为2019年全年, 其中1月1日~3月15日和11月15日~12月31日为采暖季, 其余天为非采暖季.4个监测点分别位于密云地区、车公庄地区、南三环路边和京沪高速路边, 如图 1所示, 代表的区域为: 背景区(BA)、城区(UA)、城区路边(UR)和外环路边(HR).文中对4个站点的数据描述均按上述顺序排列.
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图 1 BC监测点位示意 Fig. 1 Location of the BC sampling sites |
采用AE33黑碳仪(Aethalometer Model AE33, MAGEE SCIENTIFIC)前置PM2.5切割器对BC进行24 h观测, 该仪器原理是通过连续测量沉积在膜上的BC对不同波段光的衰减变化, 结合采样体积和质量吸收效率, 获得实时BC浓度, 并采用双点位技术, 补偿了非线性偏差, 颗粒物多角度散射效应和遮蔽效应导致的偏差通过设置仪器内部参数进行补偿和规避.7个波段波长分别是: 370、470、520、590、660、880和950 nm.本研究中“BC”均代指AE33测得的BC, 并以880 nm测值作为ρ(BC).
PM2.5、CO和NOx监测所用仪器: β射线法颗粒物自动监测仪(5030SHARP, Thermo SCIENTIFIC)、CO分析仪(T300, TeledyneAPI)和NOx分析仪(T200, TeledyneAPI).各类浓度数据先计算为小时平均值后进行汇总分析.气象因子由多参数气象传感器(WTX-520, VAISALA)获取.
2 结果与讨论 2.1 BC及其相关污染物平均浓度特征 2.1.1 BC浓度特征对4个站点的日均ρ(BC)、ρ(PM2.5)、ρ(CO)和φ(NOx)进行统计分析, 结果见图 2.ρ(BC)由低到高排序为: BA < UA < UR < HR, 平均值分别为(1.58±1.15)、(2.27±1.67)、(3.35±2.13)和(3.57±2.40) μg·m-3, BA站点平均值最低, 标准偏差最小, 与该点位较大范围内无明显道路交通及其他相关污染源有关; HR站点平均值最高, 标准偏差最大, 这是由于该站点位于东南郊区的高速路边, 不同时段机动车活动水平差异明显, 而且来自东南方向的污染传输过程可能导致ρ(BC)波动较大[17]; UR站点平均值略低于HR站点, 较UA站点高50%左右, 这可能与城市道路高峰期机动车行驶速度缓慢、怠速排放量大有关, 说明了城区机动车对BC的重要贡献, 路边环境污染需引起重视; UA站平均值介于BA站和UR站之间.相比于北京市其他研究结果, 2019年(本研究)ρ(BC)处于较低水平, 且近几年呈下降趋势, 见表 1.背景点ρ(BC)下降代表了区域整体空气质量好转, 可能与采取大范围燃煤治理措施相关; 路边站ρ(BC)降幅更大, 可见近年来机动车减排措施对BC削减起到了重要作用.与深圳、上海研究结果相比, 北京城区站点ρ(BC)较低.
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图 2 污染物日均浓度箱式图 Fig. 2 Box plot of pollutants based on daily average concentrations |
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表 1 相关研究中ρ(BC) Table 1 Mass concentrations of BC in related studies |
2.1.2 PM2.5及气态污染物浓度特征
4个站点的平均ρ(PM2.5)分别为(31±26)、(44±35)、(45±40)和(52±44) μg·m-3与平均ρ(BC)高低顺序一致, 但各站点间相对差异较小, 可见PM2.5与BC污染的来源不尽相同.4个站点的ω(BC/PM2.5)为(5.3±1.6)%、(6.0±2.3)%、(9.0±3.6)%和(8.1±3.5)%, 路边站点UR和HR高于城区和背景站点, 体现了机动车排放的BC对路边环境PM2.5贡献较大. 平均ρ(CO)分别为(0.53±0.28)、(0.79±0.40)、(0.94±0.46)和(0.81±0.48)mg·m-3, 路边站点高于其他站点, 其中UR站点最高, 可能主要来自城市道路大量汽油车的排放[24].平均φ(NOx)分别为(7.0±5.5)×10-9、(28.2±20.9)×10-9、(62.9±33.4)×10-9和(81.4±62.1)×10-9, 不同站点间差异较大, HR站点的φ(NOx)是BA点的11倍左右, 这是由于NOx大气寿命相对较短, 主要来自本地排放[25], 而且机动车尤其是重型柴油车是NOx主要来源[26, 27], 因此路边站浓度远高于其他站点.各站点4种污染物浓度平均值均大于中值, 可见1 a中低于平均浓度天数占一半以上; BA点二者差值最小, 路边点差值较大, 可能是因为背景点污染物更多来自混合均匀的传输气团, 污染物浓度更接近正态分布, 而路边站距污染源较近, 突发性高值较多, 致使浓度平均值高于中值.4个站点的采暖季ρ(BC)分别是非采暖季的1.1、1.5、1.4和1.4倍, 其他3种污染物也增加到1.2~1.7倍.
2.1.3 BC月均浓度特征如图 3所示, 除BA外, 其他站点全年月均ρ(BC)具有较一致的变化特征: 1~4月ρ(BC)呈下降趋势, 之后维持在较低水平, 9~12月开始升高, 随后维持在较高值.4站点月均ρ(BC)介于2.01~4.18 μg·m-3之间, 最高值是最低值2倍左右, 分别出现在1月和8月, BA月均ρ(BC)变化最小, HR月均ρ(BC)差异最大.造成这种全年分布特点的主要原因是: ①北方城市秋、冬季消耗较多煤及其他生物质作为采暖燃料, BC排放增加; ②秋、冬季气温降低, 边界层不高, 大气逆温现象频发, 导致扩散条件转差, 局地移动源排放BC容易发生积累效应, 浓度升高.③夏季化石燃料燃烧较少, 大气扩散条件较好, 利于局地污染扩散, 而且降水能够促使BC通过湿沉降清除.
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图 3 月均ρ(BC)变化特征 Fig. 3 Variations of monthly ρ(BC) |
对不同站点小时ρ(BC)频率分布进行分析, 区间间隔选为0.125 μg·m-3, 结果如图 4所示.4个站点均呈右偏态分布, 偏度分别为1.6、3.2、2.6和1.9, 主要原因是ρ(BC)低值出现频率更高, 这与其他城市的ρ(BC)分布特点相似[28, 29].4个站点的最高频率分别为9.6%、6.5%、3.8%和4.5%, 对应ρ(BC)为0.19、0.31、0.56和0.44 μg·m-3, 多个研究中将此值作为当地本底值[23, 30], BA站点本底浓度最低且出现频率最高, UR站点本底浓度最高且出现频率最低.UR站点本底值高于其他站点, 可能由于机动车连续行驶导致的局地BC难以完全消散, 浓度维持较高水平, HR站点地处郊区, 机动车活动水平波动较大, 大气扩散条件较好, 本底ρ(BC)低于UR站点.采暖季ρ(BC)分布频率与全年分布类似, 最高频率浓度一致, 可见采暖季排放并未对4站点的本底ρ(BC)造成明显影响, 原因可能是由于采暖季的排放影响时段与每日ρ(BC)最低时间不一致.非采暖季期间, 两个路边站点出现了高于本底值且与本底值频率相似的其他浓度, 可能是因为道路边存在一定强度的周期性的机动车排放.
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图 4 小时ρ(BC)的频率分布 Fig. 4 Frequency distribution of hourly ρ(BC) |
ρ(BC)日变化曲线能够大致反映源排放时间以及边界层变化情况.如图 5所示, 4个站点日变化基本呈双峰型分布: 早高峰峰值出现在07:00~08:00, 这主要是由于此时段内交通及其他人为活动引起BC排放量大, 且日出前后大气垂直扩散条件较差, 导致浓度在一段时间内出现积累升高; 凌晨峰值出现在00:00~02:00, 主要是由于夜间机动车尤其是限行政策下柴油车凌晨通行的排放, 而且夜间边界层有下降过程, 导致夜间ρ(BC)缓慢升高[19]; 谷值在14:00~16:00出现, 主要是由于机动车活动减少且午后边界层抬升.这种分布与我国许多城市类似[31, 32], 而有部分城市ρ(BC)在20:00前后达到峰值后明显下降, 可能与当地夜间机动车活动明显减少有关[22, 28].路边站(UR和HR)受交通排放影响更大, 峰值较其他站点更显著; HR与UR站点相比, 峰值更高而谷值更低, 这可能由于HR处于外环路段, 机动车活动时间集中在夜间和早高峰且柴油车比例更高, 导致ρ(BC)较高, 午后机动车活动水平低于城区道路导致ρ(BC)较低.BA点日变化曲线较平缓, 有小幅早晚高峰峰值.
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图 5 ρ(BC)日变化特征 Fig. 5 Diurnal variations of ρ(BC) |
双峰的相对高度存在季节性差异: 非采暖季早高峰峰值较高, 采暖季凌晨峰值较高; 由于同一季节夜间与早晨边界层高度与大气扩散条件基本相似, 因此峰值相对高度能够大体反映BC排放相对强度; 可以看出非采暖季早间交通排放对BC贡献最大, 而采暖季夜间燃煤和交通排放对BC有较大贡献.采暖季全天平均ρ(BC)均高于非采暖季, 且凌晨前后差异最大, 正午前后差异最小, 可见采暖季排放造成ρ(BC)增加主要集中于夜间, 这与2.2节中“采暖季本底ρ(BC)与全年本底值相同”结论大体一致.
2.4 BC浓度影响因素分析 2.4.1 吸收埃斯特朗指数(AAE)分析BC属于强吸光性颗粒物, 吸光度随检测波长减小而增大, 该特性可以用公式(1)表示,
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(1) |
式中, σabs (λ)代表在λ波长下, BC的吸收值, 可由黑碳仪获得, K为常数, 其中AAE的大小代表了物质吸光的光谱依赖性[33, 34].公式两边取对数后求导, 得到AAE公式(2):
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(2) |
有研究表明, 靠近交通源排放的BC, 吸光度对光谱依赖性较低, AAE值在1左右; 生物质燃烧排放的BC光谱依赖性较高, AAE通常大于2[35, 36]; 有研究者将BC来源归为化石燃料和生物质燃料两类, 并在计算中用1和2分别代表两类物质的AAE[37].颗粒物的粒径大小, 化学组分和包覆状态也会对AAE值有一定影响[38~40], 因此通过AAE的值能够获取颗粒物的相关信息, 并进一步对其大致来源以及形态变化过程做出推断.国内有不少学者开展了AAE的研究, 陈慧忠等[41]的研究使用AE31得到东莞和帽峰山颗粒物AAE分别为1.02和0.89, 随月份变化不明显, 得出两地污染均主要来自化石燃料燃烧的结论; 杨晓旻等[42]的研究使用AE33得到南京颗粒物AAE均值为1.31, 秋季最高, 夏季最低, 分别为1.40和1.14, 认为当地液体燃料贡献大而固体燃料贡献小.
本研究将黑碳仪输出的7个波段数值, 通过公式(2)计算得到AAE值.从各站点平均AAE来看, 由高到低的顺序为: BA(1.38)>UA(1.34)>UR(1.26)≈HR(1.26), 表明北京市BC来源以化石燃料燃烧为主, 其中路边站点受交通排放源影响较大, AAE较低; 背景站远离交通源且受郊区生物质燃烧排放影响, AAE较高; 4站点非采暖季和采暖季AAE分别为1.23和1.46, 这是由于采暖季生物质燃烧排放增多, 导致AAE明显增大.
AAE日变化见图 6, 非采暖季4个站点的变化趋势基本一致, 呈凌晨低、午后高的分布, 推断是由于非采暖季BC来源以交通排放为主, 且机动车活动时间较为一致, 凌晨机动车排放的BC引起了AAE低值, Gyawali等[38]的研究同样观测到因为当地交通排放导致的早高峰时期AAE的低值; 采暖季时段, BA站点07:00前后的高值可能与生物质燃料的低温燃烧排放有关; UA站点日变化差异不明显; UR和HR站点的AAE低值出现可能与机动车活动时间相关联: UR站点机动车多在白天通行, HR站点夜间进出京货车较多, 因此UR站点AAE值白天较低, HR站点夜间较低.
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图 6 AAE日变化特征 Fig. 6 Diurnal variations of AAE |
根据ρ(PM2.5)对空气质量进行划分, 并比较4个站点的AAE值.如图 7所示, 4个站点在任何天气等级下采暖季AAE均高于非采暖季, 可见采暖季AAE较高的主要原因是生物质燃烧对BC贡献增加, 与ρ(BC)大小相关性不大.采暖季AAE随空气质量转差呈先升高后降低趋势.这可能是由于优级空气条件下, BC以机动车排放为主要来源(尤其是路边站点), 随着空气质量转差, 生物质燃烧对BC贡献增加, 因此出现了AAE由低变高的趋势, 之后污染逐渐加重, BC遇到大量有机物以及二次盐类, 发生凝结碰并导致粒径增大, AAE出现降低趋势[43].有研究者观测到在较高污染等级下, BC会发生更显著的被其他物质包裹现象导致粒径增大[44]; 针对合肥地区的BC研究结果也发现了类似特点[45], 即污染天AAE低于非污染天.非采暖季气温较高, 而且大气中其他物质浓度较低, BC不易发生凝结碰并过程, 因此AAE随空气质量变化较小.
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图 7 不同天气等级下AAE Fig. 7 AAE in different weather levels |
对BC与其他污染物以及气象因子进行相关性分析, 平均Pearson相关系数(r)见表 2.4个站点全年的|r|由高到低分别为PM2.5(0.86)、CO(0.81)、NOx(0.69)、风速(-0.37)、相对湿度(0.34)、气温(-0.15)和气压(0.03), BC与其他污染物浓度、相对湿度呈正相关, 可见BC是PM2.5中重要组分部分, 且与CO和NOx来源相似; 虽然湿沉降有利于BC的清除, 但在扩散条件较差的环境下相对湿度通常较高, BC局地积累加快, 浓度易出现高值[46], 在两种作用综合影响下, 二者呈正相关; 其他研究结果发现, BC浓度随相对湿度变化呈单峰分布, 相对湿度在50%~60%下BC浓度最高[22]; 也有研究认为相对湿度与BC相关性不强, 对BC浓度影响不大[47].BC与风速呈负相关, 这是由于风速增加能够加速BC消散.BC与气温和气压相关性不明显.
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表 2 不同污染物及气象因子与BC相关系数r Table 2 Correlation coefficient between BC and different pollutants/meteorological factors |
采暖季污染物与BC的|r|高于非采暖季, 这是因为燃煤源作为4种污染物共同来源在采暖季的贡献增加所致.气压与BC的|r|在采暖季有明显增加, 可能与秋冬季高气压对污染物清除作用有关.
BC和CO均为不完全燃烧产物, 燃料种类及燃烧环境会引起二者排放比例不同, 因此研究中多用ΔBC/ΔCO值来辨识污染物来源.对4个站点的采暖季和非采暖季的ρ(BC)和ρ(CO)做散点图, 并做拟合直线, 直线斜率作为ΔBC/ΔCO值, 散点图和拟合公式分别见图 8和表 3.
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图 8 ρ(BC)与ρ(CO)散点图 Fig. 8 Scatter plot and regression line of ρ(BC) and ρ(CO) |
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表 3 ρ(BC)与ρ(CO)线性拟合公式 Table 3 Linear fitting formula of ρ(BC) and ρ(CO) |
4个站点的平均ΔBC/ΔCO值分别为3.1×10-3、3.5×10-3、3.9×10-3和4.1×10-3.由于重型柴油车BC排放因子较高, 轻型汽油车的CO排放因子较高, 重型柴油车ΔBC/ΔCO值远高于轻型汽油车[48], 因此重型车通行比例较大的HR站点比值最高.文献[4]计算得到轻型汽油车和重型柴油车标况下排放的ΔBC/ΔCO值分别是2.0×10-3和17.6×10-3.结果表明北京道路排放以轻型汽油车为主要来源, 重型柴油车排放也占有一定比例.
各站点采暖季ΔBC/ΔCO高于非采暖季, 取暖用煤及其他生物质燃料的大量燃烧可能是主要原因, Pan等[49]的研究通过观测发现来自城市地区的气团中ΔBC/ΔCO值为(7.0±0.7)×10-3, 来自生物质燃烧气团为(8.2±0.2)×10-3, Spackman等[50]的研究同样也得到城市大气的ΔBC/ΔCO明显低于生物质燃烧烟羽的结论.
2.5 污染过程中BC浓度特征为了研究污染过程中ρ(BC)变化特征及主要影响因素, 选取2月一次污染过程中UA和UR两站点BC和PM2.5浓度数据以及相关气象因子进行分析, 如图 9所示.结合风速风向与PM2.5变化趋势, 将整个过程分为3个阶段: 污染上升期(1~10 h)、污染发展期(11~19 h)和污染消散期(20~27 h).
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图 9 污染过程中气象因子和污染物浓度变化时间序列 Fig. 9 Variations of pollutants and meteorological factors during a pollution episode |
污染上升期风向由偏北风转为偏南风, 两站点ρ(PM2.5)和ρ(BC)同时升高, 体现了污染区域性传输特征, ω(BC/PM2.5)逐渐降低, 说明污染物可能以二次盐类为主要组分.污染发展期, 风速逐渐降低, 扩散条件转差, UA站点ρ(PM2.5)和ρ(BC)在15 h同时到达峰值, 分别为228 μg·m-3和6.32 μg·m-3, 之后开始下降.UR站点ρ(PM2.5)和ρ(BC)峰值分别形成于17 h和18 h, 峰值浓度为257 μg·m-3和10.21 μg·m-3, BC峰值形成时间滞后于PM2.5可能的原因是: 路边机动车BC排放量大, 不利气象条件下积累较多, 与区域传输BC叠加, 形成峰值晚于PM2.5.污染消散期, 偏东北风的清除作用下, ρ(PM2.5)和ρ(BC)降低, PM2.5相对降速更快, 可能与二次组分在洁净空气稀释下的加速挥发有关. Liu等[51]的研究通过风速和污染物浓度的统计也发现风对PM2.5的去除效率高于BC, 并认为稀释效应是城区污染物去除的主要因素.污染发生后两站点AAE大体呈下降趋势, UR站点局地交通排放BC较多, AAE始终低于UA站点.
整个过程来看, 两站点起始ρ(PM2.5)和ρ(BC)相似, 路边站由于受不利扩散条件影响, 局地BC积累明显, ρ(BC)和ρ(PM2.5)峰值分别是城区站的1.6和1.1倍, 有相关研究也得出类似结论, 认为BC在低风速下有易积累的特点[46].可见路边站在扩散条件不利时, 局地交通排放积累明显增多, 大量BC及气态污染物为颗粒物二次生成提供了更多的附着体与前体物, 可能会加速PM2.5中二次组分生成, 导致空气污染加重.因此, 重污染期间采取道路交通减排措施对于扼制污染发展有重要意义.
3 结论(1) BA、UA、UR和HR站点平均ρ(BC)为(1.58±1.15)、(2.27±1.67)、(3.35±2.13)和(3.57±2.40) μg·m-3, 平均ρ(BC)、ρ(PM2.5)、ρ(CO)和φ(NOx)除了UR站点ρ(CO)高于HR站点以外, 由低到高顺序均为: BA < UA < UR < HR.机动车排放导致路边站污染物浓度均高于非路边站.秋冬季燃煤、生物质燃烧增多、扩散条件变差和春夏季降水的清除作用等, 导致采暖季ρ(BC)高于非采暖季.
(2) ρ(BC)日变化曲线呈双峰型结构: 非采暖季早高峰时段(07:00~08:00)峰值较高, 采暖季全天浓度高于非采暖季且凌晨时段(00:00~02:00)峰值较高, 谷值均在午后(14:00~16:00)出现.这可能是由于非采暖季BC主要来自交通排放, 而采暖季交通与夜间燃煤排放对BC有较大贡献.
(3) 4个站点的平均AAE值为1.38、1.34、1.26和1.26, 化石燃料燃烧为BC主要来源, 采暖季平均AAE为1.46, 高于非采暖季的1.23, 主要是由于采暖季生物质燃烧排放占比增加.非采暖季各站点日变化曲线主要受机动车活动时间影响, 一致呈白天高、凌晨低的分布特点, 采暖季曲线各异.AAE随空气质量变差大体呈减小趋势.
(4) BC与PM2.5、CO、NOx、风速和相对湿度的r为0.86、0.81、0.69、-0.37和0.34, 采暖季|r|更高.4站点ΔBC/ΔCO值分别为3.1×10-3、3.5×10-3、3.9×10-3和4.1×10-3, 可见北京市道路排放以轻型汽油车为主, 生物质燃烧和重型柴油车排放均可能是高值的原因.
(5) 针对污染过程, UA站点的ρ(PM2.5)和ρ(BC)变化较同步, 区域传输为主要污染来源; UR站点局地排放BC积累过程较明显, 二次污染易发生; 重污染期间采取道路交通减排措施对扼制污染发展有重要意义.
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