2. 国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室, 天津 300350
2. State Environmental Protection Key Laboratory of Urban Ambient Air Particulate Matter Pollution Prevention and Control, Tianjin 300350, China
精准的大气污染源排放清单可以为识别污染来源提供基础信息, 并指导大气污染控制的决策[1].大气污染源排放清单涵盖的排放源包括工艺过程源[2~4]、移动源[5, 6]、扬尘源[7~11]、农业源[12, 13]、生物质燃烧源[14~17]和化石燃料固定燃烧源[18, 19]等; 清单研究内容包括排放因子的本地化[7, 20]、时空分配方法[21, 22]、模型模拟[23]和不确定性分析[24]等.
在发展中国家, 燃烧生物质是能源利用的一个重要途径[25], 但同时还会产生一些严重的环境污染问题.通常, 大面积的秸秆露天焚烧、森林和草原火灾, 以及大量的生物质能源燃烧等所产生的污染物会影响气候变化和空气质量.徐敬等[26]的研究发现, 2017年5月河南、山东和天津等地的秸秆燃烧在合适风场的作用下可导致北京丰台及通州等地ρ(PM2.5)小时浓度上升超过17 μg·m-3, 上升幅度超过40%; 胡海清等[27]估算了大兴安岭1965~2010年46年间森林火灾年均排放含CO2气体量为2.22×106 t, 对大气碳平衡乃至全球气候变化产生重要影响.我国是农业大国, 秸秆资源丰富, 尽管政府自1999年开始实施了禁止秸秆露天焚烧的政策, 但秸秆综合利用率和秸秆露天燃烧现象仍时有发生.同时, 我国森林覆盖率逐年上升, 森林火灾频发, 短时间、大面积和高强度集中燃烧释放出较高浓度颗粒物、气态污染物和温室气体, 影响区域生态环境和林区居民身心健康[28].近年来针对中国地区的生物质开放燃烧排放研究也表明, 生物质开放燃烧过程中CO、PM2.5、BC和OC的排放量约占人为源排放的10%~20%[29~31].何向东等[32]对焦作市人为源挥发性有机物排放清单的研究结果表明, 生物质燃烧源(生物质露天燃烧和燃料燃烧)占2016年焦作市VOCs排放总量的10.23%; 周子航等[33]对四川省人为源大气污染物排放清单的研究中发现, 生物质燃烧贡献了33%的BC和51%的OC; 张立斌等[34]在监利县的大气污染源排放清单研究中发现, CO、VOCs、BC和OC主要来自生物质燃烧源; 陈国磊等[35]的研究建立了承德市大气污染源排放清单, 结果表明生物质燃烧占CO排放量的贡献率为8.6%; 陈东等[36]在广安市大气污染源排放清单研究中发现, 露天秸秆焚烧是PM2.5和PM10的主要来源之一; 陈军等[37]的研究建立了长沙市人为源大气污染物排放清单, 结果表明生物质燃烧源是最大的OC贡献源.可见虽然各地区生物质燃烧源排放的污染物的贡献率不同, 但都对地区环境造成了一定的污染.
西宁市是兰西城市群中心城市, 是西部大开发重要工业基地、资源开发基地和交通网络枢纽[38].随着城市经济带的融合、工农业发展, 大气污染问题也备受关注.目前已有学者针对西宁市的大气污染问题进行了研究[39~41], 但针对具体源类的排放清单研究还不充分.基于此, 本研究统计调查了西宁市2018年各区县生物质燃烧的活动水平数据, 计算建立了9种大气污染物CO、NOx、SO2、NH3、VOCs、PM2.5、PM10、BC和OC的排放清单, 利用ArcGIS和蒙特卡罗方法进行空间分配和不确定性分析.
1 材料与方法本研究调查了西宁市城东区、城中区、城西区、城北区、湟中区、大通回族土族自治县(大通县)和湟源县, 共计7个区县的生物质燃烧源的活动水平数据.根据文献[42]中推荐的生物质燃烧源计算方法, 估算得到了生物质锅炉、户用生物质炉具、森林和草原火灾及秸秆露天焚烧的9项大气污染物CO、NOx、SO2、NH3、VOCs、PM2.5、PM10、BC和OC的排放量.
采用公式(1)计算生物质燃烧产生某一种大气污染物的排放量.
(1) |
式中, A为排放源活动水平, t; EF为排放因子, g·kg-1; i为某一种大气污染物; j为西宁市各区县; k为生物质燃烧类型(森林火灾、草原火灾、秸秆露天焚烧和户用生物质炉具); m为植被带/草地/秸秆类型.
对于生物质锅炉, 在安装除尘器等污染控制设施情况下, 排放系数EF由公式(2)计算得到.
(2) |
式中, EF0为污染物产生系数, g·kg-1; η为污染控制设施的去除效率, %.
活动水平数据主要包括生物质燃料种类、生物质燃料消耗量、森林或草原火灾过火面积、秸秆农作物产量和秸秆露天焚烧量占比等.本次源清单编制过程中, 活动水平来源于企业逐家单位填报、部门填报、社区/村庄填报和网上火点等方式获取, 其不确定性均较低.为了确保数据的准确性和完整性, 填报之前开展全方位培训, 解释填报表格中每个参数的具体含义、填报注意事项和各项问题解决的办法, 并建立微信和QQ群, 网上24 h答疑, 且经过3级数据审核、现场抽查复核、电话复核、与二污普数据及排污许可证数据比对和与统计年鉴数据比对等多种方式审核校验数据, 尤其关注填报的活动水平数据的单位, 确保不出现数量级的差异, 确保数据真实有效.在本次源清单的编制过程中, 生物质燃烧源活动水平调查内容和获取途径详见表 1.
本次清单编制中排放因子的选取主要参考文献[42], 见表 2.
2 结果与讨论 2.1 2018年西宁市生物质燃烧大气污染物排放清单分析
西宁市2018年生物质燃烧大气污染物排放清单和各二级源类的贡献率见表 3和图 1.
表 3和图 1表明, 西宁市2018年生物质燃烧源CO、NOx、SO2、NH3、VOCs、PM2.5、PM10、BC和OC污染物的总排放量分别为11 718.34、604.41、167.80、209.72、1 617.97、2 054.04、2 135.04、281.07和1 224.78 t; 秸秆露天焚烧CO、NOx、VOCs、PM2.5、PM10、BC和OC的排放贡献率最高, 分别为53.18%、72.35%、63.94%、54.92%、53.90%、53.23%和52.52%; 户用生物质炉具NH3和SO2的排放量贡献率最大, 分别为41.49%和42.05%.这与其他一些城市的研究结果相一致.如卢轩等[43]的研究发现, 郑州市秸秆家用和露天焚烧分别占生物质燃烧源排放VOCs的43.8%和41.2%; 刘湛等[44]的研究建立了2012年长株潭区域生物质开放燃烧大气污染物排放清单, 结果表明秸秆露天焚烧排放量所占生物质燃烧源排放污染物量比例均大于90%, 为主要排放源.
2.2 空间分布特征表 4和图 2分别为西宁市2018年生物质燃烧源CO、NOx、SO2、NH3、VOCs、PM2.5、PM10、BC和OC这9项污染物不同区县排放量及贡献率.根据生物质燃烧源的地理位置, 建立空间分配权重因子, 将清单排放总量分配到与模拟网格相一致的空间网格中(将其分配在3 km×3 km的网格中), 利用空间分析工具Arcgis, 得到生物质燃烧源大气污染物排放空间分布如图 3所示.
表 4、图 2和图 3表明, 西宁市生物质燃烧源CO、NOx、SO2、NH3、VOCs、PM2.5、PM10、BC和OC这9项污染物的源排放区域主要集中于大通县和湟中区.这主要是因为, 大通县和湟中区的生物质锅炉和户用生物质炉具的燃料消费量均较高, 且2018年这两个区县的森林或草原火灾过火面积也远大于其它区县.湟中区对CO、NOx、VOCs、PM2.5、PM10、BC和OC排放的贡献率最大, 分别达到了54.31%、60.71%、55.57%、53.92%、53.25%、54.08%和54.35%, 其次是大通县, 分别为40.19%、28.99%、40.40%、41.38%、41.92%、40.88%和40.46%. SO2排放的空间贡献率区县排序为: 大通县(46.28%)>湟中区(42.34%)>湟源县(10.60%); NH3排放的空间贡献率为湟中区大于大通县, 分别为47.05%和44.37%.
2.3 时间分布特征根据生物质锅炉、户用生物质炉具、森林和草原火灾、秸秆露天燃烧的污染物月排放量占年排放量的比值来确定月分配系数, 根据活动水平数据的小时变化来确定小时分配系数.①从生物质燃烧源排放月分配系数可见(图 4), 生物质锅炉月排放量较平均; 户用生物质炉具月排放量与采暖季和非采暖季月份变化相一致, 采暖季10~4月的各污染物排放量高于非暖季5~9月的排放; 森林和草原火灾多发生在2月和3月, 其次是1、4、11和12月, 其他月份均未发现森林和草原火灾; 秸秆露天焚烧月排放量变化明显, 多集中在9~11月和3月.②从生物质燃烧源小时分配系数可见(图 5), 生物质锅炉和秸秆露天燃烧在每日07:00~08:00及18:00~21:00, 各污染源的排放量逐渐达到最大; 森林和草原火灾多集中在14:00~17:00; 户用生物质炉具在07:00~09:00以及19:00~21:00排放量较大, 此时正值人们炊事时间.
不确定性分析可用于重要污染源信息的甄别, 评估排放清单的可靠性, 可采用蒙特卡洛方法评估排放总量的置信区间.本文采用蒙特卡罗方法, 使用Oracle Crystal Ball软件, 量化分析西宁市2018年生物质燃烧源排放清单的不确定性.本次清单编制中排放因子的选取主要参考文献[42], 在西宁市的适用性上存在不确定性.设定随机抽样次数10 000次, 置信度95%, 得到生物质锅炉、户用生物质炉具、森林和草原火灾和秸秆露天燃烧这4种生物质燃烧源污染物排放量的不确定性范围, 结果如表 5所示.从中可知, 污染物排放量的计算值与模拟均值较接近.森林和草原火灾的PM2.5排放的不确定度最高, 为-26.71%~29.78%.秸秆露天焚烧的SO2排放不确定度最低, 为-18.52%~20.11%.
3 结论
(1) 2018年西宁市生物质燃烧排放的CO、NOx、SO2、NH3、VOCs、PM2.5、PM10、BC和OC分别为11 718.34、604.41、167.80、209.72、1 617.97、2 054.04、2 135.04、281.07和1 224.78 t.其中, 秸秆露天焚烧CO、NOx、VOCs、PM2.5、PM10、BC和OC的排放贡献率最高, 分别为53.18%、72.35%、63.94%、54.92%、53.90%、53.23%和52.52%.户用生物质炉NH3和SO2的排放量贡献率最大, 分别为41.49%和42.05%.
(2) 2018年西宁市生物质燃烧源CO、NOx、SO2、NH3、VOCs、PM2.5、PM10、BC和OC 9项污染物的源排放区域主要集中于大通县和湟中区.湟中区对CO、NOx、VOCs、PM2.5、PM10、BC和OC排放的贡献率最大, 均超过了50%; 其次是大通县, 分别为40.19%、28.99%、40.40%、41.38%、41.92%、40.88%和40.46%.
(3) 生物质锅炉月排放量较平均; 户用生物质炉具采暖季(10~4月)排放高于非暖季(5~9月); 森林和草原火灾多发生在2月和3月; 秸秆露天焚烧多集中在9~11月和3月.生物质锅炉和秸秆露天燃烧在07:00~08:00及18:00~21:00的排放量较大; 森林和草原火灾多集中在14:00~17:00; 户用生物质炉具在07:00~09:00以及19:00~21:00排放量较大.
(4) 蒙特卡罗模拟得出在95%置信区间下, 森林和草原火灾的PM2.5排放不确定度最高, 秸秆露天焚烧的SO2排放不确定度最低.
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