2021, Vol. 42
自中国加入WTO以来, 国内工业化和城镇化水平有了突飞猛进的增长[1], 同时也因其粗放式的发展模式, 产生了很多环境问题[2].近几年大气重污染事件频发, 给中国空气质量带来压力, 对我国“一带一路”战略中生态文明建设提出了严峻挑战.吸收性气溶胶由大气中固态和液态颗粒物的吸光组分构成, 是经济快速发展地区的首要污染物[3, 4], 它可细分为生物质不完全燃烧所产生的碳气溶胶和沙尘远距离输送及地表扬尘引起的沙尘气溶胶[5], 其中碳气溶胶可作为化学反应的载体[6], 是大气颗粒污染物的重要组成部分, 占颗粒污染物浓度的15%~80%[7]; 沙尘气溶胶约占对流层颗粒物浓度的一半[8].吸收性气溶胶的时空分布具有显著性差异[9], 它对大气环境影响显著, 可影响地球辐射平衡[10]、能间接影响污染区域的大气能见度[11, 12]、它与云相互作用可改变对流云特性并影响降水的可能性[13, 14], 它还会在边界层产生一个稳定层节从而阻碍污染物的湍流混合[15].人类活动对气溶胶的影响显著[16], 同时气溶胶也反作用于人类, 严重危害公众健康[17], 引发血管、心肺和呼吸系统等疾病[18, 19].因此, 研究吸收性气溶胶的时空分布变化, 探索其潜在来源地, 对提出针对性的防控对策具有重要意义.
吸收性气溶胶在经济快速发展的城市[4, 6, 20, 21]已有较好的研究基础, 但在城市群或区域[22, 23]以及全国范围的研究较少.目前, 一部分国内外学者使用离子色谱仪[24]、气溶胶质谱仪[25, 26]、黑碳仪[21]、热光碳分析仪[27, 28]以及太阳光度计[29]对小区域范围中颗粒物的水溶性和吸光性等组分进行分析, 并根据组成成分进行溯源; 其他学者利用潜在源函数模型[9, 30, 31]探究吸收性气溶胶(沙尘和碳质)的潜在源区; 使用向量回归机与BP人工神经网络结合[32, 33]对颗粒物浓度进行估算；WRF-chem模式[34, 35]通过考虑大气物理化学过程来模拟大气污染物的形成机制以及污染物间的相互影响; GEOS-chem模式[36]探索生物质燃烧产物在大气中的迁移; 地理回归加权模型[37]揭示自然和社会经济等因素对颗粒物时空分布变化的影响和PFM模型[38]等对大区域吸收性颗粒物的时空演化格局等进行研究.颗粒物站点的实时监测数据虽是最为常用的数据源, 但由于地面监测站点数量少, 分布受地形影响大, 所以在大区域空间监测上会显得捉襟见肘.本文使用卫星观测数据, 利用其强空间覆盖能力并结合基站监测数据探究长时间尺度和大区域吸收性气溶胶的时空演化过程.
汾渭平原大气污染严重, 当2013年大气污染防治行动计划[39]发布后国内多地空气质量逐年变好, 汾渭平原也出现短暂的变好态势, 但从2015年起便开始反弹, 成为全国空气污染最严重的区域之一, 并于2018年被赋予重点督察, 纳入国家大气防治重点区域.汾渭平原大气污染现状严重制约当地经济发展、居民身体健康和居住满意度.目前该区域缺少长时间序列吸收性气溶胶的研究, 缺少气象因子对该地大气污染的影响和吸收性气溶胶类别及潜在源区的分析.基于此, 本文以汾渭平原为研究对象, 利用2005~2019年OMERUV遥感数据集、基站PM2.5和CO数据, 并结合气象因素对汾渭平原吸收性气溶胶的时空分布、稳定性、聚集类型、季节变化特征、气温降水、大气扩散条件、污染类型和潜在源区进行研究, 以期为汾渭平原大气污染治理提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 研究区域汾渭平原(33°33′~38°42′N, 106°20′~114°07′E), 由汾河平原、渭河平原及其台塬阶地组成, 是黄河中游地区最大的冲击平原(图 1).包括陕西西安、宝鸡、咸阳、渭南、铜川、杨凌示范区、西咸新区, 山西太原、晋中、吕梁、临汾、运城以及河南洛阳、三门峡, 区域总面积约15万km2.区域产业结构偏重, 焦化产能1.07亿t(占全国16%), 工业排放量大污染治理水平亟待提高.能源结构以煤为主, 冬季散煤取暖污染严重, 煤的清洁化利用水平偏低, 四面环山极不利于污染物扩散.汾渭平原属于暖温带半湿润气候, 年均温度6~14℃, 海拔107~3 748 m, 年降水量420~900 mm主要集中在5~9月.
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图 1 研究区概况示意 Fig. 1 Schematic diagram of the study area |
本研究所使用的数据包括AAI、PM2.5质量浓度数据、CO质量浓度数据和气象资料.其中AAI数据来源于美国国家航天航空局(NASA)下设的戈达德地球科学数据和信息服务中心(GES DISC), 是由搭载于Aura卫星上的臭氧监测仪(OMI), 通过近紫外算法反演得到的OMAERUV L2数据集, 利用编程软件将AAI数据提取并进行栅格化处理得到其空间分布.PM2.5和CO质量浓度数据来源于中国环境监测总站, 将二者进行空间插值, 并分别与AAI进行栅格代数运算, 显现二者相关系数空间分布, 其中PM2.5数据可验证AAI的准确性, CO数据可作为碳质示踪物.气温和降水量数据源于国家气象信息中心(http://data.cma.cn/).气团轨迹数据来自于美国国家环境预报中心的再分析资料(NCEP, https://psl.noaa.gov/).
1.3 研究方法 1.3.1 稳定性分析使用标准偏差(standard deviation)分析计算2005~2019年汾渭平原AAI变化的稳定性.标准偏差作为测量数据离散程度的统计指标, 将其用于评估时间序列上的稳定性, 计算公式如下:
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式中, SD为标准偏差; xij为第i年j月的AAI均值, 
莫兰指数是用于度量空间自相关的一个重要指标.一般分为全局莫兰指数(global Moran's I)和局部莫兰指数(Anselin local Moran's I).全局莫兰指数能判断属性的分布是否具有聚集现象和是否存在异常值, 可以体现空间聚集特征的显著性.随着空间分布位置的聚集, 相关性就也就越发显著.本文采用全局莫兰指数来判断汾渭平原相邻空间单元吸收性气溶胶的聚集程度和显著性, 计算公式如下:
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式中, I表示全局莫兰指数, zi和zj分别表示空间单元i和j的污染物数值与其平均值的偏差, wij表示空间单元i和j之间的空间权重, n表示空间单元总数, S0表示所有空间权重的聚合, 当(P < 0.05)且z值超过临界值1.65(拒绝零假设设定的阈值)时通过显著性检验.对权重进行标准化处理, 指数值落在[-1, 1]的范围之内.
局部莫兰指数(Anselin local Moran's I)揭示局部空间域在相邻空间上的自相关性, 凸显局部区域的空间聚集程度, 计算公式为:
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式中, Ij表示局部莫兰指数, zi、zj、wij和n与全局莫兰指数表示一致.当Ij>0时, 为高值周边聚集高值或低值周边聚集低值(即高高聚集或低低聚集); 当Ij < 0时, 为高低值相互交错(高低聚集或低高聚集); 当Ij=0时, 为随机分布(无特征区域).
1.3.3 空间相关性借助皮尔逊相关系数使两种属性栅格的像元之间进行相关性代数运算, 来显示两种属性栅格空间上存在的关联, 计算公式如下:
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(7) |
式中, Xi和Yi表示两种属性的栅格, 
潜在贡献源函数(potential source contribution function, PSCF), 是基于HYSPLIT后向轨迹终点的受体模型, 它构建可能的源区概率场, 帮助评估受体位置所测量粒子的运输路径和潜在源区[41~44].本研究利用TrajStat, 根据气团轨迹覆盖范围和气团势位高度的变化来选择潜在源范围和后向轨迹模拟时长.将HYSPLIT模型的96 h后向轨迹分配到0.5°×0.5°分辨率的网格, 当气团通过位于特定单元的源区域时, 污染物通过空气团收集, 沿气流轨迹输送至受体位置[31].模型中拟定AAI小于0.2为阈值, 网格单元中的PSCF值在0~1之间, 表示网格单元成为源的可能性.具有较高PSCF值的区域有很大的增强受体处污染物浓度负荷的潜力.PSCF的值是研究区内经过ij网格的污染轨迹数Mij与经过该网格的所有轨迹数Nij的比值, 即:
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PSCF值可以解释为一个条件概率, 在小的Nij情况下, PSCFij值将很高, 这将使得值的置信度变得非常低, 为了消除这种不确定性并增强统计平衡, 引入权重函数Wij[31, 45]:
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式中, Navg表示研究区网格单元中气流轨迹端点数均值.
2 结果与分析 2.1 汾渭平原AAI时序变化AAI是研究吸收性气溶胶时空分布的重要参数, 它可表征区域吸收性气溶胶的浓度[22], AAI越大吸收性气溶胶浓度越高.2005~2019年汾渭平原AAI的年际变化呈缓慢波动上升态势, Slope=0.002(图 2).其中2006~2008年, 吸收性气溶胶显著下降, 年均减少0.048, 于2008年出现15年来的最低值0.464; 2009~2013年呈明显增长趋势, 2010年AAI波动剧烈, 受春季(3~5月)西北地区远距离沙尘传输影响[46], 2013年增幅显著达到近15年来的最大值0.687; 2014~2015年下降趋势较为明显, Slope=-0.066; 2015年后汾渭平原AAI开始反弹, 在2018年被正式纳入国家大气防治重点区域后出现下降态势.
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图 2 2005~2019年汾渭平原AAI年际变化 Fig. 2 Interannual variations of AAI in the Fenwei Plain from 2005 to 2019 |
2005~2019年汾渭平原AAI年均空间分布显示(图 3), 2006~2008年AAI高污染区域逐年缩小, 向西安、咸阳和临汾收缩; 2009~2013年AAI波动增加, 年均值由0.3以上升至0.5以上, 临汾局部地区年均值突破0.6; 2013~2015年AAI高污染范围极速收缩至0.3, 局部地区0.4; 2016~2018年AAI数值上有一定的增强, 覆盖范围上, 临汾附近相比于往年有一定程度的缩小, 西安附近的城市群高值范围增加.
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图 3 2005~2019年汾渭平原AAI的空间演变 Fig. 3 Spatial evolution of AAI concentrations in the Fenwei Plain from 2005 to 2019 |
通过栅格代数运算对15年间AAI月均值的标准偏差进行研究, 来分析研究区AAI变化的稳定性(图 4).结果显示汾渭平原AAI稳定性整体呈现由“两极向四周递减”的分布格局(以西安为中心包含咸阳、渭南和铜川为西安极; 临汾、运城和三门峡为临汾极).稳定性差的区域分布在西安极, 占总面积的1.7%; 较差区域覆盖在两极周围, 占比21.0%.稳定性差和较差区域受人为和自然因素扰动较大, 该区域人为排放、作物覆被情况、降水、温度和沙尘远距离传输的季节性差异大以及在光照和NOx充足的情况下, 碳质颗粒物会在可见光的作用下转化为O3, 这些是致使两极稳定性较差的原因.稳定性好和良好区域位于研究区四周, 占比33.1%, 该地海拔梯度变化显著, 人类活动少, 森林覆盖率高且远离“两极”.
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图 4 2005~2019年汾渭平原AAI稳定性 Fig. 4 Stability of AAI in the Fenwei Plain from 2005 to 2019 |
为分析汾渭平原AAI的聚集程度和显著性, 对汾渭平原2005、2009、2014、2019年以及15 a的AAI均值进行全局莫兰指数计算, 结果显示: 全局莫兰指数均为正值, 均通过显著性检验(P < 0.05), 且z值均超过1.65(拒绝零假设设定的阈值), 这表明汾渭平原AAI年均值空间聚集特征显著.
进一步使用局部莫兰指数, 识别2005、2009、2014和2019年AAI年均值聚集类型的区域并分析其空间变化特性(图 5).结果表明, 汾渭平原聚集特征显著, 上述年份分析结果只存在3种类型: 低低聚集、高高聚集以及无特征区域.AAI高高聚集类型: 2005~2019年区域占比由20.5%升至24.2%, 空间范围扩大, 随着时间的推移AAI高高聚集类型分布更加集中, 形成由西安极和临汾极两极相连的条带状分布区.2005~2019年AAI低低聚集类型主要分布在吕梁山、太行山和伏牛山, 占比由22.6%锐减至21.2%, 至2019年宝鸡和西安南屏的AAI低低聚集类型消失, 转变为无特征区域.
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图 5 2005~2019年汾渭平原AAI空间聚集特征 Fig. 5 Spatial agglomeration of AAI concentrations in the Fenwei Plain from 2005 to 2019 |
将2015~2019年西安、临汾等30个监测站点的PM2.5、CO数据空间插值并分别与AAI做空间相关性分析来研究AAI准确性和主导类型(图 6).结果表明: ①2015~2019汾渭平原全境PM2.5均值大于45μg·m-3(PM2.5浓度二级标准限值为35μg·m-3), 西安极和临汾极为高值区域PM2.5>55 μg·m-3其中部分区域突破60 μg·m-3; AAI与PM2.5呈显著正相关(P < 0.05), 二者空间相关系数显示, 全境均大于0.5, 其中西安极和临汾极相关性数为0.55~0.75, 通过AAI来研究吸收性气溶胶的空间分布具有较高准确性.②2015~2019年CO空间分布中“两极”差异明显.临汾极附近大范围高值覆盖CO>2.0 mg·m-3, 西安极附近为CO出现相对低值的区域, 处于1.0~1.4 mg·m-3之间; AAI与CO呈显著正相关(P < 0.05), AAI与CO的空间相关系数大于0.94的区域为临汾及其北部区域、宝鸡和西安南部林地, 西安极为0.78~0.82.
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图 6 汾渭平原PM2.5和CO质量浓度空间分布以及PM2.5和CO与AAI的相关性 Fig. 6 Spatial distribution of PM2.5 and CO annual concentrations in the Fenwei Plain and it's correlation coefficients between with AAI |
因自然(大气环流、扩散条件和大气冲刷能力)条件的季节性变化显著, 故对汾渭平原AAI、气温、降水、涡度和两极气流轨迹及其潜在源的季节性变化进行研究, 来分析导致AAI季节性高值的原因.季节时间段为: 春(3~5月)、夏(6~8月)、秋(9~11月)和冬(12月至次年2月).
2005~2019年汾渭平原AAI季均值显示(图 7), AAI季均空间分布为: 冬季>春季>秋季>夏季, 其中冬季AAI空间分布全境较高, 处于0.4~0.9之间, 西安极、临汾极和洛阳为极高值区域并向四周蔓延; 春季AAI空间分布处于0.1~0.5之间, 西安极和临汾极AAI>0.4, 低值出现在海拔较大和海拔梯度变化较大的区域; 秋季次高值AAI>0.3率先出现在西安临汾两极、洛阳和晋中并向周围延伸, 最终形成连接两极的条带状分布格局; 夏季全境AAI低值.
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图 7 2005~2019年汾渭平原AAI季均值空间分布 Fig. 7 Spatial distribution of seasonal mean values of AAI in the Fenwei Plain from 2005 to 2019 |
通过对2011~2019年汾渭平原35个国家气象监测站点的气温、降水数据进行空间插值并分别与AAI做空间相关性分析来分析汾渭平原气象条件的季节性变化对AAI的影响(图 8).结果表明: ①汾渭平原近8年气温月均值由北向南递增, 气温与AAI呈显著负相关(P < 0.05), 相关系数小于-0.90, 西安极表现异常突出, 相关系数小于-0.98, 西安极温度小于0℃的月份为1、2、3、11和12月, 上述月份与西安极AAI高值月份契合, 西安极AAI受气温影响更加显著.②汾渭平原近8年降水月均值整体由北向南递增, 汾渭平原西北部形成月均降水量30~40 mm的干涡, 西安极附近月均降水量较为充足, 为45~65 mm; 降水量与AAI呈显著负相关(P < 0.05), 西安极空间相关系数小于-0.88, 临汾极小于-0.84.
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图 8 汾渭平原气温和降水量月均值分布以及气温和降水量月均值与AAI的相关性 Fig. 8 Spatial distribution of monthly mean values of temperature and precipitation in the Fenwei Plain and it's correlation coefficient between with AAI |
为分析汾渭平原大气扩散条件对AAI的影响, 利用2013年850 hPa和1 000 hPa涡度场来分析大气垂直输送能力(850 hPa处于海拔1 200~1 900 m之间, 某种意义上可以代表边界层BLH的顶端, 对地面有很强的相关性, 既不会脱离地面实际, 又不会被局部小地形影响; 1 000 hPa为地转风涡度, 可表征地面气旋也能很好地反应映地面压强变化[27]).由图 9可知, 850 hPa和1 000 hPa条件下汾渭平原春季、秋季和冬季均出现不同范围涡度 < -5×10-6 s-1的反气旋式高压, 高层大气辐合, 低层大气辐散, 垂直气流下沉, 不仅影响当地污染物的扩散与消除, 还会将正涡度周围(湖北东部、湖南北部以及重庆等地区)辐散的大气污染物辐合, 并结合本地源加强近地面大气的污染程度.冬季850 hPa条件下西安以北出现涡度 < -10×10-6s-1情况, 850 hPa与1 000 hPa条件下的涡度场的涡度中心几乎在同一垂直轴上, 高压覆盖严重阻碍大气污染物的扩散, 是导致汾渭平原冬季大面积高值的重要因素之一.
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图 9 2013年汾渭平原850 hPa和1 000 hPa涡度场 Fig. 9 The 850 hPa and 1 000 hPa vorticity maps over the Fenwei Plain from 2005 to 2019 |
汾渭平原AAI空间分布最终形成连接两极的条带状分布区, 为进一步探究汾渭平原AAI的传输路径和潜在源区, 运用HYSPLIT后向轨迹模型对2010~2019年临汾极和西安极这两高值极的后向轨迹进行模拟, 共得到近8 000条轨迹, 单个极点的季均轨迹数约为1 000条.分别对不同季节的气团轨迹进行TSV聚类分析(图 10).
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图 10 不同季节汾渭平原吸收气溶胶72 h后向轨迹TSV聚类分析及轨迹高度变化 Fig. 10 TSV cluster analysis and height changes of 72-hour backward trajectories of absorbing aerosols arriving in the Fenwei Plain during different seasons |
临汾极, 春季: 近地面气团轨迹1(25.35%)来自于安徽淮北, 从500 m以上的势位高度快速下降至近地面, 可携带途经地(豫东平原和洛阳)碳质污染物抵达临汾; 气团轨迹2(25.22%)和3(24.72%)为远距离沙尘传输路径, 由外蒙古入境穿过内蒙古阿拉善; 气团轨迹4(24.72%)源于甘肃中部, 穿过宁夏固原和陕西铜川.夏季: 临汾极气团轨迹1(38.10%)源于河南南部, 途经山西长治; 气团轨迹2(33.58%)为临汾本地气团, 移速缓慢; 气团轨迹3(27.59)源于陕西和山西北部交界, 途经吕梁; 气团轨迹4(0.73%)源于江苏, 途经安徽和河南.秋季: 临汾气团轨迹1(29.55%)源于河南南阳盆地; 气团轨迹2(29.18%)为远距离沙尘传输通道, 途经外蒙古、新疆、内蒙、宁夏和陕西; 气团轨迹3(22.34%)源于外蒙古, 途经内蒙和陕西; 气团轨迹4(18.93)为近地面传输路径, 由山东北部出发途经河南北部.冬季: 重污染天气频发, 临汾极气团传输路径由北、西北和东南传输路径构成, 北传输路径由气团轨迹2(22.54%)、5(12.69%)和6(11.98%)组成, 源于外蒙古途经内蒙古和陕西抵达临汾; 西北传输路径由气团轨迹1(24.79%)和3(14.12%)构成, 源于新疆塔克拉玛干沙漠, 横穿甘肃宁夏; 东南方近地面污染传输路径4(13.88%)源于河南中部, 为近地面污染传输通道.
西安极, 春季: 除西北气团轨迹外, 其他气团轨迹与临汾极相似, 其中西北气团轨迹3(17.02%)和4(10.35%)为远距离沙尘传输通道相比于临汾极更加聚集, 由外蒙古入境, 途经巴丹吉林沙漠、陕西北部和黄土高原; 气团轨迹1(41.13%)为近地面传输通道(势位高度小于500 m)源于河南南阳盆地, 向南运动途经湖北襄阳和十堰.夏季: 气团轨迹1(44.81%)、2(31.99%)和3(21.90%)为本地气团, 势位高度小于500 m, 气流速度缓慢, 将本地污染物滞留和聚集; 气团轨迹4(1.30%)源于宁夏银川, 途经固原、庆阳和铜川抵达西安.秋季: 气团轨迹3(21.98%)和4(14.15%)为远距离传输通道, 途经新疆、甘肃、内蒙和宁夏; 气团轨迹1(36.68)为本地气团; 气团轨迹2(27.20%)源于山东途经河南抵达西安.冬季: 气团轨迹1(37.95%)源于河南西南部; 气团轨迹2(29.09%)和4(13.43%)总占比为42.52%, 源于新疆途经甘肃和宁夏抵达西安; 气团轨迹3(19.53%)源于外蒙古, 途经内蒙古西部抵达西安.
综上, 除夏季外, 临汾极和西安极气团传输路径较为相似, 其中远距离气团传输路径来自西北方向(占30%以上), 近距离气团传输路径来自偏东方向(约占20%)和偏南方向(约占30%); 冬季西安极的远距离气团传输路径比临汾极集中.
2.5 潜在源区识别使用潜在源贡献法(PSCF)对临汾极和西安极的各季节吸收性气溶胶潜在源区进行研究, PSCF结果越大, 该地大概率为受体位置AAI的源区(图 11).根据临汾极和西安极PSCF值的空间分布并结合前人研究[47], 将其划为5个潜在源区: ①西北风源包括新疆大部、甘肃西北部库木塔格沙漠和内蒙古阿拉善; ②北风源包括蒙古高原南部和内蒙古中部的乌兰布和沙漠; ③黄土高原源包括甘肃中部和东部、宁夏以及陕西和山西北部的部分黄土高原; ④南风源包括四川北部、重庆和湖南北部区域; ⑤东风源包括河南及其接壤的京津冀南部、山东和安徽.其中西北风源和北风源下垫面为戈壁或沙漠, 植被覆盖极少, 为沙尘源; 南风源和东风源植被覆盖较高、降水量和人口密度大、为地区发展较快的高GDP区域, 该区域为碳质源的主要贡献区; 黄土高原源因土质疏松和植被覆盖少, 为沙尘远距离传输的加强源, 此外, 本地能源结构不合理, 焦化产业和工业迅速发展等使得本地碳质源排放突出, 因此黄土高原源为沙尘和碳质的共同作用源.
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图 11 不同季节吸收气溶胶的潜在来源分析 Fig. 11 Analysis of the potential sources of absorbing aerosols during different seasons |
夏季西安极和临汾极AAI的潜在源区以本地源为主, 整体PSCF值较低; 春、秋和冬季, 西安极PSCF比临汾极略高, 二者潜在源区都以黄土高原源、南风源、东风源和西北风源为主, 黄土高原、河南大部、宁夏、内蒙古中西部、新疆东部、湖北西部、京津冀南部以及山东西部为PSCF高值区.不同的是西安极春季和冬季受沙尘远距离输送源西北风源的影响显著, 西北风源对临汾极的影响程度较轻.
3 讨论2006年成为吸收性气溶胶显著下降的拐点, 是为2008年“奥运蓝”的出现, 全国大部分地区采取综合的大气污染防治措施的成果.2008年后在经济快速发展的带动下AAI呈明显增长趋势, 全国多地大气污染严重[48], 2013年汾渭平原AAI达到近15年来的最高值.为改善大气污染程度, 打造良好的人居环境, 2013年9月国务院发布实施“大气十条”, 气十条的发布效果显著, 于2014年汾渭平原AAI便呈现逐年下降趋势Slope=-0.066; 但2015年后AAI开始反弹, 年均值突破0.6.在全国多地空气质量逐渐改善的背景下, 该地大气污染程度逐年高走, 因此于2018年汾渭平原被正式纳入国家大气防治重点区域.通过优化产业和能源结构[49]、散煤燃烧治理, 强化区域联防联控等措施, 2018年后汾渭平原AAI出现一定的下降态势.
西安极和临汾极及其连接的带状高污染区域为AAI高高聚集区域, 该区域稳定性较差, 受多种因素影响: 经济快速增长引起的中心城市虹吸效应, 将中小城镇的高端生产要素聚集从而使得中心极排放源强逐年加强、冬季散煤采暖[50, 51]、能源消费结构单一化、以煤炭为主和工业结构偏重并衍生出一系列的高耗能、高污染产业链[52]、焦炭的公路运输[53]、农作物区植物覆被情况的季节性变化[54]以及农业活动所产生的颗粒物等是汾渭平原吸收性气溶胶居高不下的内因; 汾渭平原地处陕北黄土高原与秦岭和太行山之间, 形成相对封闭的盆地地形, 不利于污染物的扩散[55].汾渭平原一年中5个月的月均温小于0℃, 低温易造成逆温天气, 阻碍大气污染物的垂直输送、汾渭平原沙尘负荷较大、部分区域位于黄土高原(土质疏松, 植被覆盖少), 生态环境脆弱[55]等外因的影响作用显著, 内外因素的共同作用是导致汾渭平原吸收性气溶胶高值的根本原因.汾渭平原降水主要集中在夏季, 温度致使大气边界层比其他季节高200 m[56], 且夏季850 hPa涡度大于零, 充沛的雨水、较大的大气污染物容量以及良好的大气(水平和垂直)输送能力使得汾渭平原夏季全境AAI低值; 由夏进秋次高值AAI>0.3率先出现在两极、洛阳和晋中并向周围延伸, 进入冬季最终形成连接两极的条带状高污染分布格局.CO空间分布中“两极”差异明显, 临汾极附近大范围高值覆盖CO>2.0 mg·m-3, 而西安极附近则出现相对低值的区域, 结合潜在源贡献(PSCF)分析, 虽然临汾极和西安极受一定程度远距离沙尘传输源西北风源影响, 但不同的是与临汾极相比, 西安极西北风源传输路径更远、更加密集且潜在贡献数值更大.因此西安极吸收性气溶胶为碳质和沙尘共同作用, 而临汾极虽受远距离沙尘影响, 但影响较小, 吸收性气溶胶为碳质主导.
4 结论(1) 2005~2019年汾渭平原AAI年均值变化具有一定波动性, 但总体相对稳定, 呈缓慢上升态势Slope=0.002. 2006、2013和2017年为高值转折点, 此3 a汾渭平原大气污染严重, AAI年均值大于0.63, 2008年和2015年为低值转折点, 年均值为0.46和0.53.
(2) 2005~2019年汾渭平原AAI空间分布基本一致, 形成以临汾、西安和郑州为高值向四周扩散的趋势, 随着年际的变化, 郑州贡献逐渐弱化.西安和临汾极周围稳定性较差, 空间聚集特征显著, 2005~2019年高高聚集类型快速增长15.3%, 空间分布更加集中, 形成由西安和临汾两极相连的条带状分布区, 占区域总面积的24.2%, 低低聚集类型锐减6.2%, 转变为无特征区域.
(3) AAI季均值为冬季>春季>秋季>夏季, 冬季临汾极和西安极AAI突破0.8, 研究区AAI大于0.6的区域占比91.5%; 春季西安极和临汾极AAI>0.4; 夏季全境AAI低值; 秋季次高值AAI>0.3率先出现在两极、洛阳和晋中并向周围延伸, 形成连接两极的条带状分布格局.汾渭平原气温均值变化梯度由北向南递增, 在西安极附近形成冷涡, 西安极受气温影响显著.汾渭平原降水量由北向南递增在西北部形成月均降水量30~40 mm的干涡, 降水量对西安极和临汾极AAI影响显著.850 hPa和1 000 hPa条件下汾渭平原春季、秋季和冬季均出现不同范围涡度 < -5×10-6 s-1的反气旋式高压, 影响当地污染物的扩散与消除.
(4) 除夏季外, 临汾极和西安极远距离气团传输路径较为相似, 来自西北方向(占30%以上); 近距离气团传输路径来自偏东方向(占20%左右)、偏南方向(占30%左右).通过气团传输路径聚类和PSCF分析的结果, 黄土高原源和东风源为临汾极吸收性气溶胶的主要源区.西安极受沙尘源(西北风源)贡献影响较大, 西北风源、黄土高原源和南风源为西安极吸收性气溶胶的主要源区.
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