2021, Vol. 42
城市公园是市民休闲娱乐的重要场所, 在人类活动下面临着重金属污染的风险, 公园环境中的重金属可通过手-口摄入等暴露途径进入人体并危害健康[1].国内外学者对城市绿地土壤重金属开展了大量研究, 如Biasioli等[2]对意大利Torino公园土壤中Cu、Zn、Cd和Pb等进行了研究, Marr等[3]分析了英国主要城市绿地土壤重金属的浓度分布和土壤性质的关系; 国内学者则主要集中在经济发达的大中型城市, 如上海市公园土壤中Pb、Zn和Cu是主要污染因子[4]; 北京市公园表土中Cr、Pb、Cu、Zn和Cd的平均含量都高于背景值[5].目前UNMIX受体模型作为新型源解析方法被广泛应用于土壤重金属源解析, 其自带的数据系统不需设定污染源数目, 降低了人为因素的干扰, 使解析结果更加准确[6].有研究发现, 除自然源外, 携带重金属的地表扬尘和大气降尘是公园水体与土壤的重要污染源[7]; 工业“三废”和交通运输等人类活动也是其重金属富集的重要因素[8].
重金属污染评价方法中污染负荷指数没考虑不同污染物的背景差别[9], 内梅罗指数难以凸显单一元素的质变特征[10], 模糊综合评价法计算过程相对复杂[11].蔡文创立的物元分析理论[12], 将指标和特征量值作为物元, 通过实验数据和评价等级建立经典域、节域和关联度, 最终确立综合评价体系; 可拓模型是物元和可拓集合理论的有机结合[13], 是用来解决不相容问题的方法, 可排除主观干预因素, 减少信息缺失, 客观反映待评对象的总体状况, 广泛应用于大气[14~16]、水[17~19]和土壤[20, 21]等生态环境的污染评价, 已有研究均表明, 物元可拓模型较其它评价方法, 精确度和可靠性更高.运用物元可拓模型对土壤重金属污染评价的研究较少[22~24], 故本文在采用UNMIX模型对重金属来源解析的基础上, 运用物元可拓模型对兰州市主城区公园表土重金属污染进行评价, 并将评价结果与内梅罗污染指数和生态风险指数的结果进行对比, 验证物元可拓模型在土壤重金属污染方面的适用性及精确性, 研究结果对扩展土壤重金属污染评价方法和完善土壤重金属污染评价体系具有现实意义.
1 研究区概况兰州市(103.58~103.95°E, 36.03~36.15°N)地处黄土高原、青藏高原和内蒙古高原的交汇地带, 黄河穿城而过, 是典型的河谷型城市.兰州市属温带大陆性半干旱气候, 年均温6~9℃, 年均降水量300 mm左右, 风力一般为1~4级.受特殊地形和大陆气团控制的影响, 兰州市冬季静风条件下形成的大气逆温层, 阻碍了污染物的扩散; 加之作为西北地区重要的工业基地、综合交通枢纽和社会经济中心, 近几十年来快速城市化和工业化, 使得兰州市环境问题诸多且较为严重.本文所研究的兰州市主城区指以黄河为主线, 沿河谷南北分布的西固区、安宁区、七里河区和城关区的城区部分, 其中西固区是综合工业区, 安宁区以科学教育为主, 七里河区以民族商贸和新兴加工业为主, 城关区则是政治和经济中心[25].
2 材料与方法 2.1 样品采集与测定本文以兰州市主城区公园为研究对象, 共采集到34个表土样品.采样时以剖面刀除去表层浮尘, 采集0~15 cm内的土壤样品, 每个样品均由临近相同类型的5个点均匀混合而成, 采集样品不少于1 kg, 装入贴好标签的自封袋中; 用GPS记录采样点坐标, 用ArcGIS 10.2绘制研究区公园表土样点示意(图 1).
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图 1 研究区域采样点分布示意 Fig. 1 Map of the study area and sampling locations |
土壤样品剔除杂物、自然风干后过0.15 mm铜筛, 混合均匀取15 g用碳化钨磨样机(ZHM-1A)研磨至粒径小于200目, 研磨样品在105℃下烘干后取4 g放入制样模具, 加入硼酸镶边垫底, 用30 t的半自动压样机(ZHY-401A)压成内径为32 mm的样片放入干燥器中待测; 用X射线荧光光谱仪(型号：Axios; 产地：荷兰)测定元素含量, 分析软件为SuperQ Version 5.0, 本文选取Ni、Cu、Cr、V、Pb、As和Co进行分析.
2.2 评价方法 2.2.1 UNMIX受体模型UNMIX 6.0模型是美国环保局开发的多元受体模型, 表示在m个源的N个样品中, n个被分析物种中的某一物种j的含量[6], 表示为：
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(1) |
式中, Cij为第i个样品(i=1, …, N)中第j个物种(j=1, …, n)的含量, Fjk为第j个物种在源k(k=1, …, m)的源成分谱, Sik为源k在第i个样品的贡献值, E为各源组成的标准偏差.本文具体源解析工作在Unmix 6.0软件中完成.
2.2.2 物元可拓分析法(1) 建立物元矩阵待评对象N、污染指标C和量值Q, 共同构成物元R, 记为R=(N, C, Q), 表示为：
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(2) |
(2) 确定经典域和节域经典域R(N)和节域R(P)的物元矩阵为：
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(3) |
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(4) |
显然有:
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(3) 关联度计算关联度K(Qi)j≥0是指评价指标符合某评价等级的归属程度, 若K(Qi)j≥0, 评价对象符合标准; K(Qi)j≤-1, 评价对象不符合标准; -1≤K(Qi)j < 0, 评价对象不符合标准, 但具备转化为符合标准的条件[26], 表示为：
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(5) |
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(6) |
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(7) |
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(8) |
式中, ρ(Qi, Qij)和ρ(Qi, Qpn)分别为点Qi到经典域Qij=(ein, fin)和节域Qpn=(epn, fpn)的距离, Qi、Qij和Qpn分别为待评物元的量值、经典域物元和节域物元的量值范围.
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(9) |
式中, Kj(N)为综合关联度, WKi为权重, 若Kj=max{Kj(N)}, 则待评对象N属于重金属污染等级j.
(4) 权重修正传统重金属污染评价的权重方法是超标倍数赋权法[26], 表示为：
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(10) |
式中, XKi为实测值, Si为评价等级的算数平均值, n为因子个数.
为突出高毒性低浓度重金属的毒性作用, 引入Hakanson重金属毒性响应系数(Cr=V=2、Cu=Ni=Pb=Co=5和As=10)[27]对常规权重进行修正, 表示为：
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(11) |
式中, W′Ki为修正权重, WKi为常规权重, Tri为毒性系数.
2.2.3 传统评价方法内梅罗综合污染指数[10](PN)和潜在生态风险指数[27](RI)被广泛用于土壤重金属污染评价, 为检验物元可拓结果的可靠性, 使用PN和RI对研究区表土重金属污染状况进行综合评价, 表示为：
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(12) |
式中, PN为综合污染指数, Ci为重金属含量实测值(mg·kg-1), Bi为兰州市土壤背景值(mg·kg-1)[28].PN分级标准：重度污染(PN>3)、中度污染(2 < PN≤3)、轻度污染(1 < PN≤2)、警戒线(0.7 < PN≤1)及非污染(PN≤0.7).
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(13) |
式中, RI和Eir分别为综合和单项生态风险指数, RI分级标准[29]：轻微生态风险(RI < 40)、中等生态风险(40≤RI < 80)、强度生态风险(80≤RI < 160)和极强度生态风险(RI≥160).
2.3 评价标准本文以兰州市土壤背景值[28]和《土壤环境质量建设用地土壤污染风险管控标准》(GB 36600-2018)[30]中第二类建设用地土壤污染风险管制值确定重金属污染评价标准(表 1).评价标准分为5级, 分别是Ⅰ级(清洁)、Ⅱ级(尚清洁)、Ⅲ级(轻度污染)、Ⅳ级(中度污染)和Ⅴ级(重度污染), Ⅰ级上限值为兰州市土壤背景值; Ⅱ级上限值为管制值的0.3倍; Ⅲ级上限值为管制值的0.7倍; Ⅳ级上限值为管制值; Ⅴ级上限值为管制值的1.3倍[23, 31].
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表 1 重金属污染评价标准/mg·kg-1 Table 1 Criteria for assessing heavy metal pollution/mg·kg-1 |
3 兰州市主城区公园表土重金属含量统计与来源解析 3.1 重金属含量的统计特征
研究区表土重金属含量统计结果如表 2所示, 公园表土重金属均值含量依次为As < Pb < Co < Cu < Ni < Cr < V, 其中Pb的总量极值差距最大, 最大与最小值的比值达到3.59, As元素差距最小, 比值为1.94, 说明Pb拥有较多异常的高值.各样点的重金属含量均值都低于第二类建设用地管制值但高于兰州市土壤背景值, 为背景值的1~6.82倍; 其中Ni、Cu和Co的点位含量超出背景值的比例为100%, V、Cr、Pb和As分别为14.7%、58.82%、20.59%和2.94%.各重金属变异系数(CV)大小为Ni < As < Cr < Cu < Co < Pb < V, V和Pb的CV达到了30%以上, 属于强度变异性, 说明V和Pb含量空间分布差异大, 来源复杂; Cu和Co的CV在16%~30%之间, 为中等强度变异性, 说明其空间分布相对均匀; Ni、Cr和As的CV在16%以下, 为弱变异性, 表明这3种重金属受外界影响比较一致[32].
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表 2 表土重金属含量统计 Table 2 Statistics on the content of heavy metals in topsoil |
与国内外其它研究对比发现, 上海市不同类型绿地表土中Cr、Ni、Cu、Zn和Pb的平均含量都高于兰州市土壤背景值[33]; 西安市公园土壤和灰尘中主要受到Pb和Cu的污染[34].对都柏林城市表壤进行分析发现, Cd、Cu、Pb、As、Hg、Zn和Ni的均值含量都高于兰州市土壤背景值, 这可能与都柏林的工业发展历史和市内分布的金属矿有关[35]; 马来西亚城市表层土壤中3种重金属的平均质量分数依次为As(13.75 mg·kg-1) < Cr(74 mg·kg-1) < Pb(2 668.8 mg·kg-1), 远高于兰州市公园表土重金属的均值含量[36].相较而言, 本文Ni和Cu含量偏高, Cr含量居中, V、Pb和As含量较低; 相关研究中没有出现对公园表土Co富集水平的研究, 但本文Co富集严重, 需对各重金属作进一步的污染源解析.
3.2 基于UNMIX受体模型的源解析相关系数对UNMIX解析结果的合理性以及污染源类型的判断有很大帮助[8], 由表 3可知, V-Ni、V-As、Cr-Ni和Cr-As的相关系数分别为0.915、0.714、0.725和0.442(P < 0.01), 说明这4种重金属两两之间的相关性很高, 可能具有相同的来源; Fe2O3和MgO为土壤母质风化形成的主要产物, 与其相关性较高的元素常常被判断为自然来源[37], 本文中V-Fe2O3和V-MgO、Cr-Fe2O3和Cr-MgO、Ni-Fe2O3和Ni-MgO的相关系数较高且通过了0.01水平的检验, 故初步判定V、Cr、Ni和As来源于成土母质.Cu-Pb的相关系数为0.628(P < 0.01), 表明这两种来源可能具有一致性; Co与其它重金属的相关性均较低, 故难以通过重金属间的相关系数判断其来源, 其具体来源需要进行进一步分析.
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表 3 各重金属之间的相关系数 Table 3 Correlation coefficients among heavy metal concentrations |
利用UNMIX 6.0软件, 将研究区34个样本7种重金属解析为3个源(表 4).结果显示, 3个源的拟合相关系数Min Rsq=0.98, 代表 98%的物种方差可由该模型解释, 大于系统要求的最小值(Min Rsq>0.8); Min Sig./Noise=2.63, 大于系统要求的最低值(Min Sig./Noise＞2), 各种参数均满足要求, 是模型给出的最优解, 故这3个源得出的解析结果是可信的.
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表 4 基于UNMIX模型的各源成分谱及其贡献率 Table 4 Contribution rates and components of different sources of heavy metal pollution as per the UNMIX model |
由表 4可知, 源1中Co的成分偏高, 源2中Cu和Pb成分偏高, 源3中V、Cr、Ni和As的成分偏高, 故其各自代表不同的污染源.结合相关性分析探讨UNMIX模型的源解析结果发现, 源1对Co的贡献率为56%, 且Co与其它重金属及成土母质的相关性均很低, 又是研究区主要的污染与生态风险因子, 这指示Co不受自然源的控制, 可能来源于人类活动.Co的性质决定了它是生产超级耐热合金、工具钢、硬质合金和各种钴盐的重要原料, Co还可用于催化剂、干燥剂以及油漆等, 由于Co的上述特性, 近年来含Co材料被广泛应用在建筑行业中[38].
通过UNMIX模型解析结果得到3个源在各采样点的贡献值, 根据贡献值绘制研究区不同污染源的空间分布图, 结果如图 2所示.源1贡献高值区域主要分布在安宁区北部以及城关区与七里河区交界处, 该区域已成为了兰州房地产业开发的主要对象, 其中安宁区北部分布着大量的在建楼盘, 而城关区与七里河区交界处作为城关区旧城改造承接区, 工程施工或出售建筑材料的过程中均会释放不同浓度的Co, 故判定源1的特征元素代表建筑业污染源.
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图 2 UNMIX模型源贡献空间分布 Fig. 2 Spatial distribution of source contributions from the UNMIX model |
结合表 4发现, 源2对Cu和Pb的贡献率分别为44%和52%, 且Cu和Pb是交通运输源的标识重金属[39].有研究表明, 由于Cu具有高抗腐蚀性和导热性被大范围应用于汽车工业, 车辆行驶过程中汽车轮胎和刹车片等金属零部件的磨损和老化, 含Cu量较高的颗粒物都会释放至大气环境中, 通过沉降进入城市表土环境[40, 41]; 虽现禁止使用含铅汽油, 城市表土中的Pb主要来自于汽车运行过程中尾气的排放, 兰州市已普及使用无铅汽油, 但无铅主要指含铅量在0.013 g·L-1以下的汽油, 故汽车尾气中仍有少量含铅的化合物和颗粒物[42].由图 2可知, 源2贡献高值主要分布在七里河区和城关区, 如20和26号点分别位于地铁站出口及兰州黄河大桥边, 这些点位于主干道附近, 分布有水泥和道路材料公司, 每天都有大量的车流经过, 交通密度大, 属于兰州市的严重拥堵路段, 故判定源2的特征元素代表交通源.
结合表 4发现, 源3对V、Cr、Ni和As的贡献率分别为62%、60%、56%和56%, 由图 2可知, 源3高值样点主要分布在西固区和城关区部分区域, 该区域位于黄河拐弯冲击处, 地势低洼, 重金属含量易受到水流冲击的影响而富集[43]; 另外, 由前文相关性分析可知, V、Cr、Ni和As两两之间以及与土壤母质风化的主要产物(Fe2O3和MgO)相关性都较高, 故判定源3的特征元素代表自然源.总体来看, 研究区公园表土重金属污染以自然源为主(57%), 交通污染源次之(31%), 最后为建筑业污染源(12%).
4 兰州市主城区公园表土重金属污染评价 4.1 物元可拓法重金属污染评价 4.1.1 重金属权重修正为更直观反映研究区各采样点7种重金属的权重修正结果, 将传统污染物浓度超标倍数赋权法的权重值(WKi)与修正后各重金属的权重值(W′Ki)进行对比(图 3).
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图 3 重金属WKi与W′Ki对比分析 Fig. 3 The WKiand W′Ki analysis of heavy metals |
由图 3可知, 各采样点的Cr和V的W′Ki较WKi都有所降低, 其降幅分别为44%左右; 修正后Ni、Cu、Pb、As和Co的W′Ki比WKi总体上呈现不同程度地增加, 其增幅依次为Co < Pb < Cu < Ni < As, 其中Co的增幅最低, 约为38%, As的权重变化最为明显, 增加约188%左右.这是因为引入了Hakanson毒性响应系数, W′Ki值与各重金属的毒性程度呈正比, 7种重金属W′Ki变化幅度与其毒性系数的大小一致, 毒性越大, 权重增幅越大.故W′Ki值不仅反映了重金属的毒性水平, 还体现了污染物累积浓度的差异, 更能反映土壤重金属污染的实际状况.
4.1.2 物元可拓法重金属污染评价及结果由于物元可拓法运算过程较复杂, 现以1号样点为例进行计算, 其过程如下(Ni、Cu、Cr、V、Pb、As和Co的含量分别为38.07、31.49、61.83、79.40、23.50、15.88和42.70 mg·kg-1).
(1) 建立待判物元矩阵样点A1的物元矩阵为：
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(2) 建立经典域和节域物元矩阵依据土壤污染分级标准及实验结果, 建立经典域和节域物元矩阵:
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(3) 评定污染等级根据公式计算出34个待判物元关于各评价等级的单指标关联度, 关联度越大, 表示该指标与评价等级的复合度越高.对于同一评价对象, 不同的指标关联度不同, 故污染等级也不同, 表现出物元的不相容性.在单指标关联度的基础上计算各待评物元的综合关联度并进行等级评定.
以1号采样点为例, 其综合指标关联度依次为-0.216、-0.131、-0.130、0.099和-0.711, 其中max{Kj(N)}=0.211, 按照判定原则, 可以得出1号样点属于Ⅳ级, 呈中度污染状态.依照上述方法计算兰州市主城区34个待评物元表土重金属污染的各评价等级, 结果发现, 有1个样点在Ⅲ级的综合关联度最大, 占总样点的3%, 按照评价标准属于Ⅲ级, 呈轻度污染状态; 有14个样点在Ⅳ级的综合关联度最大, 占总样点的41%, 根据隶属度判定原则属于Ⅳ级, 呈中度污染状态; 有15个样点在Ⅴ级的综合关联度最大, 占总样点的56%, 根据隶属度判定原则属于Ⅴ级, 呈重度污染状态, 没有Ⅰ级清洁和Ⅱ级尚清洁状态.整体来看, 研究区公园表土重金属污染等级以重度污染为主, Co为主要污染因子.
4.2 传统污染评价结果内梅罗污染指数(PN)结果表明, 研究区表土重金属污染以重度污染为主, 其中Co对PN的贡献最大, 其已达到重度污染, Cu也达到了轻度污染. 41%样点的PN介于2~3之间, 呈中度污染状态, 另有59%样点的PN值大于3, 这说明研究区公园表土重金属富集程度严重, 呈重度污染状态; 主城区的PN依次为城关区 < 西固区 < 安宁区 < 七里河区, 这是因为七里河区人口密度高和交通流量大, 人类活动对公园的干扰较强烈.
生态风险指数(RI)结果也表现为城关区 < 西固区 < 安宁区 < 七里河区, 各重金属元素潜在生态风险依次为V < Cr < Pb < Ni < Cu < As < Co, Co对RI的贡献最大, 已达到强生态风险, As也达到了中等生态风险. 97%样点的RI小于80, 为中等生态风险, 3%样点的RI在80~160之间, 呈强生态风险, 如21号点作为兰州市主要景点之一, 来往游客较多, 由前文来源解析可知, 景点内古老建筑的脱漆及游客乱扔垃圾等都会对表土造成污染.
4.3 物元可拓法评价与传统评价结果对比分析为更直观反映重金属污染程度的空间分布特征, 对3种评价方法的计算结果进行空间分析.由图 4可知, 物元可拓法显示研究区表土重金属以重度污染为主, 个别样点为轻度污染状态; 如安宁区个别样点(12号)为轻度污染状态, 由前文来源解析可知, 这可能是由于该公园附近无工业企业分布, 人类活动对土壤干扰程度较低; 如城关区22号点距离市区较远, 车流量及人流量较小, 故污染程度为中度污染状态; 西固区和七里河区均为重度污染, 由前文来源解析可知, 兰州市全年盛行风向以偏东风为主, 西固区和七里河区均位于盛行风向的下风向, 携带重金属的大气降尘和地表灰尘均会对其表土造成污染; 加上西固区是传统的工业区, 而七里河区又分布着大量的化工、医药和有色金属的车间及仓储, 这些工业企业燃煤烟气的排放及货物运输是Co、Cu和Pb等重金属富集的主要外部来源, 故两区由于工业和交通造成的重金属污染空间分布最为显著[25].
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图 4 3种方法评价结果空间插值 Fig. 4 Spatial differences of the results as assessed using three methods |
3种评价方法各有侧重, 故计算结果存在部分差异.物元可拓计算结果中轻度污染占3%, 中度污染占41%, 重度污染占46%; PN中度污染占41%, 重度污染占59%; RI中等生态风险占97%, 强生态风险样品占3%; 由于物元可拓模型由重金属含量及毒性系数依次赋权, 既考虑了重金属对背景值的富集程度和在新土壤环境质量标准中土壤环境容纳量下的污染水平, 也考虑了对生物的影响, 而PN和RI直接利用土壤背景值或结合毒性系数, 易造成评价结果过高或过低.综合来看, 运用物元可拓法的对兰州市主城区公园表土重金属的污染评价结果与传统的PN和RI评价结果基本一致, 研究区表土重金属以中、重度污染为主, 3种方法中度污染相似度占41%.物元可拓评价结果为三级, PN和RI各为两级, 说明物源可拓模型比PN和RI更为敏感, 出现这种现象的原因是物元可拓的关联度函数逻辑域在(-∞, +∞)实数轴上, 可取负值, 保证了信息的完整性, 克服了评价过程中的不确定性和模糊性, 能全面分析重金属的污染程度[15]; 此外, 物元可拓的关联度函数计算公式固定, 不涉及取最值的模糊运算, 不需要构造隶属函数, 因而不会造成信息丢失[16].综上分析可知, 相较于传统的重金属污染评价方法, 用物元可拓模型进行土壤重金属污染评价, 既能全面分析重金属的污染程度, 又不会造成信息的丢失, 其评价结果则更准确客观, 贾丽等[31]的研究也证实了这一点, 说明物元可拓模型可用于进行土壤重金属的污染评价.
5 结论(1) 研究区公园表土重金属均值含量依次为As < Pb < Co < Cu < Ni < Cr < V, 各重金属含量均值都高于兰州市土壤背景值, 其中Ni、Cu和Co的点位超标比例各为100%, Cr、V、Pb和As各为58.82%、14.71%、20.59%和2.94%.
(2) UNMIX受体模型分析得出研究区表土重金属的3个主要污染来源, 分别为建筑业污染源(源1), 源贡献率为12%; 交通污染源(源2), 源贡献率为31%; 自然源(源3), 贡献率为57%, 自然源占主导作用.
(3) Hakanson毒性响应系数对传统权重修正效果显著, 其中Cr和V的降幅各为44%左右, 而Ni、Cu、Pb、As和Co的修正权重比常规权重有所增加, 其增幅依次为Co < Pb < Cu < Ni < As, As的权重增加约188%左右.
(4) 物元可拓分析结果显示, 研究区公园表土整体上以V级(重度污染)为主, 其中46%的样点呈重度污染, 41%的样点呈中度污染, 3%的样点呈轻度污染, Co为主要污染因子.此方法兼顾了重金属的含量和毒性, 且与PN和RI的结果基本一致, 证明其评价结果准确客观, 可用于土壤重金属污染评价中.
致谢: 感谢中国科学院寒区旱区环境与工程研究所公共技术服务中心提供样品测试服务, 对中国科学院西北生态资源环境研究院张彩霞高级工程师协助完成元素测试致以诚挚的谢意!
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