2021, Vol. 42
2. 农产品产地环境监测北京市重点实验室, 北京 100097;
3. 中北大学理学院, 太原 030051
2. Beijing Municipal Key Laboratory of Agricultural Environment Monitoring, Beijing 100097, China;
3. School of Science, North University of China, Taiyuan 030051, China
近年来, 微塑料因其来源广、难降解、粒径小以及具有毒性效应等特点, 受到国内外各界的广泛关注[1].微塑料可通过摄食等途径在不同营养级的微生物体内累积, 改变生物的新陈代谢, 引发各种生物效应, 如免疫反应、神经毒性、基因毒性及炎症反应等[2], 对生物多样性、生态系统服务和人类健康构成潜在的威胁[3].此外, 微塑料还可以作为环境中化学物质的载体, 将环境中的微生物和各种污染物富集至其表面[4], 产生复合污染效应.国内外已有研究表明, 微塑料广泛分布于海洋、河流、湖泊、淡水生物和土壤等中[5, 6].目前关于微塑料的研究大都集中在水生生态系统, 陆地生态系统中微塑料的研究相对较少[7~10].
辽河流域是东北工农业生产的重要基地, 也是污染最严重的流域之一[11].关于辽河流域的研究多集中于有机污染物[12]、重金属[13]及氨氮[14]等污染物.目前, 辽河流域中土壤微(中)塑料的丰度和空间分布未有报道.近期一些研究表明, 陆地可能是比海洋更大的塑料储藏库, 其微塑料丰度可能是海洋的4~23倍[15].因此, 陆地微塑料作为海洋和淡水微塑料的主要来源, 其问题已不容小觑[16].本文以辽河流域为研究对象, 对土壤中微(中)塑料的空间分布、丰度、颜色、粒径和成分等情况进行初步调查和鉴定; 通过分析不同采样点、不同土壤类型对微(中)塑料的丰度和分布的影响, 进一步明确辽河流域土壤微(中)塑料的分布特征、潜在来源与主要影响因素, 以期进一步补充我国在内陆陆地生态系统特别是渤海上游流域土壤微(中)塑料污染研究方面的基础数据.
1 材料与方法 1.1 研究区域概况与样点布设辽河流域(40°47'~43°02'N, 121°41'~123°55.5'E)北向南流经辽宁省中部的铁岭、沈阳、鞍山和盘锦这4个市的14个县(区)[17], 属温带半湿润大陆性季风气候.该区域多年平均降水量为400~1 000 mm, 主汛期一般在7~8月, 占全年降水量的50%以上[18].以均匀分布为原则, 结合样点的代表性和采集难易程度, 本文共设置32个采样点(图 1).从北向南对辽河干流及其部分支流(饶阳河、柳河、公河、招苏台河、清河、柴河、汎河、秀水河和养息牧河)沿岸的表层土壤进行采集.4个城市中, 铁岭市布点11个, 沈阳市布点15个, 盘锦市布点4个, 鞍山市布点2个.土壤分为7类：林地、草地、灌木、玉米地、荒地、蔬菜地和芦苇地.在所有采样点中, L01、L02、L04及L11为林地, 采样点L03、L05、L06、L14、L15、L22、L24、L29及L32为草地, 采样点L07及L08为灌木地, 采样点L09、L12、L16~L21、L25、L28及L31为玉米地, L30为芦苇地, L23为蔬菜地, L10、L13、L26及L27为荒地.
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图 1 辽河流域采样点分布示意 Fig. 1 Distribution of sampling points in the Liaohe River basin |
采用"五点采样法"，用不锈钢铲采集32个样地表层(0~5 cm)土壤，将采集好的土壤过筛孔直径为5 mm的不锈钢标准筛, 去除>5 mm的树枝、石头等大型垃圾.用铝箔包好装入自封袋密封保存[19], 做好标记后带回实验室, 放置于4℃的冰箱内保存.记录每个采样点的地理位置、土壤类型及附近环境特征.
1.2.2 分离提取方法基于Thompson等[20]的密度分离原理, 采用文献[21, 22]中较为常用的饱和氯化锌(ZnCl2)溶液进行土壤微(中)塑料的浮选分离.为了保证土壤中微(中)塑料的提取效率, 土壤中的密度浮选步骤重复3次.每份土壤取干重为50 g的样品进行研究, 并设置3个平行, 具体步骤参考韩丽花等的研究[23].
1.2.3 镜检及光谱鉴定方法参考已有的多数研究, 主要对微(中)塑料的粒径、形状、颜色以及聚合物类型进行分类及鉴定.粒径分为6个区间：＜1 000、1 000~2 000、2 000~3 000、3 000~4 000、4 000~5 000及5 000~20 000 μm[24]; 形状分为5个类型：纤维、碎片、颗粒、薄膜和泡沫[25~27].颜色主要有以下9种：蓝色、黑色、黄色、白色、红色、绿色、彩色、透明及紫色.微塑料的类型通过傅里叶变换红外光谱进行测定, 工作条件参考韩丽花等的研究[23].考虑到土壤微(中)塑料侵蚀情况, 计算匹配因子阈值为0.60[12].对达到匹配因子阈值的样品进行计数, 鉴定结果统计为微(中)塑料丰度.
1.3 数据统计与处理本研究数据处理使用Excel完成; 数据统计分析用SPSS 22.0 (SPSS, Inc., Chicago, IL, USA), 各土壤样品中的微(中)塑料丰度的差异使用非参数检验Kruskal-Wallis H进行分析; 并利用Mann-Whitney U检验对数据进行两两分析; 作图使用OMNIC 8.0及Origin Pro 9.0.
2 结果与分析 2.1 微(中)塑料的丰度与分布辽河流域土壤内的微(中)塑料形态不同, 大小不一, 颜色各异, 典型的微(中)塑料样品在体式显微镜下的照片如图 2所示.土壤样品中微(中)塑料的检出率为100% (图 3), 所有样品中共分离出700个微(中)塑料粒子.土壤中微(中)塑料的平均丰度为(145.83±211.46) n ·kg-1, 丰度范围在(13.33±11.55)~(886.67±133.17) n ·kg-1之间.其中, 采样点L27的微(中)塑料丰度最高[(886.67±133.17) n ·kg-1], 该点位于鞍山市台安县, 丰度最低的采样点是L12 [(13.33±11.55) n ·kg-1].所有采样点的微(中)塑料丰度之间存在显著性差异(P＜0.05), 且采样点L27微(中)塑料丰度显著高于其他采样点(P＜0.05).该区域的各类型土壤中微(中)塑料的平均丰度的变化范围是(66.67±16.33)~(320±371.34) n ·kg-1 (图 4).其中, 丰度大小依次为荒地[(320±371.34)n ·kg-1]>玉米地[(141.21±160.7) n ·kg-1]>草地[(133.33±29.73) n ·kg-1]>芦苇地[(106.67±30.55) n ·kg-1]>蔬菜地[(100±34.64) n ·kg-1]>林地[(73.33±29.95) n ·kg-1]>灌木地[(66.67±16.33) n ·kg-1].
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放大倍数：×20, I表示粒径; (a)和(b)纤维类; (c)薄膜类; (d)碎片类; (e)泡沫类; (f)颗粒类 图 2 典型环境微(中)塑料的镜检 Fig. 2 Microscopic examination of micro(meso)plastics in a typical environment |
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图 3 样品中微(中)塑料的丰度与分布 Fig. 3 Abundance and distribution of micro(meso)plastics in the samples |
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图 4 不同土壤类型中微(中)塑料的丰度与分布 Fig. 4 Abundance and distribution of micro (meso) plastics in different soil types |
土壤中微(中)塑料的粒径最小值为88 μm, 如图 5所示.其中, 土壤中微塑料(＜5 000 μm)的比例为99.57%, 中塑料的数量远远低于微塑料的数量.整体来看, 土壤中微塑料丰度遵循粒径越大, 比例越小的规律.不同尺寸微(中)塑料所占比例顺序依次为: ＜1 000 μm (39.57%)＞1 000~2 000 μm (28.43%)>2 000~3 000 μm (26.57%)>3 000~4 000 μm (4.00%)>4 000~5 000 μm (1.00%)>5 000~20 000 μm(0.43%).
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图 5 样品中微(中)塑料的粒径分布 Fig. 5 Particle size distribution of micro(meso)plastics in the samples |
样品中观测到的微(中)塑料形状有薄膜、碎片、纤维、颗粒和泡沫这5种(图 6).微(中)塑料中碎片所占比例最高(46.00%), 纤维和薄膜占比分别为30.14%及16.57%, 而泡沫类和颗粒类占比分别为3.43%和3.86%.另外, 不同采样点微(中)塑料的形状和数量也差异很大.采样点L22泡沫状微(中)塑料数量最多(140 n ·kg-1), 采样点L26中薄膜状微(中)塑料最多(680 n ·kg-1), 采样点L18颗粒状微(中)塑料丰度最高(340 n ·kg-1), 采样点L27碎片状和纤维状微(中)塑料较多, 丰度分别为2 160 n ·kg-1和300 n ·kg-1.就颜色而言(图 7), 有4种颜色(白、黑、黄和蓝色)占比超过10%, 其中白色微(中)塑料占比最高(46.86%).
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图 6 样品中微(中)塑料的形状分布 Fig. 6 Shape distribution of micro(meso)plastics in the samples |
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图 7 样品中微(中)塑料的颜色分布 Fig. 7 Color distribution of micro(meso)plastics in the samples |
通过显微傅里叶红外光谱仪(μ-FTIR)鉴定微(中)塑料的主要成分.在所有可疑样品中, 共检测出27种不同类型.各聚合物类型的微(中)塑料中英文名称、英文缩写及占比如表 1所示.结果表明, 聚丙烯(polypropylene, PP)占比最高(41.71%), 其后依次为人造丝(rayon, RY, 21.14%)、聚乙烯(polyethylene, PE, 13.86%)、聚酯纤维(polyester, PES, 5.00%)、聚对苯二甲酸乙二酯[poly(ethylene terephthalate), PET, 3.00%]和聚苯乙烯(polystyrene, PS, 3.00%).其余的聚合物类型占比均低于3.00%, 有一半左右的采样点检测出了PP、PE、PET和PS微(中)塑料.PE和PP两种成分分别在采样点L26和L21中占比较高, 为84.00%和84.62%.PET在采样点L06中占比最高, 为40.00%, PES在采样点L13中占比最高, 为60.00%, 而RY在采样点L03中占比最高, 为100%.就土壤类型而言, PE在蔬菜地占比最高(40.00%), PP在玉米地和荒地占比较高(57.28%), RY在芦苇地占比较高(75.00%), PES在灌木地占比较高(20.00%).研究区域环境样品中典型微(中)塑料及对应标准品的红外光谱如图 8所示.聚乙烯的主要红外特征峰是亚甲基(—CH2—), 聚酰胺的主要红外特征峰是酰胺基(—CO—NH—)和亚甲基链(—CH2—), 聚丙烯的主要红外特征峰是甲基(—CH3)和亚甲基(—CH2—), 聚对苯二甲酸乙二酯的主要红外特征峰是羰基(C O)和—C—O—C—, 聚苯乙烯的主要红外特征峰是C C和—CH2.
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表 1 土壤中微(中)塑料聚合物类型 Table 1 Polymer types of micro(meso)plastics in the soil |
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图 8 典型微(中)塑料的红外光谱 Fig. 8 Infrared spectra of typical micro(meso)plastics |
表 2为当前国内不同区域土壤中微塑料的丰度及粒径.从中可知, 不同研究区域农田土壤中微塑料的丰度存在较大差异.武汉郊区蔬菜地土壤微塑料的丰度为320~12 560 n ·kg-1[28], 云南柴河流域蔬菜地土壤微塑料丰度为18 760 n ·kg-1[29], 黄海桑沟湾楮岛农田土壤微塑料丰度为17.1 n ·kg-1[30], 上海农田土壤微塑料丰度为(62.50±12.97)~(78.00±12.91) n ·kg-1[24], 陕西农田土壤微塑料丰度范围为1 340~3 140 n ·kg-1[31], 杭州湾沿岸平原农田土壤微塑料丰度为263~571 n ·kg-1[32], 德国东南部农田土壤微塑料的丰度为(0.34±0.36) n ·kg-1[33].与以上研究相比, 本研究中蔬菜地和玉米地土壤微(中)塑料的平均丰度值分别为(100±34.64) n ·kg-1和(141.21±160.7) n ·kg-1, 低于武汉蔬菜地、云南蔬菜地土壤、陕西农田土壤及杭州湾沿岸平原农田土壤微塑料丰度[28, 29, 31, 32], 高于上海、黄桑沟湾楮岛及德国东南部的农田土壤微塑料丰度[24, 30, 33].
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表 2 不同国家和地区土壤中微(中)塑料的污染特征 Table 2 Distribution of micro(meso)plastic pollution in soils of different countries/regions |
不同采样点微(中)塑料的丰度存在显著性差异, 采样点L27处的土壤微(中)塑料丰度最高[(886.67±133.17) n ·kg-1], 其次是取自沈阳市新民市养息牧河的站点L21 [(520.00±40.00) n ·kg-1].该两点周围村落密集, 附近有学校、化肥厂、饲料厂、煤场、水泥厂、客运站、商店、物流及餐饮配送公司等.上述工业活动、旅游活动、密集的人口及农业活动中用到的塑料薄膜、泡沫和其他塑料制品等均可能极大地提高土壤中微(中)塑料的丰度[24].其余微(中)塑料丰度较高的站点如L14~L16、L18、L19、L22和L26附近环境与上述微(中)塑料丰度最高的采样点L27和L21类似, 也分布有较多的污染工业.此外, 衣物洗涤产生的污水的直接排放及灌溉、地表径流、堆肥[24]及大气沉降也可导致环境中的微塑料积累[34, 35].以上表明, 本研究区域土壤微(中)塑料污染与人类活动密切相关.另外, 荒地土壤中微(中)塑料的丰度高于其他土壤类型, 其可能因河流中的微(中)塑料随着涨潮或在洪水降雨等强水动力条件下, 将沉积在底泥及漂浮在河面上的微(中)塑料滞留在河岸上.
3.2 辽河流域土壤微(中)塑料的形貌、组成及潜在来源已有不少研究表明小尺寸微塑料在环境中分布更广泛[36].辽河流域土壤微(中)塑料的粒径越小, 其所占比例越高.目前, 大多数研究表明土壤中微(中)塑料以＜1 mm粒径为主[12, 28, 37, 38].塑料废弃物在物理磨损或生物降解的作用下, 可能会产生非常小的微塑料(甚至纳米塑料)[39], 这些微塑料为一些污染物(有机污染物、重金属和人类病原体)的积累和转移提供了很好的载体, 也会对土壤结构产生影响, 进而改变土壤理化性质[24].
辽河流域玉米地土壤中微(中)塑料的形状以碎片为主, 蔬菜地土壤则以纤维和薄膜为主.国内外已有的农田土壤微塑料的研究结果也存在差异.如：云南柴河流域蔬菜地土壤[29]、上海蔬菜地农田土壤[24]、滇池湖滨区域不同土地利用类型的设施农田和缓冲带表层土壤[40]及陕西农田土壤[36]中微塑料的主要形状均以纤维状为主; 武汉郊区土壤及杭州湾沿岸平原农田土壤以碎片和纤维为主[28, 32], 德国东南部的农业农田土壤中微塑料形状则以薄膜和碎片状为主[33].原因可能是土壤中的薄膜微塑料主要来源于大块残留农膜的降解和风化[41], 且随着时间的推移, 薄膜状微塑料逐渐进一步降解为纤维类微塑料[5].此外, 纤维状微塑料还可来源于人类日常生产、生活中的洗涤废水和工业废水的排放等.
辽河流域土壤微(中)塑料颜色以白色占比最高, 除林地和芦苇地土壤微(中)塑料颜色分别以黄色和黑色为主外, 其余5种土壤微(中)塑料颜色均以白色为主, 这可能与塑料覆盖膜的使用和大规模覆膜种植导致的农膜残留有关.在实地调查时发现, 辽河沿岸居民家中常用白色或半透明的塑料拱膜覆盖其院落.这些拱膜在强光、强风及降雨的作用下, 会老化破碎, 变成塑料垃圾.同样, 覆膜种植产生的农膜也会残留在土壤表层, 经风化降解为微塑料.因此, 塑料拱膜的广泛使用及大规模覆膜种植导致的农膜残留是导致本研究区域土壤中白色微(中)塑料含量较高的主要原因.
辽河流域土壤中检出的微(中)塑料以PP、PE和RY为主, 共占所有微(中)塑料的76.71%.蔬菜地土壤中PE微粒比例高达40.00%, 而草地、灌木地和芦苇地土壤Rayon的比例较高, 玉米地和荒地中PP的比例较高.综合微(中)塑料的形状和成分可知, 表层土壤微(中)塑料RY纤维、PP碎片、PP颗粒、PE薄膜及PS泡沫最为常见, 这与已有报道的结果一致[19, 42].据调查, 土壤中的微(中)塑料薄膜主要来源于地膜以及肥料、农药、种子和饲料等产品的包装袋[43], 因为这些膜状塑料最常用的聚合物是PE, 包括高密度、低密度和线性低密度聚乙烯[35].这些农业生产中使用的塑料制品会风化破碎成碎片类微(中)塑料, 并逐渐在土壤环境中积累.这可能是蔬菜地土壤中PE类微(中)塑料丰度较高的重要原因.PP碎片主要来源于丢弃的饮料瓶、一次性饭盒、食品包装盒、水杯和汽车零件.泡沫PS广泛应用于化妆品包装、日用装饰、制造行业及渔业水产养殖行业中.在实地勘察中, 随处可见漂浮在河面的泡沫浮标及残留在陆地的用于承装海鲜和包装的泡沫箱和泡沫板.辽河流域蔬菜地、草地、灌木地及芦苇地的Rayon很可能是废水灌溉和污泥施用造成的, 因为Rayon被广泛应用于服装、室内装饰和医药品及卫生用品等.
通过微(中)塑料的形貌特征以及采样点周边环境现状的综合考虑, 初步明确了辽河流域土壤中微(中)塑料的主要来源：①薄膜状微(中)塑料主要来自塑料拱膜、农膜及各种包装袋[42]; ②碎片状微塑料则如一次性生活塑料制品、塑料农药瓶等[36]; ③纤维状微(中)塑料的来源主要包括生活污水的排放、农业灌溉以及渔业活动等[35]; ④泡沫微(中)塑料主要来源于日用装饰、化妆品包装、制造行业及水产养殖中的泡沫浮标等.
4 结论(1) 辽河流域不同土壤采样点微(中)塑料的丰度存在显著性差异, 平均丰度为(145.83±211.46) n ·kg-1.丰度范围在(13.33±11.55)~(886.67±133.17) n ·kg-1之间.其中, 采样点L27的微(中)塑料丰度最高[(886.67±133.17) n ·kg-1], 该点位于鞍山市台安县, 丰度最低的采样点是L12 [(13.33±11.55) n ·kg-1].
(2) 不同类型土壤中微(中)塑料的丰度存在显著差异, 其中荒地微(中)塑料丰度显著高于其他6种土壤类型.农业活动(地膜覆盖、污水灌溉和污泥堆肥)、密集的村落、塑料厂、服装厂和快递公司等是辽河流域土壤某些点位微(中)塑料丰度较高的重要原因.
(3) 表层土壤中微(中)塑料以碎片类(46.00%)、＜1 000 μm(39.57%)、PP (41.71%)和白色(46.86%)为主.其中, Rayon、PES和PET微(中)塑料以纤维状为主(>85%), PP以碎片(85.62%)为主, PS以泡沫为主, PE以薄膜和碎片为主(96.91%).
(4) 塑料制品(食品包装袋、塑料农膜、饮料瓶)、衣物洗涤废水和用于装饰和包装的泡沫材料等是辽河流域土壤微(中)塑料的主要潜在来源.
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