环境科学  2021, Vol. 42 Issue (2): 925-931   PDF    
引用本文
李光辉, 成晴, 陈宏. 石灰配施有机物料修复酸性Cd污染稻田[J]. 环境科学, 2021, 42(2): 925-931.
LI Guang-hui, CHENG Qing, CHEN Hong. Remediation of Cd Contaminated Acidic Rice Fields Using the Combined Application of Lime and Organic Matter[J]. Environmental Science, 2021, 42(2): 925-931.
石灰配施有机物料修复酸性Cd污染稻田
李光辉1, 成晴1, 陈宏1,2     
1. 西南大学资源环境学院, 重庆 400715;
2. 重庆市农业资源与环境研究重点实验室, 重庆 400715
收稿日期: 2020-07-25; 修订日期: 2020-08-11
基金项目: 重庆市科学技术局重点研发项目(cstc2018jszx-zdyfxmX0017)
作者简介: 李光辉(1995~), 男, 硕士研究生, 主要研究方向为环境化学与土壤污染修复, E-mail:857096402@qq.com
通信作者: 陈宏, E-mail:chenhong@swu.edu.cn
摘要: 以重庆市某县Cd污染稻田为研究对象，通过原位小区试验，探讨石灰和有机物料配施对土壤Cd形态及水稻植株Cd吸收和分配的影响，研究对土壤Cd形态转化的影响机制.结果发现，修复剂的施用能显著提升土壤pH、OM含量和CEC，CEC与OM含量呈极显著正相关，与pH显著正相关；pH和CEC是导致土壤Cd由酸可提取态向可还原态、可氧化态和残渣态转化的主要因素；随着修复剂的施用，B1~B6处理酸提取态Cd占比下降22.92%~31.25%，导致水稻植株Cd积累量也不同程度下降，表现为CK（对照）≫B6（石灰+秸秆）≈B4（石灰+生物炭）≈B3（石灰+活化腐殖酸）> B2（石灰+腐质有机肥）≈B1（石灰）> B5（石灰+油枯）.B1~B6处理糙米Cd含量下降9.90%~20.79%，但均高于国家限量标准（GB 2762-2017）；精加工后B1~B6处理精米Cd含量均符合国家限量标准.综合结果表明，复配型修复技术对当地实现农业污染土壤安全利用和粮食安全输出具有一定参考意义，B5处理（石灰+油枯）是修复酸性Cd污染稻田的最佳配施措施，酸提取态Cd占比下降31.25%，水稻植株Cd总积累量下降33.32%，而精米Cd含量减少42.17%.
关键词: 石灰      有机物料      理化因素      Cd形态      水稻Cd     
Remediation of Cd Contaminated Acidic Rice Fields Using the Combined Application of Lime and Organic Matter
LI Guang-hui1 , CHENG Qing1 , CHEN Hong1,2     
1. College of Resources and Environment, Southwest University, Chongqing 400715, China;
2. Chongqing Key Laboratory of Agricultural Resources and Environment Research, Chongqing 400715, China
Abstract: Using an in-situ experiment in Cd contaminated paddy fields in Chongqing, the absorption and distribution of Cd in rice plants was examined following the combined application of lime and organic matter, and the mechanisms driving changes in Cd fractions in soil were also studied. The results showed that pH, OM content, and CEC in the soil were significantly enhanced, and OM and CEC were significantly positively correlated, as pH showed a significant positive correlation; pH and CEC was mainly associated with a change in Cd from the acidic extractable fraction to the reducible, oxidable, and residual fractions. The percentage of acidic extractable Cd dropped by 22.92%-31.25% with the application of the amendments, thus reducing the accumulation of Cd in rice plants in the followed order:CK (control group)≫B6 (lime and maize straw)≈B4 (lime and biochar)≈B3 (lime and activated humic acidic fertilizer) > B2 (lime and humic acidic fertilizer)≈B1 (lime) > B5 (lime and oil cake). On the other hand, for both the treatments and control conditions (CK), the Cd content of brown rice was higher than Chinese standard (GB 2762-2017), while that of polished (white) rice was lower than the Chinese standard after treatment. Overall, treatment using all of the remediation agents offers some benefit for the safe utilization of agricultural contaminated soil and safe food production. The combined application of lime and oil cake proved the best measure for treating Cd contaminated acidic rice fields, yielding a reduction in acidic extractable Cd (31.25%), a reduction in the Cd content of rice plants (33.32%), and the lowest Cd content (0.13 mg·kg-1) in polished rice (a 42.17% compared to the control).
Key words: lime      organic matters      physical and chemical factors      fractions of Cd      Cd in rice plants     

对于酸性重金属污染农田的治理, 提高土壤pH是首要任务[1].石灰不仅能有效提升酸性土壤pH, 对Cd表现出良好的钝化效果[2, 3], 而且还能与二氧化硅和氧化铝形成高强度基质稳定层, 与Cd2+发生共沉淀作用, 将Cd2+转化为生物难以利用态且被吸持在土壤胶体难以浸出[4].但石灰的直接使用可能会导致土壤板结[5]、钙钾镁等营养元素平衡失调[6]、作物生物量和微生物群落改变等问题[7, 8].而石灰和有机物料的配施, 不仅能修复土壤Cd污染, 还能达到改良土质、肥沃土壤的效果, 有研究也表明复配剂的修复效果优于单一处理, 还能够克服单一钝化剂应用存在的问题[1, 9, 10].因此, 采取复配型综合修复技术治理农田重金属污染土壤是今后发展的趋势.

目前针对石灰与有机肥和生物炭等有机物料配合修复农田Cd污染的研究较少[9, 10], 且重庆地区农田面临一定Cd胁迫风险[11].本文以重庆市某县Cd污染酸性稻田为研究对象, 将石灰+腐殖酸类肥料、石灰+生物炭、石灰+油枯和石灰+秸秆以不同配比进行田间小区试验, 探讨石灰和有机物料配施对稻田土壤Cd形态转化及对水稻Cd吸收和分配的影响, 研究修复剂对土壤Cd形态和水稻Cd积累量的作用机制, 以期为重庆地区Cd污染稻田的治理提供参考, 并为污染地区粮食安全输出提供技术基础.

1 材料与方法 1.1 试验材料

本试验地选址于重庆某县Cd污染稻田, 试验期为2019年5~9月.试验田所在地区属中亚热带温润季风气候区, 海拔约600 m, 与乌江直线距离约5.5 km, 年均气温17.5℃, 年均降雨量达1104.20 mm.试验田土壤基本理化性质见表 1.

表 1 土壤基本理化性质 Table 1 Basic physical and chemical properties of soil

本试验种植水稻品种为野香优2998, 属感温型三系杂交水稻.

1.2 试验设计

本试验在稻田采用小区间隔的形式, 设置7个处理, 每个处理重复3次, 共设小区21个, 单区面积20 m2. 2019年5月中旬翻耕土地, 随后进行小区搭建工作, 以垒土和木板挡板的方式进行分隔, 并随机排列编号, 按照参考量和用法[3, 12~14]施用修复剂, 人工均匀施洒, 其后翻耕土地. B1~B6处理先行施用生石灰, 待2 d后再施用其他有机物料, B6处理秸秆直接还田, 处理方法和修复剂用量见表 2.

表 2 试验设计1) Table 2 Design of the experiment

2019年6月初移栽秧苗, 单区密度为9行×15列.水稻全生育期水分灌溉、化肥和农药施用同步当地管理, 以减少影响因素. 9月底水稻成熟, 进行采样和收割.

1.3 样品采集

收获期以“5点采样法”在每个试验小区采集0~20 cm表层土样, 并在每个小区随机采集水稻全植株3株.为减小稻谷损失对试验的干扰, 单个植物样均用尼龙袋单独包装运输回试验室进行后续处理.

土壤样品风干后, 敲碎去残渣, 磨细分别过2 mm和0.25 mm筛网后备用; 将水稻样品分为根、茎叶和稻谷这3个部分, 洗净后同稻谷放入烘箱于105℃下杀青0.5 h, 后将自然晒干的水稻根系、茎叶粉碎过0.25 mm筛后保存备用.将每个稻谷样品分为2份并做好标记, 经小型脱壳机低功率模式加工后制得糙米样品, 其中1份糙米样再经小型脱壳机高功率模式制得精米样品, 两种稻米样品粉碎过0.25 mm筛保存备用.糙米平均去糠率为24.12%, 精米平均去糠率为40.87%.

1.4 分析方法

土壤pH以土水比1:2.5进行检测; 有机质的检测采用外源加热重铬酸钾滴定法; 阳离子交换量采用乙酸铵法进行检测; Cd形态检测采用BCR连续提取法, 称取1.000 g过0.25 mm筛风干土样于50 mL离心管中, 酸提取态使用20 mL 0.1 mol·L-1醋酸振荡16 h浸提, 离心过滤取清液待测; 可还原态浸提剂为0.5 mol·L-1盐酸羟胺; 可氧化态先以30% H2O2 5 mL水浴消解2次, 后用1.0 mol·L-1乙酸铵振荡浸提; 残渣态使用10 mL硝酸水浴消解.浸提液使用火焰原子吸收仪检测各形态Cd含量.

水稻根系、茎叶、谷壳和稻米均用硝酸/高氯酸(10 mL:2 mL)消煮, 定容过滤后使用火焰原子吸收仪测定植株各部分Cd含量.

分析过程以土壤成分分析标准物质GBW07428(GSS-14)和生物成分分析标准物质(四川大米)GBW10044(GSB-22)对试验进行质量控制.

加标样回收土壤全Cd回收率为98.2%~103.5%, 稻米样品Cd回收率为97.5%~102.2%.

1.5 数据处理与分析

采用Microsoft Excel 2018和SPSS 20.0对试验数据进行整合和统计分析, Origin 2018作图.

2 结果与讨论 2.1 修复剂施用对土壤理化性质的影响

如图 1(a)所示, 抽穗期和收获期CK处理土壤pH为5.49和5.52, 两个时期B1~B6处理土壤pH相比CK分别显著增加6.01%~7.80%和2.72%~10.51%, 有机物料和石灰配施对土壤pH的提升效果显著.但抽穗期B2~B6处理(石灰+有机物料)与单加石灰处理(B1)无显著差异, 说明抽穗期土壤pH的上升主要受石灰效应影响.在水稻收获期, B5和B6处理土壤pH较抽穗期分别继续上升0.18和0.07, 但其它处理土壤pH值均出现回落现象, 这是因为B3和B4处理腐殖酸类肥料为经过堆肥处理的微酸性成品肥, 具有一定酸化效应, 但和石灰配施后对土壤pH影响能在较短时间内趋于稳定, 且土壤存在缓冲作用, 导致土壤pH降低[10, 12, 15]; 高瑞丽等[16]报道在生物炭添加量5%时土壤pH显著提升(2%用量没有明显变化), 本试验中B4处理生物炭用量仅0.1%, 其碱性物质的石灰效应不明显, 在土壤缓冲作用下pH回落, 变化趋势与B1处理(石灰)一致. B5和B6处理土壤pH在收获期继续上升, 可能是因为油枯和秸秆均未经过堆肥处理, 在农田施用后开始腐殖化过程, 且该过程持续时间较长, 水稻收获期土壤pH变化仍未稳定[17, 18], 此阶段土壤pH上升.

不同小写字母表示在统计学P < 0.05有显著差异 图 1 土壤pH、有机质含量和阳离子交换量 Fig. 1 Soil pH, OM contents, and CEC

土壤有机质是评价土壤肥力的指标之一, 具有相对稳定性. 图 1(b)为各处理下土壤有机质(OM)含量的变化, CK处理OM值为29.93 g·kg-1, 单施石灰(B1)处理有机质未见明显变化, 说明石灰类碱性物质对调理土壤有机质并无直接作用, 与其他研究结果一致[3, 14, 16]. B2~B6处理相比CK处理土壤有机质得到显著提升, 增幅达3.82%~9.74%, 其中腐殖酸类效果最好, 生物炭、油枯和秸秆的施用效果次之, 这可能为本试验采用的腐殖酸类有机物为腐熟度较高的成品肥料, 腐殖质含量高且水溶性强, 更容易与土壤胶体结合[19].

相关性分析表明(表 3), 收获期土壤CEC与pH显著正相关(P < 0.05), 与OM含量极显著正相关(P < 0.01). 图 1(c)所示, CK处理CEC值为6.06 cmol·kg-1, B1~B6处理因为修复剂的添加土壤pH和OM含量显著上升, 使CEC亦显著提升, 增幅达10.74%~16.72%.其中B3处理OM含量提升最多, 且pH相较于CK也显著提升, CEC提升幅度最大, 达0.98 cmol·kg-1; 而其他石灰配施有机物的处理相较于单施石灰处理(B1)显著提升了OM含量, 导致CEC有一定提高.

表 3 土壤CEC与pH和OM含量相关性分析 Table 3 Correlation analysis of CEC with pH and the OM contents of soil

2.2 修复剂施用对土壤Cd形态转化的影响 2.2.1 各处理对Cd形态转化的影响

在CK处理中, 酸提取态Cd占比最大, 达48%, 其次为残渣态(36%)、可还原态(13%)和可氧化态(3%), 供试土壤Cd形态主要分布在酸可提取态和残渣态[20](图 2).修复剂的添加改变了土壤溶液中Cd的赋存形态, 使土壤中Cd活性态不断向其他形态转化, 与CK处理相比, B1、B2、B3和B4处理土壤中酸可提取态Cd主要向可还原态和可氧化态转化, 各处理土壤酸可提取态Cd占比分别降低了22.92%、22.92%、27.08%和25.00%;而B5和B6处理主要向可还原态和残渣态转化, 酸可提取态Cd占比分别降低了31.25%和27.08%.

图 2 土壤Cd形态变化 Fig. 2 Fractional changes of soil Cd

2.2.2 土壤Cd形态转化的影响机制

通过多元线性回归分析, 得到酸提取态Cd与pH、CEC的标准回归方程y=1.754-0.113x1-0.105x2(其中自变量x1为pH值、x2为CEC值), R2=0.628, P < 0.05, 说明土壤相关因素对酸提取态Cd的影响大部分能由pH和CEC的共同变化来解释.

通径分析结果表明(图 3), 土壤pH、CEC与酸提取态Cd极显著负相关.土壤pH既能直接抑制酸提取态Cd活性(直接通径系数-0.354, 贡献率57.8%), 又能通过改善土壤阳离子交换能力从而抑制Cd活性(间接通径系数-0.258, 贡献率42.2%).相比之下, CEC对酸提取态Cd的直接通径系数达-0.566(贡献率77.85%), 其直接抑制能力更强, 通过pH产生的抑制效应较弱(间接通径系数为-0.161, 贡献率22.15%), 与Waterlot等[21]的研究结论一致, 表明土壤Cd污染的修复机制中同构替换作用明显优于沉淀溶解反应.

图 3 土壤酸提取态Cd与pH和CEC的通径分析结果 Fig. 3 Results of path analysis among acidic extracted Cd (AE-Cd), pH, and CEC in soil

结果发现, B1~B6处理显著提高了CEC和pH, 酸提取态Cd占比整体下降.土壤pH是控制土壤中溶解—沉淀反应平衡的主要因素[22], pH值的提高能够提高黏土矿物、铁锰氧化物等变价胶体的负电荷, 重金属离子与碳酸根离子等结合生成难溶的沉淀, 从而土壤胶体对重金属阳离子的吸附能力增强[23].有机物料的添加一方面其碱性官能团能与金属阳离子发生络合与螯合反应[12], 显著降低重金属在土壤黏粒的结合能[24]; 另一方面能增强土壤微生物活性, 其代谢分泌的副产物作为胶结物质促进土壤团聚体的形成[14, 25], 最终提升土壤阳离子交换能力. B5处理pH和CEC值均相对最高, Cd活性抑制效应最明显.通过石灰和腐殖酸类有机物料的配施, 虽然土壤CEC提升最多, 但是在收获期土壤pH回落约0.15个单位, 导致对酸提取态Cd抑制效应相较于B5处理有一定程度的下降.生物炭属于碱性有机物, 室内盆栽研究添加量多为0.5%~5%[8, 16, 26], 而Cui等[27]在大田试验中用量达40 t·hm-2, 甚至有研究用量达上百吨[28].本试验中, B4处理生物炭的配施并未明显强化对土壤酸可提取态Cd的抑制效果, 和其他研究结果[26, 27, 29]不一致, 可能是用量太少(2.25 t·hm-2, 0.1%).综上所述, 石灰和有机物料的配施导致土壤pH和CEC得到显著提升, 这两种因素的作用导致土壤酸可提取态Cd占比不断降低, 从而有效抑制土壤Cd活性.

2.3 修复剂施用对水稻Cd积累量的影响 2.3.1 各处理水稻植株Cd积累量变化

水稻各部位Cd含量由大到小为根系>茎叶>大米>谷壳(图 4), 和其他研究结果一致[3, 20, 30]. CK处理Cd总积累量达2.72 mg·kg-1, 而B1~B6处理水稻植株Cd总积累量明显下降, 其中B5处理最多, 达33.32%.相较于稻株其他部位, 根系Cd含量下降最为明显, 特别是B2和B5处理降幅最大, 根系Cd含量都降至1.04 mg·kg-1, 这是因为石灰和有机物料的施用主要作用于土壤-根系Cd富集阶段, 从而有效抑制Cd向地上部分转移的能力[3], 水稻植株Cd积累量下降.

图 4 水稻植株Cd积累量 Fig. 4 Accumulation of Cd in rice plants

表 4为糙米和精米Cd含量变化. CK处理糙米和精米Cd含量皆最高, 分别为0.30 mg·kg-1和0.23 mg·kg-1, 超过国家标准(GB 2762-2017)规定的大米Cd含量0.20 mg·kg-1的限值.在修复剂的作用下, B1~B6处理糙米Cd含量下降9.90%~20.79%, 但均未达标; 相比之下B1~B6处理精米Cd含量均达国家标准.其中, B5处理效果最好, 精米Cd含量相较于CK减少42.17%, 降至0.13 mg·kg-1.进入水稻籽粒胚乳的灌浆物质(包括污染物)必须经过糊粉层, 糊粉层是水稻籽粒拦截重金属Cd的一道屏障, 因此糊粉层不仅富含营养物质, 也积累大量污染物[31].与彭斓兰等[32]的研究结果一致, 本试验稻米经不同精度加工后Cd含量也显著变化, Cd含量与加工精度呈极显著负相关(相关系数-0.495**, P < 0.01, 相关分析表未给出).

表 4 糙米和精米的Cd含量1)/mg·kg-1 Table 4 Cd contents of brown rice and polished rice/mg·kg-1

2.3.2 土壤Cd活性对水稻各部位Cd含量的影响

对土壤酸提取态Cd和水稻各部位Cd含量进行相关性分析(表 5)发现, 精米Cd含量与酸提取态Cd呈显著正相关关系, 与其他研究结果一致[33, 34]; 其余水稻组织与酸可提取态Cd的相关性均未达到显著水平.施用石灰和有机物料, 通过提升土壤pH和CEC, 从而抑制土壤Cd活性, 水稻植株Cd吸收和积累量减少, 最终显著降低精米Cd含量, 达到食品安全输出的目的.

表 5 土壤酸提取态Cd和水稻Cd含量相关性分析 Table 5 Correlation analysis of AE-Cd in soils and Cd contents in rice plants

3 结论

(1) 修复剂的施用能显著提升土壤pH、OM含量和CEC; OM含量与CEC极显著正相关, pH与CEC显著正相关. pH和CEC是导致土壤Cd由酸可提取态向可氧化态、可还原态和残渣态转化的主要因素.

(2) 修复剂的施用能有效抑制土壤Cd活性, 使水稻植株Cd积累量与精米Cd含量均不同程度下降. B5处理(石灰+油枯)修复效果最佳, 酸提取态Cd下降31.25%, 水稻植株Cd总积累量下降33.32%, 而精米Cd含量减少42.17%.

(3) 各修复剂处理糙米Cd含量均不符合国家的限量标准(GB 2762-2017), 但精加工后B1~B6处理的精米Cd含量均在国家标准限值之下, 出于人体健康考虑, 当地居民应减少糙米的食用.

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