2021, Vol. 42
2. 南京信息工程大学大气与环境实验教学中心, 国家综合气象观测专项试验外场, 南京 210044
2. Experimental Teaching Center for Meteorology and Environment, Special Test Field of National Integrated Meteorological Observation, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044, China
由于快速的经济增长、城市化和不断增加的人口, 中国的特大城市和城市群经历了严重的空气污染[1].其中, 细颗粒物(PM2.5)污染备受关注, 因为PM2.5对公众健康、能见度产生不利影响, 存在直接和间接辐射强迫以及气候效应[2].对大气中PM2.5的观测研究大多数集中在其化学性质、形成机制、光学性质和控制策略等方面[3].
通常颗粒物污染过程与一次颗粒物和污染气体排放有关, 还受不利的天气条件影响[4].细颗粒物的来源贡献有很多研究, 如杭州的细颗粒物主要贡献源是二次粒子和机动车尾气[5].上海城区的PM2.5贡献最大的源为二次无机盐(硝酸盐、硫酸盐)和二次有机碳等二次污染源[6].南京的PM2.5最大源为二次无机盐气溶胶, 其次是汽车尾气[7].背景站崇明岛的PM2.5污染存在局地生物质燃烧型污染和区域传输型污染[8].细颗粒物对太阳辐射的散射和吸收作用, 是导致能见度下降的主要原因. PM2.5的消光效应与其浓度、化学成分和相对湿度密切相关[9]. IMPROVE(interagency monitoring of protected visual environments)多元线性回归公式在国内外广泛应用, 能够反映不同化学组分对消光作用的定量贡献.如济南背景区域的消光系数范围是172.7~320.6 Mm-1, 呈现明显的冬高夏低的季节趋势[10]; 冬季南京北郊通过三波长光声黑碳光度计测得细粒子消光系数为(730.6±392.7) Mm-1, 与化学组分估算的接近[11].然而, PM2.5的光学特性与污染源之间的关系研究相对较少.
长三角地区是我国经济社会发展最快的地区之一, 包含上海、江苏和浙江等这些人口密集的大中型城市, 细颗粒物污染事件频繁发生.细颗粒污染的观测分析大多只是单个站点, 为了解长三角区域性颗粒物污染的空间分布特征, 及其消光特性和源贡献, 实验选取了南京(郊区站)、苏州(市区站)和临安(区域背景站)这3个站点同时进行外场观测.基于PM2.5化学成分的源解析结果, 结合IMPROVE公式的消光计算, 定量估算出导致能见度降低的源贡献, 这为改善能见度的策略制定提供理论依据.
1 材料与方法 1.1 实验时间和地点2015年1月16~26日, 在长三角地区分别选取在南京(118.72°E, 32.21°N, 22 m)、苏州(120.38°E, 31.22°N, 3 m)和临安(119.43°E, 30.13°N, 322 m)同时进行了PM2.5的采集实验.根据采样点的当地环境不同, 苏州代表城市点(商业居民区, 42个样本), 南京站点代表郊区点(工业区, 41个样本), 临安代表区域背景站(山区本底站, 38个样本).这些站点的位置如图 1所示.
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图 1 观测采样点的位置分布示意 Fig. 1 Distribution of the sampling sites |
采用中流量空气采样器(KC-120H, 青岛崂山), 每6 h (03:00~08:40、09:00~14:40、15:00~20:40和21:00~次日02:40)采集环境PM2.5样品, 空气流速为100 L·min-1.石英滤膜(美国PALL, 90 mm)在使用前进行800℃烘焙5 h, 且在采样前后的72 h置于恒温(25℃)和恒湿(50%)的干燥器中干燥.直到预处理前, 滤膜样品保存在-18℃以下.用分辨率为10 μg的电子微天平(Mettler Toledo MS-105)称量颗粒物质量.为了质量保证/质量控制(QA/QC), 在采样期间收集了3个现场空白样本并进行了分析.每个过滤器至少测量3次, 取平均.
有机碳(OC)和元素碳(EC)由热/光碳分析仪(DRI Model 2001, US)分析.为了QA/QC, 每天使用已知量的CH4来校准分析仪.每10个样品中取一个重复测量, 重复分析得到的差值应小于总碳的5%, 且小于OC或EC的10%. OC和EC的DL(detection limit, 检出限)分别为0.45μg·cm-2和0.06 μg·cm-2.
负载有颗粒物的另一半滤膜则采用超声波萃取系统进行预处理, 来进行水溶性离子分析.使用850Professional离子色谱仪(瑞士Metrohm)测定了离子(Na+、NH4+、K+、Mg2+、Ca2+、F-、Cl-、NO2-、NO3-和SO42-).色谱柱为Metrosep C4150/4.0分离柱和Metrosep A Supp 5150/4.0分离柱.柱温为30℃, 流速为1.0 mL·min-1, 进样量为20 μL. Na+、NH4+、K+、Mg2+、Ca2+、F-、Cl-、NO2-、NO3-和SO42-的DL分别为0.001、0.005、0.001、0.002、0.001、0.04、0.01、0.04、0.006和0.05 mg·L-1.
CO浓度由一氧化碳分析仪(Thermo Electron, 48i)在线采样测量, DL为0.04×10-6, 并每周校准一次.相关的气象数据(如温度、湿度、风向风速、降水和能见度等)是由当地的中国气象局地面气象观测站提供, 时间分辨率为1 h.
1.3 消光系数及其源分配的计算方法(1) 根据IMPROVE公式算法, 不同的化学成分对细颗粒物的消光效果有不同的影响.硫酸铵、硝酸铵和有机物是颗粒物光散射的主要贡献者[12], 元素碳是颗粒物光吸收的主要成分, 土壤项和氯化物只占细颗粒物质量的很小一部分, 所以在消光系数的计算中忽略不计[13]. 因此, 修改后的PM2.5消光系数(Bext_chemical)估计如下：
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(1) |
式中, 离子的质量浓度单位为μg·m-3.吸湿生长因子f(RH)是无量纲值, 见文献[14].
(2) 根据Koschmieder公式[15], 利用能见度的观测数据可以估算出大气消光光系数(Bext_vis)：
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(2) |
式中, VIS为观测能见度(km); 3.912是Koschmieder常数.有研究发现常数1.97更加适合本地区[16, 17].故公式(2)修改为：
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(3) |
(3) 基于PM2.5中各化学成分的源解析结果, 各个源对PM2.5消光系数的贡献比可以计算如下：首先, 矩阵BI=[bi], 式中, bi是第i个消光分量对消光系数的百分比(%), i是消光分量的个数(i=1, 2, …, I).其次, 矩阵CI×J=[cij]可以从PMF结果中得到, 式中, cij表示第j个源对第i个消光分量浓度的贡献率(%), j是源的个数(j=1, 2, …, J).第三, 矩阵AJ=[aj]=BICI×J, 式中
观测期间3个站点苏州、南京和临安的PM2.5平均浓度分别达到(169.8±56.5)、(169.9±51.2)和(154.0±54.9) μg·m-3, 均超过国家空气质量二级区24 h浓度标准(75.0μg·m-3)[18]两倍以上, 说明这是长三角地区一次严重的细颗粒物污染过程.如图 2, 整体上3个站点的PM2.5浓度、风向风速、温度和湿度等气象要素呈现较强的同步性. 1月16~22日受冷锋南下的天气系统影响, 长三角地区风向偏北风, 风速较大, 平均(2.0±1.2)~(3.0±1.8) m·s-1, 最高达7.5 m·s-1. 1月23~26日长三角地区受高压系统控制, 风向偏东南风, 风速较低, 平均(1.8±0.8)~(2.2±1.1) m·s-1.根据WRF-CMAQ (weather research and forecasting-community multiscale air quality modeling system)模式模拟研究[19], 观测期间的细颗粒物污染在1月22日之前主要由于北方污染物远距离传输, 1月23~26日主要是本地污染物累积.观测期间苏州、南京和临安的湿度分别是(71±13)%、(63±19)%和(75±20)%, 温度分别是(7.0±3.0)、(5.6±3.3)和(7.1±4.5)℃.
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图 2 PM2.5浓度和相关气象要素的时间变化 Fig. 2 Temporal variation of PM2.5 concentrations and related meteorological elements |
散度系数(CD)常常用来衡量不同地点数据的空间均匀性. CD值按如下方式确定：
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(4) |
式中, xij和xik表示化学组分(i)在站点(j和k)的浓度, p是样品的数量[20].
CD值为0表示不同地点的浓度没有差异, 而接近1的值表示存在很大的差异或绝对的不均匀性. Wongphatarakul等[21]的研究认为, CD值小于0.27可以反映出两个站点颗粒物之间的相似性.计算结果显示3个位点之间的气象要素和PM2.5化学成分的CD值大多在0.14~0.35之间, 说明这3个地点之间气象要素和PM2.5化学成分的差异很有限, 反映了污染过程呈现区域化特征.
OC和EC是PM2.5的重要组分, EC通常代表了一次燃烧的排放, OC包含一次排放和二次生成. OC和EC的平均浓度(μg·m-3)分别是27.7和7.2(苏州)、24.9和7.2(南京)以及28.3和7.9(临安).白天和夜间的PM2.5、OC、EC浓度及OC/EC值的比较分析(表 1), PM2.5浓度在苏州和临安是白天高于夜间(P=0.003 < 0.05)，南京反之. 3个采样点OC浓度均白天高于夜间(P=0.007 < 0.05), EC浓度昼夜相近. OC/EC比值均白天较高(P=0.005 < 0.05), 说明白天的二次有机物生成更加剧烈.
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表 1 夜间和白天PM2.5、OC、EC的浓度值及OC/EC值(平均值±标准差) Table 1 Diurnal variations in the concentrations of PM2.5, OC, EC, and OC/EC values (mean±standard deviation) |
PM2.5的离子成分中, 二次无机盐NO3-、SO42-和NH4+质量浓度最高, 与PM2.5的质量浓度比值在3个站点比较接近, 分别占26%~27%、20%~21%和14%~16%. Mg2+和Ca2+浓度之间非常高的相关性(R>0.90), 表明Mg2+的主要来源是与地壳矿物有关的粉尘[22].离子的等效浓度(μeq·m-3)关系分析, Cl-/K+等效浓度比值是1.80~4.82, 远高于生物质燃烧的比值(1.0). Cl-/Na+等效浓度比值为5.75~9.40, 显著大于海水的平均比值(1.17)[23].离子(如SO42-、Cl-和K+)可分为海盐和非海盐两种.假设颗粒物中的Na+只来自海盐, 非海盐离子质量浓度(nss-X)可用如下公式来估算：
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(5) |
式中, [X]和[Na+]代表该离子和钠离子的质量浓度, C(X)为固定系数, 分别为0.245 5(SO42-)、1.727(Cl-)和0.035 5(K+)[24].如表 2所示, nss-SO42-和nss-K+占可溶性SO42-和K+离子的98.8%~99.8%, 说明SO42-和K+基本全部来自二次生成和生物质燃烧. nss-Cl-占73.6%~90.0%, 结合Cl-/Na+和Cl-/K+等效浓度比值较大, 说明Cl-除了来自海盐, 大部分来自燃料燃烧, 例如燃煤等[25].另外, 非海盐离子的占比在南京最高, 在临安最低, 可能与南京距离海洋更远有关.
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表 2 3个站点的非海盐离子(SO42-、Cl-和K+)浓度及所占比例 Table 2 Concentrations and proportions of non-sea salt ions (SO42-, Cl-, and K+) at three sites |
2.2 PM2.5消光系数的分析
严重的颗粒物污染降低了能见度, 观测期间苏州、南京和临安的能见度分别是(2.95±1.56)、(4.11±2.19)和(3.26±1.90) km, 苏州和临安的能见度较低, 南京最高.使用两种消光系数的估算方法, 分别是IMPROVE化学成分估算法和能见度法估算法.根据IMPROVE化学成分估算出的苏州、南京和临安PM2.5消光系数(Bext_chemical)分别为(561±223)、(655±340)和(679±349) Mm-1.通过能见度观测值估算苏州、南京和临安的消光光系数(Bext_vis)分别为(852±489)、(692±484)和(880±590) Mm-1.化学成分法比能见度法的消光系数低, 分别占0.62、0.83和0.69, 主要因为化学成分法采用了近似, 忽略了粗颗粒物和其他低含量的化学成分(如土壤、海盐和金属元素等), 及与吸湿生长因子的适用性等等有关.另一方面, 化学成分法和能见度法估算出的消光系数的相关性较好, 相关系数r分别为0.74(苏州)、0.73(南京)和0.80(临安), 说明IMPROVE化学成分法能够为本地区提供合理的消光系数估算.与本研究结果类似, 如Yu等[26]在南京地区研究发现化学成分法与能见度法的消光系数比例是0.80, 相关系数为0.56; Bai等[27]在武汉地区的分析结果是两者相关系数为0.6.
根据IMPROVE算法估算出重建PM2.5的质量浓度, 苏州、南京和临安分别是(130.5±45.6)、(128.3±48.2)和(124.9±50.4) μg·m-3.结果显示重建的与观测的细颗粒物质量浓度之间相关度很高(0.90~0.98), 占观测PM2.5质量浓度的80%左右.在重建的细颗粒物质量浓度(RCFM)中, 有机物(36%~42%)、硝酸铵(28%~31%)和硫酸铵(24%~28%)是主要成分, EC(5%~6%)是次要成分.在对消光作用的贡献比例上, 有机物仍然占比最大, 但比例有所下降, 占28%~36%.其次是硫酸铵(25%~29%)和硝酸铵(27%~32%). EC虽然是PM2.5中的光吸收组分, 但由于其所占质量分数较低, 对消光系数的贡献相对较小(约11%).另一方面, 临安的PM2.5重建质量浓度最低, 但其消光系数是3个站点中最大, 主要因为临安的平均湿度(75%)高于南京(63%)和苏州(71%).
2.3 PM2.5质量浓度及消光系数的源贡献EPA PMF模型广泛用于来源解析, PMF v5.0能够读取多个站点的数据[28], 散度系数的分析反映了3个采样点PM2.5的化学特征是相似的, 因此121个样本可以合并处理.排除Cl-中海盐部分的干扰, 用nss-Cl-浓度代替Cl-浓度输入模型.另外, CO是不完全燃烧产物, 且在空气中化学性质相对稳定[29], 为更好地解释来源类别, 增加了同时期的CO浓度.模型输入数据包含浓度文件和不确定性文件[30].浓度值≥DL时, 其每个值对应的不确定度为(0.05×浓度+DL), 而对于浓度值< DL, 其不确定度为(5×DL/6), 浓度用DL/2代替.信噪比低(S/N≤0.2)的物质或超过70%的数据低于DL的物种应在分析中删除.多次测试运行之后, 发现7个因子数最合适.每种化学成分的模拟结果与观测结果的拟合度达r2>0.8, 说明PMF模拟结果可靠.
模拟结果中源成分谱显示在图 3中, 因子1对CO的贡献率很高, CO是不完全燃烧产物, 如汽车发动机燃烧和垃圾焚烧产生的, 故因子1统称为不完全燃烧.因子2与Cl-和NO2-浓度高度相关, Cl-是燃烧的示踪物, 尤其是煤碳燃烧, 广泛应用于发电厂[31].所以因子2是燃料燃烧源.因子3主要负载在NO3-和NH4+上, 表明是二次硝酸源.因子4对SO42-和NH4+的载荷很高, 主要是二次硫酸源.因子5与K+、EC和OC相关度很高, K+是生物质燃烧的典型组分, 所以因子5是生物质燃烧源.因子6主要负载在Na+上, 通常来自海盐来源, 所以是海洋源.因子7中Ca2+和Mg2+的贡献率较高, 表明是地壳土壤源.
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图 3 PMF模拟的PM2.5源成分谱结果 Fig. 3 Source profiles of PM2.5 as modeled using PMF |
根据模式运行结果, PM2.5质量浓度的主要源贡献是二次生成的硝酸和硫酸(图 4), 分别占32%和25%, 其次是生物质燃烧(16%)、土壤地壳源(8%)、不完全燃烧源(7%)、燃料燃烧(7%)和海洋源(5%). 3个站点的源解析结果比较接近, 其中南京的二次生成的硝酸硫酸源贡献占61%, 大于苏州(56%)和临安(52%).
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图 4 3个站点的PM2.5质量浓度和消光系数的源贡献比 Fig. 4 Source apportionment of PM2.5mass concentrations and extinction coefficients at three sites |
根据不同的源对各化学组分质量浓度的贡献结果, 估算出各排放源对PM2.5消光系数的贡献比. 3个观测点的PM2.5消光系数源贡献结果比较接近, 主要贡献源是二次生成的硝酸和硫酸源、不完全燃烧和生物质燃烧源, 说明这三者对能见度削弱作用比较强.与PM2.5质量浓度的源贡献结果对比, 显示: ①二次生成的硝酸和硫酸源对消光系数的总贡献是53%, 比例降低了约4%.其中郊区点(南京)降低得最多(7%); ②不完全燃烧对消光的贡献是12%, 贡献比例增大5%.这表明PM2.5的各类贡献源对其质量浓度和消光系数的贡献效率存在差别, 二次硝酸和硫酸源对消光系数的贡献效率降低, 不完全燃烧源的消光贡献率增加.
这类源解析受体模型(IMPROVE)的分析方法在其他研究中有着不同的结果. Wang等[32]的研究发现, 杭州地区二次硝酸和机动车排放对消光系数的贡献比质量浓度的贡献有所增大.李倩等[33]的研究发现在廊坊夏季二次无机盐对PM2.5消光系数的贡献增加, 而燃煤降低. Chen等[34]的研究使用PMF-Mie耦合模型发现南京污染天的机动车和工业排放是降低能见度的主要源.这类方法是在PM2.5化学成分浓度的源贡献基础上, 提取出IMPROVE公式中消光分量的化学成分(即SO42-、NO3-、OC和EC等)所对应的源贡献, 再进行矩阵计算方法估算出各个来源对消光系数的贡献.其结果的误差来源存在于3个方面：①基于模式运行的化学浓度源贡献误差传递给消光系数的源贡献估算; ② PM2.5中化学成分浓度的测量误差和种类不全; ③ IMPROVE公式中因子系数在不同地区的适用性误差.各类排放源对能见度的定量贡献还有待进一步分析, 这将为提高能见度的政策制定提供依据和帮助.
3 结论(1) 长三角地区冬季一次严重的细颗粒物污染过程中, 城市、郊区和背景站受同一个天气系统的影响, 表现出较强的同步性.气象要素和PM2.5化学成分差异很有限, 反映了污染过程呈区域化.
(2) IMPROVE化学成分法与能见度法估算的消光系数之间相关系数较高(r为0.73~0.80), 说明IMPROVE化学成分法估算的消光系数能够为本地区提供合理的消光系数估算.化学成分法比能见度法的消光系数低, 约占0.7~0.8.
(3) PMF模型运算结果显示, PM2.5的质量浓度源贡献中二次硝酸(32%)和二次硫酸(25%)的占比最大, 其次是生物质燃烧(16%)、土壤地壳源(8%)、不完全燃烧源(7%)、燃料燃烧(7%)和海洋源(5%). 3个站点的源解析结果比较接近, 其中南京的二次生成的硝酸硫酸源贡献占比大于苏州和临安.
(4) PM2.5的消光系数主要贡献源是二次生成的硝酸和硫酸源、不完全燃烧和生物质燃烧源.与质量浓度的源贡献相比, 二次硝酸硫酸源的贡献平均减少了4%, 其中南京降低最多(7%).其次不完全燃烧贡献平均增加了5%.说明各类来源对质量浓度和消光系数的贡献效率有差别, 对能见度的削弱能力不同.这类源解析受体模型(IMPROVE)的分析方法在其他研究中有着不同的结果, 估算过程存在一些误差, 各类排放源对能见度的定量贡献还有待进一步分析.
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