2020, Vol. 41
2. 广东省环境科学研究院, 广州 510045;
3. 连州市环境监测站, 清远 513400
, SUN Xi-bo2 , SU Yan-hua1 , HUANG Li-hai3 , CHEN Feng3 , REN Lu1 , LU Qing1 , LAI Jun-yi1 , CHEN Peng-long1 , CHEN Lai-guo1
2. Guangdong Provincial Academy of Environmental Sciences, Guangzhou 510045, China;
3. Lianzhou Environmental Monitoring Station, Qingyuan 513400, China
近年来, 我国高浓度近地面臭氧(O3)和细颗粒物(PM2.5)污染频发[1~3].挥发性有机物(volatile organic compounds, VOCs)作为近地面O3和PM2.5形成的重要前体物[4~7], 其排放源相关研究对于污染物减排及区域环境空气质量改善具有重要意义.
建筑装饰是我国人为源VOCs排放的重要来源之一[8, 9].建筑涂料与胶黏剂是建筑装饰中使用的主要有机物料.近年来, 随着城镇化建设的推进, 我国各类房屋建设及其相应的建筑涂料和胶黏剂需求越来越大.其中, 建筑涂料和建筑胶黏剂总产量从2008年194万t和95万t分别增加到2017年630万t和226万t, 10 a分别增长了3.2倍和2.4倍[10~12].目前, 关于建筑涂料使用各类涂料VOCs含量水平、排放系数以及排放清单估算等已开展了一系列研究[13~16], 但国内关于建筑胶黏剂VOCs排放相关研究几乎为空白.建筑胶黏剂全国总产量虽相对建筑涂料少, 但其单位质量或体积胶黏剂VOCs含量水平总体较建筑涂料高, 其VOCs排放量和环境影响不容忽视.
本文以建筑胶黏剂为研究对象, 通过实测获取各类建筑胶黏剂VOCs含量水平和排放系数, 采用排放系数法, 自上而下建立了我国2013~2017年建筑胶黏剂VOCs排放清单, 以期为生活源VOCs减排及相关对策的制定提供技术支撑.
1 建筑胶黏剂使用情况 1.1 建筑胶黏剂分类建筑胶黏剂用于建筑行业及相关领域, 通过粘和作用, 使被粘物结合在一起, 承担着连接、密封、固定、防潮、防腐、阻尼、减震、耐磨、加固和防护等诸多功能[17].
1.1.1 按分散介质体系分类按分散介质体系可分为溶剂型胶黏剂、水基型胶黏剂和本体型胶黏剂.其中溶剂型胶黏剂包括氯丁橡胶胶黏剂、苯乙烯-丁二烯-苯乙烯(SBS)胶黏剂、聚氨酯胶黏剂、丙烯酸酯类胶黏剂和其他; 水基型胶黏剂包括聚乙酸乙烯酯类胶黏剂(白乳胶)、缩甲醛类胶黏剂、橡胶类胶黏剂、聚氨酯类胶黏剂、乙烯-乙酸乙烯共聚乳液(VAE)胶黏剂、丙烯酸酯类胶黏剂和其他; 本体型胶黏剂包括有机硅类(含MS)胶黏剂、聚氨酯类胶黏剂、聚硫类胶黏剂和环氧类胶黏剂.
1.1.2 按用粘结强度和用途分类按粘结强度总体可分为结构胶和非结构胶.按用途分类, 结构型包括建筑结构胶和幕墙结构胶, 非结构型包括粘接性胶黏剂和密封胶.结构型胶黏剂中, 建筑结构胶主要有粘钢胶、植筋胶(锚固胶)、灌注胶和碳纤维加固胶等, 幕墙结构胶主要有干挂胶和有机硅结构胶; 非结构型胶黏剂中, 粘接性胶黏剂包括地板胶、地砖胶、壁纸胶、塑料管道胶、玻璃胶和石料胶等, 密封胶主要有聚硫密封胶、丁基密封胶和有机硅密封胶等.
1.2 建筑胶黏剂市场情况 1.2.1 胶黏剂市场情况我国是胶黏剂生产大国, 胶黏剂年产量约占全球三分之一.根据中国胶黏剂和胶黏带工业协会统计, 2017年胶黏剂(脲醛胶、酚醛胶和三聚氰胺甲醛胶等三醛胶不计)产量达796.2万t, 比2008年357万t增加了123%. 2008~2017年胶黏剂行业产量及消费量情况如图 1所示.近十年, 我国胶黏剂工业得到了迅速的发展, 产量快速增长, 应用领域不断扩展, 生产工艺不断提高.
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图 1 2008~2017年我国胶黏剂产量和消费量情况 Fig. 1 Production and consumption of adhesives from 2008 to 2017 in China |
胶黏剂应用于建筑/施工/装饰、包装与标签、木工和细木工制品、交通运输、纤维加工、纸加工及书本装订、装配作业/其他、制鞋和皮革、消费/自用九大领域.根据中国胶黏剂和胶黏带工业协会数据, 2008~2017年建筑/施工/装饰应用领域胶黏剂消耗量一直位居首位, 占比约为26%~30%.2017年我国胶黏剂消费量为788万t, 建筑胶黏剂消费比例约为胶黏剂消费总量的28.7%(226万t).建筑胶黏剂中, 按固化体系分类的各类胶黏剂市场以水基型和本体型胶黏剂为主, 溶剂型胶黏剂相对较少, 水基型、本体型和溶剂型胶黏剂的占比分别为54.5%、36.4%和9.1%.
2 材料与方法 2.1 排放系数与排放清单 2.1.1 排放系数表达建筑胶黏剂使用属于生活源溶剂使用源, 其VOCs排放主要来自有机原辅物料的使用, 一般在开放空间施工, 基本通过无组织排放, 按当前控制水平, 可认为无控制措施, 假定所有VOCs一次性逸散到大气中.因此, VOCs排放系数表达为单位质量建筑胶黏剂使用的VOCs排放量, 即kg·t-1, 以VOCs/建筑胶黏剂计.
2.1.2 排放量计算根据活动水平及产品测试估算建筑胶黏剂行业VOCs排放系数, 其排放量通过排放系数法进行估算, 其排放量核算公式如下：
E=A×EF/1 000
式中, E为排放量, t; A为活动水平, 即建筑胶黏剂使用量, t; EF为排放系数, 即为kg·t-1.
目前仅能获取全国各类建筑胶黏剂消费总量, 各省市消费量无相关部门掌握和对应统计来源.本研究参考相关排放清单研究方法[18~21], 即以与建筑胶黏剂和涂料消耗量呈正相关性的省级房屋竣工面积为表征指标, 将全国建筑胶黏剂消费总量或排放量进一步分配至各省(自治区、直辖市), 获取对应的VOCs排放情况.其中, 2017年各省房屋竣工面积数据来自文献[22].
2.2 样品采集与分析为保证样品代表性, 采集时遵循以下原则：选取全国性和地方性代表品牌, 每个品牌选取不同档次与不同功能的样品; 样品主要通过市场购买、施工现场采集和生产企业采集等3种方式进行.其中, 市场购买时, 兼顾高档建材超市、建材批发市场与个人销售点; 施工现场采集时, 选取典型建筑工程和室内装修工程的胶黏剂; 生产企业采集时, 选取企业的主导产品.研究共采集建筑胶黏剂样品173个, 其中, 溶剂型胶黏剂73个, 包括氯丁橡胶胶黏剂41个、SBS胶黏剂12个、聚氨酯类胶黏剂12个、丙烯酸类胶黏剂8个; 水基型胶黏剂68个, 包括聚乙酸乙烯酯类胶黏剂40个、缩甲醛类胶黏剂18个、聚氨酯类胶黏剂10个; 本体型胶黏剂32个, 包括有机硅类胶黏剂18个、聚氨酯类胶黏剂14个.建筑胶黏剂VOCs含量按国标方法测试[18].
3 结果与讨论 3.1 我国建筑胶黏剂VOCs标准目前国内涉建筑胶黏剂VOCs标准主要有三项国家强制性标准和京津冀地区联合发布的强制性地方标准[23~29], 分别为《胶粘剂挥发性有机化合物限量》(GB 33372-2020)、《建筑胶粘剂有害物质限量》(GB 30982-2014)、《室内装饰装修材料胶粘剂中有害物质限量》(GB18583-2008)和《建筑类涂料与胶粘剂挥发性有机化合物含量限值标准》(DB11 3005-2017、DB12 3005-2017、DB13-3005-2017).此外, 我国环境标志产品技术要求也对建筑胶粘剂VOCs的限值进行了要求, 发布了《环境标志产品技术要求胶粘剂》(HJ 2541-2016).国内建筑胶粘剂VOCs相关标准限量要求如表 1所示.
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表 1 国内建筑胶黏剂相关标准VOCs含量限值情况 Table 1 Limit of VOCs content in related standards of architectural adhesives in China |
上述标准和环境标志产品技术要求均将建筑胶黏剂按固化体系分为溶剂型、水基型和本体型这3类.从各类胶黏剂VOCs含量总体来看, 环境标志产品技术要求比国家和地方强制性标准VOCs限值均要严格.随着人们健康环保意识的提高, 新出台的GB 33372-2020国家标准不仅对建筑和室内装饰装修领域进行了细分, 限值要求也更为严格.京津冀地方强制性标准中, 水基型和本体型胶黏剂VOCs限量与国家建筑胶黏剂GB 30982-2014要求基本一致, 溶剂型胶黏剂VOCs含量稍有收严.
3.2 VOCs含量水平与排放系数 3.2.1 溶剂型胶黏剂VOCs含量水平溶剂型胶黏剂VOCs含量范围在395~840 g·L-1(表 2), 根据细分类别实测样本数和VOCs平均含量, 加权平均获得溶剂型胶黏剂VOCs平均含量为597 g·L-1.其中, 其他胶黏剂VOCs含量参考GB 30982-2014和GB 18583-2008限值平均值.各细分类别溶剂型胶黏剂VOCs含量情况如表 2.
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表 2 建筑胶黏剂VOCs含量实测情况 Table 2 Actual measurement of VOCs contents of architectural adhesives |
氯丁橡胶胶黏剂又称“万能胶”, 主要应用于建筑装饰行业, 可室温冷固化、强度建立迅速、初粘力很大和粘接强度较高, 综合性能优良, 能够粘接塑料、木材、纸品和玻璃等多种材料.41个氯丁橡胶胶黏剂测试样品的VOCs含量范围为483~840 g·L-1, 均值为621 g·L-1.其中11个样品(27%)超出GB 30982-2014设定的含量限值(680 g·L-1), 6个样品(15%)超出GB 18583-2008设定的含量限值(700 g·L-1).
SBS胶黏剂具有良好的初粘性、固化速度快、耐老化性能好、施工涂布顺利和不拉丝等特点.在抗寒冷、耐高温、耐水和耐油等方面也有优异的性能.特别适用于防火板、铝塑板和饰面板等家装材料的粘合.12个SBS胶黏剂测试样品的VOCs含量范围为451~731 g·L-1, 均值为593 g·L-1.其中3个样品(25%)超出GB 30982-2014和GB 18583-2008设定的含量限值(630 g·L-1和650 g·L-1).
聚氨酯类胶黏剂具有优良的耐低温、耐溶剂、耐老化、耐臭氧及耐细菌性能, 在弹性橡胶地垫、硬质橡胶地砖和铺设塑胶跑道运动场、建筑用PVC材料粘接、夹心板生产以及建筑防水涂料中都有广泛应用.12个溶剂型聚氨酯类胶黏剂测试样品的VOCs含量范围为395~691 g·L-1, 均值为550 g·L-1.其中1个样品(8%)超出GB 30982-2014设定的含量限值(680 g·L-1).
丙烯酸酯类胶黏剂是丙烯酸及其酯类的均聚物或共聚物.可室温固化, 固化速度快, 胶层强度高, 具有优异的户外耐老化性和较好的耐水性, 应用范围广泛, 几乎所有的金属、非金属都能被丙烯酸胶黏剂粘接.8个溶剂型丙烯酸酯类胶黏剂测试样品的VOCs含量范围为412~775 g·L-1, 均值为539 g·L-1.其中1个样品(8%)超出GB 30982-2014和GB 18583-2008设定的含量限值(600 g·L-1和700 g·L-1).
3.2.2 水基型胶黏剂VOCs含量水平水基型胶黏剂VOCs含量范围在12~179 g·L-1(表 2), 根据细分类别实测样本数和VOCs平均含量, 加权平均获得水基型胶黏剂VOCs平均含量为68 g·L-1.其中, 丙烯酸酯类胶黏剂、橡胶类胶黏剂、VAE乳液类胶黏剂和其他胶黏剂VOCs含量均参考GB 30982-2014和GB 18583-2008限值平均值.各细分类别溶剂型胶黏剂VOCs含量情况如表 2.
聚乙酸乙烯酯类胶黏剂是由醋酸乙烯单体经聚合反应而得到的一种热塑性胶, 水基型聚乙酸乙烯酯胶黏剂又称白乳胶, 广泛用于粘结墙纸、水泥增强剂、防水涂料、木材粘接剂.40个水基型聚乙酸乙烯酯胶黏剂测试样品的VOCs含量范围为9~84 g·L-1, 均值为43 g·L-1, 均符合GB 30982-2014和GB 18583-2008的要求.
缩甲醛类胶黏剂主要为聚乙烯醇缩甲醛胶黏剂, 是由聚乙烯醇水溶液与甲醛溶液在酸性催化剂存在下缩醛化反应而制得, 俗称107胶, 具有耐水性、稳定性等特点.18个缩甲醛类胶黏剂测试样品的VOCs含量范围为58~179 g·L-1, 均值为107 g·L-1, 含量均符合GB 18583-2008设定的含量限值(350 g·L-1), 2个样品(11%)超出GB 30982-2014设定的含量限值(150 g·L-1).
水基型聚氨酯类胶黏剂具有污染小、操作方便、残胶易清理等特点, 适用于易被有机溶剂侵蚀的基材, 且可用水溶性增稠剂和水进行调节.10个水基型聚氨酯类胶黏剂测试样品的VOCs含量范围为12~63 g·L-1, 均值为37 g·L-1, 均符合GB 30982-2014和GB 18583-2008的要求.
3.2.3 本体型胶黏剂VOCs含量水平本体型胶黏剂VOCs含量范围在11~195 g·kg-1(表 2), 根据细分类别实测样本数和VOCs平均含量, 加权平均获取水基型胶黏剂VOCs平均含量为63 g·kg-1.其中, 聚硫类胶黏剂、环氧类胶黏剂和其他胶黏剂VOCs含量均参考GB 30982-2014和GB 18583-2008限值平均值.各细分类别溶剂型胶黏剂VOCs含量情况如表 2.
有机硅类(含MS)胶黏剂是以有机硅树脂或硅橡胶弹性体为基本成膜物质的一类胶黏剂, 包括树脂类和橡胶类两类, 具有耐高低温、耐老化、良好的疏水性和透气性、低表面张力等特点.18个有机硅类胶黏剂测试样品的VOCs含量范围为11~195 g·kg-1, 均值为74 g·kg-1.其中4个样品(22%)超出GB 18583-2008和GB 30982-2014设定的含量限值(100 g·kg-1).
本体型聚氨酯类胶黏剂与水基型聚氨酯类胶黏剂类似, 具有污染小、节省原料等特点.14个本体型聚氨酯类胶黏剂测试样品的VOCs含量范围为18~87 g·kg-1, 均值为47 g·kg-1.VOCs含量均符合GB 18583-2008设定的含量限值(100 g·kg-1), 5个样品(36%)超出GB 30982-2014设定的含量限值(50 g·kg-1).
3.2.4 建筑胶黏剂VOCs排放系数根据以上各类建筑胶黏剂的VOCs含量水平, 结合其密度估算对应的排放系数.溶剂型、水基型和本体型建筑胶黏剂的VOCs排放系数分别为543、45和63 kg·t-1.总体上, 排放系数大小顺序依次为溶剂型>本体型>水基型.按照建筑胶黏剂各类分散体系市场占比情况, 权重建筑胶黏剂VOCs综合排放系数为97 kg·t-1.
3.3 建筑胶黏剂使用VOCs排放量 3.3.1 2013~2017年建筑胶黏剂的VOCs排放量假设近5年建筑胶黏剂各分散介质胶黏剂类别占比相近, 根据我国建筑胶黏剂近5年消耗量情况, 本文利用排放系数法估算了2013~2017年我国建筑胶黏剂使用VOCs排放量. 2013~2017年建筑胶黏剂使用VOCs排放量随胶黏剂总产量及总消耗量的增加逐年增加, 分别为16.5、18.1、18.8、20.1和21.9万t.水基型、本体型和溶剂型建筑胶黏剂VOCs排放量平均贡献分别为25.5%、23.6%和50.9%.其中溶剂型建筑胶黏剂市场占有率虽不到10%, 但因VOCs含量相对较高, 导致其VOCs排放贡献最大; 而水基型和本体型建筑胶黏剂市场占有率虽相对较高, 但因其VOCs含量相对较低, 因此VOCs排放量贡献相对较小.
3.3.2 2017年建筑胶黏剂的VOCs区域排放差异根据2017年我国建筑胶黏剂使用的VOCs排放量, 结合文献[22]中各地区全社会房屋竣工面积, 建立了2017年全国建筑胶黏剂VOCs排放的空间分布(图 2).山东、江苏、浙江、四川、广东、河南、云南和福建等8省的VOCs排放量均超过1万t, 排放量合计为12.0万t, 占全国建筑胶黏剂VOCs排放量约55%, 该8省均为人口大省, 房屋需求量相对较大.其中, 山东省排放量最大, 超过2万t, 为21 205 t, 占全国建筑胶黏剂VOCs排放量约10%;北京、宁夏、海南、青海和西藏VOCs排放量贡献相对较小, 贡献比例均不到1%.其余18省份(自治区、直辖市)VOCs排放量在2 207~9 986 t之间, 贡献比例为1%~5%.
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中国香港、澳门和台湾资料暂缺 图 2 2017年我国建筑胶黏剂使用VOCs空间排放特征 Fig. 2 Spatial distribution of VOCs emissions from architectural adhesives in 2017 in China |
清单编制过程中, 不确定性主要来自活动水平和排放系数两方面[30, 31].活动水平方面, 本研究采用宏观估算和自上而下分配法估算各省建筑胶黏剂使用VOCs排放量.一方面, 建筑胶黏剂消耗总量及不同分散体系建筑胶黏剂消耗量来自行业应用领域调研和估算结果, 具有一定的不确定性.同时, 在估算2013~2017年VOCs排放清单时, 研究假设近五年建筑胶黏剂各分散介质胶黏剂类别占比相近, 给清单编制带来了一定的不确定性; 另一方面, 各省(自治区、直辖市)分配系数采用当年全社会房屋竣工面积进行表征, 仅考虑了房屋新建过程建筑胶黏剂使用, 分配系数难以考虑房屋翻新过程胶黏剂使用, 是活动水平不确定的另一来源.排放系数方面, 本研究采用的排放系数来自较大量建筑胶黏剂样品实测结果, 具有一定的代表性, 但样品采集过程中, 由于市场建筑胶黏剂生产厂家、品牌和功能等多而杂, 实测样品难以全面覆盖, 估算的排放系数具有一定的不确定性.
4 结论(1) 基于实测获取建筑胶黏剂使用的各级VOCs排放系数.建筑胶黏剂使用VOCs综合排放系数为97 kg·t-1, 其中, 溶剂型建筑胶黏剂VOCs排放系数为543 kg·t-1, 水基型建筑胶黏剂VOCs排放系数为45 kg·t-1, 本体型建筑胶黏剂VOCs排放系数为63 kg·t-1.
(2) 采用排放系数法估算2013~2017年我国建筑胶黏剂使用的VOCs排放量, 分别为16.5、18.1、18.8、20.1和21.9万t.水基型、本体型和溶剂型胶黏剂的排放量平均贡献分别为25.5%、23.6%和50.9%.
(3) 2017年建筑胶黏剂使用VOCs排放量21.9万t, 山东、江苏、浙江、四川、广东、河南、云南和福建等8省的VOCs排放量均上万t, 排放量合计为12.0万t, 占全国建筑胶黏剂VOCs排放量约55%.
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